石文濤，杜海鷗，申鳳陽，王榮東，王國芝，劉淑慧

鈉滴著火特性和預(yù)燃模型綜述

石文濤1，杜海鷗1，申鳳陽1，王榮東1，王國芝1，劉淑慧2

（1. 中國原子能科學(xué)研究院，北京 102413；2. 廣州中國科學(xué)院工業(yè)技術(shù)研究院，廣東 廣州 511458）

與碳?xì)浠衔锶剂弦旱沃鹛匦圆煌?，液態(tài)鈉滴在常溫空氣中會自發(fā)著火，鈉滴著火延遲時(shí)間及著火極限受著火前的預(yù)燃階段控制。預(yù)燃階段鈉滴主要發(fā)生表面氧化反應(yīng)，該階段的特性及表面氧化的速率模型是鈉滴燃燒研究的一個(gè)重點(diǎn)。目前國內(nèi)用于快堆霧狀鈉火安全分析程序的預(yù)燃模型是通過氧氣向鈉滴表面?zhèn)鬏攣砜刂票砻嫜趸磻?yīng)速率，著火延遲時(shí)間由鈉滴溫度升高到沸點(diǎn)（1 156 K）進(jìn)行計(jì)算。基于溫度的化學(xué)動力學(xué)控制模型以及傳質(zhì)與化學(xué)動力學(xué)組合控制模型被開發(fā)出來用于描述鈉滴的預(yù)燃階段，通過不同模型對不同初始條件鈉滴著火特性的數(shù)值計(jì)算和分析對比，這兩種模型可以預(yù)測不同條件下的鈉滴著火極限，計(jì)算結(jié)果更加符合鈉滴實(shí)際著火特性。

鈉滴；預(yù)燃模型；著火延遲時(shí)間；著火極限

液態(tài)金屬鈉具有優(yōu)良的熱工水力學(xué)性質(zhì)，低密度，高熱導(dǎo)率和高沸點(diǎn)，和堆芯材料有很好的相容性，中子吸收截面小。因此，幾乎所有已建、在建或?qū)⒔ǖ囊簯B(tài)金屬快中子增殖反應(yīng)堆（LMFBR）都采用鈉作為冷卻劑。中國實(shí)驗(yàn)快堆（CEFR）和中國示范快堆（CFR600）均采用液態(tài)鈉作為冷卻劑，正常運(yùn)行工況下，鈉在封閉的設(shè)備及管路中運(yùn)行，溫度范圍250 ℃至550 ℃，壓力可達(dá)1.0 MPa。

鈉是化學(xué)元素周期表中最活潑的金屬元素之一，化學(xué)性質(zhì)十分活潑，在空氣中燃燒主要生成氧化鈉（Na2O）和過氧化鈉（Na2O2）。當(dāng)鈉工藝間中的鈉設(shè)備、管道和閥門等由于制造缺陷、操作失誤、疲勞等原因產(chǎn)生破口后，高溫鈉會在系統(tǒng)內(nèi)壓力作用下發(fā)生噴射泄漏，部分噴射鈉會直接在破口處形成鈉滴群或撞擊障礙物后分散形成鈉滴群，離散的液態(tài)鈉滴會與空氣中的氧氣等發(fā)生化學(xué)反應(yīng)，形成噴霧鈉火。鈉霧火涉及多種復(fù)雜輸運(yùn)過程，但本質(zhì)上其特性受形成噴霧的單個(gè)液滴的點(diǎn)火和燃燒行為影響。

由于鈉的低熔點(diǎn)（97.8 ℃），高沸點(diǎn)（882.9 ℃）及其化學(xué)活潑性，與碳?xì)浠衔锶剂弦旱沃鹛匦圆煌?，液態(tài)鈉滴出現(xiàn)在常溫空氣中后，經(jīng)過一定時(shí)間的預(yù)燃階段，通常能夠自發(fā)著火發(fā)生氣相燃燒。相對于鈉滴燃燒的整個(gè)壽命來說，氣相燃燒是鈉滴燃燒的主要階段，但預(yù)燃階段表面氧化決定了鈉滴的著火過程，普遍關(guān)心的鈉滴著火延遲時(shí)間及著火極限即決定于預(yù)燃階段。鈉滴的預(yù)燃階段不遵循Spalding[1]的液滴氣相燃燒模型，該階段的特性及物理模型是鈉滴燃燒研究的一個(gè)重點(diǎn)。

本文介紹了鈉滴燃燒預(yù)燃階段特性及國內(nèi)外鈉滴預(yù)燃模型研究與應(yīng)用進(jìn)展，為我國后續(xù)鈉火程序開發(fā)中鈉滴燃燒預(yù)燃階段采用更加合理準(zhǔn)確的物理模型提供參考。

1 預(yù)燃特性

1.1 主要現(xiàn)象

Richard[2]等人（1968年，美國）對空氣中的靜態(tài)鈉滴燃燒過程進(jìn)行了觀測，測量了溫度為150～350 ℃，直徑為1 mm、2 mm和3 mm的靜態(tài)鈉滴的燃燒速率，考察了鈉滴的大小、氧摩爾分?jǐn)?shù)和溫度對燃燒速率的影響。試驗(yàn)中拍攝了直徑1 500 μm、溫度250 ℃和氧氣濃度0.3下的鈉滴的形成、氧化和燃燒過程，如圖1所示。鈉滴生成后，首先表面生成了粗糙的氧化物，著火前再次變得光滑，接著隨機(jī)出現(xiàn)一個(gè)或多個(gè)著火的點(diǎn)并蔓延到整個(gè)表面，最終進(jìn)入穩(wěn)定燃燒狀態(tài)。過氧化鈉約510 ℃熔化，氧化鈉約1 132 ℃熔化，研究人員認(rèn)為粗糙表面是氧化物的產(chǎn)生，重新變得光滑是氧化物的熔解。由于鈉優(yōu)良的導(dǎo)熱性能，氧化產(chǎn)生的熱量傳遞給鈉滴比進(jìn)入氣態(tài)更容易，從而不斷提高鈉滴的溫度。從這一過程來看，可認(rèn)為是鈉滴表面溫度上升使氧化物熔化，鈉滴表面的一個(gè)或多個(gè)點(diǎn)處的內(nèi)壓使表皮破裂，新鮮鈉噴發(fā)出來燃燒加速了鈉滴的自加熱和著火。

圖1 鈉滴（初始溫度250 ℃，氧濃度0.3）形成、氧化和燃燒序列圖像

Morewitz[3]等人（1976年、1977年，美國）進(jìn)行了下落鈉滴在大氣中的著火和燃燒行為實(shí)驗(yàn)研究，初始溫度550 ℃，初始直徑4.62 mm、6.09 mm、7.20 mm的鈉滴從滴嘴位置墜落到著火的火焰變化過程，如圖2所示。鈉滴直徑越大，下落點(diǎn)到著火位置的距離越長。

圖2 下落鈉滴火焰發(fā)展過程

杜海鷗等人（2019年，中國原子能科學(xué)研究院）進(jìn)行了316 ℃液態(tài)鈉的噴射泄漏試驗(yàn)，試驗(yàn)初期視頻截圖如圖3所示，可觀察到鈉噴射流隨噴射距離增加，著火的鈉滴數(shù)量增加。

圖3 鈉噴射泄漏火災(zāi)試驗(yàn)

1.2 著火極限

通常認(rèn)為鈉滴氧化反應(yīng)產(chǎn)生的反應(yīng)熱超過鈉滴散熱使鈉滴溫度持續(xù)加速上升時(shí)，著火才會發(fā)生。鈉滴是否能夠著火取決于表面積與體積的比、表面狀況、環(huán)境溫度、濕度、氧化劑的成分、氣體吹掃鈉滴表面的速度和環(huán)境壓力等。

Richard靜態(tài)鈉滴試驗(yàn)中，在1 atm、1 cm/s空氣流速下，采用99.99%純度的鈉在（200±3）℃的加熱爐中生成的1～3 mm的鈉滴可自發(fā)著火，鈉滴著火時(shí)實(shí)際的表面溫度難以得到。在低于200 ℃的加熱爐中生成后，以5 ℃/min的溫升速度提高加熱爐溫度，鈉滴在加熱爐280 ℃左右著火。這一溫度280 ℃認(rèn)為是氧化層不再起保護(hù)作用的溫度。另外，還特別發(fā)現(xiàn)不同氧氣濃度下這一溫度變化并不明顯。

1.3　著火延遲時(shí)間

Richard靜態(tài)鈉滴試驗(yàn)中，250 ℃、300 ℃和350 ℃的鈉在氧氣濃度0.1～0.5時(shí)，著火延遲時(shí)間大部分隨氧氣含量的升高而減小，但發(fā)現(xiàn)氧濃度0.1時(shí)著火延遲時(shí)間0.8 s，而250 ℃氧濃度0.2時(shí)著火延遲時(shí)間40 s，這可能是由于低氧濃度時(shí)鈉滴表面建立一定厚度氧化保護(hù)層的速度較慢，氧化層無法起到保護(hù)作用。

Kenji[4]等人（1998年，日本）進(jìn)行了空氣中初始溫度為300 ℃和350 ℃、不同初始直徑的靜態(tài)鈉滴燃燒試驗(yàn)，研究了初始溫度和鈉滴直徑等對鈉滴著火延遲時(shí)間的影響，鈉滴著火過程各階段與時(shí)間的關(guān)系如圖4所示。350 ℃時(shí)，鈉滴直徑越小，著火延遲時(shí)間越容易縮短；在接近鈉滴著火極限溫度300 ℃，發(fā)現(xiàn)小尺寸鈉滴著火延遲時(shí)間越長的傾向。

圖4 著火過程各階段與時(shí)間的關(guān)系

張智剛[5]等人（2014年，哈爾濱工程大學(xué)）進(jìn)行的靜態(tài)鈉滴燃燒試驗(yàn)，研究了鈉滴初始溫度、環(huán)境氧氣濃度和環(huán)境溫度對鈉滴燃燒過程的影響，并測量了鈉滴燃燒過程中鈉滴溫度及鈉滴附近空間溫度的變化。在180～220 ℃的燃燒室中，鈉滴初始溫度200 ℃，直徑約3～5 mm，氧含量21%鈉滴可自發(fā)著火，氧含量8%需人為擾動鈉滴表面才可燃燒。環(huán)境溫度越高鈉滴著火延遲時(shí)間越短、鈉滴能達(dá)到的最高溫度越高，初始溫度和氧氣含量均影響鈉滴所能達(dá)到的最高溫度。初始溫度250 ℃、氧含量21%，燃燒室不同溫度（204 ℃、77 ℃）條件下的鈉滴溫度變化曲線如圖5所示。

圖5 鈉滴燃燒過程溫度變化曲線

2 預(yù)燃階段燃燒速率模型

隨著對鈉滴預(yù)燃階段試驗(yàn)及理論模型的研究，先后發(fā)展了氧氣質(zhì)量傳輸控制的燃燒速率模型、基于鈉滴溫度的化學(xué)動力學(xué)模型和兩者組合控制模型。

2.1 傳質(zhì)控制模型

美國早期的噴霧鈉火計(jì)算程序SPRAY[6]、SOMIX[7, 8]均假設(shè)鈉噴霧出現(xiàn)后立即著火發(fā)生氣相燃燒，忽略了鈉滴燃燒的預(yù)燃階段。后來，Tsai[9]（1977年，美國）研究建立了描述空氣中鈉滴著火行為的預(yù)燃模型，該模型用于了NACOM[10]程序的開發(fā)。該預(yù)燃模型假設(shè)在鈉滴著火之前的表面氧化反應(yīng)由擴(kuò)散到鈉滴表面的氧氣傳輸控制，將Ranz-Marshall關(guān)聯(lián)式用于計(jì)算氧氣向鈉滴表面的傳輸計(jì)算，鈉滴溫度達(dá)到沸點(diǎn)1 156 K后開始?xì)庀嗳紵?/p>

Ranz和Marshall[11]提出的針對球形的強(qiáng)制對流熱傳輸關(guān)系式，即Ranz-Marshall關(guān)系式：

根據(jù)熱質(zhì)傳遞的相似性，質(zhì)量傳輸滿足：

于是，氧化劑質(zhì)量流量表達(dá)式為：

預(yù)燃階段鈉滴的燃燒速率可由氧氣流量和化學(xué)計(jì)量率表示為：

2.2 化學(xué)動力學(xué)模型

Makino[12, 13]（2003年，日本）開發(fā)了一個(gè)基于溫度的反應(yīng)動力學(xué)模型來預(yù)測鈉滴的點(diǎn)火行為，該模型預(yù)燃階段鈉滴質(zhì)量燃燒速率為：

Bs和E為整個(gè)鈉滴表面反應(yīng)的頻率因子和活化能，Makino通過擬合試驗(yàn)中的著火延遲時(shí)間和著火極限得到s=320 m/s，/=6 350 K。

其中：

2.3 傳質(zhì)與化學(xué)動力學(xué)組合控制模型

Sathiah等人[14]（2014年，荷蘭）認(rèn)為基于化學(xué)反應(yīng)動力學(xué)和基于質(zhì)量傳遞方法的預(yù)燃模型對于描述不同條件下的著火極限都是必不可少的，他們按照電路原理開發(fā)了一個(gè)傳質(zhì)和化學(xué)動力學(xué)組合控制的模型，模型可以預(yù)測低氧濃度、鈉滴不同初始條件和對流條件下的可燃性極限，使用鈉滴溫度達(dá)到沸點(diǎn)開始?xì)庀嗳紵齺碛?jì)算著火延遲時(shí)間。該模型鈉滴預(yù)燃階段質(zhì)量燃燒速率為

其中：

定義達(dá)姆科勒數(shù)Da為反應(yīng)動力學(xué)速率和質(zhì)量傳遞速率的比值：

3 化學(xué)動力學(xué)模型與試驗(yàn)對比

圖6為鈉滴著火延遲時(shí)間隨初始溫度變化曲線，數(shù)據(jù)點(diǎn)為直徑1.6 mm鈉滴，相對速度0.7～4.1 m/s在不同氧氣濃度、初始溫度下的試驗(yàn)數(shù)據(jù)，實(shí)線為Nu=8的理論曲線?？梢钥吹诫S鈉滴初始溫度降低，著火延遲時(shí)間先緩慢增加后迅速增加。

圖6 著火延遲時(shí)間隨鈉滴初始溫度變化曲線

圖7為鈉滴著火延遲時(shí)間隨氧氣質(zhì)量分?jǐn)?shù)變化曲線，數(shù)據(jù)點(diǎn)為直徑1.6 mm、相對速度0.9～3.8 m/s、不同初始溫度下鈉滴的試驗(yàn)數(shù)據(jù)，實(shí)線為Nu=8的理論曲線?？梢钥吹诫S氧氣質(zhì)量分?jǐn)?shù)降低，著火延遲時(shí)間先緩慢增加后迅速增加。

圖8為鈉滴著火延遲時(shí)間隨初始直徑變化曲線，數(shù)據(jù)點(diǎn)為初始溫度723 K，氧氣質(zhì)量分?jǐn)?shù)0.23，速度0.6～5.2 m/s的試驗(yàn)數(shù)據(jù)，實(shí)線為理論曲線?？梢钥吹诫S鈉滴直徑減小，著火延遲時(shí)間先減小后迅速增加，這主要由于體表比的變化帶來的表面反應(yīng)熱量產(chǎn)生和損失的變化。

圖7 著火延遲時(shí)間隨氧氣質(zhì)量分?jǐn)?shù)變化曲線

圖8 著火延遲時(shí)間隨鈉滴初始直徑變化曲線

圖9為鈉滴著火延遲時(shí)間隨鈉滴速度變化曲線，數(shù)據(jù)點(diǎn)為直徑1.6 mm、氧氣質(zhì)量分?jǐn)?shù)0.23，不同初始溫度下鈉滴的試驗(yàn)數(shù)據(jù)，實(shí)線為理論曲線?？梢钥吹诫S速度增大，由于散熱著火延遲時(shí)間先緩慢增大后迅速增加。

圖9 著火延遲時(shí)間隨鈉滴速度變化曲線

圖10 著火極限曲線試驗(yàn)數(shù)據(jù)點(diǎn)和理論曲線

圖11 著火延遲時(shí)間試驗(yàn)數(shù)據(jù)及理論曲線

4 鈉滴著火特性數(shù)值計(jì)算和分析對比

Saravanan[15]等人（2011年，印度）使用傳質(zhì)控制模型和化學(xué)動力學(xué)控制模型對鈉液滴著火過程進(jìn)行了數(shù)值計(jì)算比較，Sathiah等人（2014年，荷蘭）使用化學(xué)動力學(xué)控制模型和傳質(zhì)與化學(xué)動力學(xué)組合控制模型對鈉液滴著火過程進(jìn)行了數(shù)值計(jì)算比較，計(jì)算中均采用鈉沸點(diǎn)1 156 K作為著火溫度，鈉滴溫度從初始溫度達(dá)到著火溫度的時(shí)間為著火延遲時(shí)間。質(zhì)量傳輸控制模型僅可預(yù)測低氧濃度下的著火極限，化學(xué)動力學(xué)控制模型和組合控制模型可以預(yù)測鈉滴不同初始溫度、氧氣濃度、液滴直徑和運(yùn)動速度條件下的著火極限。

4.1 初始溫度對著火特性的影響

如圖12所示，三種模型鈉滴著火延遲時(shí)間均隨鈉滴初始溫度減小而增大，質(zhì)量傳輸控制模型表面氧化速率受氧氣傳輸控制，初始溫度減小距離著火溫度鈉滴熱容量增加，著火延遲時(shí)間增加；化學(xué)動力學(xué)控制模型隨溫度減小反應(yīng)速率先緩慢減小后迅速減小，著火延遲時(shí)間相應(yīng)先緩慢增大后迅速增加，初始溫度低于著火極限溫度時(shí)反應(yīng)熱釋放速率小于散熱速率，不能著火；組合模型預(yù)測的著火極限鈉滴溫度小于化學(xué)動力學(xué)控制模型。

圖12 不同模型鈉滴初始溫度對著火延遲時(shí)間的影響

圖12 不同模型鈉滴初始溫度對著火延遲時(shí)間的影響（續(xù)）

4.2 氧氣濃度對著火特性的影響

如圖13所示，三種模型鈉滴著火延遲時(shí)間均隨氧氣濃度減小先緩慢減小后迅速減小，均能反映鈉滴著火的氧氣濃度極限，質(zhì)量傳輸控制模型在極低氧氣濃度（摩爾分?jǐn)?shù)＜0.02）下可以預(yù)測著火極限，化學(xué)動力學(xué)控制模型和組合模型可預(yù)測不同溫度鈉滴的著火氧氣濃度極限，組合模型著火極限氧氣濃度預(yù)測值小于化學(xué)動力學(xué)模型。

4.3 鈉滴直徑對著火特性的影響

如圖14所示，質(zhì)量傳輸控制模型散熱系數(shù)和氧氣傳輸系數(shù)均隨鈉滴直徑減小而增加，反應(yīng)釋放熱大于散熱，因而著火延遲時(shí)間隨鈉滴初始直徑減小也相應(yīng)不斷減??；化學(xué)動力學(xué)控制模型單位表面積的反應(yīng)速率不受直徑影響，受鈉滴質(zhì)量、換熱系數(shù)變化影響，著火延遲時(shí)間先減小后增加達(dá)到著火臨界尺寸；組合控制模型的臨界尺寸小于化學(xué)動力學(xué)控制模型。

圖13 氧氣濃度對著火延遲時(shí)間的影響

圖13 氧氣濃度對著火延遲時(shí)間的影響（續(xù)）

圖14 鈉滴直徑對著火延遲時(shí)間的影響

圖14 鈉滴直徑對著火延遲時(shí)間的影響（續(xù)）

4.4 速度對著火特性的影響

如圖15所示，質(zhì)量傳輸控制模型由于速度增加引起氧氣質(zhì)量傳輸增加，反應(yīng)產(chǎn)生熱增加始終大于散熱，著火延遲時(shí)間隨鈉滴速度增加不斷減??；而化學(xué)動力學(xué)控制模型和組合控制模型，隨速度增加散熱增加，反應(yīng)熱與散熱的差值越來越小，著火延遲時(shí)間增大，低溫鈉滴反應(yīng)釋放熱量本身較小對速度更加敏感。化學(xué)動力學(xué)控制模型比組合控制模型對速度更加敏感，組合模型在鈉滴速度很高時(shí)著火延遲時(shí)間才對速度敏感。

5 結(jié)論

本文通過研究鈉滴預(yù)燃階段特性、物理模型及模型計(jì)算分析對比情況得出以下結(jié)論：

（1）與碳?xì)浠衔锶剂弦旱沃鹛匦圆煌?，由于鈉的化學(xué)性質(zhì)十分活潑，液態(tài)鈉滴出現(xiàn)在空氣后，滿足著火極限條件可以自發(fā)著火，鈉滴初始溫度、直徑、速度、環(huán)境氧含量和環(huán)境溫度均影響鈉滴著火延遲時(shí)間；

圖15 速度對著火延遲時(shí)間的影響

（2）鈉滴預(yù)燃階段物理模型主要包括質(zhì)量傳輸控制模型、基于溫度的化學(xué)動力學(xué)控制模型和傳質(zhì)與化學(xué)動力學(xué)組合控制模型，其中，質(zhì)量傳輸控制模型僅可預(yù)測低氧條件下的鈉滴著火極限，化學(xué)動力學(xué)控制模型和組合模型可以預(yù)測不同條件下的鈉滴著火極限；

（3）建議更加精確的鈉火計(jì)算中鈉滴預(yù)燃模型采用更加符合實(shí)際鈉滴著火特性的化學(xué)動力學(xué)控制模型或傳質(zhì)與化學(xué)動力學(xué)組合控制模型。

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Characteristics and Model Development of Sodium Droplet Pre-ignition

SHI Wentao1，DU Haiou1，SHEN Fengyang1，WANG Rongdong1，WANG Guozhi1，LIU Shuhui2

（1. China Institute of Atomic Energy, Beijing 100084, China；2. Institute of Industry Technology Guangzhou & Chinese Academy of Science, Guangzhou of Guangdong Prov. 511458, China）

Usually, the liquid sodium droplet can ignite spontaneously when it appears in normal temperature air ，which is different from the ignition characteristics of hydrocarbon fuel droplets. The ignition delay time and ignition limit of sodium droplets are controlled by the pre-ignition stage before gas phase combustion. In the pre-ignition stage, surface oxidation is the main process. The characteristics and physical model of this stage is a key point in the study of sodium droplet combustion. At present, the pre-ignition model used in the safety analysis program of the spray sodium fire of fast reactor in China controls the surface oxidation reaction rate by the rate of oxygen transfer to the surface of sodium drops, and the ignition delay time is calculated from the temperature of the sodium drop to the boiling point (1 156 k). The temperature based chemical kinetic control model and the combined mass transfer / reaction kinetic control model have been developed to describe the pre-ignition stage of sodium droplet. Through the comparison of the calculation and analysis results of different models for different initial conditions of sodium droplet ignition, the latter two models can predict the ignition limit of sodium droplet under different conditions and more in line with the actual ignition characteristics of sodium droplets.

Sodium Droplet；Pre-ignition Model；Ignition Delay Time；Ignition Limit

TL364

A

0258-0918（2021）03-0621-10

2021-02-29

石文濤（1989—），男，河北邯鄲人，工程師，碩士，現(xiàn)主要從事鈉火探測和消防方面研究