汪水兵,劉桂建,楊鵬,張紅*,洪星園,朱森,包翔,秦志勇

(1安徽省環(huán)境科學研究院,安徽 合肥 230071;2中國科學技術(shù)大學地球和空間科學學院,中國科學院殼幔物質(zhì)與環(huán)境重點實驗室,安徽 合肥 230026)

0 引言

O3是大氣中重要的痕量氣體,主要分布在對流層和平流層中,在地球大氣化學中起著至關(guān)重要的作用[1,2]。光化學污染期間,以O(shè)3為核心的氧化性物質(zhì)具有極強的化學氧化活性,對人體造成極大的傷害[3,4]。近地面O3是由氮氧化物(NOx)和揮發(fā)性有機物(VOCs)在太陽光照射下,經(jīng)過一系列光化學反應生成[5-9]。董昊等[10]指出溫度和O3濃度呈正相關(guān)、相對濕度和O3濃度呈負相關(guān);雷雨等[11]的研究結(jié)果表明,溫度在33～37°C,風速在1～2.5 m·s-1時,空氣中O3濃度較高;張春輝等[12]和邱國華[13]等指出高溫、低濕、強日照以及風速較小時易導致O3重污染天氣發(fā)生。劉芷君等[14]和易睿[15]等的研究結(jié)果表明,長三角地區(qū)主要城市污染物以O(shè)3為主且存在O3污染超標狀況。

合肥市是長三角地區(qū)的新興城市,近年來O3濃度呈上升態(tài)勢,為科學治污精準治污,研究合肥市O3時空分布特征以及氣象影響因素十分必要。本文基于2019年合肥市10個國控空氣質(zhì)量站在線監(jiān)測數(shù)據(jù),研究合肥市O3時空分布特征以及氣象因素的影響,從氣象要素方面出發(fā)探索合肥市O3污染變化規(guī)律,尋找氣象要素與O3污染之間的內(nèi)在聯(lián)系,從而為合肥市O3污染防治提供科學依據(jù)。

1 數(shù)據(jù)來源與分析方法

1.1 數(shù)據(jù)來源

O3濃度數(shù)據(jù)來源于全國空氣質(zhì)量實時發(fā)布平臺發(fā)布的2019年合肥市10個國控站點監(jiān)測數(shù)據(jù),國控站點坐標分別為:包河區(qū)站點 (31°47′44′′N,117°18′7′′E)、濱湖新區(qū)站點 (31°44′18′′N,117°16′40′′E)、董鋪水庫站點 (31°51′25′′N,117°9′36′′E)、高新區(qū)站點 (31°51′5′′N,117°7′26′′E)、琥珀山莊站點 (31°52′14′′N,117°15′32′′E)、廬陽區(qū)站點 (31°56′37′′N,117°15′57′′E)、明珠廣場站點 (31°47′5′′N,117°11′45′′E)、三里街站點 (31°52′35′′N,117°18′25′′E)、瑤海區(qū)站點 (31°51′30′′N,117°20′9′′E)、長江中路站點 (31°51′25′′N,117°15′0′′E);氣象數(shù)據(jù)選取2019年安徽省氣象局合肥市地面氣象站的小時連續(xù)觀測數(shù)據(jù),包括氣溫、降水、相對濕度、太陽總輻射等,合肥駱崗氣象站點坐標 (31°46′48′′N,117°17′53′′E)。具體位置見圖 1。

1.2 分析方法

采用數(shù)理統(tǒng)計方法對O3濃度作均值計算,分析O3時空分布特征及變化趨勢;利用以O(shè)3為首要污染物的污染天數(shù)在總的污染天數(shù)中的占比,研究O3對污染天氣(輕度污染及以上的天氣)的貢獻。采用回歸分析方法對2019年合肥市氣象數(shù)據(jù)和O3濃度進行分析,計算Pearson相關(guān)系數(shù),并進行O3濃度超標率(即O3小時濃度超標時次與總時次的比值)的分析。

圖1 合肥市觀測站點Fig.1 Hefei observation station

2 O3時空分布特征

2.1 空間分布特征

表1和圖2分別為合肥市2019年各國控站點O3小時濃度統(tǒng)計結(jié)果及其分布圖。從空間上來看,合肥市O3小時濃度在50～80 μg·m-3之間,董鋪水庫和高新區(qū)站點O3小時濃度高于其他站點,這兩個站點的年均濃度均超過 75 μg·m-3。

表1 合肥市2019年各國控站點O3小時濃度統(tǒng)計Table 1 Annual mean value of O3hourly concentration at national control stations in Hefei city in 2019

圖2 合肥市2019年各國控站點O3小時濃度分布Fig.2 Distribution of O3hourly concentration at national control stations in Hefei in 2019

2.2 時間變化特征

圖3和圖4分別為合肥市2019年O3日變化和月均濃度變化趨勢。由圖可以看出,2019年日變化呈單峰型,白天濃度明顯高于夜間,峰值和谷值分別出現(xiàn)在15:00和早上07:00。O3月均濃度變化特征呈現(xiàn)先上升后下降的變化趨勢(即單峰型),最高值出現(xiàn)在6月份(濃度可達100 μg·m-3),最低值出現(xiàn)在12月份(濃度低于 30 μg·m-3)。

圖3 合肥市2019年O3日變化趨勢Fig.3 Daily variation trend of O3hourly concentration in Hefei in 2019

圖4 合肥市2019年O3月均濃度變化趨勢Fig.4 Monthly mean variation trend of O3hourly concentration in Hefei in 2019

3 氣象因子對O3濃度的影響

氣象因子對O3濃度的影響主要采取氣象要素和O3小時變化對比分析、以及O3與氣象要素聚類分析的方法分析O3與氣象要素之間的關(guān)系。

3.1 溫度

圖5為合肥市2019年O3小時濃度與溫度的小時序列。研究表明,溫度對O3濃度影響較大,主要由于較高溫度增強了空氣中的氧化性,加速O3的生成[7-9]。從圖中可以看出,O3濃度和溫度的小時序列變化趨勢基本相同,但O3濃度變化較溫度變化有滯后效應。圖6為合肥市2019年溫度分段區(qū)間內(nèi)O3小時濃度及超標率,散點圖同樣顯示出O3和溫度具有良好的線性相關(guān)關(guān)系,兩者相關(guān)系數(shù)為0.68。小于30°C的溫度區(qū)間內(nèi)O3濃度隨著溫度的升高而增長,在30～35°C溫度區(qū)間內(nèi)達到峰值(145 μg·m-3),超標率達到11%,隨后隨著溫度的上升O3濃度下降。由此可以看出,在一定范圍內(nèi),溫度升高為O3生成提供了有利條件。

圖5 合肥市2019年O3小時濃度與溫度的小時序列Fig.5 Hourly sequence of O3hourly concentration and temperature in Hefei in 2019

圖6 合肥市2019年溫度分段區(qū)間內(nèi)O3小時濃度及超標率Fig.6 Hourly mean value and over standard rate of O3 concentration in segmented temperature range of Hefei in 2019

3.2 降水

圖7為合肥市2019年有無降水發(fā)生期間的O3小時濃度的日變化趨勢,研究表明,除凌晨03:00–08:00外,無降水情況下O3濃度均高于有降水時間段。O3是其前體物(NOx和VOCs)光化學反應的結(jié)果[12,13],清晨光化學作用不顯著,降水對O3變化不大;而在其他時段,由于降水有利于NOx和VOCs的清除,因此降水的存在導致O3濃度偏低。圖8為合肥市2019年降水量對O3小時濃度變化的影響,從不同降水量對O3濃度變化的影響來看,隨著降水量的增加,O3濃度呈現(xiàn)較為明顯的下降趨勢,在降水量大于7 mm·h-1時其濃度接近于0。

圖7 合肥市2019年有無降水發(fā)生期間的O3小時濃度的日變化趨勢Fig.7 Daily variation trend of O3hourly concentration with and without precipitation in Hefei in 2019

圖8 合肥市2019年降水量對O3小時濃度變化的影響Fig.8 Effect of precipitation on hourly concentration ofO3in Hefei in 2019

3.3 風場

圖9為合肥市2019年O3小時濃度與風速的日變化趨勢,顯示合肥市O3濃度與風速呈正相關(guān)。圖10為合肥市2019年O3小時濃度風玫瑰圖,“東-東北-北部”方向的風向?qū)狾3濃度高值區(qū)間,說明合肥市區(qū)東部和北部地區(qū)的外源輸送不容忽視。圖11為合肥市2019年風速分段區(qū)間內(nèi)O3小時濃度與超標率,O3小時濃度隨著風速的增長呈現(xiàn)線性增長,從40 μg·m-3逐步增加到90 μg·m-3,這主要是外源輸送所致。超標率則處于波動上升階段,風速在4～4.5 m·s-1時超標率達到最高,為2.8%。

圖9 合肥市2019年O3小時濃度與風速的日變化趨勢Fig.9 Daily variation trend of hourly O3concentration and wind speed in Hefei in 2019

圖10 合肥市2019年O3小時濃度風玫瑰圖Fig.10 Wind rose of O3hourly concentration in Hefei in 2019

圖11 合肥市2019年風速分段區(qū)間內(nèi)O3小時濃度與超標率Fig.11 Hour mean value of O3concentration in Hefei in 2019

3.4 相對濕度

圖12為合肥市2019年O3小時濃度與相對濕度的日變化趨勢?？梢钥闯?相對濕度在凌晨時段較高,最高達到93%,而O3濃度則在午后較高,在下午15:00左右達到最高值109.12 μg·m-3。圖13為合肥市2019年相對濕度分段區(qū)間內(nèi)O3小時濃度與超標率?？梢钥闯?當相對濕度小于50%時,O3小時濃度超標率隨著相對濕度的增加而增加,但超過50%的相對濕度,O3小時濃度超標率則隨著相對濕度的增加而下降,O3小時濃度平均值在相對濕度為40%～50%區(qū)間時達到最大,為118 μg·m-3。

圖12 合肥市2019年O3小時濃度與相對濕度的日變化趨勢Fig.12 Daily variation trend of hourly mean O3 concentration and relative humidity in Hefei in 2019

圖13 合肥市2019年相對濕度分段區(qū)間內(nèi)O3小時濃度與超標率Fig.13 Hourly mean and over standard rate of O3concentration in Hefei in 2019

3.5 太陽總輻射

太陽總輻射在一定程度上代表地表接收的能量總和,O3的生成和其有直接聯(lián)系,O3前體物NOx和VOCs在強紫外輻射下會進行強烈的光化學反應,促進O3生成[12,13]。圖14為合肥市2019年O3小時濃度與太陽總輻射的日變化趨勢。研究表明,太陽總輻射和O3濃度變化趨勢基本一致,從早上07:00開始,太陽總輻射逐漸增強至13:00達到峰值約500 W·m-2,O3濃度也隨之升高。13:00之后,當太陽總輻射開始減弱后,O3濃度也隨之下降,但都具有滯后性。圖15為合肥市2019年太陽總輻射分段區(qū)間內(nèi)O3小時濃度與超標率。從不同輻射區(qū)間的O3小時濃度可以發(fā)現(xiàn),在一定輻射范圍內(nèi),O3小時濃度隨著輻射的增強而增加。其中,在800～1000 W·m-2的輻射范圍O3小時濃度最大達到138.4 μg·m-3,超標率也相對其他輻射區(qū)間較高,達4.0%;而當輻射超過1000 W·m-2時,O3小時濃度和超標率隨著輻射的增強而下降。

圖14 合肥市2019年O3小時濃度與太陽總輻射的日變化趨勢Fig.14 Diurnal variation trend of O3hourly concentration and total solar radiation in Hefei in 2019

圖15 合肥市2019年太陽總輻射分段區(qū)間內(nèi)O3小時濃度與超標率Fig.15 Hourly mean value and over standard rate of O3 concentration in the segmented section of total solar radiation in Hefei in 2019

3.6 氣象影響統(tǒng)計

通過對2019年合肥市O3小時濃度與溫度、降水、風場、相對濕度以及太陽總輻射的相關(guān)性分析可知,上述五個氣象要素對于O3濃度都具有顯著的影響。溫度、相對濕度以及太陽總輻射與O3濃度呈正相關(guān),且在一定區(qū)間內(nèi)尤為顯著,當溫度在30～35°C、相對濕度在40%～50%和太陽總輻射在800～1000 W·m-2時,O3濃度達到相應的最高值。風場對于O3濃度的影響主要體現(xiàn)在外源輸送上,風速在4～4.5 m·s-1時外源輸送較為強烈,會導致大氣中O3濃度較高。降水對O3前體物(NOx和VOCs)有一定的清除作用,O3濃度越高,降水的清除作用越明顯。O3污染的防治應在太陽輻射較高、風速較大、溫度較高的時段重點進行,可以起到良好效果。

4 結(jié)論

1)合肥市O3小時濃度在50～80 μg·m-3之間,董鋪水庫和高新區(qū)站點O3小時濃度高于其他站點,年均濃度均超過75 μg·m-3。合肥市O3濃度分布呈現(xiàn)出郊區(qū)濃度高于主城區(qū)濃度的特征。

2)O3日變化呈單峰型特征,峰值和谷值分別出現(xiàn)在15:00和早上07:00;O3月均濃度呈單峰型,且均在6月份達到峰值 (濃度可達 100 μg·m-3);O3夏季平均濃度相對其他季節(jié)高 (濃度可達 85 μg·m-3)。

3)溫度、相對濕度和太陽總輻射與O3濃度呈正相關(guān),溫度在30～35°C、相對濕度在40%～50%和太陽總輻射在800～1000 W·m-2時O3濃度達到最高值;風場對O3濃度的影響主要體現(xiàn)在外源輸送上,當風速在4～4.5 m·s-1時外源輸送較為強烈,會導致O3濃度升高;而降水對O3前體物(NOx和VOCs)主要起清除作用,O3濃度越高,降水的清除作用越明顯。O3污染的防治應在太陽輻射較高、風速較大、溫度較高的時段重點進行,可以起到良好效果。