張鴻宇,王 媛,盧亞靈,王琰瑋,余 超,王軍霞,曹 東,蔣洪強(qiáng)

我國(guó)臭氧污染控制分區(qū)及其控制類型識(shí)別

張鴻宇1,2,王 媛1*,盧亞靈1,2,王琰瑋1,余 超3,王軍霞4*,曹 東2,蔣洪強(qiáng)2

(1.天津大學(xué)環(huán)境科學(xué)與工程學(xué)院,天津 300350；2.生態(tài)環(huán)境部環(huán)境規(guī)劃院,國(guó)家環(huán)境保護(hù)環(huán)境規(guī)劃與政策模擬重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,北京 100012；3.中國(guó)科學(xué)院空天信息創(chuàng)新研究院,北京 100094；4.中國(guó)環(huán)境監(jiān)測(cè)總站,北京 100012)

基于衛(wèi)星遙感指示劑法,以2017～2019年為基準(zhǔn)年份,通過(guò)對(duì)比臭氧在線監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)、VOCs和氮氧化物排放強(qiáng)度數(shù)據(jù)以及衛(wèi)星遙感數(shù)據(jù),在PM2.5重點(diǎn)監(jiān)管區(qū)域的基礎(chǔ)上,重新修訂大氣污染臭氧重點(diǎn)管控區(qū),將我國(guó)臭氧年均濃度超標(biāo)區(qū)(高于160μg/m3)劃分為不同重點(diǎn)區(qū)域,識(shí)別每一個(gè)重點(diǎn)區(qū)域臭氧前體物敏感類型,即VOCs控制區(qū)、NO控制區(qū)以及VOCs和NO協(xié)同控制區(qū),針對(duì)每種類型進(jìn)一步細(xì)化為本地污染控制區(qū)和聯(lián)防聯(lián)控控制區(qū),這種結(jié)合地面監(jiān)測(cè)、統(tǒng)計(jì)調(diào)查數(shù)據(jù)和遙感觀測(cè)數(shù)據(jù)的臭氧分區(qū)分類方法可以為大氣污染的宏觀分區(qū)分類管控提供一種新的思路,為國(guó)家出臺(tái)全國(guó)層面臭氧污染防治及PM2.5和O3協(xié)同控制相關(guān)政策提供決策參考.

臭氧污染；控制分區(qū)；VOCs和NO；協(xié)同控制；類型識(shí)別

自2013年國(guó)家實(shí)施《大氣污染防治行動(dòng)計(jì)劃》《打贏藍(lán)天保衛(wèi)戰(zhàn)三年行動(dòng)計(jì)劃》以來(lái),我國(guó)大氣環(huán)境質(zhì)量得到明顯改善,尤其是PM2.5濃度下降顯著,但O3濃度不降反升,并呈現(xiàn)逐年加重趨勢(shì),已經(jīng)成為影響我國(guó)大氣環(huán)境質(zhì)量的重要因素[1].加強(qiáng)PM2.5和O3協(xié)同控制已經(jīng)成為我國(guó)“十四五”及更長(zhǎng)時(shí)期大氣污染防治的重點(diǎn)任務(wù).臭氧污染的形成不僅受輻射、溫度、濕度、風(fēng)向、風(fēng)速等氣象因素影響,也受VOCs和NO等臭氧前體物[2]以及PM2.5的濃度影響[3].臭氧成因的復(fù)雜性使其防治成為全球性難題,而我國(guó)臭氧污染防治起步晚,經(jīng)驗(yàn)不足,臭氧污染防治工作面臨巨大挑戰(zhàn)[4].

美國(guó)在20世紀(jì)50年代曾經(jīng)歷過(guò)嚴(yán)重的臭氧污染,洛杉磯光化學(xué)煙霧事件造成數(shù)千人死亡,農(nóng)作物損失嚴(yán)重;經(jīng)過(guò)幾十年的綜合治理,美國(guó)的臭氧污染得到極大改善,2019年臭氧日最大8h平均濃度為0.064′10-6(相當(dāng)于125.6μg/m3),與1980年水平相比下降了35%[5].日本在20世紀(jì)90年代在臭氧污染治理方面遇到瓶頸,日本本州四大工業(yè)區(qū)的O(臭氧和過(guò)氧乙酰硝酸酯)日最大8h濃度的第99百分位數(shù)3年滑動(dòng)均值波動(dòng)上升;實(shí)施臭氧前體物總量控制之后,臭氧濃度呈現(xiàn)下降趨勢(shì)[4].美國(guó)日本的成功經(jīng)驗(yàn)在于從臭氧前體物VOCs或NO的單一排放控制,轉(zhuǎn)變?yōu)閂OCs和NO的協(xié)同控制;從單一的城市屬地管理,轉(zhuǎn)變?yōu)閰^(qū)域協(xié)同治理[4-6].我國(guó)在NO控制方面,已經(jīng)取得明顯成效,但VOCs的減排才剛剛起步.根據(jù)經(jīng)典的EKMA(經(jīng)驗(yàn)動(dòng)力學(xué)模擬方法)曲線,削減O3前體物濃度,O3濃度不一定下降;因而需要進(jìn)一步分析我國(guó)不同區(qū)域的O3污染對(duì)前體物的敏感類型,進(jìn)而有針對(duì)性地開(kāi)展NO和VOCs的協(xié)同控制.

目前,我國(guó)在京津冀、長(zhǎng)江三角洲和珠江三角洲等地區(qū)已經(jīng)開(kāi)展了大量臭氧與前體物敏感性研究.主要采用指示劑法、觀測(cè)模型法和空氣質(zhì)量模型法進(jìn)行判斷.一些研究表明,我國(guó)大部分城市屬于VOCs控制區(qū),以人為源為主,珠江三角洲地區(qū)天然源VOCs貢獻(xiàn)顯著;而遠(yuǎn)郊區(qū)屬于NO控制區(qū),郊區(qū)則處于NO和VOCs協(xié)同控制區(qū)[7-8].還有一些研究表明,臭氧生成敏感性存在明顯的時(shí)空差異,同一地點(diǎn)不同時(shí)間可能呈現(xiàn)不同的臭氧污染控制區(qū).如,在京津冀、長(zhǎng)江三角洲和珠江三角洲等地開(kāi)展的分析發(fā)現(xiàn),當(dāng)?shù)爻粞跎傻目刂茀^(qū)在早上為VOCs 控制區(qū),在下午則轉(zhuǎn)變?yōu)镹O控制區(qū)[9].采用煙霧產(chǎn)量模式(SPM)的觀測(cè)模型法研究顯示,在珠江三角洲地區(qū)以及臺(tái)灣地區(qū)的臭氧生成主要受VOCs 控制[10-11].基于衛(wèi)星觀測(cè)的HCHO和NO2數(shù)據(jù)的指示劑法顯示,2005～2013年期間,我國(guó)大多數(shù)農(nóng)村地區(qū)依舊為NO控制區(qū),但是京津冀、長(zhǎng)江三角洲和珠江三角洲及周邊地區(qū)屬于NO和VOCs協(xié)同控制區(qū)的范圍有所擴(kuò)大[12-13].除控制類型外,學(xué)者進(jìn)一步分析了VOCs的關(guān)鍵性物種、VOCs的污染來(lái)源等領(lǐng)域,相關(guān)研究在鄭州、洛陽(yáng)、長(zhǎng)江三角洲、珠江三角洲、四川盆地等地均已開(kāi)展[14-21].

我國(guó)臭氧污染防治工作已進(jìn)入NO和VOCs的協(xié)同控制階段,并已在城市級(jí)別以及區(qū)域?qū)用骈_(kāi)展了相關(guān)研究,且隨著時(shí)間的推移,結(jié)果的不確定性很大;但在國(guó)家層面,尚缺乏對(duì)臭氧污染控制分區(qū)的宏觀判斷,以及分區(qū)域的臭氧污染控制手段.本研究基于衛(wèi)星遙感指示劑法,以2017～2019年為基準(zhǔn)年份,通過(guò)對(duì)比臭氧監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)、VOCs和氮氧化物排放強(qiáng)度數(shù)據(jù)以及衛(wèi)星數(shù)據(jù),在生態(tài)環(huán)境部原有劃定的以PM2.5治理為核心的大氣污染重點(diǎn)監(jiān)管區(qū)域的基礎(chǔ)上,重新修訂大氣污染臭氧重點(diǎn)管控區(qū),將我國(guó)臭氧年均濃度超標(biāo)區(qū)(高于160μg/m3)劃定為不同重點(diǎn)區(qū)域,識(shí)別每一個(gè)重點(diǎn)區(qū)域臭氧前體物敏感類型,針對(duì)每種類型進(jìn)一步細(xì)化為本地污染控制區(qū)和聯(lián)防聯(lián)控控制區(qū),并針對(duì)不同區(qū)域提出相應(yīng)的管控措施和建議,為國(guó)家出臺(tái)全國(guó)層面臭氧污染防治及PM2.5和O3協(xié)同控制相關(guān)管理政策提供決策參考.

1 數(shù)據(jù)與方法

1.1 研究方法

1.1.1 FNR指示劑法 指示劑法是基于衛(wèi)星觀測(cè)數(shù)據(jù),通過(guò)使用O3光化學(xué)反應(yīng)中某些特定的物種、組合或比值作為指示劑,根據(jù)其區(qū)間范圍來(lái)判定臭氧生成的控制類型.其中,HCHO作為多種VOCs的短壽命氧化產(chǎn)物,與過(guò)氧自由基成正比,可用于指示VOCs的反應(yīng)速率,其與NO2/NO等污染物濃度的比值FNR被廣泛用于判斷O3生成敏感性[22].

衛(wèi)星FNR指示劑方法目前在城市尺度[23]、區(qū)域尺度[24]、以及全球尺度[25]均得到應(yīng)用,并且可用于研究臭氧污染控制區(qū)類型的時(shí)空變化特征.Martin等[26]首次將指示劑法擴(kuò)展到了衛(wèi)星觀測(cè)領(lǐng)域,基于GOME衛(wèi)星數(shù)據(jù)計(jì)算HCHO與NO2柱濃度的比值HCHO/NO2,作為O3生成敏感性的指示劑.隨后,Duncan等[27]基于OMI數(shù)據(jù)FNR研究近地面O3生成與其前體物VOCs及NO的響應(yīng)關(guān)系.但不同區(qū)域的定量響應(yīng)關(guān)系會(huì)存在一定的差異.

Wang 等[28]針對(duì)最新的我國(guó)的地面O3生成與其前體物VOCs及NO的響應(yīng)關(guān)系研究結(jié)果給出了FNR判定O3前體物主控區(qū)的標(biāo)準(zhǔn):當(dāng)某地區(qū)FNR<2.3時(shí),該地區(qū)主要受VOCs控制, O3濃度對(duì)VOCs排放量的變化較為敏感;當(dāng)FNR>4.2時(shí),該地區(qū)主要受NO控制,O3濃度對(duì)NO排放量的變化較為敏感;介于2.3～4.2之間則為NO-VOCs協(xié)同控制.結(jié)合以上研究,考慮中國(guó)的大氣環(huán)境背景,選取此結(jié)果作為宏觀劃分不同O3前體物主控區(qū)的主要依據(jù).

1.1.2 排放強(qiáng)度法 排放強(qiáng)度是指單位土地面積排放強(qiáng)度(每平方千米污染物排放量),通過(guò)對(duì)比VOCs和NO排放強(qiáng)度與臭氧的實(shí)時(shí)監(jiān)測(cè)濃度,定量分析出我國(guó)臭氧污染與本地VOCs和NO排放之間的關(guān)系.研究發(fā)現(xiàn)O3每日最高8h平均濃度的年均值超過(guò)國(guó)家二級(jí)標(biāo)準(zhǔn)(160μg/m3)區(qū)域內(nèi)城市級(jí)別的NO和VOCs平均排放強(qiáng)度顯著高于全國(guó)均值;也可以這樣說(shuō),NO或VOCs排放強(qiáng)度高于全國(guó)均值的區(qū)域,多數(shù)情況下對(duì)應(yīng)的就是O3濃度超過(guò)國(guó)家二級(jí)標(biāo)準(zhǔn)的地區(qū).因此可以把VOCs和NO排放強(qiáng)度全國(guó)均值作為評(píng)判排放強(qiáng)度和O3濃度關(guān)系的一個(gè)關(guān)鍵點(diǎn).以VOCs和NO單位面積排放強(qiáng)度全國(guó)平均值作為依據(jù),在臭氧每日最高8h平均濃度的年均值超過(guò)國(guó)家二級(jí)標(biāo)準(zhǔn)的區(qū)域內(nèi),當(dāng)某城市VOCs或NO單位面積排放強(qiáng)度實(shí)際統(tǒng)計(jì)值高于全國(guó)平均值時(shí),認(rèn)為本地人為源的貢獻(xiàn)比較突出,確定為本地控制區(qū);單位面積排放強(qiáng)度低于全國(guó)平均值但O3濃度仍超標(biāo)時(shí),該地區(qū)很可能受其他地區(qū)大氣傳輸影響,因此確定為聯(lián)防聯(lián)控區(qū).

1.1.3 綜合分析法 基于臭氧年均濃度,識(shí)別我國(guó)臭氧超標(biāo)區(qū)域;結(jié)合衛(wèi)星遙感數(shù)據(jù)(FNR值),將我國(guó)臭氧超標(biāo)區(qū)域劃分為VOCs主控區(qū)、NO主控區(qū)以及VOCs和NO協(xié)同控制區(qū);再根據(jù)地面VOCs和NO排放強(qiáng)度數(shù)據(jù),以城市為最小單位,進(jìn)一步確定本地控制區(qū)和聯(lián)防聯(lián)控區(qū),完成臭氧污染分區(qū)分類劃定,并提出管控建議.具體的分區(qū)分類方法由圖1所示,詳細(xì)的分區(qū)分類劃定原則如表1所示.

圖1 臭氧污染管控分區(qū)分類方法

表1 O3濃度高值區(qū)NOx和VOCs分區(qū)分類管控原則

1.2 數(shù)據(jù)來(lái)源

臭氧的監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)來(lái)自生態(tài)環(huán)境部和中國(guó)環(huán)境監(jiān)測(cè)總站2017～2019年全國(guó)城市級(jí)別的臭氧年均濃度值;選用每日最高8h平均作為每日臭氧濃度值,再以每年有效天數(shù)臭氧濃度值的算數(shù)平均值作為當(dāng)年的臭氧年均值,選用2017～2019年3年臭氧年均值的算數(shù)平均作為臭氧污染控制分區(qū)的濃度依據(jù)[29].

NO和VOCs單位面積排放量數(shù)據(jù)來(lái)自2019年全國(guó)“自下而上”城市級(jí)別的統(tǒng)計(jì)調(diào)查數(shù)據(jù),以城市級(jí)別NO和VOCs的排放量除以城市的行政區(qū)域面積作為NO和VOCs單位面積排放量,即NO和VOCs排放強(qiáng)度.

FNR數(shù)據(jù)是通過(guò)搭載在美國(guó)NASA對(duì)地觀測(cè)衛(wèi)星Aura上的OMI(Ozone Monitoring Instrument)傳感器獲取的HCHO柱濃度和NO2柱濃度,計(jì)算兩者的比值得到各地市的FNR值.OMI傳感器具有較高的空間分辨率(13km′24km),能夠?qū)崿F(xiàn)每日全球覆蓋,提供較高精度的NO2、HCHO等大氣痕量氣體柱濃度,與地面監(jiān)測(cè)結(jié)果具有良好的一致性[30-31].為了確保FNR值的數(shù)據(jù)質(zhì)量,本文選取的衛(wèi)星柱濃度數(shù)據(jù)經(jīng)過(guò)了嚴(yán)格的質(zhì)量控制,包括: (1)0￡太陽(yáng)天頂角￡85°;(2)均方根誤差<0.0003;(3)地表反射率<30%;(4)云量<30%;(5)未受行異常影響.

2 結(jié)果與討論

2.1 O3污染形勢(shì)分析

2017～2019年空氣質(zhì)量監(jiān)測(cè)結(jié)果表明,O3每日最高8h平均的年均值(三年平均)超過(guò)國(guó)家二級(jí)標(biāo)準(zhǔn)(160mg/m3)的地區(qū)連片分布在我國(guó)長(zhǎng)江以北的華北和華東地區(qū),涵蓋了京津冀及周邊、汾渭平原和蘇皖魯豫、長(zhǎng)江三角洲等大部分重點(diǎn)地區(qū);以及北方的遼中南地區(qū)、河北省北部與山西交界地區(qū)、蘇皖魯豫交界地區(qū)、豫鄂交界地區(qū);成渝地區(qū)以及珠江三角洲地區(qū)也有分布.O3濃度二級(jí)達(dá)標(biāo)區(qū)(100～160mg/m3),主要分布在我國(guó)長(zhǎng)江以南地區(qū)的華南和東北、西北、西南大部分地區(qū);O3濃度一級(jí)達(dá)標(biāo)區(qū)(100mg/m3以下)零星分布在我國(guó)東北、西南、南部地區(qū).

2.2 VOCs和NOx污染排放分析

圖2 2017～2019年我國(guó)O3濃度(每日最高8h平均的三年均值-城市級(jí)別)分級(jí)

底圖來(lái)自于標(biāo)準(zhǔn)地圖服務(wù)系統(tǒng)(http://bzdt.ch.mnr.gov.cn/)下載的1:1100萬(wàn)中國(guó)地圖,審圖號(hào):GS(2020)4633號(hào)

雖然臭氧濃度及其前體物的濃度存在非線性關(guān)系,但根據(jù)監(jiān)測(cè)和統(tǒng)計(jì)調(diào)查數(shù)據(jù)(圖2和圖3), VOCs和NO單位面積排放強(qiáng)度極高值和高值區(qū)分布規(guī)律與O3濃度超標(biāo)區(qū)分布規(guī)律十分相似,即也分布在京津冀及周邊、汾渭平原、蘇皖魯豫和長(zhǎng)江三角洲等重點(diǎn)地區(qū);成渝和珠江三角洲部分城市O3濃度和排放強(qiáng)度也較高.VOCs和NO的不同之處在于,VOCs排放強(qiáng)度高值區(qū)在東部沿海地區(qū)分布更為集中;NO排放強(qiáng)度在湖北、湖南和江西等中部地區(qū)也相對(duì)較高,但是該區(qū)域的O3濃度并不高.總體來(lái)看,臭氧濃度超標(biāo)區(qū)與VOCs和NO排放強(qiáng)度的高值區(qū)在華北和華東地區(qū)的分布具有較好的一致性.臭氧濃度超標(biāo)區(qū)對(duì)應(yīng)的VOCs和NO單位面積排放強(qiáng)度最大,超過(guò)全國(guó)均值;而臭氧濃度達(dá)標(biāo)區(qū)的排放強(qiáng)度都小于全國(guó)均值,臭氧二級(jí)達(dá)標(biāo)區(qū)次之,一級(jí)達(dá)標(biāo)區(qū)最小(圖4a和圖4b).

圖3 城市級(jí)別NOx和VOCs排放強(qiáng)度分級(jí)

底圖來(lái)自于標(biāo)準(zhǔn)地圖服務(wù)系統(tǒng)(http://bzdt.ch.mnr.gov.cn/)下載的1:1100萬(wàn)中國(guó)地圖,審圖號(hào):GS(2020)4633號(hào)

同時(shí)雖然位于O3濃度超標(biāo)區(qū)的土地面積較小(圖4c),僅占全國(guó)總面積的12.90%,但是O3超標(biāo)區(qū)內(nèi)的人口數(shù)量卻較多(圖4d),占全國(guó)總?cè)丝诘?6.68%.所以雖然O3濃度超標(biāo)面積所占比例很小,但都位于我國(guó)人口集中的地區(qū),危害程度較大.

2.3 基于FNR的O3污染主控區(qū)識(shí)別

由圖5可見(jiàn),2017年,VOCs主控區(qū)城市有142個(gè),主要分布在京津冀及周邊、汾渭平原、華中、長(zhǎng)江三角洲等地;VOCs和NO協(xié)同控制區(qū)有101個(gè)地市,分布在華北、華中VOCs主控區(qū)的周邊,以及珠江三角洲、吉林、湖北、江西、四川、東南沿海等地區(qū);NO主控區(qū)城市有56個(gè),分布在我國(guó)廣西、云南、湖南等地區(qū).2019年,VOCs主控區(qū)城市減少到120個(gè),主要變化在華中南部地區(qū),該區(qū)域臭氧前體物敏感類型由VOCs敏感轉(zhuǎn)為VOCs和NO協(xié)同敏感,與Wang 等[28]基于2016和2019年數(shù)據(jù)對(duì)比的發(fā)現(xiàn)基本一致.但總體VOCs和NO協(xié)同控制區(qū)城市總數(shù)相較2017年略有減少(90個(gè)),變化主要在陜西、寧夏、四川等地,該區(qū)域由VOCs和NO協(xié)同敏感轉(zhuǎn)為NO敏感,導(dǎo)致全國(guó)NO主控區(qū)增至86個(gè)城市.

總體來(lái)說(shuō),根據(jù)FNR數(shù)據(jù)顯示,京津冀及周邊、汾渭平原、蘇魯皖豫、長(zhǎng)江三角洲等地的O3生消對(duì)VOCs的變化更明顯,屬于VOCs主控區(qū);西南方大部分區(qū)域?qū)O敏感,為NO主控區(qū);中國(guó)北方陜晉冀蒙交界地區(qū)、鄂湘贛大部分地區(qū)屬于VOCs和NO協(xié)同控制區(qū).與《中國(guó)大氣臭氧污染防治藍(lán)皮書(shū)》中基于空氣質(zhì)量模型法研究我國(guó)臭氧對(duì)NO和VOCs排放敏感性的研究基本一致,即NO敏感重心在我國(guó)西南部,VOCs敏感重心在北方及東部沿海[32].

圖5 全國(guó)2017年和2019年FNR分布變化

無(wú)效值地區(qū)表示NO2和HCHO的數(shù)據(jù)值都比較低(低于1×1015molecule/ cm2),衛(wèi)星監(jiān)測(cè)的結(jié)果誤差可能比較大,故不參與計(jì)算;底圖來(lái)自于標(biāo)準(zhǔn)地圖服務(wù)系統(tǒng)(http://bzdt.ch.mnr.gov.cn/)下載的1:1100萬(wàn)中國(guó)地圖,審圖號(hào):GS(2020)4633號(hào)

2.4 O3污染管控分區(qū)分類

在應(yīng)用FNR遙感數(shù)據(jù)識(shí)別O3主控區(qū)的基礎(chǔ)上(選取2017～2019年FNR值的3年均值),根據(jù)2019年NO和VOCs單位面積排放強(qiáng)度實(shí)際統(tǒng)計(jì)值與全國(guó)城市層面平均值的比值確定出哪些地區(qū)是本地人為源排放強(qiáng)度較大的區(qū)域,作為最核心的本地排放控制區(qū).據(jù)此將2017～2019年O3濃度3年均值超標(biāo)區(qū)進(jìn)一步分區(qū)分類如下:

在全國(guó)層面,原有的4個(gè)大氣污染重點(diǎn)區(qū)域,即京津冀及周邊地區(qū)、長(zhǎng)江三角洲地區(qū)、汾渭平原地區(qū)、蘇皖魯豫交界地區(qū),O3濃度呈現(xiàn)超標(biāo)高值,且集中連片分布;此外,珠江三角洲、豫鄂交界地區(qū)、陜晉冀蒙交界、遼中南、成渝地區(qū),也存在O3濃度超標(biāo)區(qū).這些地區(qū)都屬于O3重點(diǎn)管控區(qū)域,但是分屬不同的管控類型(圖6).四大重點(diǎn)區(qū)域幾乎全部位于VOCs主控區(qū),但其中有接近一半的城市本地單位面積VOCs排放強(qiáng)度是低于全國(guó)均值的,特別是在某些省份的交界處,例如豫鄂交界地區(qū)、陜晉冀蒙交界地區(qū),本地VOCs排放強(qiáng)度雖然較低,但O3也是存在超標(biāo)現(xiàn)象,很可能受到大氣污染重點(diǎn)區(qū)域傳輸?shù)挠绊?因此同樣是O3超標(biāo)的重點(diǎn)管控區(qū)域,造成其超標(biāo)的原因不同,需針對(duì)不同類型,提出相應(yīng)的政策.

圖6 各重點(diǎn)區(qū)域O3 前體物NOx和VOCs分區(qū)

底圖來(lái)自于標(biāo)準(zhǔn)地圖服務(wù)系統(tǒng)(http://bzdt.ch.mnr.gov.cn/)下載的1:1100萬(wàn)中國(guó)地圖,審圖號(hào):GS(2020)4633號(hào)

2.4.1 原有四大重點(diǎn)區(qū)域分區(qū)分類調(diào)整建議 根據(jù)O3污染的情況,建議將原有的以PM2.5為管控核心的4個(gè)大氣污染重點(diǎn)區(qū)域區(qū)分不同類型,并且將分區(qū)范圍調(diào)整如下:

京津冀及周邊地區(qū),除原有的2+26個(gè)城市,建議增加河北省秦皇島市和北部的陜晉冀蒙交界地區(qū)的3個(gè)城市,作為O3重點(diǎn)管控區(qū).按照FNR值判斷該區(qū)域內(nèi)大部分城市屬于VOCs主控區(qū),與蔣美青等[8]研究京津冀地區(qū)臭氧生產(chǎn)主要受烯烴、芳香烴影響的結(jié)果相一致.其中環(huán)渤海、山東省西部和太行山東側(cè)地區(qū)單位土地面積VOCs排放是全國(guó)平均值的1.8倍,是VOCs的本地控制區(qū);河北省保定市、衡水市以及山西省東南部、河南省西北部地區(qū)本地VOCs排放強(qiáng)度僅為全國(guó)平均值的67%,北部的忻州市、張家口市VOCs和NO排放強(qiáng)度僅為全國(guó)平均值的26%、55%,本地人為源排放屬于較低水平,但受周邊城市高強(qiáng)度VOCs排放及大氣傳輸影響,屬于VOCs聯(lián)防聯(lián)控區(qū).僅有東部(承德市)為VOCs和NO聯(lián)防聯(lián)控區(qū).

長(zhǎng)江三角洲地區(qū),該區(qū)原有41個(gè)城市,其中24個(gè)城市O3濃度超過(guò)160mg/m3的國(guó)家二級(jí)標(biāo)準(zhǔn),建議將其劃為O3重點(diǎn)控制區(qū).基于FNR值判斷此區(qū)域?yàn)閂OCs主控區(qū),觀測(cè)結(jié)果與Wang[17]、Xu等[18]提出我國(guó)東部地區(qū)臭氧污染消減應(yīng)嚴(yán)控VOCs排放的研究相吻合.基于NO和VOCs單位面積排放數(shù)據(jù),本區(qū)域可進(jìn)一步分為兩類:一類是上海及其附近的蘇錫常城市群,北至江蘇淮安市,南至浙江杭州和紹興市,單位土地面積VOCs排放量是全國(guó)平均值的3.5倍以上,以VOCs為主控目標(biāo)污染物,且屬于VOCs本地控制區(qū);另一類是安徽和江蘇省的城市群,主要是蚌埠、淮南、滁州市等區(qū)域,VOCs排放強(qiáng)度低于全國(guó)平均值,屬于VOCs聯(lián)防聯(lián)控區(qū).

圖7 京津冀O3前體物NOx和VOCs分區(qū)

汾渭平原地區(qū),該區(qū)域共有11個(gè)城市,地面監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)顯示,11個(gè)城市臭氧平均濃度自2015年保持連續(xù)增長(zhǎng),其中2017～2019年均超過(guò)二級(jí)標(biāo)準(zhǔn)限值(160mg/m3)[33].基于各個(gè)城市2017～2019年臭氧3年均值,有8個(gè)城市的O3濃度超過(guò)國(guó)家二級(jí)標(biāo)準(zhǔn),建議將其劃為O3重點(diǎn)控制區(qū).按照FNR值判斷該地區(qū)屬于VOCs主控區(qū).但除了西安市VOCs排放強(qiáng)度高于全國(guó)平均水平,汾渭平原整體VOCs排放強(qiáng)度僅是全國(guó)平均值的65%,汾渭平原O3濃度偏高很可能主要受京津冀地區(qū)VOCs傳輸影響.因而劃定西安市為VOCs本地控制區(qū),其他地區(qū)為VOCs聯(lián)防聯(lián)控區(qū).汾渭平原的臭氧防治工作應(yīng)加強(qiáng)與京津冀地區(qū)的合作,確保VOCs排放得到有效控制.

圖8 長(zhǎng)江三角洲O3前體物NOx和VOCs分區(qū)

圖9 汾渭平原O3前體物NOx和VOCs分區(qū)

蘇皖魯豫鄂交界地區(qū),該區(qū)域主體原為蘇皖魯豫交界地區(qū)的22個(gè)城市,其中17個(gè)城市O3濃度超過(guò)國(guó)家二級(jí)標(biāo)準(zhǔn),并且我們發(fā)現(xiàn)與該地區(qū)緊密相連的湖北省北部的黃岡市、武漢市、孝感市以及河南省的信陽(yáng)市2017～2019年3年平均的O3濃度也是超標(biāo)的,建議在原有蘇皖魯豫交界地區(qū)17個(gè)城市的基礎(chǔ)上增加這4個(gè)城市共計(jì)21城市,將其劃為O3重點(diǎn)控制區(qū).該區(qū)域?qū)儆赩OCs主控區(qū),其中只有山東省和武漢市多以本地排放為主,單位面積VOCs排放強(qiáng)度高于全國(guó)均值,劃為VOCs本地控制區(qū);其他城市VOCs 本地單位面積排放均低于全國(guó)均值50%左右,很可能受外來(lái)源影響較大,劃為VOCs聯(lián)防聯(lián)控區(qū).

圖10 蘇皖魯豫鄂交界地區(qū)O3前體物NOx和VOCs分區(qū)

圖11 珠江三角洲及周邊地區(qū)O3前體物NOx和VOCs分區(qū)

2.4.2 其他地區(qū)O3分區(qū)分類管控建議 全國(guó)其他地區(qū)從2017～2019年臭氧濃度3年均值超標(biāo)區(qū)域來(lái)看,僅有零星城市超標(biāo);其中珠江三角洲地區(qū)雖然不是PM2.5重點(diǎn)控制區(qū),但該地區(qū)的O3污染仍十分嚴(yán)重,9個(gè)城市中5個(gè)城市的O3濃度超過(guò)國(guó)家二級(jí)標(biāo)準(zhǔn).按照FNR值判斷,該區(qū)域內(nèi)所有城市都屬于VOCs主控區(qū),與Cheng等[19]、Xue等[20]關(guān)于珠江三角洲的臭氧敏感性研究一致;并且根據(jù)統(tǒng)計(jì)數(shù)據(jù),單位面積VOCs排放強(qiáng)度為全國(guó)平均值的7.10倍,因而建議增加珠江三角洲地區(qū)為我國(guó)臭氧污染重點(diǎn)控制區(qū),并劃定該區(qū)域?yàn)閂OCs本地控制區(qū).

其他地區(qū)如遼中南地區(qū)有2個(gè)城市O3超標(biāo)、成渝地區(qū)僅有成都市O3超標(biāo),但個(gè)別年份遼中南地區(qū)(如2017年朝陽(yáng)市、葫蘆島市、錦州市、沈陽(yáng)市)、成渝地區(qū)(2017年重慶市、成都市)有多個(gè)城市臭氧濃度超標(biāo)情況,應(yīng)引起足夠重視,嚴(yán)格管控VOCs和NO人為源排放,建立區(qū)域聯(lián)防聯(lián)控機(jī)制,以防臭氧污染面積擴(kuò)大.

3 討論

本文應(yīng)用FNR得到的O3生成敏感性空間特征與其他研究者[12,16]的研究具有較好的一致性,為后續(xù)宏觀區(qū)域的分區(qū)分類劃分提供了相對(duì)可靠的科學(xué)依據(jù),能夠?yàn)槿珖?guó)及重點(diǎn)區(qū)域出臺(tái)差異性臭氧管控措施提供參考建議.

本文的局限在于采用單位面積排放強(qiáng)度的劃分標(biāo)準(zhǔn)還有待改進(jìn),但這種地面統(tǒng)計(jì)數(shù)據(jù)結(jié)合遙感觀測(cè)數(shù)據(jù)的劃分方法可以為臭氧污染的宏觀分區(qū)分類提供一種新的思路;其次本研究中的臭氧管控分區(qū)分類的結(jié)果是基于臭氧的年均濃度判斷,未能考慮臭氧的季節(jié)性波動(dòng)影響,而夏季是臭氧濃度超標(biāo)的主要時(shí)段;同時(shí)FNR值的選取范圍對(duì)于結(jié)果也有較大影響,本文研究得出2017～2019年全國(guó)重點(diǎn)地區(qū)臭氧濃度受VOCs影響較大,部分原因是重點(diǎn)地區(qū)NO排放強(qiáng)度也較大,隨著嚴(yán)格的污染物排放管控措施,這些區(qū)域未來(lái)有可能轉(zhuǎn)為VOCs和NO協(xié)同控制區(qū),應(yīng)給予持續(xù)關(guān)注并加強(qiáng)研究.本文僅針對(duì)臭氧年均濃度超過(guò)國(guó)家二級(jí)標(biāo)準(zhǔn)(160mg/m3)的區(qū)域做了詳細(xì)分析,未來(lái)應(yīng)擴(kuò)大研究范圍,將臭氧濃度超過(guò)一級(jí)達(dá)標(biāo)區(qū)標(biāo)準(zhǔn)(3100mg/ m3)的區(qū)域全部納入進(jìn)來(lái),能夠覆蓋更廣的國(guó)土面積,指導(dǎo)全國(guó)采取更有針對(duì)性的臭氧污染防治差異化區(qū)域政策.

4 結(jié)論

2017～2019年臭氧濃度三年均值超標(biāo)地區(qū),特別是京津冀及周邊、汾渭平原和蘇皖魯豫鄂、長(zhǎng)江三角洲等重點(diǎn)地區(qū),其前體物VOCs和NO單位面積排放強(qiáng)度也較大.總體O3超標(biāo)地區(qū)面積占比較小,但是都位于我國(guó)人口集中的地區(qū),健康危害程度較大.基于2017～2019年FNR遙感指示劑顯示,京津冀及周邊、長(zhǎng)江三角洲、珠江三角洲等地O3濃度對(duì)VOCs濃度變化更敏感,目前屬于VOCs主控區(qū);西南方大部分區(qū)域?qū)O敏感,為NO主控區(qū);兩者之間的大部分地區(qū)屬于VOCs和NO協(xié)同控制區(qū).結(jié)合VOCs和NO排放強(qiáng)度可知,我國(guó)大氣污染重點(diǎn)管控地區(qū)中,京津冀及周邊、長(zhǎng)江三角洲、珠江三角洲城市群是主要的VOCs本地控制區(qū),蘇皖魯豫鄂、汾渭平原地區(qū)多為VOCs聯(lián)防聯(lián)控區(qū).

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Identification of ozone pollution control zones and types in China.

ZHANG Hong-yu1,2, WANG Yuan1*, LU Ya-ling1,2, WANG Yan-wei1, YU Chao3, WANG Jun-xia4*, CAO Dong2, JIANG Hong-qiang2

(1.School of Environmental Science and Engineering, Tianjin University, Tianjin 300072, China；2.State Environmental Protection Key Laboratory of Environmental Planning and Policy Simulation, Chinese Academy of Environmental Planning, Beijing 100012, China；3.Aerospace Information Research Institute Innovation, Chinese Academy of Sciences, Beijing 100094, China；4.China National Environmental Monitoring Centre, Beijing 100012, China)., 2021,41(9)：4051～4059

This study is based on the satellite remote sensing indicator method, using 2017～2019 as the base years, by comparing ozone on-site monitoring data, VOCs and nitrogen oxide emission intensity data, and satellite remote sensing data, on the basis of PM2.5key regulatory areas, reclassifying ozone control areas, which means classifying areas where the annual average concentration of ozone exceeds the standard (above 160μg/m3) into different key zones. Identify the sensitive types of ozone precursors in each key zone, namely VOCs control zone, NOcontrol zone, and VOCs and NOcoordinated control zone; For each type it is further confirmed into local pollution control zones and joint prevention and control zones. This type of ozone classification method that combines ground monitoring data, statistical data and remote sensing observation data can provide a new idea for the macro-zone classification control of air pollution and also provide decision-making reference for the national level of ozone pollution prevention and control, and PM2.5& O3coordinated control related policies.

ozone pollution；classified control zones；VOCs and NO；coordinated control；type identification

X51,X21

A

1000-6923(2021)09-4051-09

張鴻宇(1988-),男,吉林長(zhǎng)春人,助理研究員,碩士,主要從事大氣環(huán)境質(zhì)量研究.發(fā)表論文8篇.

2021-01-29

國(guó)家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃資助項(xiàng)目(2018YFC0213600);國(guó)家自然科學(xué)基金資助項(xiàng)目(41871211,41571522,91846301)

, 王媛, 教授, wyuan@tju.edu.cn; 王軍霞, 高級(jí)工程師, wangjx@cnemc.cn