王中杰,霍 娟,杜惠云,王大瑋,4,李 杰,3,4,張傳兵,張 濤,王 威,王海波,3,楊文夷,4*

2015～2019年日照市PM2.5長期變化特征及其潛在源區(qū)分析

王中杰1,2,3,霍 娟2,杜惠云1,王大瑋1,4,李 杰1,3,4,張傳兵5,張 濤6,王 威7,王海波1,3,楊文夷1,4*

(1.中國科學(xué)院大氣物理研究所,大氣邊界層物理和大氣化學(xué)國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,北京 100029；2.中國科學(xué)院大氣物理研究所,中國科學(xué)院中層大氣和全球環(huán)境探測重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,北京 100029；3.中國科學(xué)院大學(xué),北京 100049；4.中國科學(xué)院區(qū)域大氣環(huán)境研究卓越創(chuàng)新中心,福建 廈門 361021；5.山東省日照市生態(tài)環(huán)境監(jiān)測中心,山東 日照 276800；6.山東省日照市生態(tài)環(huán)境保護(hù)服務(wù)中心,山東 日照 276800；7.中國環(huán)境監(jiān)測總站,北京 100012)

利用2015～2019年山東省日照市PM2.5質(zhì)量濃度和氣象要素的小時(shí)數(shù)據(jù),對日照市PM2.5季節(jié)污染特征和日照市海陸風(fēng)特征進(jìn)行了分析,并基于HYSPLIT模式計(jì)算了5年逐日02:00、08:00、14:00和20:00(BTC)的48h后向軌跡,不僅通過軌跡聚類分析和潛在源區(qū)分析探討了日照市不同季節(jié)PM2.5主要傳輸路徑和其軌跡污染特征及其潛在源區(qū)分布和貢獻(xiàn),也分析了海陸風(fēng)對日照市污染物的影響.結(jié)果表明:日照市PM2.5呈現(xiàn)冬季最高、夏季最低的分布特征,監(jiān)測站點(diǎn)顆粒物濃度在偏西北風(fēng)影響下較高.日照市不同季節(jié)主要輸送路徑存在差異:春季主要受到偏東和偏北方向氣流影響;夏季在副熱帶高壓影響下主要受到來自海上的較為清潔的偏東氣流影響;秋季主要受到西北和偏東氣流影響;冬季主要受西北和偏北氣流影響.整體而言,不同季節(jié)受偏西至偏南氣流影響時(shí),日照市對應(yīng)的PM2.5濃度較高.日照市海陸風(fēng)春秋季多,夏冬季少;在海陸風(fēng)影響下,日照市PM2.5污染和臭氧污染呈現(xiàn)不同的分布特征,且在不同PM2.5污染等級下,PM2.5濃度日變化特征也與其在非海陸風(fēng)日的日變化有所差異.污染潛在源區(qū)分析結(jié)果表明,日照市最主要的潛在源區(qū)位于山東省臨沂市、濰坊市、青島市和江蘇省連云港市.

PM2.5；后向軌跡；聚類分析；傳輸路徑；潛在源區(qū)

近幾十年來,工業(yè)化和城市化不斷推進(jìn)和發(fā)展的同時(shí)帶來了大量污染物排放,我國面臨嚴(yán)峻的區(qū)域復(fù)合型大氣污染問題.其中,大氣顆粒物是我國最主要的空氣污染物之一[1],按粒徑大小主要可以分為總懸浮顆粒物(TSP)、PM10和PM2.5,對人體健康和生態(tài)環(huán)境造成危害[2].近年來為了改善空氣質(zhì)量,我國采取了一系列污染物減排措施,2018年《政府工作報(bào)告》還將污染防治列為未來3年中國政府的“三大攻堅(jiān)戰(zhàn)”之一.雖然根據(jù)主要空氣污染物日常監(jiān)測數(shù)據(jù)顯示,我國各城市PM10和PM2.5濃度逐年降低,但顆粒物仍然是我國很多城市特別是北方城市的首要空氣污染物[3-4](http://www.cnemc.cn/jcbg/ zghjzkgb/).

日照市是山東省東部一座沿海港口城市,位于京津冀和長江三角洲兩個(gè)特大經(jīng)濟(jì)圈之間,也處于中國污染物向下游輸送通道的關(guān)鍵節(jié)點(diǎn).其產(chǎn)業(yè)結(jié)構(gòu)偏重,以鋼鐵、石油化工、漿紙、汽車、船舶、糧油加工等為主的第二產(chǎn)業(yè)占比較高;且能源消耗以煤炭為主,煤炭消費(fèi)長期維持在高位.如何在保障空氣質(zhì)量持續(xù)改善的前提下,承接京津冀大氣污染傳輸通道城市(濟(jì)南、淄博、聊城和濱州等)等地轉(zhuǎn)移的鋼鐵產(chǎn)能,是擺在日照市面前的機(jī)遇與挑戰(zhàn).分析日照市不同季節(jié)氣象和污染時(shí)空分布特征,厘清PM2.5的主要輸送通道,總結(jié)不同氣象條件下,如海陸風(fēng)等,污染物的傳輸特征,將為日照市大氣污染防治提供科學(xué)的技術(shù)支撐.

大氣顆粒物污染濃度變化受到多種因素影響,如污染排放源、大氣傳輸和氣象條件等,分析大氣顆粒物濃度的長期變化特征,識別不同輸送通道下污染物分布規(guī)律,了解污染潛在源區(qū)將有利于改善環(huán)境空氣質(zhì)量[5-8],但目前較少有學(xué)者針對日照市開展相關(guān)研究.本研究基于日照市2015～2019年P(guān)M2.5質(zhì)量濃度觀測數(shù)據(jù)分析其季節(jié)變化特征,利用后向軌跡模型進(jìn)行聚類分析,識別不同季節(jié)日照市空氣污染物主要傳輸特征,并開展?jié)撛谠簇暙I(xiàn)分析,探討周邊不同地區(qū)對日照市PM2.5濃度的貢獻(xiàn),為日照市的大氣污染防治工作提供理論依據(jù).

1 數(shù)據(jù)與研究方法

1.1 數(shù)據(jù)來源

采用中國環(huán)境監(jiān)測總站發(fā)布的日照市國控站點(diǎn)的2015年～2019年空氣質(zhì)量6項(xiàng)主要污染物(PM2.5、PM10、CO、NO2、SO2和O3)的監(jiān)測數(shù)據(jù).PM2.5質(zhì)量濃度來自于β射線顆粒物自動檢測儀.氣象要素觀測數(shù)據(jù)來源于污染物監(jiān)測站點(diǎn)附近的空氣質(zhì)量自動站,其監(jiān)測的氣象要素包括氣壓、氣溫、相對濕度、風(fēng)向、風(fēng)速、降水量和能見度.日照市地理位置及地形高度分布如圖1所示,3個(gè)國控站點(diǎn)分別為港務(wù)局(119.56°E,35.40°N)、監(jiān)測站(119.48°E, 35.42°N)和市政府廣場(119.53°E,35.42°N).港務(wù)局站點(diǎn)地理位置瀕臨黃海,在三個(gè)站點(diǎn)中距離海岸線最近;市政府站點(diǎn)位于港務(wù)局站點(diǎn)西北方向,位于內(nèi)陸城區(qū);監(jiān)測站站點(diǎn)距離海岸線最遠(yuǎn),位于日照市市區(qū)位置,周圍污染源較多.

后向軌跡分析所用的氣象數(shù)據(jù)源于美國國家環(huán)境預(yù)報(bào)中心(National Centers for Environmental Prediction,NCEP)將常規(guī)氣象資料和衛(wèi)星觀測資料經(jīng)過全球大氣數(shù)據(jù)同化系統(tǒng)(Global Data Assimilation System,GDAS)同化后而得的GDAS1數(shù)據(jù)[9].GDAS1數(shù)據(jù)包含溫度、水平風(fēng)速和垂直風(fēng)速等35個(gè)變量,空間分辨率為1°×1°,時(shí)間分辨率為3h,垂直分層23層,其中900m以下分為5個(gè)層[10].

圖1 山東省日照市及其周邊地區(qū)地形

1.2 研究方法

TrajStat軟件是基于HYSPLIT(Hybrid Single- Particle Lagrangian Integrated Trajectory Model)計(jì)算模型,并結(jié)合長期氣團(tuán)軌跡和站點(diǎn)觀測數(shù)據(jù),分析污染物傳輸路徑和潛在源區(qū)的開源軟件[11]. MeteoinfoMap軟件是一款旨在交互查看并分析氣象和空間數(shù)據(jù)的GIS應(yīng)用程序.本文利用MeteoInfoMap的TrajStat插件功能,基于日照市3個(gè)國控站點(diǎn)中代表性最好的東港區(qū)市政府廣場站點(diǎn)的觀測數(shù)據(jù),并以此站點(diǎn)(119.53°E,35.42°N)為模擬起點(diǎn),計(jì)算2015～2019年全年02:00、08:00、14:00、20:00(BTC)的48h后向軌跡.模擬高度設(shè)置為200m[12-13],并將PM2.5質(zhì)量濃度結(jié)合北京時(shí)間疊加到后向軌跡上.

為了探究大氣污染傳輸和周圍地區(qū)的污染源對日照市本地PM2.5質(zhì)量濃度的影響.一方面,利用TrajStat中聚類分析功能對日照市2015年～2019年全年02:00、08:00、14:00、20:00(BTC)的48h后向軌跡進(jìn)行分季節(jié)聚類.

另一方面,采用潛在源貢獻(xiàn)因子分析法(Potential Source Contribution Function,PSCF),即計(jì)算式(1)所示,對站點(diǎn)位置觀測到的高濃度污染物的潛在源區(qū)進(jìn)行識別[14].本研究選取日照市2015～2019年整段時(shí)期內(nèi)和不同季節(jié)范圍下PM2.5質(zhì)量濃度大于75μg/m3作為標(biāo)準(zhǔn),進(jìn)行計(jì)算.緯度設(shè)置范圍為30°N～45°N,經(jīng)度設(shè)置范圍為110°E～125°E,分辨率為0.1°×0.1°.為了消除不確定性,將PSCF值與權(quán)重系數(shù)相乘,權(quán)重系數(shù)確定如式(2).

式中:m為污染軌跡端點(diǎn)數(shù);n為網(wǎng)格(,)內(nèi)所有軌跡端點(diǎn)數(shù).區(qū)域內(nèi)PSCF值越高,說明該區(qū)域是高潛在污染源區(qū),應(yīng)該與該區(qū)域內(nèi)已知的排放區(qū)域一致.然而,PSCF值較低的區(qū)域并不一定代表該區(qū)域內(nèi)排放量較低,可能由于該區(qū)域排放量沒有傳輸?shù)接^測位置.

為了進(jìn)一步確定不同潛在源區(qū)對觀測點(diǎn)的相對貢獻(xiàn)大小,運(yùn)用濃度權(quán)重軌跡分析法(CWT)可以將氣象軌跡停留時(shí)間與污染物濃度結(jié)合來追溯對觀測點(diǎn)污染貢獻(xiàn)并反映不同軌跡的污染程度[15],計(jì)算公式如式(3).權(quán)重系數(shù)確定如式(2).

式中:C為網(wǎng)格(,)上的平均權(quán)重濃度;為軌跡;為軌跡總數(shù);C為軌跡經(jīng)過網(wǎng)格(,)時(shí)對應(yīng)的某要素值;為軌跡在網(wǎng)格(,)停留時(shí)間[16].CWT值越高,表明所經(jīng)過的軌跡對觀測點(diǎn)污染物濃度貢獻(xiàn)越大.

2 結(jié)果與討論

2.1 日照市PM2.5質(zhì)量濃度長期變化特征

圖2為2015～2019年不同季節(jié)日照市PM2.5日均濃度箱型圖,其中,箱體的上邊框表示75%分位數(shù),中間橫線表示50%分位數(shù)即中位數(shù),下邊框表示25%分位數(shù);中間實(shí)心方框表示平均值.由監(jiān)測數(shù)據(jù)可知,2015年和2016年日照市PM2.5年均濃度分別為62μg/m3和58μg/m3.為了深入貫徹“生態(tài)立市”戰(zhàn)略,日照市積極開展集中攻堅(jiān)行動和環(huán)境整治工作,從2016年年底,先后出臺了一系列大氣污染防治工作方案,做好重污染天氣應(yīng)對工作,確保大氣質(zhì)量持續(xù)改善.2017年起大氣污染防治工作初有成效, PM2.5年均濃度穩(wěn)定降低至50μg/m3以內(nèi),2017～2019年年均濃度分別為47、43和49μg/m3,然而該年均濃度仍超過世界衛(wèi)生組織對于顆粒物的過渡期目標(biāo)-1(35μg/m3)和中國環(huán)境空氣質(zhì)量一級標(biāo)準(zhǔn)(35μg/m3).

從多年的季節(jié)變化來看,整體而言,日照市PM2.5濃度分布呈現(xiàn)冬季最高、春秋季次之,夏季最低的特征.日照市屬于溫帶季風(fēng)氣候,降水主要集中在夏季,平均降水量達(dá)2.3mm,有利于顆粒物的清除;且夏季主要受太平洋副熱帶高壓控制,受到來自海洋的清潔氣團(tuán)影響,夏季顆粒物濃度較低.日照市瀕臨沿海,受海洋的影響顯著,冬季相對濕度較高;近年來,馬慶鑫等[17]、葉春翔等[18]和顏鵬等[19]研究指出在較高相對濕度條件下,非均相化學(xué)反應(yīng)對二次顆粒物爆發(fā)性增長起到重要作用.從空氣質(zhì)量自動站氣象要素監(jiān)測數(shù)據(jù)來看,2017～2019年期間冬季相對濕度平均達(dá)到53%左右,而相對濕度達(dá)到50%以上的頻率為54%.此外,冬季北方地區(qū)屬于采暖期,由于燃煤等導(dǎo)致二氧化硫、氮氧化物和顆粒物等排放量比其他季節(jié)有所增加;日照市主要受到來自內(nèi)陸的偏西北氣流影響,受到本地排放疊加大量PM2.5及其前體物區(qū)域輸送的影響,在不利的大氣擴(kuò)散條件下,冬季易發(fā)生灰霾污染過程,PM2.5濃度在冬季較高.

由圖3可知,從各個(gè)季節(jié)方面來看,冬季顆粒物污染嚴(yán)重,其次是秋季,夏季污染最小.冬季PM2.5污染主要源于日照市市政府廣場站點(diǎn)的站點(diǎn)周圍及西北方向,風(fēng)速在0～5m/s,雖然風(fēng)頻不高,但是顆粒物污染較重;秋季PM2.5污染主要源于日照市市政府廣場站點(diǎn)的西北方向,風(fēng)速在2～4m/s;夏季PM2.5污染相對高值主要源于站點(diǎn)西北部.整體來看,細(xì)顆粒物污染主要源于日照市西北部,冬季較為嚴(yán)重,秋季次之.

圖2 2015至2019年日照市各個(gè)季節(jié)PM2.5日濃度統(tǒng)計(jì)箱型圖

圖3 2017至2019年不同季節(jié)日照市市政府廣場站點(diǎn)PM2.5質(zhì)量濃度隨風(fēng)速風(fēng)向變化及風(fēng)玫瑰圖

2.2 傳輸路徑特征及傳輸路徑污染特征

2.2.1 日照市傳輸路徑特征因根據(jù)對日照市2015年至2019年全年02:00、08:00、14:00及20:00(BTC)的48h后向軌跡分季節(jié)進(jìn)行聚類分析,如圖4所示,本研究中,春季、夏季、秋季和冬季后向軌跡分別分為4、5、7和5類(圖4).各傳輸路徑和方向表示氣流到達(dá)受體點(diǎn)前經(jīng)過的區(qū)域,傳輸距離可判斷氣流傳輸速度[20].結(jié)果可知,各季節(jié)聚類軌跡出現(xiàn)概率、途徑區(qū)域、傳輸距離及傳輸速度存在差異.

在春季,來自海上的偏東氣流(軌跡3)出現(xiàn)的頻率最高,為36.8%,其次是來自內(nèi)蒙,途徑河北東部和渤海的偏北氣流(軌跡2),為30.5%;在夏季,較多氣流聚類源于海上,軌跡1和軌跡2出現(xiàn)頻率較高,分別為36.4%和22.9%;在秋季,源于內(nèi)蒙古,途徑河北東部和渤海的西北轉(zhuǎn)偏北氣流(軌跡7)出現(xiàn)頻率最高,為20.9%,其次是來自海上的偏東氣流(軌跡5),為20.3%;在冬季,來自內(nèi)蒙古,途徑河北東部和渤海的偏西北轉(zhuǎn)偏北氣流(軌跡4)占比最大,為35.8%,其次是來自內(nèi)蒙古,途徑河北中部的西北氣流(軌跡1),為27.9%.

秋冬季多為西北和偏北氣流,且傳輸距離長,傳輸速度快,這可能與東亞冬季風(fēng)的傳播有關(guān)[21],夏季氣流軌跡傳輸距離最短.4個(gè)季節(jié)都出現(xiàn)了一定頻率的近距離傳輸,且秋冬季近距離傳輸路徑出現(xiàn)明顯轉(zhuǎn)向折回.除了夏季主要傳輸路徑都源于海上,春秋冬3個(gè)季節(jié)主要傳輸路徑大部分源于內(nèi)蒙古,且途徑河南東部、河南中部和渤海.

2.2.2 日照市傳輸路徑污染特征因?yàn)榱搜芯咳照帐懈鱾鬏斅窂降奈廴咎卣?將污染軌跡定義為其軌跡對應(yīng)的PM2.5質(zhì)量濃度大于空氣質(zhì)量二級標(biāo)準(zhǔn)限值,即75μg/m3,反之為清潔軌跡.圖5和圖6分別給出了各季節(jié)軌跡聚類上相關(guān)的PM2.5質(zhì)量濃度箱線統(tǒng)計(jì)及各季節(jié)軌跡聚類上污染軌跡相關(guān)的PM2.5質(zhì)量濃度箱線統(tǒng)計(jì),表1給出了各季節(jié)污染軌跡中各聚類軌跡占比.結(jié)果顯示,春季主要傳輸路徑與主要污染傳輸路徑有所差異;夏季細(xì)顆粒物總體污染小,主要傳輸路徑以清潔軌跡為主;秋冬季污染軌跡與主要傳輸路徑有對應(yīng)關(guān)系.

圖4 2015至2019年日照市各季節(jié)平均后向軌跡聚類

圖5 各季節(jié)軌跡聚類上相關(guān)的PM2.5質(zhì)量濃度箱線圖

在春季,軌跡1和軌跡4在污染軌跡中占比較高,分別為31%和35%,且PM2.5平均質(zhì)量濃度也偏高,為80.2μg/m3和63.7μg/m3,說明偏西和偏南氣流由于傳輸距離相對較短且傳輸速度慢,污染物不易清除,是春季影響日照市的主要污染傳輸通道;在夏季,來自海上的主要輸送通道(軌跡2)以清潔軌跡為主,為日照市帶來清潔的海上氣團(tuán),而相對近距離輸送的軌跡3污染軌跡占比高,是夏季出現(xiàn)細(xì)顆粒污染的主要來源;在秋季,主要傳輸通道上的偏西北氣流在污染軌跡中占比高,其源于內(nèi)蒙古,途徑河北、北京、天津和山東省西北部,攜帶大量細(xì)顆粒物影響日照市,偏西南和途徑江蘇省沿海區(qū)域的近距離傳輸氣流也對日照市細(xì)顆粒物污染產(chǎn)生影響;在冬季,污染軌跡最多,其主要傳輸通道在污染軌跡中占比高,偏南及西南氣流傳輸距離短且傳輸速度小,較小的風(fēng)速以及靜穩(wěn)的區(qū)域氣象條件有利于PM2.5的累積,導(dǎo)致冬季日照市PM2.5濃度較其他季節(jié)偏高,這種污染輸送特征與杜艷偉等[22]對青島市外源PM2.5傳輸路徑特征的研究結(jié)果類似.

圖6 各季節(jié)軌跡聚類上污染軌跡相關(guān)的PM2.5質(zhì)量濃度箱線圖

表1 各季節(jié)污染軌跡中各聚類軌跡占比統(tǒng)計(jì)

2.3 海陸風(fēng)對日照市PM2.5質(zhì)量濃度的影響分析

2.3.1 日照市海陸風(fēng)特征因日照市處于山東省沿海區(qū)域,海陸風(fēng)局地環(huán)流與大氣環(huán)境污染密切相關(guān)[23].海陸風(fēng)在很大程度上影響著沿海地區(qū)大氣污染物的運(yùn)輸和擴(kuò)散,對城市的環(huán)境空氣質(zhì)量有著重要影響[24],為了更清楚地了解海陸風(fēng)對沿海城市—日照市PM2.5質(zhì)量濃度的影響,本文利用2017～2019年日照市3個(gè)國控站污染物監(jiān)測數(shù)據(jù)及氣象要素觀測數(shù)據(jù)并基于海陸風(fēng)定義的分類統(tǒng)計(jì)方法[25]對日照市發(fā)生的海陸風(fēng)日進(jìn)行了統(tǒng)計(jì).本文中,將陸風(fēng)方向規(guī)定為:NNW,NW,WNW,W,WSW;將海風(fēng)方向規(guī)定為:NE,ENE,E,ESE,SE,SSE,S,SSW.圖7顯示: 2017～2019年港務(wù)局、監(jiān)測站和市政府站點(diǎn)分別共發(fā)生了160d、107d和74d海陸風(fēng)日,港務(wù)局站點(diǎn)海陸風(fēng)日發(fā)生天數(shù)最多,這可能由于港務(wù)局站點(diǎn)地理位置更靠近沿海.日照市海陸風(fēng)具有明顯的季節(jié)特征,春秋季多,夏冬季少.

圖7 日照市國控站點(diǎn)海陸風(fēng)日數(shù)統(tǒng)計(jì)

由圖8可知,各國控站點(diǎn)海陸風(fēng)日變化特征不同.整體來看,日照市陸風(fēng)轉(zhuǎn)海風(fēng)一般發(fā)生在09:00～12:00,最早在監(jiān)測站站點(diǎn)09:00,最晚在市政府廣場站點(diǎn)12:00,這與地面升溫規(guī)律相符合;日照市海風(fēng)轉(zhuǎn)陸風(fēng)一般發(fā)生在22:00～00:00,最早在港務(wù)局22:00,最晚在監(jiān)測站00:00.日照市陸風(fēng)最常發(fā)生在02:00～05:00,海風(fēng)最常發(fā)生在15:00～18:00,這與莊子善等[26]對日照沿海海陸風(fēng)的特點(diǎn)研究結(jié)果相似.各站點(diǎn)陸風(fēng)與海風(fēng)的持續(xù)時(shí)間具有差異,監(jiān)測站站點(diǎn)地理位置更靠近內(nèi)陸,其陸風(fēng)持續(xù)時(shí)間長,一般從01:00～06:00;港務(wù)局站點(diǎn)地理位置靠近沿海,其海風(fēng)持續(xù)長,一般從13:00～17:00,且海、陸風(fēng)轉(zhuǎn)變易被觀測.

圖8 日照市國控站點(diǎn)海陸風(fēng)出現(xiàn)頻率日變化

2.3.2 海陸風(fēng)對日照市大氣污染物的影響 圖9顯示:整體來看,日照市各國控站點(diǎn)細(xì)顆粒物在陸風(fēng)影響下濃度較高,且秋冬季污染嚴(yán)重,而O3在海風(fēng)影響下濃度偏高,且春夏季污染較重.在海陸風(fēng)日與非海陸風(fēng)日對比下,各國控站點(diǎn)污染分布呈現(xiàn)季節(jié)性差異.在秋冬季,各國控站點(diǎn)污染以西部的細(xì)顆粒物污染為主,在陸風(fēng)的影響下,各站點(diǎn)細(xì)顆粒物濃度偏高,這與在非海陸風(fēng)日下,細(xì)顆粒物污染分布相似,以內(nèi)陸污染輸送為主,海上氣流帶來較為清潔的氣團(tuán),對各站點(diǎn)細(xì)顆粒物濃度起到擴(kuò)散稀釋的作用;在春夏季,海陸風(fēng)影響下O3濃度較系統(tǒng)風(fēng)影響下濃度偏高,這與海陸風(fēng)日的主導(dǎo)天氣形勢和氣象要素場特征較為吻合,且因O3濃度的來源主要受光化學(xué)作用影響,冬季太陽輻射相對于其他季節(jié)稍弱,日照時(shí)間短,光化學(xué)作用較其他季節(jié)相比不強(qiáng),O3濃度普遍低于其他季節(jié).在海陸風(fēng)影響下,各國控站點(diǎn)大部分都在海風(fēng)方向的O3污染濃度偏高,這可能是由于O3濃度生成速率較高的時(shí)間正好在海、陸風(fēng)轉(zhuǎn)換期間,被陸風(fēng)帶向海洋的O3被發(fā)展起來的海風(fēng)帶回陸地,使得各站點(diǎn)在海風(fēng)方向上O3濃度累積升高.總的來說,日照市各國控站點(diǎn)細(xì)顆粒物濃度在海陸風(fēng)或系統(tǒng)風(fēng)影響下都以內(nèi)陸區(qū)域的污染輸送為主,而O3濃度在海陸風(fēng)的影響下,污染以海風(fēng)方向輸送為主且沿海區(qū)域O3濃度偏高,內(nèi)陸區(qū)域細(xì)顆粒物污染較重.

圖10是不同PM2.5污染等級下日照市市政府站點(diǎn)PM2.5質(zhì)量濃度日變化對比.整體來看,該站點(diǎn)在不同PM2.5污染等級下,非海陸風(fēng)日的PM2.5質(zhì)量濃度日變化趨勢較為一致,且在優(yōu)良天時(shí)海陸風(fēng)日與非海陸風(fēng)日的PM2.5濃度日變化趨勢也相似,呈現(xiàn)日間濃度升高,下午濃度降低,夜間濃度又抬升的特征.這種變化特征與Xu等[27]對北京PM2.5時(shí)空分布的特征研究類似,下午濃度逐漸降低可能是由于邊界層高度抬升,大氣擴(kuò)散條件較好,對細(xì)顆粒物濃度起到擴(kuò)散稀釋作用,而夜間邊界層高度降低,近地層細(xì)顆粒物濃度累積導(dǎo)致污染濃度上升.在輕度污染和中度污染時(shí),海陸風(fēng)日的PM2.5質(zhì)量濃度日變化與非海陸日的日變化不同,呈現(xiàn)白天高,夜間低的變化特征.結(jié)合圖11的逐時(shí)局地風(fēng)緯向風(fēng)分量和經(jīng)向風(fēng)分量的日變化,夜間PM2.5質(zhì)量濃度偏低并沒有明顯抬升現(xiàn)象,這可能主要是由于該站點(diǎn)海風(fēng)轉(zhuǎn)陸風(fēng)期間較長,海風(fēng)帶來了清潔氣團(tuán),且夜間風(fēng)速較大,對細(xì)顆粒物也起到了擴(kuò)散作用.

a、c、e:分別是海陸風(fēng)日下港務(wù)局、監(jiān)測站、市政府;b、d、f:分別是非海陸風(fēng)日下港務(wù)局、監(jiān)測站、市政府

圖10 不同PM2.5污染等級下日照市市政府站點(diǎn)PM2.5質(zhì)量濃度日變化對比

圖11 日照市市政府站點(diǎn)輕度及中度PM2.5污染等級下逐時(shí)局地風(fēng)緯向風(fēng)分量和經(jīng)向風(fēng)分量的日變化

a、c:海陸風(fēng)日;b、d:非海陸風(fēng)日

2.4 日照市潛在源區(qū)特征及變化

基于2015～2019年各個(gè)季節(jié)的后向軌跡進(jìn)行PSCF分析和CWT分析,以期全面反映潛在源區(qū)對日照市PM2.5質(zhì)量濃度的長期影響特征和貢獻(xiàn)大小,分析結(jié)果如圖12和圖13.

PSCF計(jì)算值越大,表示該區(qū)域?qū)θ照帐蠵M2.5質(zhì)量濃度的影響越大.日照市PM2.5的污染潛在源區(qū)分布存在著明顯的季節(jié)差異(圖12).春季對日照市PM2.5濃度貢獻(xiàn)相對較高的區(qū)域主要集中在臨沂市東部和連云港市北部,其PSCF值在0.3～0.45之間;濰坊市南部的PSCF值在0.12～0.16,也對日照市PM2.5濃度產(chǎn)生影響.結(jié)合圖4a中,軌跡1和4的PM2.5平均質(zhì)量濃度較高,且途徑臨沂市東部和連云港市北部,給日照帶來污染氣團(tuán),是春季日照市顆粒物污染的主要潛在源區(qū).夏季PSCF整體不高,范圍在0.02～0.2之間,PSCF分布范圍相對較廣,其值較高的區(qū)域主要集中在日照市東南沿海、臨沂市東部和連云港市北部,較遠(yuǎn)的地方有商丘市西南部和開封市西部.秋季,PSCF相對較高的區(qū)域主要集中在日照市西北部和東南沿海、臨沂市東部、濰坊市南部、連云港市北部、青島市西南部和黃海近海海域,其PSCF值在0.18以上.結(jié)合圖4c可知,軌跡1、3和6的PM2.5平均質(zhì)量濃度偏高,且途徑區(qū)域與秋季高貢獻(xiàn)潛在源區(qū)一致.冬季,PSCF值較高且范圍廣,說明冬季顆粒物污染嚴(yán)重并呈現(xiàn)一定的區(qū)域性.PSCF值相對較高的區(qū)域主要集中在臨沂市、連云港市、濰坊市南部、青島市西北部和淄博市中部,其值在0.4以上,其中日照市東南沿海PSCF值高達(dá)0.6以上,說明此區(qū)域?qū)θ照帐蠵M2.5質(zhì)量濃度產(chǎn)生較大影響.結(jié)合圖4d可知,軌跡2和5的PM2.5平均質(zhì)量濃度較高,分別為126.9μg/m3和98.5μg/m3,是冬季日照市顆粒物污染的重要來源之一,且途徑的區(qū)域?yàn)楦逷SCF值區(qū)域,對日照市冬季PM2.5濃度產(chǎn)生較大影響.

圖12 日照市2015～2019年各季節(jié)PSCF分布

a～d分別為春季、夏季、秋季和冬季

CWT值越高,該網(wǎng)格所在地區(qū)對日照市PM2.5污染貢獻(xiàn)越大.整體而言,冬季影響范圍廣且強(qiáng)度強(qiáng),秋季次之,夏季影響范圍小且強(qiáng)度最小(圖13).春季,對日照市PM2.5質(zhì)量濃度貢獻(xiàn)相對較高區(qū)域主要集中在臨沂市東部和連云港市北部,其CWT值為50～60μg/m3;日照市東南沿海地區(qū)的CWT值在60～80μg/m3.夏季,CWT值相對較高的區(qū)域主要集中在臨沂市東部和連云港市北部,其CWT值在30～40μg/m3;日照市東南沿海CWT值可達(dá)40～50μg/m3.秋季,CWT值相對較高的區(qū)域主要集中在臨沂市東部、連云港市北部、濰坊市南部和青島市南部,其CWT在40μg/m3以上,部分區(qū)域如日照市東南沿海區(qū)域可達(dá)60μg/m3以上.冬季,CWT值相對較高的區(qū)域分布較廣,對日照市PM2.5質(zhì)量濃度影響較大的區(qū)域主要集中在臨沂市、濰坊市、連云港市、青島市和東營市,其CWT值可達(dá)60μg/m3以上,其中臨沂市東部、濰坊市南部、連云港市北部和東營市南部以及青島市西北部的CWT可高達(dá)80μg/m3以上;日照市本地東南區(qū)域CWT值高達(dá)100μg/m3以上.

結(jié)合PSCF和CWT分析結(jié)果,可以發(fā)現(xiàn)影響日照市PM2.5質(zhì)量濃度的外來主要潛在源區(qū)在臨沂市、濰坊市、連云港市和青島市.各季節(jié)污染較為嚴(yán)重的后向軌跡聚類也與影響日照市PM2.5濃度的主要潛在源區(qū)位置比較吻合.不僅外來輸入對日照市PM2.5濃度產(chǎn)生較大的影響,日照市本地排放也是造成秋冬季顆粒物污染嚴(yán)重的重要原因.

圖13 日照市2015～2019年各季節(jié)CWT分布

a～d分別為春季、夏季、秋季和冬季

3 結(jié)論

3.1 2015～2019年日照市PM2.5年均濃度分別為62、58、47、43和49μg/m3,2017年起大氣污染防治工作初顯成效,3年內(nèi)穩(wěn)定將PM2.5質(zhì)量濃度降低至50μg/ m3以內(nèi);從多年的季節(jié)變化來看,日照市PM2.5濃度分布呈現(xiàn)冬季最高、春秋季次之,夏季最低的特征.

3.2 通過聚類分析可以發(fā)現(xiàn),不同季節(jié)主要影響日照市氣流來自不同方向:春季主要傳輸路徑為偏北和偏東氣流;夏季以源于海上的偏東氣流輸入為主;秋季主要傳輸路徑為西北和偏東方向氣流;冬季主要傳輸路徑為西北方向氣流.在傳輸路徑污染特征方面,來自西南,偏南和西北方向的短距離輸送氣流對冬、春和秋三季的PM2.5污染貢獻(xiàn)較高,來自黃海的氣流對應(yīng)的PM2.5濃度較低,帶來清潔的海上氣團(tuán),有利于污染物擴(kuò)散和清除.總體來說,春季主要?dú)饬鱾鬏斅窂脚c主要污染傳輸路徑有所差異;夏季細(xì)顆粒物總體污染小,主要傳輸路徑以清潔軌跡為主;秋冬季污染軌跡與主要傳輸路徑有對應(yīng)關(guān)系.

3.3 日照市海陸風(fēng)具有明顯的季節(jié)特征,春秋季多,夏冬季少.由于各站點(diǎn)地理位置不同,各站點(diǎn)海陸風(fēng)轉(zhuǎn)換發(fā)生時(shí)間與持續(xù)時(shí)間雖有所差異,但相差不大.

3.4 在海陸風(fēng)日與非海陸風(fēng)日對比下,各國控站點(diǎn)污染分布呈現(xiàn)季節(jié)性差異:細(xì)顆粒物污染嚴(yán)重主要分布在陸風(fēng)方向,且秋冬季污染嚴(yán)重,而O3高濃度主要分布在海風(fēng)方向,且春夏季污染較重.在不同PM2.5污染等級下,市政府站點(diǎn)非海陸風(fēng)日的PM2.5質(zhì)量濃度日變化趨勢較為一致,且在優(yōu)良天時(shí)海陸風(fēng)日與非海陸風(fēng)日的PM2.5濃度日變化趨勢也相似,呈現(xiàn)日間濃度升高,下午濃度降低,夜間濃度又抬升的特征.在輕度污染和中度污染時(shí),海陸風(fēng)日的PM2.5質(zhì)量濃度日變化與非海陸日的日變化不同,呈現(xiàn)白天高,夜間低的變化特征.

3.5 通過PSCF法和CWT法分析,影響日照市PM2.5質(zhì)量濃度的外來主要潛在源區(qū)位于臨沂市、濰坊市、連云港市和青島市.不同季節(jié)影響下,PM2.5濃度較高的后向軌跡聚類與影響日照市PM2.5濃度的主要潛在源區(qū)位置較吻合.

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Long term characteristics and potential sources of PM2.5in Rizhao City from 2015 to 2019.

WANG Zhong-jie1,2,3, HUO Juan2, DU Hui-yun1, WANG Da-wei1,4, LI Jie1,3,4, ZHANG Chuan-bing5, ZHANG Tao6, WANG Wei7, WANG Hai-bo1,3, YANG Wen-yi1,4*

(1.State Key Laboratory of Atmospheric Boundary Layer Physics and Atmospheric Chemistry, Institute of Atmospheric Physics, Chinese Academy of Sciences, Beijing 100029, China；2.Key Laboratory of Middle Atmosphere and Global Environment Observation, Institute of Atmospheric Physics, Chinese Academy of Sciences, Beijing 100029, China；3.University of Chinese Academy of Sciences, Beijing 100049, China；4.CAS Center for Excellence in Regional Atmospheric Environment, Xiamen 361021, China；5.Rizhao Environmental Monitoring Centre, Rizhao 276800, China；6.Rizhao Eco Environmental Protection Service Centre, Rizhao 276800, China；7.China National Environmental Monitoring Centre, Beijing 100012, China)., 2021,41(9)：3969～3980

Based on the hourly data of PM2.5concentrations and meteorological elements in Rizhao City during 2015 to 2019, the seasonal characteristics of PM2.5and its relationship with wind speed and wind direction were analyzed. Also, the characteristics of sea-land in Rizhao City were summarized. Combined with HYSPLIT model and GDAS data, the 48h backward trajectories of PM2.5concentrations at 02:00, 08:00, 14:00 and 20:00 (BTC) every day in five years were calculated. The main transport pathways and potential source contribution of PM2.5concentrations in different seasons were discussed by cluster analysis and potential source contribution analysis. The influence of sea-land wind on pollutants in Rizhao City was also analyzed. The results showed that the seasonal characteristics of PM2.5concentrations in Rizhao City was the highest in winter and the lowest in summer. The particles concentrations of the monitoring station is higher under the influence of northwest wind. There are differences in the main transport routes in different seasons in Rizhao: in spring, it is mainly affected by the easterly and northerly airflow; in summer, it is mainly affected by the cleaner easterly airflow from the sea under the influence of subtropical high system; in autumn, it is mainly affected by the northwest and easterly airflow; in winter, it is mainly affected by the northwest and northerly airflow. On the whole, the PM2.5concentrations of Rizhao City is higher in different seasons affected by the westerly to southerly airflow. The sea-land wind days are more in spring and autumn,less in summer and winter. Under the influence of sea-land wind, the PM2.5and ozone pollution in Rizhao City present different distribution characteristics, and under different PM2.5pollution levels, the daily variation characteristics of PM2.5concentrations are also different from those in normal days.The results show that the main potential source areas of Rizhao are Linyi City, Weifang City, Qingdao city and Lianyungang City of Jiangsu Province.

PM2.5；backward trajectory；cluster analysis；transport pathway；potential source

X573

A

1000-6923(2021)09-3969-12

王中杰(1996-),男,江蘇蘇州人,碩士生,主要從事大氣環(huán)境研究.

2021-01-18

國家自然科學(xué)基金項(xiàng)目(91744203);國家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃(2018YFC0213205)

* 責(zé)任作者, 助理研究員, yangwenyi@mail.iap.ac.cn