紀少波，馬榮澤，趙同軍，李 洋，黃 海，張世強，程 勇

（山東大學 能源與動力工程學院，濟南250061，中國）

大力開發(fā)和利用清潔能源及可再生資源，是改善人類生活環(huán)境，提高人民生活質(zhì)量以及促進經(jīng)濟可持續(xù)發(fā)展的必由之路[1]。H2具有來源多樣、清潔低碳、靈活高效且應用場景豐富等優(yōu)點，是全球最具發(fā)展?jié)摿Φ那鍧嵞茉粗?，被廣泛認為是未來最有發(fā)展?jié)摿Φ亩文茉碵2]。以H2為燃料的質(zhì)子交換膜燃料電池 （proton exchange membrane fuel cell，PEMFC）具有能量轉(zhuǎn)換效率高、比功率高、清潔無污染等優(yōu)點，適合應用于交通、便攜式動力源以及分布式發(fā)電領(lǐng)域[3]。目前，PEMFC的研究及應用是國內(nèi)外新能源領(lǐng)域的研究熱點之一。

質(zhì)子交換膜燃料電池（PEMFC）是一個具有非線性、時變性、強耦合及滯后性的復雜動態(tài)系統(tǒng)，電堆以及外圍各子系統(tǒng)之間，互相獨立又互相影響，其動態(tài)特性涉及熱力學、流體力學及電化學等方面[4]。對PEMFC進行研究時，建模分析是一種直觀且快速的手段。PEMFC模型主要包括機理模型、經(jīng)驗模型、等效電路模型以及智能模型等。機理模型根據(jù)熱力學、流體力學及電化學等基本理論對PEMFC內(nèi)部的氣體、水及離子等的溫度、壓力及濃度等狀態(tài)進行分析，從空間維度上可分為一維、二維及三維模型[5]；經(jīng)驗模型主要是利用統(tǒng)計學知識，基于測量的溫度、壓力、濕度及流量等運行參數(shù)，通過參數(shù)整定及曲線擬合得到反映PEMFC運行特性的模型[6]；等效電路模型則通過搭建電堆的等效電路，實現(xiàn)系統(tǒng)的電化學特性及輸出電壓特性等狀態(tài)的仿真分析[7]；智能模型通過神經(jīng)網(wǎng)絡或支持向量機等算法搭建，用于進行系統(tǒng)參數(shù)的辨識及系統(tǒng)輸出特性的預測分析[8]。上述模型的側(cè)重點不同，適用于不同的應用場景，需要根據(jù)研究內(nèi)容選擇合適的模型。

本研究結(jié)合機理模型及經(jīng)驗模型的優(yōu)點，搭建了一套PEMFC仿真模型，該模型在保證仿真精度的前提下，可以實現(xiàn)電堆輸出特性的快速仿真?；谠撃Ｐ脱芯苛朔€(wěn)態(tài)工況下關(guān)鍵運行參數(shù)對PEMFC單體電池電壓的影響規(guī)律，分析結(jié)果可為PEMFC控制策略的制定提供理論指導，有助于進一步提升PEMFC的運行性能。

1 PEMFC仿真模型搭建及驗證

1.1 PEMFC仿真模型

質(zhì)子交換膜燃料電池（PEMFC）的性能受到多種運行參數(shù)的影響，為了分析各關(guān)鍵運行參數(shù)對PEMFC性能的影響，基于MATLAB/Simulink平臺的Thermolib工具包搭建燃料電池的仿真模型?；谀Ｐ头治鰡我贿\行參數(shù)調(diào)節(jié)時，PEMFC的單體電壓變化趨勢，通過對比結(jié)果揭示關(guān)鍵運行參數(shù)對PEMFC性能的影響規(guī)律。以Ballard公司的Mark V型燃料電池為研究對象搭建仿真模型，它由35片232 cm2的單電池構(gòu)成，采用Naf ion117質(zhì)子交換膜，膜厚度為178μm。

搭建的PEMFC模型框圖如圖1所示，模型包括電堆模塊、陰極供氣系統(tǒng)模塊、陽極供氫系統(tǒng)模塊、冷卻循環(huán)系統(tǒng)模塊及控制系統(tǒng)模塊等部分。陰極供氣系統(tǒng)模塊包括空氣濾清器、空壓機、中冷器、空氣加濕器、空氣加熱器、背壓閥及相關(guān)的管路等部分。在模型中采用濕空氣模塊用于模擬濕空氣，空氣的成分設置為79% N2和21%的O2，陰極供氣系統(tǒng)模塊中可對空氣濕度、空氣溫度、空氣壓力以及空氣過量系數(shù)單獨設置。陽極供氫系統(tǒng)模塊包括H2罐、H2泄壓閥、H2比例閥、電動H2循環(huán)泵、背壓閥及相應管路等部分，在模型中可以設置H2的濕度。冷卻循環(huán)系統(tǒng)模塊包括散熱器、冷卻風扇、冷卻水泵、去離子裝置及相應管路等部分，在模型中可以對冷卻水的流量進行調(diào)整，對冷卻水的出堆溫度進行設置。

圖1 PEMFC燃料電池仿真模型框圖

1.2 模型驗證

文獻[9]采用Mark V燃料電池進行試驗，測試了電堆開路狀態(tài)及正常工作時的輸出電壓及溫度。按文獻中試驗條件設置仿真模型的運行參數(shù)，將模型計算結(jié)果與試驗結(jié)果進行對比。表2為電堆開路和輸出電流Iout= 20 A時，電堆輸出電壓Uout及溫度θ的對比結(jié)果。由結(jié)果可見，在2種工況下模型計算的輸出電壓最大誤差為4%，電堆溫度的最大誤差為1%，對比結(jié)果表明模型可以滿足燃料電池性能仿真的要求。

表1 模型計算結(jié)果與試驗結(jié)果對比

2 仿真結(jié)果及分析

2.1 電堆溫度對PEMFC輸出特性的影響

質(zhì)子交換膜燃料電池（PEMFC）的電堆溫度多通過電堆出水溫度表征，在仿真計算中通過調(diào)節(jié)冷卻水的循環(huán)流量調(diào)節(jié)電堆出水溫度，仿真計算中空氣溫度θair= 50 ℃、空氣相對濕度φRH= 100%、pair= 140 kPa、空氣過量系數(shù)λair= 2，H2壓力pH2= 160 kPa、H2過量系數(shù)λH2= 2，在此條件下研究了不同電堆溫度對電堆性能的影響，對比結(jié)果如圖2所示。

溫度對電池性能的影響主要表現(xiàn)在影響氣體的擴散能力和膜的質(zhì)子傳導。由圖2可知，當電堆溫度在55 ～ 65 ℃時，燃料電池的單體電池電壓隨著溫度的升高而升高。這是因為低溫時水大部分呈現(xiàn)小液滴[10]，氣態(tài)成分少，其飽和壓力小，此時膜電極出現(xiàn)水淹，使得O2很難從擴散層進入到催化層，影響電化學反應速度。當電堆溫度提高時，催化劑活性顯著提高，同時溫度提高使得膜內(nèi)的水擴散系數(shù)與氣體擴散系數(shù)增大[11]，從而導致膜內(nèi)傳質(zhì)增加、膜電阻減小，輸出性能提高。當燃料電池溫度超過70 ℃時，隨著溫度的升高，燃料電池的單體電池電壓呈迅速降低的趨勢，在電堆溫度為75 ℃時，該現(xiàn)象更為明顯。這是因為當電堆的溫度過高時，質(zhì)子交換膜上的水分容易揮發(fā)，導致質(zhì)子交換膜濕度降低。膜濕度降低會使膜電阻提高，降低其對氫離子的傳遞效率，從而影響電堆的性能。燃料電池運行過程中需通過冷卻系統(tǒng)合理控制電堆溫度。

圖2 不同溫度下燃料電池單體電壓

2.2 空氣濕度對PEMFC輸出特性的影響

質(zhì)子交換膜的濕度影響質(zhì)子的傳遞速度，可以通過對空氣進行加濕的方式來提高質(zhì)子交換膜的濕度。通過模型分析了空氣濕度在50 % ～100 %時，燃料電池輸出特性的變化規(guī)律。仿真計算中其他關(guān)鍵運行參數(shù)設置為：θair= 50 ℃、pair= 140 k Pa、λair= 2，pH2= 160 kPa、λH2= 2，電堆運行溫度θcell= 65 ℃。不同空氣相對濕度時PEMFC輸出特性對比結(jié)果如圖3所示。

圖3 不同空氣濕度下燃料電池單體電壓

由圖可知，電流相同時，隨著空氣濕度的增加，燃料電池的單體電池電壓呈增加的趨勢，在相對濕度為100%時達到最高值。質(zhì)子交換膜需要水來維持其質(zhì)子傳導性能，較高的空氣濕度可以使質(zhì)子交換膜的水含量增加，提升膜的電導率，降低膜兩側(cè)的阻抗，加快膜內(nèi)的氫離子傳遞速度，進而提高電化學反應速率，燃料電池輸出性能改善。且隨著輸出電流的增加，輸出性能改善越明顯，這是因為隨著電流密度的增大，化學反應產(chǎn)生的水分逐漸增多，堆內(nèi)濕度逐漸升高，因此輸出性能越好。

2.3 空氣溫度對PEMFC輸出特性的影響

質(zhì)子交換膜的濕度受到電堆溫度、進堆空氣中水含量以及反應過程中生成水的影響。保持空氣相對濕度不變時，提高空氣的溫度，空氣中實際含有的水蒸氣量也相應提高。為了探究空氣溫度對燃料電池的影響，將空氣溫度設定為30 ～ 70 ℃進行仿真計算。計算過程中其他關(guān)鍵運行參數(shù)設置為：φRH= 100%、pair= 140 k Pa、λair= 2，pH2= 160 k Pa、λH2= 2，θcell= 65 ℃、不同空氣溫度時PEMFC輸出特性對比結(jié)果如圖4所示。

由圖可知，進氣溫度在30 ～ 50 ℃時，燃料電池的性能隨著進氣溫度的增加而提高，當進氣溫度繼續(xù)增加時，燃料電池的性能反而下降。這是因為進氣溫度為30 ～ 50 ℃、空氣相對濕度為100%時，隨著進氣溫度的提高，進氣的絕對濕度在逐步增加。進堆空氣攜帶的水分增加，空氣進入電堆以后對質(zhì)子交換膜進行加濕，燃料電池的性能改善，使得單體電池電壓增加。當空氣溫度提高到60 ℃以上時，空氣所攜帶的水含量較高；電堆運行時由于電化學反應也產(chǎn)生水，電堆內(nèi)部出現(xiàn)水淹現(xiàn)象時，反而降低了燃料電池的性能。由此可見，在燃料電池運行時，當保持空氣相對濕度不變時，適當提高空氣溫度有利于增加進入燃料電池內(nèi)部的水分，可以提高質(zhì)子交換膜的濕度，改善燃料電池的性能；隨著空氣溫度進一步升高，進入電堆中的水分過多時，出現(xiàn)水淹問題，反而降低燃料電池性能。在燃料電池實際控制時，應結(jié)合空氣溫度及濕度，對進入電堆的水分進行合理控制以提高電堆性能。

圖4 不同空氣溫度下燃料電池單體電壓

2.4 氫氣壓力對PEMFC輸出特性的影響

質(zhì)子交換膜燃料電池 (PEMFC)由多片單電池串聯(lián)而成，H2通過陽極流道進入各單電池進行電化學反應。H2經(jīng)過各單體電池的陽極流道時會產(chǎn)生壓力損失。為了探明H2壓力對燃料電池輸出特性的影響，同時考慮到質(zhì)子交換膜的安全，將空氣壓力設置為120 k Pa， H2的壓力設置為120 ～ 160 k Pa、進行仿真計算。計算中其他關(guān)鍵運行參數(shù)設置為：θair= 50 ℃、φRH= 100%、λair= 2、pair= 120 kPa，λH2= 2、θcell= 65 ℃，不同H2壓力下的對比結(jié)果如圖5所示。

仿真結(jié)果表明，在保持燃料電池陰極空氣壓力不變的前提下，提高陽極H2壓力有利于提高燃料電池的輸出性能。根據(jù)動力學理論，H2壓力的增加提高了催化層中H2的濃度，促進了H2在催化劑表面的吸附，加快了化學反應速率，進而促進了電化學反應的進行；同時，增加H2壓力能夠提高各單片電池的分壓壓力，減少活化極化造成的損失。由此可知，在保證質(zhì)子交換膜安全使用的前提下，適當提高陽極的H2壓力，能夠改善燃料電池的性能。

2.5 空氣壓力對PEMFC輸出特性的影響

陰極空氣壓力能夠影響電堆性能，為了分析空氣壓力對燃料電池輸出特性的影響，將陽極的H2壓力設置為160 kPa，將陰極的空氣壓力設置為120 ～ 160 kPa進行仿真計算。計算中其他關(guān)鍵運行參數(shù)設置為：θair= 50 ℃、φRH= 100%、λair= 2，pair= 120 kPa 、λH2= 2，θcell= 65 ℃，計算結(jié)果如圖6所示。

圖5 不同氫氣壓力下燃料電池單體電壓

圖6 不同空氣壓力下燃料電池單體電壓

由圖可見，在保持燃料電池陽極H2壓力不變的前提下，提高陰極空氣壓力有利于提高燃料電池的輸出性能?？諝鈮毫Φ脑黾犹岣吡朔磻锏臐舛?，加快反應氣體的擴散速度，進而促進空氣中的氧氣分子在催化層的吸附，提升化學反應速率。同時，隨著陰極空氣壓力的增大，陰極反應生成的水也能更好地排出電堆，使氧氣能夠更容易擴散至質(zhì)子交換膜，進而提高電堆的性能?？傮w來講，提高空氣側(cè)的進氣壓力可以提高燃料電池的性能，但是同時也要考慮電堆密封性、空壓機系統(tǒng)的功率損耗等因素，對陰極空氣壓力進行合理控制。

2.6 空氣過量系數(shù)對PEMFC輸出特性的影響

H2過量系數(shù)對燃料電池性能的影響較小，相對而言，空氣過量系數(shù)對燃料電池的性能有較大影響[12]。為了探明空氣過量系數(shù)對燃料電池性能的影響，空氣過量系數(shù)λ設置為1.3 ～3.0進行仿真計算，其他關(guān)鍵運行參數(shù)設置為：θair= 50 ℃、φRH= 100%、pair= 140 kPa，pair= 140 kPa，λH2= 2，θcell= 65 ℃，計算結(jié)果如圖7所示。

由圖可知當λ= 1.3時，單體電池電壓被嚴重拉低，燃料電池出現(xiàn)了“氧饑餓”現(xiàn)象。當λ從1.3提升至1.5時，單電池電壓回歸至正常水平。當λ= 2時，單體電池電壓略有提升，這是因為PEMFC運行過程中，電池兩極特別是陰極的多孔介質(zhì)中會有液態(tài)水生成，液態(tài)水的存在會減小多孔電極的孔隙率，增大氣體在擴散層中的傳導阻力；增大空氣流量，有利于排出電極中的液態(tài)水，提高孔隙率，增大擴散系數(shù)，進而提高電池的性能。當λ= 3時，燃料電池的性能無明顯改善，說明空氣流量對燃料電池性能影響是有一定限度的，達到最優(yōu)狀態(tài)后，氣體流量繼續(xù)增加將不再會提高電池的性能，這是因為空氣流量的增加，使空氣在擴散孔隙表面滯留時間變短，降低擴散效率；同時加快的空氣流速會使流道中氣體分壓變低，使氣體在擴散層的擴散系數(shù)降低，上述影響因素導致電池性能無法繼續(xù)提升。過量空氣系數(shù)增加會導致空壓機消耗功率過大，降低系統(tǒng)整體效率，因此，應將燃料電池空氣過量系數(shù)控制在合理的范圍內(nèi)。

圖7 不同過量空氣系數(shù)下燃料電池單體電壓

3 結(jié) 論

本研究搭建了質(zhì)子交換膜燃料電池（PEMFC）的仿真模型，在穩(wěn)態(tài)工況下研究了電堆溫度、空氣濕度、空氣溫度、H2壓力、空氣壓力及空氣過量系數(shù)等關(guān)鍵運行參數(shù)對電堆輸出特性的影響規(guī)律，分析結(jié)果可用于指導PEMFC控制策略的優(yōu)化，獲得的主要結(jié)論如下:

1） 提高電堆溫度，能夠增加催化劑活性，改善膜內(nèi)傳質(zhì)特性，進而提高電堆性能；當電堆溫度過高時，由于質(zhì)子交換膜濕度降低，使得膜電阻提高，氫離子傳遞效率降低，影響電堆性能。

2） 提高空氣濕度能夠增加質(zhì)子交換膜的水含量，提升膜的電導率，進而加快電化學反應速率；在同樣的空氣相對濕度下，提高空氣溫度能夠增加空氣的含水量，當水量過多時，出現(xiàn)水淹問題時，反而降低電堆性能。

3） 適當增加H2及空氣壓力，能夠促進電化學反應的進行，且增加空氣壓力能夠加快陰極水分的排出，改善電堆性能；壓力的增加需要考慮質(zhì)子交換膜的安全性及過大的空氣壓力造成的空壓機需求功率增加問題。

4） 空氣過量系數(shù)低于1.3時，燃料電池存在“氧饑餓”問題；當空氣過量系數(shù)超過2后，繼續(xù)增加過量空氣系數(shù)，燃料電池的性能改善不明顯，但空壓機消耗功率增加，因此，需要對過量空氣系數(shù)進行合理控制。

參考文獻(References)

[1] 歐陽明高. 能源革命與新能源智能汽車[J].中國工業(yè)和信息化, 2019(11): 21-24.

OUYANG Minggao. Energy revolution and new energy intelligent vehicle [J].Chin Ind Inform,2019(11): 21-24. (in Chinese)

[2] 尹燕, 范明哲, 焦魁, 等. 質(zhì)子交換膜燃料電池系統(tǒng)引射器的數(shù)值分析[J]. 天津大學學報: 自然科學與工程技術(shù)版, 2016, 49(7): 763-769.

YIN Yan, FAN Mingzhe, JIAO Kui, et al. Numerical analysis of ejector in proton exchange membrane fuel cell system [J].J Tianjin University: Natu Sci Engi Tech Edit,2016, 49 (7): 763-769. (in Chinese)

[3] 邵政涵, 馬天才, 孫澤昌, 等. 燃料電池系統(tǒng)控制器硬件在環(huán)測試平臺開發(fā)[J]. 自動化技術(shù)與應用, 2016, 35(2): 100-104.

SHAO Zhenghan, MA Tiancai, SUN Zechang, et al. Development of hardware in the loop test platform for fuel cell system controller [J].Autom Tech Appl,2016, 35 (2): 100-104. (in Chinese)

[4] 林玲. 質(zhì)子交換膜燃料電池非貴金屬陰極催化劑的制備及性能研究[D]. 合肥：中國科學技術(shù)大學, 2017.

LIN Ling. Preparation and performance of nonnoble metal cathode catalysts for PEMFC [D]. Hefei: University of Science and Technology of China, 2017. (in Chinese)

[5] 仲志丹. 質(zhì)子交換膜燃料電池混合發(fā)電系統(tǒng)的建模與控制[D]. 上海: 上海交通大學, 2007.

ZHONG Zhidan. Modeling and control of proton exchange membrane fuel cell hybrid power generation system [D]. Shanghai: Shanghai Jiaotong University, 2007. (in Chinese)

[6] 高一方, 陳唐龍, 楊梓杰, 等. 質(zhì)子交換膜燃料電池溫度經(jīng)驗模型[J]. 電源技術(shù), 2018, 42(1): 55-57. GAO Yifang, CHEN Tanglong, YANG Zijie, et al.

Empirical temperature model of proton exchange membrane fuel cell [J].Power Tech, 2018, 42 (1): 55-57. (in Chinese)

[7] 陳會翠, 裴普成. 質(zhì)子交換膜(PEM)燃料電池變載過程動態(tài)模型[J]. 清華大學學報: 自然科學版, 2014, 54(10): 1298-1303.

CHEN Huicui, PEI Pucheng. Dynamic model of proton exchange membrane (PEM) fuel cell during variable load process [J].J Tsinghua Univ: Sci Tech,2014, 54(10): 1298-1303. (in Chinese)

[8] 文澤軍, 閔凌云, 謝翌, 等. 質(zhì)子交換膜燃料電池建模與控制的綜述[J]. 電源技術(shù), 2018, 42(11): 1757-1760.

WEN Zejun, MIN Lingyun, XIE Yi, et al. Overview of modeling and control of proton exchange membrane fuel cell [J].Power Tech,2018, 42(11): 1757-1760. (in Chinese)

[9] Amphlett J C, Mann R F, Peppley B A, et al. A model predicting transient responses of proton exchange membrane fuel cells [J].J Power Sources,1996, 61(1): 183-188.

[10] Ijaodola O S, Hassan Z E, Ogungbemi E, et al. Energy eff iciency improvements by investigating the water f looding management on proton exchange membrane fuel cell (PEMFC) [J].Energy,2019, 179: 246-267.

[11] Kim T, Yoo J, Maiyalagan T, et al. Inf luence of the Naf ion agglomerate morphology on the water-uptake behavior and fuel cell performance in the proton exchange membrane fuel cells [J].Appl Surf Sci, 2019, 481: 777-784.

[12] 李艷昆. 質(zhì)子交換膜燃料電池電堆電壓均衡性及其控制策略研究[D]. 昆明：西南交通大學, 2015.

LI Yankun. Study on voltage balance and control strategy of proton exchange membrane fuel cell stack [D]. Kunming: Southwest Jiaotong University, 2015. (in Chinese)