許 飛

（中國石油長慶油田分公司工程技術(shù)管理部，西安 710016）

0 引言

壓裂液返排效率低是頁巖氣藏水力壓裂的一大特點［1-3］，滯留在頁巖儲層中的大量壓裂液會提高裂縫面附近的含水飽和度，造成氣流堵塞，氣井產(chǎn)能下降。當(dāng)含水飽和度在40%～50%時，氣井產(chǎn)能將會受到嚴重損害。大量研究表明［4-6］，自發(fā)滲吸作用是造成壓裂液在頁巖儲層中滯留的主要因素之一，而基質(zhì)孔隙內(nèi)的毛管壓力作用則是主要驅(qū)動力，但在實驗研究中發(fā)現(xiàn)化學(xué)滲透壓也是影響自發(fā)滲吸效果的重要因素［7-8］。通?；锼畨毫岩旱牡V化度約為（1 000～5 000）×10-6，而頁巖儲層中原始地層水的礦化度可以高于210 000×10-6［9］，兩者之間礦化度的差異會導(dǎo)致大量壓裂液在化學(xué)滲透壓作用下自發(fā)滲吸進入頁巖基質(zhì)中，對壓裂液返排效果產(chǎn)生巨大影響。Fakcharoenphol 等［10］通過實驗證實當(dāng)頁巖放置于低礦化度溶液中時，頁巖會表現(xiàn)出半透膜的特性，在滲透壓的作用下驅(qū)動低礦化度的水分子進入頁巖孔隙中。Zhang 等［11］則認為滲透壓驅(qū)動的流動除與化學(xué)勢有關(guān)外，還受半透膜兩端分子濃度不平衡產(chǎn)生的擴散現(xiàn)象影響。Ge 等［12］通過實驗發(fā)現(xiàn)頁巖在蒸餾水中的吸水總量高于在質(zhì)量分數(shù)為10%的KCl 溶液中的吸水總量，間接證明了頁巖內(nèi)化學(xué)勢的存在。

由于受到實驗儀器和技術(shù)的限制，目前針對頁巖滲吸的實驗研究主要是通過測定頁巖滲吸量與滲吸時間的關(guān)系，在此基礎(chǔ)上來判別裂縫、黏土礦物和表面活性劑對滲吸效果的影響［13-15］。此外，實驗結(jié)果與數(shù)值模擬也沒能形成有效結(jié)合，在數(shù)值模擬中沒有考慮化學(xué)滲透壓對產(chǎn)量的影響，導(dǎo)致模擬結(jié)果缺乏準(zhǔn)確性。因此，本文基于核磁共振測試原理，以鄂爾多斯盆地本溪組頁巖為研究對象開展頁巖自發(fā)滲吸實驗，結(jié)合化學(xué)滲透壓作用下的滲吸動力模型，分析黏土礦物、礦化度和表面活性劑對含水飽和度分布曲線的影響，并將擬合后的毛管壓力曲線應(yīng)用于頁巖氣井產(chǎn)量模型預(yù)測，以期提高模型的計算精度。

1 化學(xué)滲透壓作用下滲吸動力模型

多組分溶液體系中某一組分A 的化學(xué)勢微分方程可以表示為

式中：μA為A 組分的化學(xué)勢，kJ/mol；SAm為A 組分的偏摩爾熵，kJ/（mol·K）；VAm為A 組分的偏摩爾體積，m3/kmol；T為體系溫度，K；p為體系壓力，10-1MPa。

在等溫條件下，組分A 的化學(xué)勢可由式（1）積分得出

式中：μA(T,p) 為溶液中A 組分的化學(xué)勢，kJ/mol；p0為標(biāo)準(zhǔn)大氣壓力，10-1MPa；μA(T,p0) 為溶液中A 組分的標(biāo)準(zhǔn)化學(xué)勢，kJ/mol。

當(dāng)溶液A 為理想溶液時，組分A 的化學(xué)勢可以表示為

在不同壓力p1和p2下，2 個含有不同濃度A 組分（x1和x2）的溶液之間化學(xué)電位差為

將式（3），（5）合并可得

上式整理后為

當(dāng)偏摩爾分數(shù)不隨壓力變化時，不同濃度的2種溶液之間的化學(xué)電位差可寫為

當(dāng)壓裂液通過水力裂縫進入含有原始地層水的頁巖基質(zhì)時，原始地層水與壓裂液的化學(xué)電位差可表示為

式（9）又可以寫成

式中：λ為膜透過率，一般小于5%。

2 實驗部分

2.1 核磁共振測試原理

低場核磁共振技術(shù)是以流體中的氫原子核在磁場中的響應(yīng)為基礎(chǔ)，通過測量1H 的橫向弛豫時間T2來分析含氫流體在巖石孔隙結(jié)構(gòu)中弛豫行為的技術(shù)［16-18］。在頁巖和致密砂巖中，孔隙直徑主要為微米和納米級別，孔隙中流體的橫向弛豫時間主要受巖石表面橫向弛豫時間的控制，而受流體固有弛豫時間和擴散引起的弛豫時間影響較小。因此，在自發(fā)滲吸實驗中，通過對滲吸后的巖心進行縱向切片式掃描后，可以獲得此狀態(tài)下巖心不同切片的信號強度值，該值與巖心完全飽和滲吸液后的基準(zhǔn)信號強度值之比即為巖心不同切片的含水飽和度值，進而可以對巖心內(nèi)部的含水飽和度分布進行研究。

2.2 實驗材料

實驗中所用巖心來自鄂爾多斯盆地本溪組頁巖取樣井。通過X 射線衍射實驗和低壓氮氣吸附解吸實驗獲取實驗巖心的基本物性參數(shù)（表1—2），其中1#，3#和4#巖心來自于同一口井同一深度的巖樣，2#巖心來自鄰近頁巖氣井的取樣。實驗巖心的平均滲透率為0.002 mD，平均有機碳質(zhì)量分數(shù)為3.85%，礦物組成中以石英和黏土為主，其中2#頁巖的黏土質(zhì)量分數(shù)達到45.7%，遠高于其他頁巖。

表1 實驗巖心基本參數(shù)Table 1 Basic parameters of experimental cores

實驗中所用滲吸液分別為去離子水、質(zhì)量分數(shù)為15%的KCl 溶液和2.2%的HYS-2 非離子表面活性劑。其中去離子水的黏度為1.0 mPa·s，表面張力為72.1 mN/m；KCl 溶液的黏度為0.8 mPa·s，表面張力為70.4 mN/m；HYS-2 表面活性劑的黏度為1.2 mPa·s，表面張力為26.7 mN/m。

表2 實驗巖心X 射線衍射黏土礦物分析Table 2 Clay minerals analysis by X-ray diffraction of experimental cores

2.3 實驗步驟

①將實驗頁巖巖心放置于120 ℃的恒溫箱中烘干，直至巖心重量不再減小；②當(dāng)巖心降至室溫后，將對應(yīng)編號的巖心放置于裝有足夠?qū)?yīng)類型滲吸液的滲吸池中，采用掛繩將巖心豎直懸掛在滲吸池中央，并確保滲吸液剛好淹沒巖心下端面（圖1）；③每隔30 min 對巖心進行一次核磁共振掃描（巖心水平放置，垂向切片式掃描，每次掃描用時3 min），以獲取巖心在不同自發(fā)滲吸時間下的含水飽和度分布，掃描完成后立即將巖心放回原位，繼續(xù)實驗；④當(dāng)連續(xù)3 次掃描巖心含水飽和度信號強度不變時，自發(fā)滲吸實驗結(jié)束。⑤采用高速離心機依次在5 個離心壓力（100 psi，200 psi，300 psi，400 psi和500 psi）下對巖心飽和滲吸液，隨著離心力的增加，巖心中含水飽和度不再增大或增大幅度很小時，認為巖心完全飽和滲吸液，得到最佳飽和離心力為400 psi。當(dāng)飽和完成后再次進行核磁共振掃描，直至3 次掃描結(jié)果無變化。

圖1 頁巖自發(fā)滲吸實驗示意圖Fig.1 Schematic diagram of shale spontaneous imbibition experiment

2.4 實驗結(jié)果及分析

2.4.1 頁巖自發(fā)滲吸特征

圖2（a）為1#巖心在不同滲吸時間下沿程切片內(nèi)含水飽和度分布的變化。從含水飽和度上下波動的遞進式型態(tài)可以看出頁巖內(nèi)復(fù)雜的孔隙結(jié)構(gòu)分布，由于受到不同毛管壓力和鹽離子濃度的影響，導(dǎo)致吸水剖面不連續(xù)也不均勻。滲吸前緣與滲吸面的距離隨滲吸時間的增加而增大，但隨著滲吸時間的增加，滲吸前緣距離增大的幅度在減小。當(dāng)滲吸時間為12 h 時，1# 巖心的滲吸前緣距離為27.1 mm；當(dāng)滲吸時間達到144 h 時，滲吸前緣距離為41.1 mm。

此外，根據(jù)不同時間下巖心沿程切片含水飽和度分布及滲吸距離可以計算出巖心在滲吸過程中的總吸水量、滲吸速率和階段滲吸速率（2 次掃描時間間隔內(nèi)的滲吸速率）。由圖2（b）可知，在滲吸初期（滲吸時間為12 h），1#巖心吸水量快速增加，達到0.31 mL，此時滲吸速率和階段滲吸速率達到最大。隨著滲吸時間的增加，雖然吸水量繼續(xù)增加，但滲吸速率開始降低，階段滲吸速率則由12 h 測定的0.026 mL/h下降至24 h 測定的0.005 mL/h，降低幅度達78.2%。當(dāng)滲吸時間達到144 h 時，階段滲吸速率降至0.28×10-3mL/h。由此可知，頁巖的自發(fā)滲吸作用主要發(fā)生在與滲吸液接觸后的初期，該時期內(nèi)滲吸液在毛管壓力和潤濕性（相對氣相、頁巖親水）的雙重作用下，以孔壁表面水膜變厚的形式“快速”進入孔隙。隨著滲吸液進入頁巖內(nèi)部深度的增加，滲吸速率快速下降。

圖2 1#巖心含水飽和度分布和吸水量及滲吸速率Fig.2 Variation of water saturation distribution and imbibition velocity with imbibition time of shale 1#

2.4.2 黏土礦物的影響

在自發(fā)滲吸過程中，黏土礦物含量的高低會對滲吸效果產(chǎn)生較大影響。而頁巖儲層中黏土礦物含量一般遠高于常規(guī)砂巖儲層，導(dǎo)致其滲吸效果受黏土礦物含量的影響更大。圖3為高含黏土礦物頁巖滲吸過程中含水飽和度分布、吸水量和滲吸速率的變化特征。從圖3（a）可以看出，相比于1#巖心，2#巖心在同等滲吸時間下的滲吸前緣距離更大，當(dāng)滲吸時間達到144 h 時，2#巖心的滲吸前緣距離達到47.5 mm，且滲吸剖面相對平緩。由圖3（b）可知，2#巖心滲吸速率和階段滲吸速率均隨滲吸時間的增加而減小，變化趨勢與1#巖心相似，但2#巖心的吸水量0.699 mL高于1#巖心的0.448 mL。根據(jù)X射線衍射實驗結(jié)果（參見表2）可知，2#巖心的黏土礦物質(zhì)量分數(shù)為45.7%，遠高于1#巖心黏土礦物質(zhì)量分數(shù)33.8%。其中，2#巖心中伊/蒙混層占比達到了51.3%，當(dāng)伊/蒙混層礦物與水作用后，會迅速膨脹變大，其體積可以膨脹至原體積的6～8 倍，導(dǎo)致巖心中大量微裂縫的產(chǎn)生，增大巖心滲透率的同時提高了滲吸速率。此外，結(jié)合式（11）可知，巖心中具有較高的黏土礦物含量會造成頁巖顆粒的比表面積大幅增加，一方面會導(dǎo)致毛管壓力的增加，另一方面會使膜效率λ更大，共同導(dǎo)致驅(qū)動力項的增大，進而提高滲吸前緣距離和吸水量。

圖3 高含黏土礦物頁巖含水飽和度分布和吸水量及滲吸速率對比Fig.3 Variation of water saturation distribution and imbibition velocity with imbibition time of shale 2#

2.4.3 礦化度的影響

通常，頁巖儲層中的原始地層水具有較高的礦化度，當(dāng)與低礦化度的壓裂液相接觸時，會因為化學(xué)勢差產(chǎn)生自發(fā)滲吸作用。圖4 為高礦化度（質(zhì)量濃度為15%的KCl）滲吸液作用下3#巖心滲吸過程中含水飽和度、吸水量和滲吸速率的變化特征。由圖4（a）可知，在相同滲吸時間下，3#巖心的滲吸前緣距離小于1#巖心，且其滲吸剖面的變化也更陡。當(dāng)滲吸時間達到144 h 時，3#巖心的滲吸前緣距離僅為36.5 mm，遠小于1#巖心的滲吸前緣距離41.1 mm。從階段滲吸速率［圖4（b）］可以看出，在滲吸初期（24 h 內(nèi)），1#和3#巖心的階段滲吸速率存在較大差異，1#巖心的階段滲吸速率較大，但隨著滲吸時間的增加，兩者之差快速變小，這主要是因為1#巖心所用的滲吸液為去離子水，而3#巖心所用滲吸液為KCl 溶液，導(dǎo)致1#巖心基質(zhì)內(nèi)的原始礦化度與滲吸液之間形成的化學(xué)勢差大于3#巖心的化學(xué)勢差。在1#和3#巖心儲層物性和礦物含量基本相同（參見表1—2）的情況下，化學(xué)勢差越大表明滲吸動力越強，滲吸速率也越大，但隨著滲吸時間的增加，1#巖心的化學(xué)勢差也在迅速降低，導(dǎo)致其滲吸速率與3#巖心逐漸一致。

圖4 高礦化度滲吸液作用下含水飽和度分布和吸水量及滲吸速率對比Fig.4 Variation of water saturation distribution and imbibition velocity with imbibition time of shale 3#

2.4.4 表面活性劑的影響

圖5 為質(zhì)量分數(shù)為2.2%的HYS-2 非離子表面活性劑作用下4#頁巖滲吸過程中含水飽和度、吸水量和滲吸速率的變化特征。由圖5（a）可以看出，在HYS-2 表面活性劑作用下，4#頁巖的滲吸前緣距離僅有36.4 mm，最大滲吸水量為0.372 mL，均低于1#頁巖。這主要是因為在壓裂液中添加HYS-2 表面活性劑后，壓裂液的表面張力明顯下降，由原來的72.1 mN/m 降至26.7 mN/m，與頁巖顆粒表面的接觸角由原來的35.5°增加至92°，導(dǎo)致毛管壓力大幅降低。結(jié)合式（11）可知，毛管壓力的降低引起驅(qū)動力的下降，導(dǎo)致滲吸前緣距離減小，滲吸效果大幅減弱。此外，從1#和4#頁巖階段滲吸速率的變化趨勢［圖5（b）］可以看出，在滲吸初期（12 h 內(nèi)），階段滲吸速率1# 頁巖的（0.026 mL/h）大于4# 頁巖（0.021 mL/h），但隨著滲吸時間的增加，4# 頁巖與1#頁巖的滲吸速率逐漸趨于一致，說明壓裂液中添加表面活性劑的作用隨著滲吸時間的增加而減弱，這主要是頁巖中基質(zhì)與裂縫間礦化度差異的存在，導(dǎo)致礦化度差異引發(fā)的化學(xué)勢差對滲吸的影響大于表面活性劑作用下對滲吸的影響，使得2 塊頁巖的滲吸速率逐漸趨于一致。

圖5 表面活性劑作用下含水飽和度分布和滲吸速率隨滲吸時間的變化Fig.5 Variation of water saturation distribution and imbibition velocity with imbibition time of shale 4#

3 考慮化學(xué)滲透壓作用下的數(shù)值模擬應(yīng)用

目前市面上的商業(yè)數(shù)值模擬軟件均未考慮化學(xué)滲透壓對頁巖自發(fā)滲吸的影響，導(dǎo)致模擬的結(jié)果與實際情況存在較大差異［19-20］?；谝陨蠈嶒灲Y(jié)果，可以將測得的含水飽和度分布曲線用來擬合頁巖儲層的毛管壓力曲線，使得擬合后的毛管壓力同時具有毛管壓力和化學(xué)滲透壓的雙重作用。

采用CMG 模擬器的IMEX 模塊，以水平長度為600 m 的某頁巖氣儲層水平井為模擬對象。采用三級水力壓裂工藝對該井實行分段多簇水力壓裂，在每個單級中，沿水平井眼形成3 個橫向裂縫，每段內(nèi)裂縫間距30 m，每個裂縫的裂縫半長為180 m。頁巖儲層的厚度、長度和寬度分別為45 m，1 400 m 和600 m。儲層、流體和裂縫的基本性質(zhì)如表3 所列。

表3 數(shù)值模擬中儲層、流體和裂縫的基本參數(shù)Table 3 Basic parameters of reservoir，fluid and fracture in numerical simulation

在開展數(shù)值模擬前，首先通過高壓壓汞測試獲取目標(biāo)儲層的毛管壓力曲線，然后根據(jù)式（12）將汞飽和度下的毛管壓力曲線轉(zhuǎn)換為氣水兩相下的毛管壓力曲線（圖6 中藍線）

式中：PHg為汞飽和度下的毛管壓力，MPa；Pwg為水飽和度下的毛管壓力，MPa；σwg為氣水界面張力，mN/m；σHg為汞界面張力，mN/m；θwg為氣水接觸角，（°）；θHg為汞接觸角，（°）。

根據(jù)實驗巖心的基本物性參數(shù)建立巖心尺度的數(shù)值模型，通過將模擬計算的結(jié)果與實驗測定的含水飽和度分布曲線進行擬合（圖7），可以獲取一條兼具毛管壓力和化學(xué)滲透壓雙重作用的毛管壓力曲線（圖6 中紅線）。將擬合后的毛管壓力曲線帶入頁巖儲層尺度的數(shù)值模型中進行計算，可以提高模型精度。

圖6 擬合前后毛管壓力曲線對比Fig.6 Comparison of capillary pressure curves before and after fitting

圖7 （未）擬合毛管壓力曲線模型計算出的含水飽和度分布與1#巖心滲吸實驗擬合結(jié)果對比Fig.7 Fitting result of water saturation distribution by model calculation and imbibition experiment of shale 1#

圖8 為采用擬合后的毛管壓力曲線（考慮化學(xué)滲透壓）與未擬合毛管壓力曲線計算出的累積產(chǎn)氣量的對比。由圖可以看出，2 條累積產(chǎn)氣量曲線隨時間的變化趨勢基本一致，但在同一生產(chǎn)時間下，考慮化學(xué)滲透壓計算出來的累積產(chǎn)氣量小于未考慮化學(xué)滲透壓下的計算值，且兩者之差最大可達10.7%。這主要是在化學(xué)滲透壓作用下會有更多壓裂液滯留在儲層中，造成裂縫面附近含水飽和度上升，堵塞氣流通道，導(dǎo)致壓裂后產(chǎn)能降低。由此可以看出，如果采用未修正的毛管壓力曲線進行產(chǎn)量預(yù)測，得到的結(jié)果勢必與實際生產(chǎn)情況有較大差異。因此，在礦場實際應(yīng)用中應(yīng)采用考慮化學(xué)滲透壓作用下的毛管壓力曲線，以獲取更高的模擬精度。

圖8 考慮化學(xué)滲透壓與忽略化學(xué)滲透壓下累積產(chǎn)氣量對比Fig.8 Comparison of cumulative gas production with and without chemical osmotic pressure

4 結(jié)論

（1）在壓裂過程中，當(dāng)忽略壓裂液與原始地層水之間礦化度的差異時，壓裂液進入基質(zhì)的動力僅為水力壓差，而頁巖自發(fā)滲吸過程中，考慮壓裂液與原始地層水之間礦化度的差異時，驅(qū)動力為水力壓差與滲透壓之和。

（2）頁巖在自發(fā)滲吸過程中，吸水量與滲吸時間呈現(xiàn)出先快速增加后逐漸變緩的趨勢，而滲吸速率則隨著時間的增加而快速下降。黏土礦物含量越高、基質(zhì)內(nèi)外化學(xué)勢差越大，滲吸驅(qū)動力越強，滲吸前緣距離和吸水量越大；表面活性劑的存在會降低毛管壓力，引起驅(qū)動力下降，導(dǎo)致滲吸效果大幅減弱。

（3）考慮化學(xué)滲透壓作用下的累積產(chǎn)氣量小于忽略化學(xué)滲透壓作用下的計算值，兩者之差最大可達10.7%，在礦場實際應(yīng)用中應(yīng)采用考慮化學(xué)滲透壓作用下的毛管壓力曲線，以獲取更高的模擬精度。