祝宇軒， 陸景彬， 趙曉帆， 劉曉艷， 崔葦葦， 李 煒， 王于仨， 呂中華，3， 陳 勇*

1. 吉林大學(xué)物理學(xué)院， 吉林 長春 130012 2. 中國科學(xué)院高能物理研究所， 北京 100049 3. 中國科學(xué)院大學(xué)， 北京 100049 4. 黑龍江大學(xué)核科學(xué)與技術(shù)學(xué)院， 黑龍江 哈爾濱 150080

引 言

電荷耦合器件(charge-coupled device， CCD)是一種廣泛應(yīng)用于天文、 攝影、 醫(yī)學(xué)成像和能譜分析的探測器。 掃式電荷器件(swept charge device,SCD)是一種特殊類型的CCD探測器， 為了獲取較快的電荷讀出速度， SCD探測器忽略了光子的入射位置信息， 連續(xù)轉(zhuǎn)移光子信號(hào)。 1999年， 英國的e2v公司研制了第一代SCD探測器CCD54[1]， 其被應(yīng)用于SMART-1[2]和Chandrayaan-1[3]衛(wèi)星。 為了滿足硬X射線調(diào)制望遠(yuǎn)鏡(the hard X-ray modulation telescope,HXMT)[4-5]低能X射線望遠(yuǎn)鏡(low energy X-ray telescope,LE)[6]的技術(shù)要求， e2v公司聯(lián)合LE項(xiàng)目組設(shè)計(jì)研發(fā)了新的一代SCD——CCD236。 CCD236探測器相比CCD54擁有更大的靈敏面積， 抗輻照性能更好[7]。 CCD236的觀測能區(qū)為0.7～13.0 keV， 能量分辨率可以達(dá)到140.0 eV@ 5.9 keV@-70 ℃， 靈敏面積為4.2 cm2， 讀出周期為1 ms[8]。

在HXMT發(fā)射之前， 對LE的CCD236探測器進(jìn)行了詳細(xì)的性能標(biāo)定[9-10]， 包括對探測器能量-能道關(guān)系、 時(shí)間響應(yīng)、 能量響應(yīng)和點(diǎn)擴(kuò)展函數(shù)的標(biāo)定。 其中能量響應(yīng)是能譜分析和解譜的關(guān)鍵。 光源的真實(shí)發(fā)射譜為F(E)， 探測器系統(tǒng)的輸出能譜為S(C)， 它們之間可以通過如式(1)進(jìn)行聯(lián)系

S(C)=F(E)R(C,E)+n(C)

(1)

式(1)中， R(C,E)為探測器的能量響應(yīng)矩陣(energyresponsematrix,RSP)， 它表示真實(shí)能量為E的光子的測量值落入到探測器能道C的概率分布。 n(C)為探測器系統(tǒng)的背景噪聲。

CCD236探測器的RSP標(biāo)定由高能物理研究所標(biāo)定大廳的低能X射線標(biāo)定裝置(lowX-raycalibrationfacility,LXCF)[11]完成。 利用CCD236探測器對幾種典型能量的單能X射線進(jìn)行能譜測量， 然后通過二維插值的方式生成了觀測能區(qū)內(nèi)的RSP[12]， 如圖2所示。

圖1 CCD236探測器實(shí)物圖每片探測器分為4個(gè)象限Fig.1 A detector package of CCD236Each detectoris divided into four quadrants

圖2 CCD236探測器的RSPFig.2 The RSP of CCD236 detector

根據(jù)式(1)的定義， 一般可通過兩種方法重建觀測光源的真實(shí)能譜。 第一種為能譜擬合， 對能量響應(yīng)矩陣與已知的模型能譜進(jìn)行卷積， 通過卷積結(jié)果與輸出能譜進(jìn)行擬合， 進(jìn)而對模型的一些物理量進(jìn)行約束。 第二種方法是直接反卷積， 解譜過程可以看作是一維成像問題[13]。 常用的反卷積算法為Lucy-Richardson迭代算法(簡稱LR迭代)。

利用LR迭代反解觀測光源的真實(shí)發(fā)射譜， 進(jìn)而對光源的物理特性進(jìn)行分析。 通過LR迭代， 理論上能很大程度地還原觀測源的真實(shí)發(fā)射譜， 減小譜線的半峰全寬(full width at half maxima,FWHM)， 提高能譜的峰背比。 這樣不僅可以對全能峰強(qiáng)度進(jìn)行準(zhǔn)確的統(tǒng)計(jì)， 更能提高譜線的分辨能力， 提供適用于進(jìn)行熒光分析的能譜， 例如嫦娥一號(hào)搭載的X射線譜儀就應(yīng)用了這種方法進(jìn)行月表物質(zhì)的X射線熒光分析， 對月表主要元素的含量和分布進(jìn)行分析[14]。

1 實(shí)驗(yàn)部分

1.1 55Fe和復(fù)合金屬材料能譜測量

為了驗(yàn)證LR迭代解譜的可行性， 首先對55Fe放射源的測量能譜進(jìn)行反解， 通過解譜結(jié)果對放射源發(fā)射譜成分進(jìn)行分析。 之后利用預(yù)置的X光機(jī)打靶復(fù)合金屬材料， 通過相同的辦法進(jìn)行X射線熒光譜的解譜， 分析反解能譜的特性， 對元素各譜線強(qiáng)度進(jìn)行了計(jì)算， 這一結(jié)果可以用于對各元素的含量估計(jì)[15]。

1.2 裝置

由于CCD236探測器的工作區(qū)間在-50～-70 ℃， 為避免降溫導(dǎo)致探測器表面結(jié)水或結(jié)冰， 地面測試時(shí)需要在真空環(huán)境中進(jìn)行。 如圖3(a)實(shí)驗(yàn)整體框圖所示， 實(shí)驗(yàn)裝置分為真空裝置、 低溫裝置、 光源(包括X光機(jī)打靶光源和55Fe放射源)和探測器及后端電子學(xué)。 圖3(b)為真空罐中部分裝置實(shí)物圖。

圖3 能譜測量實(shí)驗(yàn)框圖及部分裝置實(shí)物圖Fig.3 Schematic diagram and picture of somedevice of spectrum measurement

實(shí)驗(yàn)中， 真空裝置可保證真空室真空度在10-4Pa量級(jí)， CCD236通過銅質(zhì)底座與冷板接觸， 冷板內(nèi)部加裝液氮循環(huán)管道， 可將CCD236降溫至工作溫度。 由于RSP標(biāo)定實(shí)驗(yàn)中CCD236溫度為-50 ℃， 能譜測量實(shí)驗(yàn)中也將CCD236降溫至-50 ℃。 后端電子學(xué)對能譜測量數(shù)據(jù)進(jìn)行記錄， 并可監(jiān)視CCD236工作溫度， 調(diào)節(jié)CCD236工作電壓、 閾值和基線等工作參數(shù)。

2 結(jié)果與討論

LR迭代算法是20世紀(jì)70年代Lucy[16]和Richardson[17]提出的一種基于貝氏定理進(jìn)行的迭代復(fù)原方法。 其公式為

其中f(r)為第r次的迭代結(jié)果， 在LR迭代中可以自動(dòng)保證f(i)>0,因此這種解譜方法中令物理約束下限flow(i)=0.0， 不設(shè)置物理上限。

由于LR迭代隨著迭代次數(shù)的增大， 會(huì)導(dǎo)致噪聲放大， 所以對CCD236進(jìn)行了長期的環(huán)境背景監(jiān)測， 以此為輸入能譜的背景數(shù)據(jù)， 如圖4所示。 以下的計(jì)算過程中， 均考慮了背景。

圖4 背景能譜Fig.4 Spectrum of background

2.1 55Fe能譜測量及反解

根據(jù)55Fe放射源的衰變機(jī)制可知， 其通過軌道電子俘獲效應(yīng)衰變?yōu)?5Mn， 之后外層電子退激， 放出Mn元素的Kα和Kβ熒光線， 分別為5.9和6.5 keV。 圖5中黑色實(shí)線為CCD236對55Fe的能譜測量結(jié)果。

由于CCD236探測器為硅基半導(dǎo)體探測器， 能譜結(jié)構(gòu)中有明顯的Si元素?zé)晒饩€和5.9 keV主峰的逃逸峰， 此外， 由于光電子能量的不完全收集， 能譜中還存在很明顯的連續(xù)譜平臺(tái)。 高斯函數(shù)擬合結(jié)果顯示， CCD236探測器的能量分辨為144.3 eV@5.9 keV。

利用RSP可對55Fe的能譜進(jìn)行反解。 首先對比背景噪聲對反解結(jié)果的影響。 如圖5藍(lán)色虛線所示， 當(dāng)不考慮背景噪聲的情況下， 迭代中在逃逸峰、 熒光線和1.0 keV左右出現(xiàn)噪聲放大。 根據(jù)逃逸峰和熒光線的生成機(jī)制， 其在解譜過程中會(huì)全部反解回全能峰處， 如圖5中紅色星型虛線所示。

圖5 55Fe放射源測試能譜和迭代結(jié)果藍(lán)色虛線為不考慮背景的結(jié)果，紅色星型虛線為考慮背景的結(jié)果Fig.5 Spectrum measurement of 55Fe X-raysource and iteration results

圖6 收斂因子隨迭代次數(shù)變化曲線Fig.6 Curve of convergence factor ε with iteration times

結(jié)合圖6和圖7發(fā)現(xiàn)， 迭代10次以內(nèi)， 收斂因子和FWHM隨迭代次數(shù)變化較為明顯； 當(dāng)?shù)螖?shù)超過20次后， 反解能譜逐漸趨于穩(wěn)定。 如圖8所示。 通過迭代， 得到了55Fe的真實(shí)發(fā)射譜， 很好地重建出放射源的原始能量， 迭代次數(shù)超過20次后， 譜型變化并不大。

圖7 FWHM隨迭代次數(shù)變化曲線Fig.7 Curve of FWHM with iteration times

圖8 55Fe源能譜反解結(jié)果Fig.8 Results of 55Fe spectrum iterative inverse

反解能譜的能量分辨提升到了65.6 eV@ 5.9 keV， 連續(xù)譜平臺(tái)被明顯抑制。55Fe發(fā)射能譜中兩種成分的比例分別為88.69%和10.50%， 相對比值為8.4， 相比國際核數(shù)據(jù)中心(National Nuclear Data Center,NNDC)給出的強(qiáng)度比例8.5差別很小。 反解譜能很好地反映放射源的發(fā)射譜中各成分比例。

圖9 實(shí)驗(yàn)?zāi)茏V與卷積能譜對比Fig.9 Experimental and convolution spectrum.The spectra are normalized by area

為了進(jìn)一步驗(yàn)證LR迭代的可靠性， 利用公式(1)將反解能譜與RSP進(jìn)行了卷積， 根據(jù)χ2檢驗(yàn)對卷積結(jié)果與測試能譜進(jìn)行了一致性檢驗(yàn)[19]， 結(jié)果顯示Reduced chi square為0.382， 卷積結(jié)果與測試能譜基本一致。

2.2 復(fù)合金屬材料能譜反解

55Fe能譜反解結(jié)果證明了利用LR迭代可以提高能量分辨， 降低連續(xù)譜比例， 反解能譜能夠很好地還原真實(shí)發(fā)射譜。 根據(jù)這些能譜作用效果， 可以對材料的X射線熒光譜進(jìn)行LR迭代， 根據(jù)反解能譜對材料的元素成分進(jìn)行分析。

使用X光機(jī)照射金屬板材， 對元素的X射線熒光譜進(jìn)行測量， 圖10中黑色虛線為CCD236探測器對復(fù)合金屬材料打靶能譜的測量結(jié)果。

圖10 CCD236探測器對X光機(jī)打靶復(fù)合材料的測試能譜和反解能譜； 能譜以面積進(jìn)行歸一

在進(jìn)行X射線熒光分析時(shí)， 應(yīng)盡可能的提高峰背比， 提高能量分辨。 這樣不僅可以對全能峰強(qiáng)度進(jìn)行準(zhǔn)確的統(tǒng)計(jì)， 更能夠提高譜線的分辨能力。 如2.1節(jié)所述CCD236探測器存在光電子能量的不完全收集現(xiàn)象， 能譜中存在明顯的連續(xù)譜平臺(tái)成分。 同時(shí)受限于探測器本身的能量分辨率， 能量間隔較小的特征X射線峰會(huì)發(fā)生重疊， 不利于對特征X射線的能量鑒別和強(qiáng)度分析。

利用LR迭代對材料的熒光譜進(jìn)行反解， 如圖10中紅色實(shí)線所示， 反解能譜的線譜清晰。 紅色虛線箭頭所示為Ag和Mn元素?zé)晒饩€的逃逸峰， 以及Si元素的熒光線。 這些結(jié)構(gòu)通過LR迭代反解回對應(yīng)的熒光峰處， 效果與55Fe解譜時(shí)相同。

注意到在反解能譜中還看到Er元素的Lα熒光線成分， 能量為6.9 keV， 如圖10中黑色虛線箭頭所示。 Er元素的主要來源為CCD236探測器的基底封裝陶瓷， 其中含有Er2O3。 經(jīng)過LR迭代的反解能譜各熒光線的強(qiáng)度更接近材料表面的真實(shí)熒光特性。 表1為材料各元素各熒光線的相對強(qiáng)度表。

從表1中可以看出， 反解能譜熒光線的FWHM與熒光線強(qiáng)度直接相關(guān)。 熒光線強(qiáng)度高， 峰統(tǒng)計(jì)性好， 反解結(jié)果FWHM較窄。 在X光機(jī)強(qiáng)度一定時(shí)， 同一元素的不同特征X射線強(qiáng)度與對應(yīng)的熒光產(chǎn)額成正比。 所以對比了相同元素的各類熒光線強(qiáng)度與對應(yīng)元素?zé)晒猱a(chǎn)額。 表2為Ag元素的理論熒光產(chǎn)額和反解結(jié)果對比。

表1 元素成分分析結(jié)果Table 1 Analysis results of element composition

表2 Ag元素?zé)晒猱a(chǎn)額分析結(jié)果Table 2 Analysis results of Ag fluorescence yield

由于Ag的其他特征X射線強(qiáng)度較弱， 能譜的統(tǒng)計(jì)誤差較大， 所以只對比了相對較強(qiáng)的三條譜線的結(jié)果。 結(jié)果顯示， 反解能譜的擬合值和理論值符合的較好。

利用熒光譜特征X射線強(qiáng)度分析方法， 在確定了其他變量(如熒光線的出射角度、 照射X光強(qiáng)度等， 樣品的厚度和密度)后， LR迭代反解的X射線熒光譜可以用于對元素含量的分析。

3 結(jié) 論

HXMT-LE選用了CCD236探測器， 在發(fā)射前對探測器進(jìn)行性能標(biāo)定過程中， 利用二維插值的方式生成了探測器的RSP。 根據(jù)RSP與觀測光源發(fā)射譜的作用原理， 對探測器輸出能譜的解譜過程可以看作一維圖像的還原過程。 通過對55Fe能譜反解結(jié)果的分析， 利用LR迭代反解的能譜在結(jié)構(gòu)上能很好地表征55Fe反射源的真實(shí)反射譜， 同時(shí)反解能譜能量分辨明顯提高， 連續(xù)譜被很好地抑制， 這種高峰背比、 高能量分辨的光譜可以應(yīng)用于X射線熒光分析中。 我們選用了X光機(jī)打復(fù)合材料靶材， 通過相同的方法對X射線熒光譜進(jìn)行了解譜。 解譜結(jié)果顯示， 多條譜線彼此分離， 能譜中主要元素Ag的多條熒光線都能清晰分辨， 其他元素?zé)晒饩€FWHM明顯變窄， 峰背比明顯變高， 反解結(jié)果可以用于X射線熒光譜對元素種類的分析， 提高元素?zé)晒饩€的分辨能力。

在之后CCD236應(yīng)用的探索中， 可以利用本文的分析結(jié)果， 完成基于CCD236探測器的熒光譜儀的改造， 完善儀器各個(gè)部分， 同時(shí)健全自動(dòng)解譜和成分分析算法。 利用標(biāo)準(zhǔn)材料對熒光線強(qiáng)度進(jìn)行標(biāo)定， 完成對檢測材料的各元素成分絕對含量的定量分析。