張 帥，王 明，施奇兵，葉叢雷，劉 東

1. 合肥中科光博量子科技有限公司，安徽 合肥 230088 2. 中國科學院安徽光學精密機械研究所中國科學院大氣光學重點實驗室，安徽 合肥 230031

引 言

傳統(tǒng)灰霾監(jiān)測主要依賴于能見度記錄和近地面定點測量等手段，僅能反映污染的現(xiàn)狀和結果，對灰霾發(fā)生的來源、 過程以及污染物的空間變化特征無法清晰地把握?；谛l(wèi)星資料對氣溶膠光學厚度的遙感分析，雖然能夠獲取空間大尺度的探測結果，但時間分辨率較差。較多學者[1-4]已將顆粒物激光雷達應用于灰霾天氣條件下氣溶膠的消光廓線探測，大氣邊界層結構特征研究和顆粒物的來源判識等，彌補了高空數(shù)據(jù)的缺失，對于大氣灰霾的垂直觀測有了很大的幫助[5]。但其消光系數(shù)反演中的假設很多，對于反映大氣的真實情況存在一定影響?；诶⑸湓碓O計開發(fā)的拉曼激光雷達可用于準確探測大氣的消光系數(shù)，減少消光系數(shù)反演時的激光雷達比假設條件，使得觀測結果更貼近實際，但是拉曼信號因為吸收截面(10-30cm2·sr-1量級)過小而較為微弱，不易獲取。

2006年，謝晨波等成功研制了新型車載式大氣探測激光雷達系統(tǒng)，并利用該系統(tǒng)接收的米散射和拉曼散射信號，反演出大氣水平能見度，垂直氣溶膠消光系數(shù)以及水汽混合比等重要數(shù)據(jù)資料[6]。2010年，伯廣宇等利用研制的激光雷達，對合肥地區(qū)夏秋季氣溶膠光學性質(zhì)進行了常規(guī)觀測，初步判斷合肥處在污染型陸地型氣溶膠激光雷達比的范圍內(nèi)[7]。2012年，曹念文等利用拉曼-瑞利-米激光雷達對南京北郊低空霧霾進行了觀測與分析[8]。2017年，吳德成等利用拉曼-米激光雷達測量了對流層大氣氣溶膠的光學特性[9]。無論是車載式還是固定式的拉曼-米激光雷達都能反演出大氣更多的信息，對于研究大氣污染的形成機理有很大的幫助。

2019年至2020年秋冬季期間，皖豫魯交界地區(qū)發(fā)生了多次大面積、 持續(xù)時間長、 較為復雜的區(qū)域性大氣污染過程?；茨鲜凶鳛槲廴据^為嚴重的城市之一，在秋冬季期間出現(xiàn)4個重度污染和10個中度污染天。此外，該市受產(chǎn)業(yè)結構及能源結構影響，疊加污染傳輸?shù)挠绊懀锒究諝赓|(zhì)量排名一直處于相對靠后的形勢。鑒于嚴峻的大氣污染形勢和迫切的大氣污染防治工作，十分有必要對該市秋冬季期間大氣污染的時空演變及污染傳輸情況進行有效監(jiān)測，加深對該市大氣污染成因的了解，進而指導環(huán)境領域與氣象領域等多種學科的研究性與業(yè)務化工作。

1 實驗部分

1.1 資料來源

常規(guī)氣象監(jiān)測數(shù)據(jù)(近地面溫度、 相對濕度及風場數(shù)據(jù))和空氣站監(jiān)測數(shù)據(jù)(PM2.5與PM10濃度)分別來自安徽預報預測平臺(http://112.26.143.15:18067/ahemc/home)和中國環(huán)境監(jiān)測總站公布數(shù)據(jù)。

拉曼-米激光雷達數(shù)據(jù)來自合肥中科光博量子科技有限公司布置在淮南市氣象局院內(nèi)的拉曼-米激光雷達。其主要監(jiān)測的物理量為如下4種： (1)顆粒物消光廓線(特定的空間坐標點上氣溶膠對特定波長光的衰減程度，一般認為消光系數(shù)與顆粒物濃度成正比)； (2)退偏振比，用來區(qū)分球形粒子和非球形粒子的物理量，其值越高，代表非球形粒子的占比越高，是識別二次氣溶膠、 沙塵、 局地揚塵、 云等氣溶膠的潛在工具； (3)邊界層高度： 大氣邊界層高度是大氣環(huán)境和數(shù)值模式的重要物理參數(shù)之一，大氣污染主要發(fā)生在邊界層內(nèi)，與污染物的垂直擴散條件緊密相關； (4)水汽混合比： 從接收不同高度上氮氣分子和水汽分子的拉曼后向散射光的回波信號中可以獲取水汽混合比的垂直廓線。

本研究中主要使用MeteoInfo結合TrajStat來對氣象數(shù)據(jù)進行分析。TrajStat由CAWAS、 CAMS的王亞強團隊開發(fā)。主要功能包括： 計算(使用NOAA HYSPLIT模式中氣團軌跡計算模塊)、 顯示、 查詢批量的氣團軌跡，進行軌跡聚類分析，從而分析觀測站點大氣成分路徑及來源。研究中使用的氣象數(shù)據(jù)是美國國家環(huán)境預報中心(NCEP)提供對應時間段的全球資料同化系統(tǒng)(GDAS)數(shù)據(jù)(UTC，世界時)，氣象要素場包括水平和垂直風速、 溫度、 氣壓、 相對濕度、 降水等，NCEP GDAS把全球1°×1°數(shù)據(jù)插值到正形投影的地圖上。

1.2 拉曼-米散射氣溶膠激光雷達及原理

拉曼-米激光雷達的詳細介紹參見文獻[9-10]，其基本工作原理如下： 激光器發(fā)射出532 nm的激光脈沖，激光脈沖經(jīng)過擴束鏡擴束后射出。由望遠鏡接收大氣后向散射信號，通過主鏡、 副鏡以及光闌后，進行光學分光，分為532 nm后向散射平行、 垂直偏振信號以及607 nm氮氣分子散射信號，660 nm水汽分子散射信號。利用532 nm激光的偏振-米散射探測識別大氣中氣溶膠物理特性，包括非球形粒子(沙塵、 卷云粒子)識別，根據(jù)水汽分子對激光產(chǎn)生的拉曼散射原理實現(xiàn)探測大氣中水汽含量，從接收不同高度上氮氣分子和水汽分子的拉曼后向散射光的回波信號中可以獲取水汽混合比的垂直廓線。這四路光通過相應的濾光片后照射到PMT探測器上，并將這些光信號轉化為電信號。再由采集與分析單元采集、 反演、 分析和顯示。通過對原始回波信號進行去除背景噪聲、 距離平方校正、 幾何重疊因子訂正后，最終得到消光系數(shù)廓線、 退偏振比廓線，水汽混合比廓線等結果。其原理結構圖和主要技術參數(shù)見表1。

表1 雷達系統(tǒng)的主要參數(shù)Table 1 Main parameters of radar system

圖1 拉曼-米雷達原理圖Fig.1 Schematic diagram of Raman-Mie Lidar

1.3 外場實驗

水汽的時空分布對天氣變化及顆粒物的二次生成意義重大[11-12]，2019年10月20日在合肥市對拉曼-米氣溶膠雷達的水汽混合比信號進行了探空比對，結果如圖2(a)所示。比對結果顯示在2.5 km以下高度拉曼-米雷達的水汽混合比信號(散點廓線圖)與探空信號(線條加空心圓框廓線)一致性良好。說明拉曼-米氣溶膠雷達對于近地面水汽混合比的反演可以達到很好的效果。

若僅用米散射激光雷達反演消光系數(shù)時需要假設激光雷達比(一般選取為50 Sr)，圖2(b)中粗點劃線為根據(jù)該假設反演出的消光系數(shù)廓線，虛線為用拉曼激光雷達反演出的結果。可以看出，兩條廓線趨勢基本一致，但數(shù)值有差異，相差可達0.04 km-1左右，這表明米散射激光雷達反演氣溶膠消光系數(shù)存在一定的誤差。本文的數(shù)據(jù)處理采用的是拉曼和米散射相結合的方式，不需要假設激光雷達比，反演精度更高。

2 結果與討論

2.1 總體觀測結果

利用拉曼-米激光雷達結合氣象數(shù)據(jù)和空氣質(zhì)量監(jiān)測數(shù)據(jù)，對該市在2019年至2020年秋、 冬季期間的空氣質(zhì)量污染類型(本地污染排放、 傳輸型污染、 傳輸型污染疊加本地污染累積)和典型污染期間的顆粒物時空分布進行了統(tǒng)計分析。統(tǒng)計研究結果顯示，該市在此期間受到20次細顆粒傳輸和8次沙塵傳輸影響(部分重污染過程期間的統(tǒng)計結果如表2所示)。受到的沙塵影響基本來自高空，隨偏北冷空氣攜帶，沙塵污染氣團傳輸沉降至該市，期間該市平均氣溶膠邊界層高度達1.23 km以上，平均風速偏大。幾次典型細顆粒傳輸過程中，邊界層高度基本維持在1.1～1.2 km左右，近地面風向以西北風為主，少量東南風主導過程，平均風速在1.6～2.6 m·s-1。在兩次細顆粒傳輸疊加本地污染過程中，邊界層高度略低(平均高度在1.0 km左右)，近地面風向以偏北風為主，平均風速在1.6～2.6 m·s-1。

圖2 合肥市外場探空數(shù)據(jù)與拉曼-米激光雷達觀測數(shù)據(jù)比對結果(a)： 2019年10月20日水汽混合比廓線； (b)： 2019年10月16日瑞利散射、 拉曼消光及米散射消光信號Fig.2 Comparing results of Sounding observations and Raman-Mie Aerosol Lidar observations in Hefei(a)： The vertical profile of water vapor mixing ratio on October 20, 2019; (b)： The vertical profile of Rayleigh scattering, Raman extinction and Mie scattering extinction signals on October 16, 2019

表2 2019年至2020年秋冬季期間淮南市部分典型污染過程中的污染類型、 氣溶膠邊界層高度及近地面氣象要素信息Table 2 Results of pollution type, the height of ABL, conventional meteorological information during some typicalpollution processes in Huainan City from October 2019 to March 2020

2.2 典型沙塵影響致污過程雷達觀測結果分析

2019年10月27日至31日期間該市遭受了一次長時間的沙塵天氣影響，導致空氣質(zhì)量經(jīng)歷了從良—輕度—重度—中度—輕度污染的變化過程。圖3為532 nm消光系數(shù)日平均值廓線，結果顯示10月27日污染主要集中在0.5 km的近地面，28日因高空沙塵入境，0.5～2.1 km高度范圍內(nèi)污染明顯加重(1 km以上消光較前日增大15倍)。29日受沙塵主體影響及陸續(xù)沉降影響，各高度的消光系數(shù)均明顯升高，近地面消光增幅達60%。30日后隨沙塵主體轉移及擴散條件轉好，污染顯著緩解，各高度消光系數(shù)均明顯下降，31日各高度消光維持在0.04～0.26 km-1范圍，近地面消光系數(shù)降低至0.13 km-1左右。演變過程呈現(xiàn)明顯的兩個階段： 28日—29日(階段一)為沙塵累積過程，29日—31日(階段二)為沙塵回流和消散過程。

圖3 2019年10月27日至10月31日期間532 nm消光系數(shù)日變化垂直廓線圖

從圖4所示消光系數(shù)廓線圖來看，第一階段沙塵影響主要產(chǎn)生于28日午后至29日上午期間。28日12時起從近地面到高空突然出現(xiàn)沙塵前鋒影響，19時左右沙塵傳輸影響>進一步加強，對應高度的消光系數(shù)經(jīng)歷了0.15—0.35—0.7 km-1的變化，退偏振度由0.06經(jīng)0.14進一步增大至0.24，表明該市高空充斥大量形狀不規(guī)則的沙塵粒子，沙塵幾乎自高空到地面同步產(chǎn)生，厚度最高可達2.6 km。從退偏振度的時間演變來看，近地面的沙塵影響較高空滯后4 h，29日0時沙塵主體由高空沉降至近地面，顯著影響當?shù)乜諝赓|(zhì)量，污染物類型由細顆粒物逐漸轉變?yōu)樯硥m。

圖4 2019年10月27日至10月31日期間激光雷達和常規(guī)空氣站觀測結果Fig.4 The observation results of RMAL and conventional air quality monitoring station from October 27 to 31, 2019

從圖5所示氣象要素情況來看，北風攜沙塵抵達該市后，風速快速降低(由午后的3～5 m·s-1降低至夜間的1 m·s-1左右，并持續(xù)至29日上午)，沙塵在自身重力及垂直氣流的影響下逐漸沉降至近地面，顯著影響該市空氣質(zhì)量(28日夜間至29日上午該市受沙塵影響，超過16個小時空氣質(zhì)量達重度及以上污染)。峰值濃度出現(xiàn)在29日凌晨5時，PM10和PM2.5濃度分別達到465和121 μg·m-3，空氣質(zhì)量達嚴重污染級別。5時后風向由北風逐漸轉變?yōu)闁|北風，風力有所加強，近地面擴散條件有所好轉，沙塵下沿逐漸抬升至0.4 km左右高度，近地面消光系數(shù)和退偏振度分別降低至0.2 km-1和0.16(29日17時)，污染形勢有所緩解。

第二階段(29日22時—30日8時左右)期間近地面風向為持續(xù)的東南風(20時左右風向由北風轉為偏南風)，風力由1 m·s-1逐漸升高至4 m·s-1左右，邊界層高度也經(jīng)歷了1.5 km—1.0 km—2.0 km的變化，該市也先后受到沙塵回流沉降和抬升轉移的過程。顯著沙塵回流影響時間段(30日凌晨)，該市小時空氣質(zhì)量再次惡化至重度-嚴重污染。

圖5 2019年10月27日至10月31日常規(guī)氣象要素監(jiān)測結果

2.3 基于后向軌跡聚類分析的污染來源分析

從圖6所示，氣流聚類[12]的結果來看，淮南市2019年12月500 m高度氣團24 h后向軌跡聚類分析結果，圖6中顯示當月該市受到4類氣流影響： 東北氣流，(占比為35.08%)，西南氣流(占比30.11%)，西北氣流(占比為22.04%)和東南氣流(占比最小為12.77%)。對每一條氣流軌跡賦予對應時刻的PM2.5濃度后，發(fā)現(xiàn)PM2.5大于115μg/m3時的后向軌跡主要來自山西方向的西北氣流、 河北石家莊方向的北部氣流和山東方向的東北部氣流。

1月的后向軌跡聚類分析結果顯示，與上月相比，西南氣流明顯減少，來自周口和阜陽沿線的短程西北氣流(占比30.65%)和江蘇的偏東部氣流(占比24.06%)有所加強，PM2.5大于150 μg·m-3時的氣流也主要來自這兩個方向，西北部和偏東部污染傳輸是該市1月空氣質(zhì)量較差的重要原因之一。

而2月的后向軌跡聚類分析結果顯示，當月該市西南部氣流合計占比接近50%，為當月主導風向，其中本地氣流占比32.04%，其余方向的氣流占比均有不同程度的下降。從氣流軌跡賦予的PM2.5濃度來看，在北部氣流和東北部氣流影響期間，容易出現(xiàn)中度及以上污染天氣。而在本地氣流主導期間，空氣質(zhì)量較好，很可能與新冠疫情影響期間的各類管控措施導致污染減排有關。

圖6 2019年12月至2020年2月500 m高度氣團24 h后向軌跡聚類分析結果及PM2.5高值對應的后向軌跡(藍色軌跡)

3 結 論

通過拉曼-米激光雷達首次對淮南市2019年至2020年秋、 冬季期間的大氣氣溶膠進行了測量，獲得了相對準確的消光系數(shù)及水汽混合比廓線，探測結果能夠準確判別出污染類型(沙塵傳輸沉降影響、 細顆粒污染傳輸、 復合污染等)，結合水汽的廓線和地面空氣站監(jiān)測結果后，還對污染的來源、 特征及趨勢進行深入解析，為該市灰霾過程的形成機理提供了重要依據(jù)。

觀測結果顯示，該市受到的沙塵影響基本來自高空沉降(厚度達2 km以上)，由偏北冷空氣攜帶沙塵污染氣團傳輸至該市，期間該市平均氣溶膠邊界層高度達1.23 km以上，平均風速偏大。嚴重污染時沙塵污染氣團的退偏振度可達0.24，消光系數(shù)為0.4～0.7 km-1，同時近地面PM2.5/PM10平均值在0.28左右，說明沙塵氣團中還摻雜著大量傳輸沿線城市的球形顆粒。

在典型細顆粒傳輸過程中，邊界層高度基本維持在1.1～1.2 km左右，近地面風向以西北風為主，少量東南風主導過程，平均風速在1.6～2.6 m·s-1。污染氣團產(chǎn)生的消光系數(shù)主要在1～2.5 km-1左右，退偏振度為0.04～0.08，說明污染氣團很可能為細顆粒污染與水汽的混合影響。此外，邊界層的高度變化對污染氣團的沉降和近地面空氣質(zhì)量的變化有十分明顯的相關性(12月1日18時至23時邊界層高度自1.58 km下降至0.83 km，下降幅度接近50%，同時近地面PM2.5和PM10濃度增幅分別為60%和56%)，說明邊界層高度的降低導致淮南市上空的污染氣團被持續(xù)壓縮，致使近地面污染加重。在細顆粒導致的重污染過程中，近地面水汽混合比及相對濕度數(shù)據(jù)與PM2.5的濃度變化趨勢一致性良好，說明顆粒物的吸濕性增長和氣態(tài)污染物二次轉化過程可能助推了PM2.5的生成，加重污染形勢。對邊界層的統(tǒng)計結果表明，其高度變化對污染氣團的沉降和近地面污染累積有十分明顯的正相關性，空氣質(zhì)量小時重度污染期間，邊界層高度普遍不足0.6 km。

總體來看，造成該市出現(xiàn)中度及以上污染的氣流主要來自西北山西—河南—阜陽沿線方向、 正北石家莊和濟南方向及東北海域—濰坊—臨沂方向，少量來自蘇南—南京沿線，西南部氣流期間我市空氣質(zhì)量總體偏好。