張文瓊 方 亮 謝 天

(廈門大學嘉庚學院機電工程學院 福建漳州 363105)

Al基復(fù)合材料具有低密度、高比強度、高比剛度、良好的熱穩(wěn)定性，因此這類材料被廣泛應(yīng)用于汽車及航天材料領(lǐng)域[1-3]。Al 基復(fù)合材料在服役時，由于其硬度低、耐磨性差限制了它的應(yīng)用[4-5]。利用攪拌摩擦加工(FSP)這種新興的表面處理技術(shù)，制備的顆粒增強表面復(fù)合材料不僅能提高材料的硬度、耐磨性,同時能保證材料整體的延展性[6-9]。因此研究攪拌摩擦加工法制備顆粒增強表面復(fù)合材料具有很重大的價值[10-13]。攪拌摩擦加工過程中鋪粉工藝對制備SiC 顆粒增強鋁基表面復(fù)合材料的影響很大，需要選擇合適的鋪粉工藝。本文作者用2種黏接劑在金屬鋁板表面進行鋪粉，制備了鋁基復(fù)合材料，并研究了顆粒粒徑、顆粒鋪粉厚度的選擇對攪拌摩擦制備SiC顆粒增強鋁基復(fù)合材料的影響，并對其相關(guān)性能進行了表征。

1 試驗部分

1.1 SiC-聚乙烯醇懸浮液的配置

在燒杯中通過水浴加熱去離子水，分批次加入聚乙烯醇，并用玻璃棒均勻攪拌水溶液(等前一次聚乙烯醇完全溶入水中再倒入下批次的聚乙烯醇)，使聚乙烯醇水溶液的質(zhì)量分數(shù)為8%。待冷卻后將SiC顆粒倒入聚乙烯醇水溶液中用攪拌機攪拌30 min從而獲得SiC-聚乙烯醇懸浮液。

1.2 聚乙烯醇鋪粉工藝

用無污染毛刷將配置好的SiC-聚乙烯醇懸浮液一層一層刷在基體金屬板上，保證刷下一層懸浮液時上一層已經(jīng)完全烘干固化，依次重復(fù)此步驟最終獲得試驗厚度的SiC-聚乙烯醇混合層，如圖1所示。

圖1 SiC-聚乙烯醇混合物層Fig 1 SiC polyvinyl alcohol mixture layer

1.3 覆板法制備SiC顆粒增強Al基材料FSP工藝

SiC顆粒增強Al基材料FSP加工工藝如圖2所示。其中上下鋁板尺寸分別為108 mm×65 mm×3.75 mm、108 mm×65 mm×5.15 mm。在加工過程中保證攪拌頭針頭能穿透上板，并完成整個工藝過程。

圖2 攪拌摩擦加工示意Fig 2 Schematic of friction stir machining

2 結(jié)果及分析

2.1 黏接劑

圖3(a)、(b)所示是使用α-氰基丙烯酸乙酯制備的試樣的金相照片，圖3(c)、(d)是使用聚乙烯制備的試樣的金相照片。可以看出使用聚乙烯醇水溶液制備的復(fù)合材料中,SiC顆粒在Al基體里面分布很均勻，而使用α-氰基丙烯酸乙酯制備的復(fù)合材料中，SiC顆粒在基體里面成聚集狀。這是因為使用α-氰基丙烯酸乙酯在Al板表面鋪粉時， 只有和α-氰基丙烯酸乙酯接觸的部分SiC顆粒能良好地粘附在Al表面，而不與α-氰基丙烯酸乙酯接觸的SiC顆粒只是沉積在底層SiC顆粒上;同時SiC顆粒容易因為α-氰基丙烯酸乙酯的作用聚集在一起。聚乙烯醇懸浮液中SiC顆粒分散很均勻，鋪粉后烘干剩下固態(tài)聚乙烯醇和SiC顆粒層是平整片狀分布于基體鋁板表面。因此選擇聚乙烯醇水溶液作為黏接劑進行鋪粉工藝。

圖3 試樣的金相照片(a),(b)以α-氰基丙烯酸乙酯為黏接劑；(c),(d)以聚乙烯醇為黏接劑Fig 3 Metallographic pictures of samples prepared by alcoholaqueous solution (a),(b)with α-Ethylcyanoacrylate as bonding agent;(c),(d)with polyvinyl alcohol as bonding agent

2.2 顆粒粒徑

增強顆粒會對復(fù)合材料的性能產(chǎn)生很大的影響，如顆粒與基體的界面結(jié)合情況，顆粒的粒徑及增強顆粒的種類等等。為此選擇SiC顆粒的粒徑進行了研究，因為SiC顆粒與鋁基體的浸潤性比較好，這有利于顆粒固定在基體里面，另外一方面SiC顆粒在攪拌摩擦加工的時候不與基體發(fā)生化學反應(yīng)生成化合物，且與基體有較小的潤濕角[12-13]。

從圖4中可以看出，240、400、1 000目以及400和1 000目按質(zhì)量比1∶1混合的SiC顆粒制備的復(fù)合材料的焊縫形貌都很光滑沒有缺陷，從表面看此時的兩板得到良好的焊接。從圖5所示的不同粒徑SiC顆粒制備的復(fù)合材料的金相照片可以看出，240目的條件下SiC顆粒的體積分數(shù)很低，很難達到強化基體的作用。但是400目、1 000目的條件下SiC顆粒體積分數(shù)較大,400目與1 000目混合的SiC顆粒體積分數(shù)介于400目與1 000目之間。這是因為雖然保證鋪粉厚度一樣，但由于粉末的松裝密度不一樣，所以聚乙烯醇懸浮液中的SiC顆粒體積分數(shù)不同，最終結(jié)果是粒徑越小懸浮液中體積分數(shù)越大，即復(fù)合材料中SiC顆粒越多。

圖4 試樣焊縫形貌Fig 4 Weld morphology of samples (a)240 mesh;(b)400 mesh;(c)1 000 mesh;(d)mixture of 400 and 1 000 mesh

圖5 SiC顆粒增強復(fù)合材料金相照片F(xiàn)ig 5 Metallography of SiC particle reinforced composites (a)240 mesh;(b)400 mesh;(c)1 000 mesh;(d)mixture of 400 and 1 000 mesh

圖6分別示出了400目SiC、1 000目SiC顆粒以及1 000和400目顆?；旌箱伔酆穸葹?.0 mm的增強復(fù)合材料硬度、顆粒體積分數(shù)與距表面深度關(guān)系?？梢?，硬度與SiC顆粒體積分數(shù)呈同步變化，呈現(xiàn)先上升后下降的趨勢，但是粒徑小的SiC顆粒增強效果更加明顯。圖6(a)中硬度達到30HV時對應(yīng)的體積分數(shù)是10%左右，但是圖6(b)中硬度為30HV的時候體積分數(shù)卻是4%左右。且圖6(a)中體積分數(shù)接近15%的時候硬度為35HV左右，而圖6(b)中SiC體積分數(shù)為7%左右的時候，硬度卻達到了將近40HV。顆粒體積分數(shù)相同的條件下，混合顆粒增強的復(fù)合材料圖6(c)中SiC顆粒體積分數(shù)10%左右的時候材料的硬度值處于35HV左右，比圖6(a)中粗顆粒增強的復(fù)合材料的硬度高16.7%。同樣圖6(c)中材料的增強效果沒有圖6(b)中的好。即3種粒徑增強方式中粒徑最小的SiC顆粒對材料的硬度增強效果提高最明顯，幾乎為基體的200%。

圖6 硬度、顆粒體積分數(shù)與距表面深度關(guān)系Fig 6 Relationship between hardness,particle volume fractionand surface depth (a)400 mesh;(b)1 000 mesh;(c)mixture of 400 and 1 000 mesh

其原因可以根據(jù)第二相粒子強化機制解釋如下：

(1)

(2)

式中:τOR是Orowan機制引起的臨界分切應(yīng)力增量[15-16];G是基體剪切模量;b為伯氏矢量大小;υ為泊松比;λ為粒子間平均距離;r為粒子半徑；ro為位錯區(qū)核心半徑；V為顆粒體積分數(shù)。

材料的硬度實際上反映的是材料抵抗變形的能力，與材料強度相關(guān)。根據(jù)Orowan機制可以知道，材料的增強中[14]，第二相粒子的粒徑、粒子間平均間距和增強顆粒體積分數(shù)是影響材料強度的決定性因素。γ、λ和V越小，材料的τOR會變大，從而材料的硬度也就越高[14]。從式(1)發(fā)現(xiàn)粒徑對硬度的影響效果將遠大于增強顆粒體積分數(shù)對硬度的影響效果。所以圖6中硬度值差不多的情況下，細增強顆粒的體積分數(shù)遠遠小于粗增強顆粒的體積分數(shù)。另外粗大的顆粒和基體之間也更加容易產(chǎn)生空隙，這樣對材料整體的力學性能也產(chǎn)生比較大的影響。雖然SiC粒徑越小對基體材料硬度的提高效果越明顯，并使得復(fù)合材料區(qū)域硬度、SiC顆粒體積分數(shù)變化的梯度變大。如圖6(a)所示，在深度為1.2～3.2 mm時硬度和SiC顆粒體積分數(shù)變化波動??；但是圖6(b)中從深度為2.0 mm開始到3.6 mm硬度從30HV升高到40HV，SiC顆粒體積分數(shù)從3.5%升高到7%；圖6(c)中深度從0.8 mm變到4.0 mm時，硬度從25HV升高到40HV，SiC顆粒體積分數(shù)從4%升高到14%。另外，用材料復(fù)合區(qū)硬度相對誤差即單位面積內(nèi)最大硬度和最小硬度差值來表示。

從圖7中可以看出，在轉(zhuǎn)速、焊接速度、加工次數(shù)、攪拌頭針頭幾何特征、顆粒質(zhì)量分數(shù)一樣的情況下，粒徑對于材料復(fù)合區(qū)硬度相對誤差影響不大。因為決定復(fù)合區(qū)硬度相對誤差的因素本質(zhì)上是攪拌摩擦加工時產(chǎn)生的基體塑形流動，充分的塑形流動會使得顆粒分布均勻，改變增強顆粒的粒徑對基體塑性流動影響很小，因此對硬度相對誤差影響也不大。

圖7 相對誤差與距表面深度關(guān)系Fig 7 Relationship between hardness relative error ofdifferent particle size and depth from surface

2.3 SiC顆粒鋪粉厚度

在攪拌摩擦制備顆粒增強鋁基復(fù)合材料過程中，選擇SiC顆粒和A6061鋁作為增強顆粒和基體，在整個加工過程中SiC顆粒與基體不發(fā)生反應(yīng)，所以復(fù)合區(qū)的SiC顆粒全部來自于鋪粉的時候SiC的數(shù)量。因此保證聚乙烯醇懸浮液中SiC顆粒的濃度不變的情況下，鋪粉厚度就決定了復(fù)合材料中SiC顆粒的體積分數(shù)。研究了鋪粉厚度為0.5和1.0 mm對攪拌摩擦制備SiC顆粒增強鋁基復(fù)合材料性能的影響，結(jié)果如圖8、9所示。圖8示出了2種鋪粉厚度焊接完成后的焊縫形貌，可見攪拌頭進給速度v為60 mm/min、角速度ω為1 500 r/min時能產(chǎn)生足夠的熱量，使得上下兩塊金屬板能得到好的焊接，焊縫表面光滑無缺陷。圖9分別是鋪粉厚度為0.5和1.0 mm的試樣金相照片，可以看出SiC顆粒沒有出現(xiàn)聚集，分布面積也很大，另一方面顆粒的體積分數(shù)沒有太大的差別。

圖8 焊縫形貌Fig 8 Weld appearance (a)the thickness of powder spreading is0.5 mm;(b)the thickness of powder spreading is 1.0 mm

圖9 試樣橫截面金相照片F(xiàn)ig 9 Metallographic pictures of sample cross section (a)thethickness of powder spreading is 0.5 mm;(b)thethickness of powder spreading is 1.0 mm

從圖10中可以看出，不同鋪粉厚度時復(fù)合材料硬度、SiC 顆粒體積分數(shù)都是先上升，然后下降回到基體值。圖10(a)中硬度和SiC體積分數(shù)在一定深度后就穩(wěn)定在一定值， 其中硬度穩(wěn)定在35HV左右，SiC體積分數(shù)穩(wěn)定在15%左右；SiC顆粒體積分數(shù)超過10%的位置處于1.2～4.4 mm深度，范圍最高硬度接近37HV。但圖10(b)中硬度和SiC顆粒體積分數(shù)一直向上直到出現(xiàn)最高點，最后回到基體值，復(fù)合材料中SiC顆粒體積分數(shù)超過10%的區(qū)域位于1.2～5.6 mm深度范圍內(nèi)，最高硬度為45HV。圖10(b)中隨著位置的加深SiC顆粒的體積分數(shù)越來越大，這是因為SiC顆粒數(shù)量增加的情況下，加工時熱輸入不變，塑性金屬提供的流動性不變，SiC顆粒的運動將發(fā)生差異，所以SiC顆粒無法保持像鋪粉厚度為0.5 mm時那樣分布。在深度為4.0～4.8 mm的時候顆粒體積分數(shù)上升較快，因為鋁板的厚度為3.75 mm，在此位置正好是兩板界面處也是顆粒的起始位置。比較圖10可以發(fā)現(xiàn)，增加鋪粉厚度會使得復(fù)合區(qū)面積增大，但SiC顆粒的體積分數(shù)增加并不明顯。但是圖10(a)中，深度從1.2 mm變到4.4 mm，復(fù)合區(qū)SiC顆粒體積分數(shù)和硬度幾乎維持不變，而圖10(b)中深度從1.2 mm變化到5.2 mm時，體積分數(shù)從8%升高到16%，硬度從30HV升高到40HV，這表明鋪粉厚度的增加會使得復(fù)合區(qū)SiC顆粒體積分數(shù)和硬度變化梯度變大，不利于制備均一的復(fù)合材料。

圖10 硬度、SiC體積分數(shù)與距表面深度關(guān)系Fig 10 Relationship between hardness,SiC volume fractionand surface depth (a)the thickness of powderspreading is 0.5 mm;(b)the thicknessof powder spreading is 1.0 mm

圖11所示是采用顆粒大小為1 000目，鋪粉厚度為0.5、1.0 mm時復(fù)合區(qū)面積?？煽闯鲣伔酆穸葹?.5 mm時復(fù)合區(qū)面積為15.939 mm2，鋪粉厚度為1.0 mm時復(fù)合區(qū)面積為24.57 mm2，后者為前者的1.54倍。這和圖10中結(jié)果一致，單一地增加鋪粉厚度可以使得嵌入Al基體的SiC顆粒總量增加(即復(fù)合區(qū)面積增加)，但不會明顯增加復(fù)合區(qū)SiC顆粒體積分數(shù)。因為顆粒的數(shù)量增多后，塑性金屬流場同樣會促使初始位置的SiC顆粒向上板表面移動，顆粒不會過于集中在核焊區(qū)的某一位置。另外由于初始位置SiC顆粒過多，金屬塑形流動不足以使得SiC顆粒分布得更加均勻，所以在此深度下SiC顆粒的體積分數(shù)會有小幅度的升高。

圖11 復(fù)合區(qū)面積與鋪粉厚度關(guān)系Fig 11 The relationship of compound area andthe thickness of powder spreading

從圖12中可以看出,2種鋪粉工藝下，復(fù)合材料不同深度硬度的相對誤差都小于10%，這表明各個深度下復(fù)合材料硬度的離散程度都很小。小的離散程度表明在這2種工藝下，各個深度的SiC顆粒體積分數(shù)變化不大,所以此時SiC顆粒的均勻性比較好。另外改變鋪粉厚度對復(fù)合材料硬度相對誤差沒有明顯的影響，因為在ω=1 500 r/min、v=60 mm/min、攪拌加工6次的情況下SiC能夠被均勻地分散于Al基體中。

圖12 硬度相對誤差與距表面深度關(guān)系Fig 12 The relationship between hardness relativeerror and depth from surface

3 結(jié)論

(1)聚乙烯醇作為黏接劑時能減少Al基體表面的SiC層中顆粒的聚集，所以使用聚乙烯醇與SiC顆粒懸浮液進行鋪粉制備得到的SiC顆粒增強復(fù)合材，相比于使用α-氰基丙烯酸乙酯作為黏接劑時，復(fù)合材料中SiC顆粒增強區(qū)域SiC顆粒的分布更加均勻。

(2)嵌入基體的SiC顆粒體積分數(shù)隨著SiC粉末粒徑的增加而增加。在同樣體積分數(shù)情況下，SiC顆粒的粒徑越小對基體材料硬度的提高越明顯。粒徑大小對材料基體塑性流動影響很小，對復(fù)合區(qū)硬度相對誤差影響不大，但是在復(fù)合材料區(qū)硬度、SiC顆粒體積分數(shù)變化梯度非常大。

(3)復(fù)合材料中SiC顆粒增強區(qū)面積會隨著鋪粉厚度的增加而增加，隨著鋪粉厚度從0.5 mm增加到1.0 mm，復(fù)合區(qū)面積提高50%。但是增加鋪粉厚度不會提高復(fù)合區(qū)SiC顆粒的體積分數(shù)，而會使得SiC顆粒增強區(qū)硬度、體積分數(shù)變化梯度增加。