李 孟，彭廷江，韓冰雁，郭本泓，李小苗，馬振華，馮展?jié)?，宋春?/p>

（1.蘭州大學 資源環(huán)境學院西部環(huán)境教育部重點實驗室，甘肅蘭州 730000；2.蘭州大學 地質(zhì)科學與礦產(chǎn)資源學院，甘肅蘭州 730000）

0 引言

新生代以來，全球氣候至少經(jīng)歷了始新世-漸新世之交、中中新世和上新世末期的三次臺階式降溫［1-2］。上新世-更新世轉(zhuǎn)型是上新世的溫暖氣候向更新世冰期-間冰期氣候轉(zhuǎn)換的重要時段，同時也是現(xiàn)今地質(zhì)-地貌格局、氣候、生態(tài)系統(tǒng)和極地冰蓋最終穩(wěn)定形成的重要演化期［1，3-8］。晚上新世末北半球冰蓋快速擴張的驅(qū)動機制一直是討論的焦點：有研究認為巴拿馬海峽的關閉或晚上新世以來大氣CO2濃度減少控制著北極冰蓋發(fā)育，更有學者提出構(gòu)造隆升對北極冰蓋演化和全球變冷起到驅(qū)動作用，指出青藏高原隆升對全球氣候變化的重要性［3，8］。青藏高原強烈隆升使得高原及周邊地區(qū)沉積巨厚礫巖［8-9］，內(nèi)陸干旱化加劇，在我國黃土高原地區(qū)堆積典型的第四紀風成黃土-古土壤序列［10-11］。

目前關于高原隆升過程、地貌演化、季風演化和亞洲內(nèi)陸干旱化等方面均取得了重要研究成果［5，8］，但關于上新世-更新世轉(zhuǎn)型期的C3/C4植被演化歷史仍存在不同觀點。如來自北太平洋鉆孔單體碳同位素證據(jù)表明，中國北方C4植被在12 Ma左右已達最高水平，之后持續(xù)減少并在上新世-更新世轉(zhuǎn)型期降至較低水平［12］；這也得到中國南海鉆孔正構(gòu)烷烴δ13C結(jié)果支持［13］。然而，同緯度日本海鉆孔黑碳δ13C揭示C4植被在5.3 Ma才開始顯著擴張，并在上新世-更新世轉(zhuǎn)型期明顯增加［14］。同樣，華北平原G3鉆孔有機碳δ13C記錄也支持這樣的觀點：C4植被從4 Ma開始擴張，并在上新世-更新世轉(zhuǎn)型期達到最高水平［15］。除大尺度空間差異外，黃土高原東西部地區(qū)C4植被演化也存在差異。黃土高原中部的閆峪剖面有機碳和碳酸鹽同位素結(jié)果顯示：早更新世時期C4植被仍處于較低水平，直至1.6 Ma和0.43 Ma才逐步擴張［16］。而西峰剖面有機碳同位素結(jié)果則顯示，紅黏土向黃土沉積轉(zhuǎn)變時δ13C突然偏正，指示了上新世-更新世轉(zhuǎn)型期C4植被擴張［17］。而青藏高原東北緣臨夏盆地哺乳動物牙釉δ13C結(jié)果表明：2～3 Ma之前發(fā)育純C3植被，直至上新世-更新世轉(zhuǎn)型期C4植被才開始出現(xiàn)［18-19］。由此可見，上新世-更新世轉(zhuǎn)型期中國北方C4植被演化仍存較大爭議。另外，前述長尺度C3/C4植被演化研究側(cè)重于C4植被擴張歷史，分辨率問題使得關鍵時期的演化細節(jié)缺失，需要更多證據(jù)來進一步澄清前述科學問題。

青藏高原東北緣作為高原向東北方向生長擴展的前緣部位，晚新生代以來構(gòu)造活動顯著；同時，地理位置獨特，對區(qū)域氣候和環(huán)境變化較為敏感。因此，該區(qū)是探討青藏高原隆升過程和相關生態(tài)環(huán)境變化的理想地區(qū)［20-21］。蘭州盆地作為隴中盆地的次級子盆地，沉積序列較為完整，近年來圍繞上新統(tǒng)-更新統(tǒng)五泉礫巖和黃土地層學方面開展了大量工作，研究揭示上新世以來蘭州地區(qū)經(jīng)歷了強烈的構(gòu)造活動，同時也在皋蘭山地區(qū)堆積了連續(xù)的上新世紅黏土-第四紀黃土序列［9，11］，為探討晚上新世-第四紀的構(gòu)造隆升和古環(huán)境演變提供了理想材料。為系統(tǒng)厘清高原東北緣上新世-更新世轉(zhuǎn)型期的古生態(tài)演化問題，同時也為彌補西部黃土高原地區(qū)上新世-更新世轉(zhuǎn)型期長鏈正構(gòu)烷烴碳同位素研究的不足，本文以皋蘭山鉆孔上新世-更新世轉(zhuǎn)型期的紅黏土-黃土巖芯（深度265.7～230.0 m）為研究對象（圖1），在已有黃土高精度磁性地層學基礎上，詳細開展了正構(gòu)烷烴分布、總有機碳和長鏈正構(gòu)烷烴碳同位素的有機地球化學分析，恢復了蘭州地區(qū)上新世-更新世轉(zhuǎn)型期（3.0～2.2 Ma）的C3/C4植被演化歷史，以揭示高原東北緣蘭州地區(qū)上新世-更新世過渡時期的古生態(tài)環(huán)境演變規(guī)律，進而嘗試探討該區(qū)晚上新世-早第四紀生態(tài)轉(zhuǎn)型的可能原因。

1 研究區(qū)概況

蘭州盆地作為青藏高原東北緣隴中盆地的次級子盆地，同時也位于黃土高原向青藏高原過渡的關鍵區(qū)域，從自然地理角度講，蘭州地處青藏高寒區(qū)、西北干旱區(qū)和東部季風區(qū)的交匯地帶，亦是“季風三角”的樞紐部位所在（圖1），對環(huán)境變化較為敏感，是進行古環(huán)境研究的理想?yún)^(qū)域。蘭州現(xiàn)屬溫帶半干旱氣候，發(fā)育稀疏的灌木和草本植物；年均溫10℃左右，年均降水約310 mm，主要集中在夏季的6—9月［22］。

晚新生代青藏高原的隆升使蘭州盆地新生代紅層發(fā)生變形，其上覆蓋厚度超過百余米的五泉礫巖［23］；與此同時，在地形較為平坦的臺地（皋蘭山民族村）開始堆積風成紅黏土-黃土序列［11］。蘭州地區(qū)臨近粉塵源區(qū)，且北支西風急流在高原北部繞流產(chǎn)生了蘭州小高壓［24］。因此，本區(qū)發(fā)育較厚的第四紀黃土序列，為區(qū)域古環(huán)境演化研究提供了高分辨率的理想材料。

2 材料與方法

2.1 皋蘭山鉆孔簡介

皋蘭山鉆孔（36°01′N，103°51′E，海拔2 120 m，圖1）位于蘭州盆地南緣皋蘭山民族村附近，共獲取了黃土-紅黏土巖芯樣品265.7 m（取芯率高于95%），主要為棕黃色粉砂質(zhì)黃土和褐紅色古土壤互層。本文首先依據(jù)皋蘭山鉆孔高精度磁性地層年代選取絕對控制點［11］，再結(jié)合黃土高原黃土-古土壤地層年代框架［25］，利用線性內(nèi)差法獲得皋蘭山鉆孔底部的深度-年代模型。為探討蘭州盆地上新世-更新世轉(zhuǎn)型期（3.0～2.2 Ma）C3/C4植被演化歷史，本文選取265.7～230.0 m紅黏土-黃土巖芯為研究對象，挑取70塊原生樣品進行生物標志化合物實驗（間距0.5 m）。

2.2 類脂物抽提

皋蘭山70個巖芯樣品的正構(gòu)烷烴碳同位素實驗均在中國地質(zhì)大學（武漢）生物地質(zhì)與環(huán)境地質(zhì)國家重點實驗室完成。具體實驗步驟如下：先稱取50～70 g烘干磨好樣品，再利用ASE150加速萃取儀（DIONEX公司）進行總有機物提取，萃取液為DCM∶MeOH（9∶1，v·v-1）。之后，將萃取液轉(zhuǎn)移至平底燒瓶，旋蒸至硬幣大小后將溶液轉(zhuǎn)移到10 mL玻璃瓶，晾干后利用硅膠柱和正己烷溶劑分離出正構(gòu)烷烴組分，轉(zhuǎn)移至內(nèi)插管后定容測試。

2.3 正構(gòu)烷烴測試分析

將樣品溶解在10μL正己烷中，再加入1μL膽甾烷內(nèi)標（濃度為0.10133μg·μL-1）。正構(gòu)烷烴測試儀器為帶有氫火焰離子檢測器（FID）的島津氣相色譜儀（GC 2010）。色譜柱為DB-5氣相毛細管柱（30 m×0.25 mm×1.0μm）。升溫程序：首先從70℃升溫至210℃（升溫速率10℃·min-1），再升至310℃（升溫速率2℃·min-1），恒溫6 min，整個測試過程約70 min。進樣口溫度310℃，進樣量1μL。氮氣流速為3 mL·min-1。皋蘭山70個樣品均進行GC測試并定量計算。平均碳鏈長度（ACL）表示長鏈正構(gòu)烷烴的平均鏈長，數(shù)學表達式為ACL27-33=（27×C27+29×C29+31×C31+33×C33）/（C27+C29+C31+C33）。

另外，挑選7個樣品進行氣相色譜-質(zhì)譜聯(lián)用儀（GC-MS）測試以定性識別，氣相色譜-質(zhì)譜聯(lián)用儀型號為Agilent 7890A/5975C MS。色譜柱為安捷倫DB-5MS石英毛細管柱（60 m×0.25 mm×0.25μm），升溫程序與GC相似。

2.4 單體碳同位素測試

依據(jù)皋蘭山底部鉆孔正構(gòu)烷烴分布特征和含量（無鼓包且單峰含量大于1μg），挑選30個樣品進行單體碳同位素測試，進樣量為1μL。氣相色譜-同位素比值譜儀（GC-IRMS）型號分別為Finnigan Trace GC和Finnigan Delta Plus XP。色譜柱型號為DB-5（60 m×0.25 mm×1μm）。升溫程序：首先從50℃升溫至210℃（升溫速率10℃·min-1），保持2 min后升溫至300℃（升溫速率4℃·min-1），接著以10℃·min-1升溫至310℃，保持25.5 min，進樣口溫度290℃。每個樣品重復測試兩次，每測兩個樣品測試一次校準樣，校準樣為實驗室配備的正構(gòu)烷烴標樣。碳同位素結(jié)果重現(xiàn)性優(yōu)于0.5‰，δ13C參照VPDB標準（用‰表示）。

2.5 總有機碳（TOC）和有機碳同位素

稱取皋蘭山巖芯樣品約5 g，加過量鹽酸之后再靜置24 h，接著放入80℃水浴鍋中加熱，再加入過量鹽酸并反應12 h，目的是充分反應，去除所有無機碳。然后將樣品用蒸餾水洗至中性，烘干后用錫箔紙包好待測。整個實驗測試分析在中國科學院廣州地球化學研究所所完成，儀器類型為PYROcube型元素分析儀和Iso Prime 100型同位素質(zhì)譜儀，測試方法同Xie等［26］。

3 結(jié)果

如圖2所示，皋蘭山底部紅黏土-黃土樣品中檢測出碳數(shù)范圍為C14～C35的系列正構(gòu)烷烴。絕大多數(shù)樣品中低碳數(shù)C14～C20的含量很低，且無明顯奇碳優(yōu)勢；中碳數(shù)C21～C26含量較低，有一定奇碳優(yōu)勢；長鏈正構(gòu)烷烴C27～C33含量占主導，主峰碳均為C31，可能為草本植被貢獻所致。正構(gòu)烷烴分布模式可分三類：一是以短鏈C18和長鏈C31為主的雙峰模式；第二類是以長鏈C31為主的單峰模式；第三類是富含復雜混合物（UCM）的雙鼓包模式，表明部分正構(gòu)烷烴已遭受嚴重降解，主要集中在黃土L32和L33層位（圖2）。

圖2 皋蘭山鉆孔底部代表性層位的正構(gòu)烷烴分布模式Fig.2 Distributive patterns of n-alkanes in representative strata at the bottom part of the Gaolanshan drill core

皋蘭山鉆孔底部正構(gòu)烷烴ACL27-33變化范圍為29.71～30.95（圖3），平均值為30.25；2.8 Ma之前，ACL值較低且平穩(wěn)，2.8 Ma之后波動幅度明顯增強，整體呈現(xiàn)出黃土層位ACL較高、紅黏土和古土壤層位較低的特征，與沉積相特征較為吻合，表明ACL27-33是重建古氣候的良好代用指標。皋蘭山鉆孔底部紅黏土-黃土TOC含量總體較低，在0.04%～0.18%之間波動，平均值為0.07%（圖3），低于黃土高原西部全新世沉積物的水平。大多數(shù)樣品含量在0.07%左右，其中L33和L32黃土層TOC含量較高，最高可達0.17%。有機碳同位素δ13Corg除在L34頂部的-18.48‰外，其余值在-24.07‰～-19.81‰之間波動，平均值為-21.60‰，變化幅度達4.26‰，接近于黃土高原南部寶雞等剖面末次冰期以來的變化范圍。其中，黃土層L33和L32為δ13Corg值最低的兩個冰期時段（圖3）。

此外，皋蘭山紅黏土-黃土單體碳同位素值隨碳鏈長度增加而偏負（圖3），這與和其他地區(qū)的研究 結(jié) 果 相 似［27-31］。具 體 而 言，δ13CC27數(shù) 值 在-31.46‰～-27.59‰之間波動（均值為-30.21‰）；δ13CC29數(shù)值主要在-32.09‰～-27.80‰之間波動（均值 為-30.65‰）；δ13CC31數(shù) 值 主 要 在-33.22‰～-29.05‰之間波動（均值為-31.43‰）。如圖4所示，δ13CC29與δ13CC27或δ13CC31均呈現(xiàn)明顯的正相關關系，而δ13CC27與δ13CC31線性關系較差，主要由于L33、S33和L34層位樣品（圖中左上部分）結(jié)果較為離散所致。

圖3 皋蘭山鉆孔底部3.0～2.2 Ma時段中值粒徑（a）、TOC（b）、δ13Corg（c）、ACL（d）和長鏈δ13C n-alkane（e）指標綜合對比圖Fig.3 The integrated results of paleoclimate records during 3.0～2.2 Ma.Median diameter（a），TOC（b），δ13Corg（c），ACL（d），and long-chainδ13C n-alkanes（e）.δ13CC27，δ13CC29，andδ13CC31 data are outlined by the blue，green，orange plots and line，respectively

圖4 皋蘭山鉆孔底部紅黏土-黃土TOC與δ13Corg散點圖（a），以及長鏈δ13CC27、δ13CC29和δ13CC31三者關系圖（b，c，d）Fig.4 Scatter plots showing the relationship between TOCandδ13Corg（a），and correlations among theδ13CC27，δ13CC29 andδ13CC31（b，c and d）

4 討論

4.1 皋蘭山有機碳同位素的指示意義探討

一般認為，土壤有機質(zhì)碳同位素的信號主要受控于原生植被的影響［32］，指示了C3/C4植被演化過程。但與此同時，研究也發(fā)現(xiàn)微生物活動和外源輸入等因素均會干擾碳同位素信號［33-35］。因此，有機質(zhì)的來源分析是進行古環(huán)境重建的基礎和前提。風成黃土沉積的有機質(zhì)可能來自當時的植被、成巖降解作用和外源輸入。研究發(fā)現(xiàn)，我國西北地區(qū)表土的總有機碳同位素較上覆植被正偏約2.2‰，而外源輸入帶來的誤差則更小，因此土壤有機碳同位素仍能較好指示C3/C4植被變化［34，36］。然而，在黃土高原東部，有機碳同位素和總有機質(zhì)含量呈正相關；黃土層的δ13Corg偏負，古土壤層的δ13Corg偏正，指示了C3/C4植被相對含量的變化［37-38］。但黃土高原西北部、新疆伊犁盆地和西歐萊茵河谷的黃土證據(jù)則顯示：有機碳同位素和總有機碳負相關，黃土層偏正，古土壤層偏負，指示了純C3植被對氣候變化的響應［39-41］。這可能是因為這些地區(qū)不滿足C4植被的生長溫度或降水閾值［42-43］。此外，Liu等［44］通過對西部黃土高原蘭州和西寧末次冰期以來黃土有機碳同位素研究后發(fā)現(xiàn)，源區(qū)輸入的外源信號可能掩蓋了本地原生植被的信號，繼而提出有機碳同位素難以準確反映西部黃土高原的古生態(tài)演變歷史。

如圖3所示，皋蘭山鉆孔底部紅黏土-黃土部分δ13Corg呈現(xiàn)出黃土層偏負，古土壤層偏正的變化模式，表面上與黃土高原東部末次冰期以來的模式相同。然而，皋蘭山鉆孔底部有機碳含量整體很低，僅在紅黏土、L33和L32等層位出現(xiàn)高值，與黃土-古土壤反映的冰期/間冰期常規(guī)模式不匹配。這可能暗指植被狀況不是TOC變化的主控因素。另一方面，皋蘭山總有機碳及碳同位素呈現(xiàn)一定負相關關系。若按常規(guī)解釋，符合純C3植被響應氣候變化的模式。但是，有機碳同位素的兩段低值對應于典型黃土層位L32和L33，又與純C3植被隨降水增加而偏負的響應機制相悖。因此，皋蘭山有機碳同位素呈現(xiàn)出與黃土高原東、西部已有研究結(jié)果不相符的特殊情況。

如前所述，典型黃土層L32和L33的多數(shù)樣品正構(gòu)烷烴呈雙鼓包分布（圖2），表明曾遭受明顯的微生物降解［45-46］。而黃土地層和粒度等證據(jù)也表明：L32和L33時期，源區(qū)和沉積區(qū)氣候寒冷干燥，均不利于正構(gòu)烷烴降解；黃土層粒徑整體較粗，顯示冬季風較為強盛［11］。同時，黃土堆積區(qū)氣候干旱，不利于植被發(fā)育。由此推測，降解產(chǎn)物UCM主要為源區(qū)母巖輸入貢獻。事實上，TOC和δ13Corg指標最呈規(guī)律性變化的層位正是正構(gòu)烷烴表現(xiàn)出外源輸入特征的L32和L33黃土層（圖3）。這直接支持皋蘭山底部黃土層有機碳受外源輸入影響的看法。此外，該時段磁化率也表現(xiàn)出隨粒徑變粗而增大趨勢［47］。這一證據(jù)亦支持源區(qū)磁性礦物輸入增多的觀點。因此，皋蘭山樣品的TOC高值和δ13Corg的偏負很可能是外源輸入導致的假象。

更重要的是，皋蘭山紅黏土-黃土總有機碳同位素δ13Corg和長鏈正構(gòu)烷烴單體碳同位素δ13Cn-alkane變化不一致（圖3）。長鏈正構(gòu)烷烴直接來源于高等陸生植被，沉積后性質(zhì)比較穩(wěn)定，并且其碳同位素值在風化、生物降解作用下無明顯變化［48-49］。因此，δ13Cn-alkane相較于δ13Corg具有來源明確、性質(zhì)穩(wěn)定的優(yōu)點，被廣泛應用于C3/C4植被重建工作［50］。在紅黏土、L34、S33和L33地層轉(zhuǎn)變處，δ13Corg均表現(xiàn)出明顯變化；但這些變化卻未被δ13Cn-alkane所記錄。同時，相較于S32古土壤層中δ13Cn-alkane的正偏，δ13Corg則表現(xiàn)為無趨勢的波動。上述矛盾充分說明，δ13Corg受到外源輸入因素的影響。

考慮到皋蘭山鉆孔底部有機質(zhì)明顯受到外源輸入影響，其TOC和δ13Corg指標不能作為重建C3/C4植被演化歷史的可靠指標。因此，在蘭州盆地等沉積速率較快的干旱/半干旱區(qū)域，利用δ13Corg指標探討C3/C4相對豐度時需謹慎。

4.2 蘭州地區(qū)上新世-更新世轉(zhuǎn)型期C3/C4植被演變

為準確恢復和定量重建皋蘭山C3/C4植被演變歷史，本文利用端元法首先校正了大氣δ13CCO2和CO2濃度變化帶來的可能影響。假設植物的碳分餾能力固定不變，大氣δ13CCO2的變化會導致植物δ13C的變化。因此，在進行古氣候重建工作時應予以校正。本文利用底棲有孔蟲建立的δ13CCO2記錄［51］，通過公式（1）進行校正。同時，考慮到C3植被δ13C水平（即C3端元值）亦受大氣CO2濃度變化影響，本文利用浮游植物化石重建的大氣CO2濃度［52］對C3植被端元值進行校正。相關計算方法參照Schubert和Jahren［53］。εC3端元和εC4端元初始值引自［54］。校正后利用公式（2）和公式（3）計算出C4植被所占比例。

圖5為端元法校正之后的結(jié)果，據(jù)此可將蘭州地區(qū)皋蘭山上新世-更新世轉(zhuǎn)型期（3.0～2.2 Ma）C3/C4植被演化劃分為兩個階段：

圖5 皋蘭山C4植被含量與深海氧同位素（a）、大氣δ13CCO2（b）、p CO2（c）和中值粒徑（d）綜合對比圖Fig.5 Comparisons between deep oceanδ18O（a）from Lisiekiand Raymo［56］，atmosphereδ13CCO2（b）from Tippleet al.［51］，atmosphere p CO2（c）from Beerling and Royer［52］&Bartoli et al.［54］，median diameter（d）from Guo et al.［11］，and C4 content（e）.Atmosphere p CO2 based onδ11B，phytoplankton［52］，andδ11B［55］are outlined by the orange，black，and pink plots and line，respectively

第一階段：3.0～2.9 Ma時段，主體為紅黏土沉積，C4植被相對比例最高。上新世大暖期結(jié)束時（3.0 Ma），δ13Cn-alkane整體較為偏正［圖（3）和（5）］，遠高于C3植被δ13Cn-alkane分布范圍（-39‰～-32‰）。ACL值較低，指示氣候整體溫暖，但ACL逐漸增大，支持氣候逐漸變冷。與此同時，ACL與δ13Cn-alkane呈反相位變化，即氣候越冷干，δ13Cn-alkane值逐漸偏負，與黃土高原東部的C4模式一致。據(jù)此推斷：此時氣候條件仍相對溫暖濕潤，適宜C4植被發(fā)育，δ13Cn-alkane由C4植被相對豐度變化主導。定量重建結(jié)果表明，此時段C4植被比例最高可達40%（圖5）。2.9～2.8 Ma，ACL值逐漸降低，磁化率較之前明顯增加［47］，表明此時降水較之前有所增多，相對充沛。而蘭州位于季風影響的邊緣區(qū)域，雨熱同期主要集中在生長季（夏季）。因此，強降水也意味著季節(jié)性加強，更適宜C4生長。但此時C4植被仍穩(wěn)定在低水平，說明降水不是C4植被減少的主要因素。同時，此時段pCO2略微降低［52，55］（圖5），也更適宜C4發(fā)育。排除前述因子后，C4植被生長的限制因素極可能為溫度。研究表明，上新世溫暖期（3.3～3.0 Ma）結(jié)束后，氧同位素揭示的全球冰量顯著擴張［56］，溫度進一步下降。這可能逐漸突破了C4植被生長閾值，進而導致蘭州皋蘭山C4植被快速減少。

第二階段：2.9～2.2 Ma，C4植被維持在10%左右，再未恢復至之前水平（圖5）。進一步分析發(fā)現(xiàn)：δ13Cn-alkane與ACL在2.8 Ma之前呈負相關，2.8 Ma之后 呈正相 關；同 時，單 體同位 素（δ13CC27、δ13CC29、δ13CC31）在3.0～2.8 Ma和＜2.6 Ma兩個時段均顯著正相關，而2.8～2.6 Ma時段則關系復雜。依據(jù)前述特征，本文初步推測早第四紀發(fā)生了2次生態(tài)轉(zhuǎn)變事件。

2.8 Ma左右，沉積相從紅黏土轉(zhuǎn)變?yōu)辄S土，北半球冰蓋開始擴張，ACL和δ13Cn-alkane波動明顯，黃土中值粒徑增加指示冬季風加強［11］，氣候轉(zhuǎn)冷干。值得注意的是，δ13CC27與δ13CC31發(fā)生了截然不同的變化（圖3）。這是C3模式和C4模式都難以解釋的。據(jù)此本文認為，可能是因為皋蘭山C3植被與C4植被的主峰碳數(shù)不同，而較為貧乏的C4植被不足以掩蓋C3植被δ13Cn-alkane對氣候響應的信號，從而導致了這種分異。δ13CC27與δ13CC31反向變化一直持續(xù)到2.6 Ma前后，標志著此時段氣候較之前更為惡化。與第一階段類似的是：S33階段高磁化率［47］的豐沛降水也未能顯著影響C4含量，表明降水量亦不是C4發(fā)育的控制因子。因此，此時期C4植被減少的主要因素仍是溫度。

2.6 Ma左右經(jīng)歷了全球性的氣候轉(zhuǎn)型，皋蘭山正式進入第四紀冰期-間冰期旋回。δ13Cn-alkane開始低于C3植被端元值（圖5），表明該時期主要發(fā)育C3植被。并且δ13Cn-alkane與ACL轉(zhuǎn)變?yōu)檎嚓P變化，即ACL指示氣候冷干，δ13Cn-alkane值逐漸偏正，與黃土高原西部的C3模式一致。由此可知，此時C4比例進一步減少，其δ13Cn-alkane信號被C3植被覆蓋，C3植被對氣候的響應主導了δ13Cn-alkane的變化。如S32古土壤階段，單體同位素值最偏負，幾乎為純C3植被，明顯區(qū)別于C4植被發(fā)育的紅黏土時期。

綜上所述：上新世-更新世轉(zhuǎn)型期早期（3.0～2.9 Ma），C4植被顯著發(fā)育，最高可達40%；受溫度降低影響，C4植被不斷減少，再經(jīng)歷兩次氣候轉(zhuǎn)型（2.8 Ma和2.6 Ma）之后，C4植被幾乎消失殆盡，蘭州盆地生態(tài)由C3植被主導。需要說明的是，紅黏土時期δ13Cn-alkane的波動幅度大于第四紀黃土-古土壤時段，可能表明軌道尺度上C3/C4植被波動幅度較小。

4.3 蘭州地區(qū)上新世-更新世C3/C4植被演化對區(qū)域C4植被擴張的啟示

C4植被的出現(xiàn)可以追溯到32～30 Ma，其大幅擴張一般認為發(fā)生在晚中新世［57］。來自巴基斯坦Siwalik沉積有機質(zhì)和無機碳［58］、北美哺乳動物牙釉化石［59］、南美東部鉆孔無機碳和動物化石［60］和東非鉆孔中動物化石［61］等研究結(jié)果均支持這一說法：晚中新世7～8 Ma左右全球發(fā)生C4植被的顯著擴張。因此，C4植被擴張是由大氣CO2濃度降低驅(qū)動的全球生態(tài)事件［62］。21世紀以來，越來越多的記錄表明，全球C4植被擴張的時間和范圍并不一致：非洲東北部正構(gòu)烷烴δ13C表明，C4植被在11 Ma業(yè)已達到較高水平［50］；新疆塔里木盆地鉆孔有機碳δ13C顯示，C4植被在5.3 Ma顯著增加［63］。這也得到日本海鉆孔正構(gòu)烷烴δ13C和內(nèi)蒙古哺乳動物牙釉化石δ13C結(jié)果的支持［14，64］。近來，Lu等［15］匯總?cè)蛴涗浐筇岢?，早上新世存在一次全球性C4擴張事件。然而，澳大利亞近海鉆孔正構(gòu)烷烴δ13C表明，C4植被直至3.5 Ma才開始擴張［65］。同時，太平洋近赤道地區(qū)海洋鉆孔長鏈脂肪酸δ13C［66］和黃土高原西部臨夏盆地牙釉δ13C［18-19］指示，C4植被直至早更新世后才顯著增加。此外，黃土高原東部靈臺、藍田剖面無機碳δ13C指示，C4植被經(jīng)歷了2.9～2.7 Ma、1.3～0.9 Ma、0.6 Ma三次反復擴張［67］?；谌蚋鞯谻4植被演化差異，學者們將控制C4植被演化的因素歸結(jié)于干旱程度［14，63，68-69］、暖季溫度和降水［67，70-71］和野火［72-73］等區(qū)域環(huán)境因素。由此可見，關于晚中新世以來C4植被演化的時間和機制等的認識仍未統(tǒng)一。

截止目前，黃土高原西部地區(qū)關于C4植被演化的記錄較少，以臨夏盆地哺乳動物化石δ13C記錄為代表的研究，揭示了中新世以來C4植被演化的整體框架［18-19］。但這一記錄分辨率較低，對C4擴張事件的細節(jié)不能準確刻畫。而皋蘭山單體碳同位素剛好彌補此時段的不足。本文結(jié)果表明，3.0 Ma之前蘭州盆地C4植被占比40%，表明至少3.0 Ma之前發(fā)生過C4擴張，但持續(xù)多長等問題仍需更多證據(jù)驗證；3.0～2.9 Ma時期，蘭州地區(qū)發(fā)生了一次快速的C4植被減少事件；之后，整體以C3植被為主。因此，本文研究結(jié)果亦不支持早第四紀C4植被擴張的觀點。

5 結(jié)論

在已有黃土地層學和高精度磁性年代學研究基礎上，本文詳細開展了蘭州皋蘭山鉆孔紅黏土-黃土巖芯的有機碳和長鏈正構(gòu)烷烴碳同位素綜合分析，據(jù)此重建了蘭州盆地上新世-更新世轉(zhuǎn)型期（3.0～2.2 Ma）C3/C4植被演化歷史。主要結(jié)論如下：

（1）上新世-更新世轉(zhuǎn)型期，皋蘭山紅黏土-黃土沉積的正構(gòu)烷烴多呈現(xiàn)以C31為主峰的單峰模式，可能指示草本植被為主的生態(tài)特征。典型黃土層L32和L33的正構(gòu)烷烴呈雙鼓包分布，表明曾遭受明顯的微生物降解，結(jié)合有機碳同位素和粒度等推測其受外源輸入影響明顯。

（2）詳細對比皋蘭山有機碳同位素和長鏈正構(gòu)烷烴碳同位素后發(fā)現(xiàn)，皋蘭山底部樣品的總有機碳同位素很可能受外源輸入影響，在重建C3/C4植被變化時需謹慎。

（3）長鏈正構(gòu)烷烴碳同位素研究表明：3.0～2.2 Ma時期，皋蘭山古生態(tài)整體以C3植被為主；C4植被擴張發(fā)生在3.0 Ma之前，3.0～2.9 Ma發(fā)生C4植被快速減少，推測可能與降溫有關。

本文是在李吉均先生指導下完成，謹以此文，紀念恩師李吉均先生在黃土與古氣候方面的貢獻！

致謝：感謝中國地質(zhì)大學（武漢）楊歡副教授、黃咸雨教授對實驗工作方面的指導和幫助。