劉玉瑩　屈嘉怡　曹嘉碩　陳興萍　任婭楠　賈靜澤　張紅霞　徐乃豐

摘? 要： 蔬菜不僅在人們的日常飲食中扮演著重要角色，且對我國農(nóng)產(chǎn)品出口貿(mào)易貢獻(xiàn)巨大，然而重金屬污染逐漸成為威脅我國蔬菜生產(chǎn)與人體健康的主要危害之一.該文概述了蔬菜重金屬風(fēng)險評估的國內(nèi)外動態(tài)、風(fēng)險評估步驟、風(fēng)險評估方法等的研究現(xiàn)狀和發(fā)展趨勢，旨在為相關(guān)學(xué)者的研究建立適合我國國情的評估方法與標(biāo)準(zhǔn)提供參考.

關(guān)鍵詞： 蔬菜; 重金屬; 風(fēng)險評估; 步驟與方法

中圖分類號： TS 207.3??? 文獻(xiàn)標(biāo)志碼： A??? 文章編號： 1000-5137（2021）02-0207-09

Research progress on risk assessment of heavy metals in vegetables

LIU Yuying， QU Jiayi， CAO Jiashuo， CHEN Xingping， REN Yanan，JIA Jingze， ZHANG Hongxia， XU Naifeng^*

（College of Life Sciences， Shanghai Normal University， Shanghai 200234， China）

Abstract： Vegetables not only play important roles in peoples daily diet，but also make great contributions to the agricultural product export trade in China.However，the pollution of heavy metals has gradually become one of the significant factors threatening vegetable production and human health.The research status and trends on risk assessments of heavy metals in vegetables were summarized here，which contains progress at home and abroad，steps and methods of risk assessments，and so on.It will provide references to establish assessment methods and standards suitable for our national situation.

Key words： vegetable; heavy metals; risk assessment; step and method

0? 引 言

蔬菜是人們?nèi)粘Ｉ钪斜夭豢缮俚氖澄飦碓粗?我國是蔬菜進(jìn)出口大國，在滿足國內(nèi)市場消費(fèi)需求的同時，也不斷出口蔬菜到世界市場.2019年中華人民共和國農(nóng)業(yè)農(nóng)村部發(fā)布的農(nóng)產(chǎn)品進(jìn)出口情況顯示：我國蔬菜全年進(jìn)口額約9.6億美元，出口額約155.0億美元，蔬菜出口量占農(nóng)產(chǎn)品出口量的19.6%^[1].由此可見，蔬菜出口貿(mào)易在我國農(nóng)產(chǎn)品對外貿(mào)易中的地位不容忽視.

1978年以來，我國種植業(yè)結(jié)構(gòu)不斷調(diào)整，蔬菜產(chǎn)業(yè)快速發(fā)展，種植面積和產(chǎn)量均大幅增加.2017 年蔬菜種植面積和產(chǎn)量分別為2.255×10⁷hm²和8.11×10⁸t，面積比1978年增加近6倍^[2].然而近年來，隨著城市化的快速發(fā)展而帶來的生活垃圾和工業(yè)“三廢”的排放，嚴(yán)重污染了蔬菜生產(chǎn)區(qū)的土壤和灌溉水，再加上化肥農(nóng)藥過度的施用，蔬菜的產(chǎn)量、品質(zhì)和安全性大幅下降.同時，蔬菜也富集土壤和灌溉水中的重金屬，使自身生理代謝失調(diào)、生長受到抑制等，還會通過食物鏈將重金屬轉(zhuǎn)移至人體，嚴(yán)重威脅著人體健康安全^[3].

可見，必須對蔬菜中的重金屬含量進(jìn)行系統(tǒng)的風(fēng)險評估，從而保障蔬菜產(chǎn)品質(zhì)量安全，增強(qiáng)其國際競爭力.遺憾的是，大多數(shù)國家對蔬菜的監(jiān)管多采用最高允許量指標(biāo)，且蔬菜及其生長環(huán)境所采用的質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)相對獨(dú)立，割裂了兩者之間的有機(jī)聯(lián)系，不夠科學(xué).美國食品和藥物管理局指出：作物和土壤的協(xié)調(diào)管理仍然是必要的，因?yàn)榧幢阃寥乐兄亟饘傥廴疚闯^限量標(biāo)準(zhǔn)，一些作物在該土壤環(huán)境中生長而富集的重金屬含量也可能超標(biāo).重金屬污染風(fēng)險的綜合環(huán)境管理不僅基于其濃度值，還依賴于確定蔬菜中的重金屬污染源、污染途徑、暴露人群及其飲食習(xí)慣.

1? 蔬菜重金屬風(fēng)險評估的國內(nèi)外動態(tài)

1.1 國內(nèi)蔬菜重金屬風(fēng)險評估動態(tài)

在2010年以前，我國主要基于算術(shù)平均值、中值等對蔬菜中的重金屬污染進(jìn)行風(fēng)險評估，指標(biāo)不夠綜合、客觀，易忽略極值的影響，從而做出錯誤判斷.自2010年以后，我國蔬菜重金屬風(fēng)險評估程序逐漸發(fā)展完善，所采用的單因子污染指數(shù)（P_i）、綜合污染指數(shù)、靶標(biāo)危害指數(shù)（THQ）法和健康風(fēng)險系數(shù)等指標(biāo)，更加能反映出蔬菜中重金屬污染的真實(shí)水平.ZHENG等^[4]在研究葫蘆島市工業(yè)區(qū)重金屬通過膳食攝入途徑對人群健康造成的影響時，采用目標(biāo)危害商數(shù)和危害指數(shù)兩個指標(biāo)評價單一重金屬和多項(xiàng)重金屬對個體的非致癌健康風(fēng)險.黃秋生等^[5]應(yīng)用綜合評估法分析金華北山地區(qū)23種野茼蒿及其他23種野生和栽培蔬菜，是基于蔬菜中重金屬含量的平均值來計算的.黃澤春等^[6]在評估北京市菜地蔬菜中的鋅含量時，采用含量范圍、算術(shù)均值、中值和幾何均值等進(jìn)行評估.高培培等^[7]運(yùn)用內(nèi)梅羅綜合污染指數(shù)法、單因子污染指數(shù)法及目標(biāo)危害系數(shù)法評價了蓮藕重金屬污染狀況及其對人體的健康風(fēng)險.吳君蘭等^[8]運(yùn)用單因子污染指數(shù)、內(nèi)梅羅綜合污染指數(shù)、主成分分析及目標(biāo)危害商數(shù)模型，對所采集的115個閔行區(qū)地產(chǎn)蔬菜樣品中的Cu，Zn，Pb，Cr，Cd，As和Hg含量，及它們對人體健康的風(fēng)險做出了綜合分析與評價.SONG等^[9]運(yùn)用估計每日攝入量（EDI）和危險目標(biāo)系數(shù)法對北京市416個（涉及100個品種）蔬菜樣品中As，Cd，Cr，Cu，Ni，Pb和Zn的濃度進(jìn)行了系統(tǒng)的調(diào)查，以評估當(dāng)?shù)鼐用竦臐撛诮】碉L(fēng)險.李丁等^[10]采用單因子污染指數(shù)和內(nèi)梅羅綜合污染指數(shù)對貴陽花溪蔬菜樣品中各重金屬元素污染情況及綜合污染水平進(jìn)行評價，通過危害指數(shù)和暴露風(fēng)險健康評估指數(shù)分析了城郊蔬菜中重金屬污染狀況，以及攝入人群的健康風(fēng)險.王旭^[11]基于不同人群的蔬菜消費(fèi)情況和基本特征，利用@risk風(fēng)險評估軟件，結(jié)合蒙特卡羅法進(jìn)行大量計算機(jī)模擬，得出廣東省居民通過蔬菜攝入的重金屬暴露量，并使用目標(biāo)危害系數(shù)對廣東省蔬菜重金屬進(jìn)行了暴露評估.

1.2 國外蔬菜重金屬風(fēng)險評估動態(tài)

國外對蔬菜中的重金屬風(fēng)險評估比國內(nèi)早，也更為成熟，有成熟完善的風(fēng)險評估理論體系，有關(guān)風(fēng)險評估的研究數(shù)量也遠(yuǎn)遠(yuǎn)多于國內(nèi).LIM等^[12]在研究韓國松川金銀礦附近土壤和作物中的重金屬污染及健康風(fēng)險評估時，采用目標(biāo)危害系數(shù)進(jìn)行評價.FERR?-HUGUET等^[13]在研究加泰羅尼亞地區(qū)不同食用蔬菜在被污水灌溉污染的土壤中生長，對當(dāng)?shù)鼐用癞a(chǎn)生的健康風(fēng)險時，采用危險商數(shù)對蔬菜中重金屬進(jìn)行風(fēng)險評估.MURRAY等^[14]在研究施用堆肥對城市園林土壤植物重金屬吸收和對人體健康產(chǎn)生的潛在危害時，采用生物富集系數(shù)和危險系數(shù)進(jìn)行評估.CHERAGHI等^[15]在研究伊朗西部哈馬丹省在過量施用磷肥的土壤中生長的馬鈴薯的重金屬污染程度時，采用了每日膳食攝入量、健康風(fēng)險指數(shù)和遷移因子3個指標(biāo)進(jìn)行評價.ABBASI等^[16]從巴基斯坦小喜馬拉雅山收集新鮮野生葉菜類蔬菜和相關(guān)的土壤樣品，檢測其中的重金屬含量，并根據(jù)健康風(fēng)險指數(shù)、目標(biāo)危害商數(shù)和危害指數(shù)對其進(jìn)行健康風(fēng)險評估.AGHIL等^[17]使用目標(biāo)危險系數(shù)和癌癥風(fēng)險估計值評估伊朗中部生產(chǎn)的溫室黃瓜和甜椒中的重金屬Pb，Cd，Ni和Cr帶來的健康風(fēng)險.

2? 蔬菜重金屬風(fēng)險評估步驟

風(fēng)險評估一般指對特定時期內(nèi)，因危害暴露而對生命健康產(chǎn)生潛在的不良影響的特征性描述，它通過系統(tǒng)地組織科學(xué)技術(shù)信息及其不確定度的方法，來回答有關(guān)健康風(fēng)險的某些特定問題^[18].根據(jù)《中國生態(tài)環(huán)境健康風(fēng)險評價技術(shù)框架（HJ 1111—2020）》，風(fēng)險評估是由危害識別（hazard identification）、危害表征（hazard characterization）、暴露評估（exposure assessment）以及風(fēng)險表征（risk characterization）4個步驟組成（圖1）.

2.1 危害識別

危害識別是風(fēng)險評估的首要環(huán)節(jié).通過危害識別，可以確認(rèn)人體暴露在重金屬下所產(chǎn)生的有害健康效應(yīng)，為進(jìn)一步定量風(fēng)險評估提供依據(jù)^[19].美國環(huán)境保護(hù)局（US EPA）定義危害識別為：識別能夠?qū)е虏焕】涤绊懙母鞣N暴露，并描述不同暴露的濃度和強(qiáng)度特征^[20]，主要任務(wù)是識別環(huán)境污染物和評估其毒理學(xué)性質(zhì)及作用模式或機(jī)制.若對人體具有危害，則需進(jìn)一步估計其對人體健康危害可能產(chǎn)生的風(fēng)險，開展定量評估.危害識別的難點(diǎn)是：由于人群中的重金屬暴露量較低，出于時間成本因素，政府或企業(yè)不愿出資廣泛開展重金屬毒性研究.谷靜^[21]和牛小麗等^[22]通過對食品中的Hg進(jìn)行研究發(fā)現(xiàn)：食品中的Hg元素主要以元素Hg、二價Hg化合物和烷基Hg這3種形式存在，并且Hg的毒性會隨著Hg的存在形式的變化而變化，烷基Hg的毒性通常大于另外兩種形式的Hg.司友斌等^[23]在探究異化鐵還原對土壤中汞甲基化的影響時發(fā)現(xiàn)：利用水中的一些微生物可以實(shí)現(xiàn)無機(jī)Hg和金屬Hg向甲基汞的轉(zhuǎn)變，而甲基汞極易被生物吸收，會對人體的肝臟、腎臟、腦組織，尤其是人體腦中的神經(jīng)組織產(chǎn)生危害.RATTANACHONGKIAT等^[24]在對泰國魚類、甲殼類動物和沉積物樣品中的As種類測定時發(fā)現(xiàn)：食物中的As通常是以化合物形態(tài)存在，可分為有機(jī)和無機(jī)兩種類型，其中無機(jī)As毒性更強(qiáng)，容易誘發(fā)癌癥等病變.曹順利^[25]在研究檸檬酸和草酸對茶園土壤中Pb的生物有效形態(tài)的影響時發(fā)現(xiàn)：全球每年通過各種途徑、各種形態(tài)排放到生態(tài)環(huán)境中的Pb大概有4×10⁵t，對人們的生存環(huán)境造成了極大的污染.顧關(guān)云等^[26]在研究蘆筍的化學(xué)成分和生物活性時發(fā)現(xiàn)：城市居民日常生活中產(chǎn)生的垃圾廢渣廢水、煤炭和垃圾的燃燒、對礦山的開采等行為都在一定程度上直接或間接地對生態(tài)環(huán)境造成了污染，增加了人體吸收Cr的風(fēng)險.

2.2 危害表征

基于危害識別，危害表征是對目標(biāo)環(huán)境因素如何致病進(jìn)行闡釋，定性描述危害等級，以及目標(biāo)環(huán)境因素暴露與有害效應(yīng)之間的劑量-反應(yīng)（效應(yīng)）關(guān)系，推導(dǎo)毒性參數(shù).危害表征分為定性危害表征和定量危害表征.劑量-反應(yīng)關(guān)系是預(yù)測某給定劑量可能導(dǎo)致不良反應(yīng)的數(shù)學(xué)模型^[27]，即當(dāng)攝入量等于或小于這種劑量時，就不會出現(xiàn)可觀察到的健康效應(yīng)，從而推算出重金屬引起個體生物學(xué)改變時的劑量水平.陳新^[28]對慢性Hg中毒患者腎臟損傷臨床特征及相關(guān)危險因素的研究發(fā)現(xiàn)：Hg在人體中代謝緩慢，半衰期較長，對人體的危害多見于慢性Hg中毒，且并發(fā)癥較多，腎臟是Hg中毒的主要靶器官之一.賓俊毅^[29]在研究Hg引起的急性腎功能衰竭機(jī)能時提出：Hg在腎臟中蓄積的主要危害是引起腎小管的腫脹和壞死，導(dǎo)致上皮細(xì)胞病變.As作為一種類金屬，可以通過食物鏈途徑進(jìn)入人體，在諸多器官和組織中蓄積，損害皮膚、肝臟、機(jī)體酶系統(tǒng)、生殖系統(tǒng)等.劉媛^[30]關(guān)于As對皮膚細(xì)胞凋亡及角化相關(guān)基因表達(dá)的影響研究發(fā)現(xiàn)：As與人體內(nèi)谷胱甘肽結(jié)合引起皮膚病變，主要表現(xiàn)為皮膚表面色素異常，軀干部出現(xiàn)交錯的密集色素斑和白色脫色斑點(diǎn).Pb作為重金屬，攝入后可長期蓄積在體內(nèi)各器官和組織中.Pb蓄積量最高的是骨骼，對骨組織中鈣（Ca）的吸收具有抑制作用，對骨組織結(jié)構(gòu)具有損傷作用^[31].要志宏^[32]在對揚(yáng)州鹽水鵝進(jìn)行風(fēng)險評估時指出：過量的Pb積存于機(jī)體時會導(dǎo)致機(jī)體出現(xiàn)血紅蛋白減少、貧血等癥狀，并且會對機(jī)體的神經(jīng)系統(tǒng)產(chǎn)生毒害.

2.3 暴露評估

暴露評估是根據(jù)危害在膳食中的水平和人群膳食暴露量，初步估算危害的膳食總攝入量^[33].將重金屬暴露評估歸納為：獲得介質(zhì)中重金屬濃度、調(diào)查暴露途徑和介質(zhì)、獲取暴露參數(shù)，以及用確定性或概率模型估算重金屬暴露量4個步驟^[34].定性或定量估計特定情景下人群經(jīng)不同路徑和途徑暴露于目標(biāo)環(huán)境因素的外暴露量;通過情景分析和現(xiàn)場調(diào)查，確定人群暴露于目標(biāo)環(huán)境因素的暴露情景，建立暴露模型，包括目標(biāo)環(huán)境因素及其來源、暴露路徑、暴露途徑、暴露人群、暴露事件、暴露時間、暴露頻率等條件和假設(shè).目前主要采用美國環(huán)境保護(hù)局推薦的暴露評價模型.然而，因?yàn)椴煌貐^(qū)重金屬具體暴露情況不同，所以選取不恰當(dāng)?shù)谋┞秴?shù)作為參考會使評估結(jié)果有失偏頗.有效的重金屬暴露評估是準(zhǔn)確進(jìn)行風(fēng)險表征的基礎(chǔ)，決定了重金屬健康風(fēng)險評價的準(zhǔn)確性，是具體風(fēng)險評估工作中最為重要的部分.

2.4 風(fēng)險表征

風(fēng)險特征描述主要是在危害識別、危害描述和暴露評估的基礎(chǔ)上，定性或定量描述風(fēng)險大小及其不確定性，如果將定量和定性的數(shù)據(jù)綜合到一起，得到的證據(jù)只能對風(fēng)險進(jìn)行定性評估，最終的風(fēng)險評價的可信程度依賴于可獲得數(shù)據(jù)的代表性、評價方法的合理性，以及所確認(rèn)的易變性、不確定性假設(shè)條件和專家論斷等因素^[35].

3? 蔬菜重金屬風(fēng)險評估方法

3.1 單因子污染指數(shù)

單因子污染指數(shù)（P_i）指蔬菜樣品中i種重金屬質(zhì)量分?jǐn)?shù)C_i（mg?kg^-1）與該重金屬對應(yīng)的質(zhì)量分?jǐn)?shù)標(biāo)準(zhǔn)限量標(biāo)準(zhǔn)值S_i的比值，可以確定主要污染物及其危害程度.然而它只能反映各個污染物的污染程度，不能全面、系統(tǒng)地反映總體污染狀況.表1為蔬菜中單因子污染指數(shù)評定表.

3.2 內(nèi)梅羅指數(shù)法

內(nèi)梅羅指數(shù)法^[36]是進(jìn)行綜合污染指數(shù)計算最常用的方法，適用于蔬菜樣品中多種重金屬聯(lián)合作用條件下的健康風(fēng)險評價，兼顧了各污染因素的污染指數(shù)平均值和最高值，不僅考慮了各污染物的平均水平，更突出了超標(biāo)重金屬的危害程度，符合蔬菜品質(zhì)安全評價的特點(diǎn)，也克服了平均值法各個污染物分擔(dān)的缺陷.因此，為全面反映各種重金屬元素對蔬菜的不同作用，突出高濃度的重金屬元素對蔬菜質(zhì)量的影響，往往采用內(nèi)梅羅指數(shù)法.內(nèi)梅羅指數(shù)

式中;P_imax為蔬菜中多種重金屬污染物中最大的單因子污染指數(shù);P_iave為蔬菜中多種重金屬污染物單因子污染指數(shù)的平均值.表2為蔬菜中重金屬綜合污染指數(shù)評定表.

3.3 靶標(biāo)危害系數(shù)

靶標(biāo)危害系數(shù)（THQ）^[37-38]是以污染物暴露劑量與參考劑量的比值來表征非致癌風(fēng)險水平.通過將蔬菜中的重金屬含量、接觸時間、平均暴露致癌物時間，以及平均體重等多種參數(shù)聯(lián)系起來，反映污染物對暴露人群健康的危害程度和潛在健康風(fēng)險.美國環(huán)境保護(hù)局指出：THQ小于1，表示通過蔬菜途徑產(chǎn)生的重金屬健康風(fēng)險不明顯;THQ大于1，表示通過蔬菜途徑可產(chǎn)生重金屬健康風(fēng)險，THQ越大表示健康風(fēng)險越大.其計算公式為：

式中：RfD為非致癌口服參考劑量，單位mg?kg^-1·d^-1;C_veg為各蔬菜重金屬的含量，單位mg?kg^-1;IR_veg為蔬菜人均日消耗量;EF_veg為重金屬年暴露天數(shù);ED為暴露年限;BW為人體平均體重;AT為非致癌暴露總時間（ED×365）.

鑒于重金屬對人體健康的影響一般是多種元素共同作用的結(jié)果，且不考慮重金屬元素之間的拮抗或協(xié)同效應(yīng)，通常將各元素的靶標(biāo)危害系數(shù)求和綜合分析.

3.4 富集系數(shù)

富集系數(shù)是指蔬菜中的重金屬含量與土壤相應(yīng)重金屬含量之比，來衡量各種蔬菜對土壤中重金屬的吸收狀況.富集系數(shù)愈大表明蔬菜吸收重金屬的能力越強(qiáng)，抗土壤重金屬污染的能力則越弱.

3.5 暴露劑量-反應(yīng)外推法^[39-40]

3.5.1 化學(xué)致癌物風(fēng)險模型

式中：R_c為化學(xué)致癌物經(jīng)攝食途徑產(chǎn)生的平均個人致癌年風(fēng)險;q_ig為第i個化學(xué)致癌物的第g種暴露途徑致癌強(qiáng)度系數(shù);70為人類平均壽命;D_ig為第i個化學(xué)致癌物的第g種暴露途徑的單位體重日均暴露劑量（mg?kg^-1?d^-1），

式中：C_m為蔬菜中化學(xué)致癌物平均濃度（mg?kg^-1）;M_m為成人日均攝入蔬菜量（mg?kg^-1）;60為全國城市成人平均體重.

3.5.2 非致癌物風(fēng)險模型

式中：表示第i個非致癌污染物的第g種暴露途徑所致健康危害的個人平均年危險;70表示平均壽命;PAD_ig為第i個非致癌物的第g種暴露途徑的參考劑量（mg?kg^-1·d^-1），計算公式為：

式中：RfD_ig為第i個非致癌污染物的攝食途徑參考劑量（mg?kg^-1·d^-1）;S為安全因子.

3.5.3 健康危害風(fēng)險

健康危害風(fēng)險是假定各有毒物質(zhì)對人體健康的毒性作用呈相加關(guān)系，而不是協(xié)同或拮抗關(guān)系，則蔬菜重金屬的總危害風(fēng)險指數(shù)，

式中：R_n表示非致癌污染物經(jīng)攝食途徑所致健康危害的個人平均年風(fēng)險.

4? 蔬菜重金屬風(fēng)險評估的發(fā)展趨勢

由于風(fēng)險評估過程中所涉及的諸多不確定性，一些如隨機(jī)模擬模型、模糊理論模型，以及基于地理信息系統(tǒng)技術(shù)的評估模型等^[41-42]越來越多地被用于風(fēng)險評估中.其中，隨機(jī)模型仍是最常用的方法，主要是通過蒙特卡羅模擬來實(shí)現(xiàn)不確定性分析.總體而言，我國的健康風(fēng)險評估起步晚，對于風(fēng)險評估模型的研究比較缺乏，目前以應(yīng)用國外評價方法為主，且適合我國居民特征的健康風(fēng)險評估方法仍然沒有建立，在蔬菜重金屬污染風(fēng)險相關(guān)研究上使用的評價方法和風(fēng)險評估模型有限，因此研究者應(yīng)嘗試國際上現(xiàn)有的更多風(fēng)險評估方式方法.同時，對現(xiàn)行方法和模型進(jìn)行可比性分析，找到認(rèn)同度高的方法，滿足不同評價者和地區(qū)的需要，建立適合中國國情的評估方法與過程也是未來的研究方向之一.

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（責(zé)任編輯：顧浩然，郁慧）