韓麗娜 唐曉 陳科藝 周慧 孔磊 ,4 張佩文 黃樹元 吳倩 ,4 曹凱 ,4 王自發(fā) ,4

1 成都信息工程大學，成都 610225

2 中國科學院大氣物理研究所大氣邊界層物理和大氣化學國家重點實驗室，北京 100029

3 湖南省氣象臺，長沙 410118

4 中國科學院大學，北京 100049

1 引言

在高強度污染排放和能源消耗背景下，我國區(qū)域大氣重污染事件頻發(fā)，尤其是北京—天津—河北（京津冀）及周邊地區(qū)。重污染期間高濃度污染物以及低能見度對公眾健康、大氣環(huán)境以及交通安全均造成了諸多的負面影響。對重污染的范圍、污染物來源以及發(fā)生發(fā)展時間節(jié)點等做出準確的預(yù)報預(yù)警是重污染防控的關(guān)鍵環(huán)節(jié)（高文康等,2016; 皇甫瑋喆,2017; 耿東穎,2018）。但由于大氣污染面臨排放數(shù)據(jù)不準確、化學反應(yīng)機制不清晰等難題，精準的重污染預(yù)報預(yù)警仍面臨巨大挑戰(zhàn)。國內(nèi)外學者為了改進大氣污染預(yù)報精度，開展了大量工作。李冬青等（2020）利用不同分辨率CMAQ模式對北京市PM2.5的濃度預(yù)報效果進行對比分析，發(fā)現(xiàn)高分辨率模式的預(yù)報效果整體優(yōu)于低分辨率預(yù)報模式。張?zhí)旌降龋?019）利用均值集成、多元線性回歸集成、權(quán)重集成以及BP-ANNs方法開展了集成預(yù)報研究，結(jié)果表明最優(yōu)集成的PM2.5濃度預(yù)報效果最好，能較大幅度降低我國重污染區(qū)域的預(yù)報偏差，但在預(yù)報污染峰值上存在一定的不足。潘錦秀等（2019）建立了多元線性回歸集成預(yù)報模型，發(fā)現(xiàn)該預(yù)報模型能顯著提高PM2.5濃度預(yù)報的準確率。胡譯文等（2019）通過同化氣象資料探究其對PM2.5模擬效果的影響，發(fā)現(xiàn)同化試驗表現(xiàn)出明顯的優(yōu)化效果，在預(yù)報的第10～30小時時段上有顯著的預(yù)報改進效果。

以上研究可以看出數(shù)值模式是當前進行大氣污染預(yù)報的重要工具，同時也是改善預(yù)報的關(guān)鍵，但數(shù)值模式的不確定性使其在實際應(yīng)用中仍面臨巨大挑戰(zhàn)。巨菲等（2019）根據(jù)陜西重污染天氣的防治現(xiàn)狀以及近5年來的重污染天氣預(yù)報情況，總結(jié)分析了重污染天氣預(yù)報過程中存在的一些問題，指出由于缺乏精準的區(qū)域大氣污染源資料等問題，數(shù)值預(yù)報模式在預(yù)報時效、空間分辨率以及預(yù)報準確率等方面仍存在很多不足。大氣污染數(shù)值模式預(yù)報的不確定性來源主要為模式誤差、初始和邊界條件誤差、排放源、化學過程、干沉降過程以及氣象場輸入誤差（朱江等,2018）。針對空氣質(zhì)量預(yù)報的不確定性，有研究認為初始氣象場數(shù)據(jù)的精度對重污染過程預(yù)報的影響較大（劉娜等,2018）。有研究發(fā)現(xiàn)不同天氣背景條件下，同一地區(qū)在相同排放強度所造成的近地面污染物濃度要相差幾倍甚至幾十倍（陳敏等,2013）。重污染天氣頻發(fā)的主要原因是氣溶膠污染程度加?。◤埿∫返?2013），在本地排放一定的情況下，影響氣溶膠濃度的因素主要是氣象條件，且PM2.5的污染源主要分布在邊界層內(nèi)，因此氣象條件是決定污染物濃度短期變化的關(guān)鍵因素（廖曉農(nóng)等,2014; 張建忠等,2014,2016;程念亮等,2015）。Zhang et al.（2007）發(fā)現(xiàn)休斯頓及周邊地區(qū)污染物預(yù)報的不確定性很大程度上是由氣象不確定性導致。Bei et al.（2017）通過 WRFChem模式對京津冀一次大氣重污染過程進行模擬，結(jié)果表明氣象條件的不確定性極大地影響了北京地區(qū)觀測點的氣溶膠成分模擬。因此，在大氣重污染預(yù)報中考慮氣象不確定性是非常必要的。

氣象模式參數(shù)化方案的選擇可以顯著影響關(guān)鍵氣象要素的預(yù)報精度。杜娟等（2019）利用WRF數(shù)值模式，評估不同的參數(shù)化方案對新疆地區(qū)溫度和風速預(yù)報結(jié)果的影響，發(fā)現(xiàn)修改后的參數(shù)化方案組合能提高模式對2 m溫度的預(yù)報精度。陳鋒等（2012）評估了WRF模式對浙江省夏季溫度的預(yù)報性能，并探究了不同微物理參數(shù)化方案和積云參數(shù)化方案的影響效果。但在針對大氣重污染預(yù)報方面，從氣象模式參數(shù)化方案入手改善重污染預(yù)報的工作仍非常少，其影響和潛力亟待分析。因此，本文從氣象模式的參數(shù)化方案著手，開展不同參數(shù)化方案配置下的PM2.5濃度預(yù)報試驗，對比不同方案間的優(yōu)劣，為減小重污染預(yù)報的不確定性提供參考。2016年12月16～21日北京地區(qū)發(fā)生了一次重污染過程，北京市啟動了空氣重污染紅色預(yù)警措施，是一次覆蓋面積廣、污染程度重、持續(xù)時間長的大氣重污染過程。針對此次污染過程，韓麗娜等（2020）分析了不同模式參數(shù)化方案下氣象要素預(yù)報精度的差異。本文在此基礎(chǔ)上，進一步分析不同氣象參數(shù)化方案配置下重污染期間PM2.5濃度預(yù)報精度的差異。

2 模式介紹與試驗設(shè)計

2.1 模式系統(tǒng)介紹

本文試驗使用的區(qū)域空氣質(zhì)量模式是由中國科學院大氣物理研究所自主研發(fā)的嵌套網(wǎng)格空氣質(zhì)量預(yù)報模式系統(tǒng)NAQPMS（王自發(fā)等,2006）。該模式集成了國際先進的大氣污染物理化學機制模擬模塊，實現(xiàn)大氣污染復(fù)雜物理化學過程的相互作用模擬，具備上百種污染物三維時空分布與輸送轉(zhuǎn)化過程的模擬能力，在研究酸雨、沙塵、臭氧和灰霾等空氣污染問題上有廣泛的應(yīng)用（鄭捷等,2016; 盧苗苗等,2017; 劉娜等,2018; 趙蕓程等,2019）。

NAQPMS模式區(qū)域覆蓋整個中國區(qū)域（圖1a），水平分辨率為15 km×15 km。垂直方向采用地形追隨坐標，分為20層，取第一層作為近地面層的污染物濃度與地面觀測污染物濃度進行對比，模式層頂高度為20 km。圖1b給出了北京市12個國控空氣質(zhì)量監(jiān)測站點的分布。將12個國控站點分成兩類，一類是城中心站，包括海淀區(qū)萬柳、奧體中心、農(nóng)展館、官園、東四、萬壽西宮、天壇、古城共8個觀測站；另一類是城郊站，包括定陵、昌平鎮(zhèn)、順義新城、懷柔鎮(zhèn)4個觀測站。模式系統(tǒng)需要提供兩部分重要輸入數(shù)據(jù)作為強迫場，一部分是由WRF氣象模式提供的氣象數(shù)據(jù)資料；另一部分是排放源清單，模式所使用的HTAP排放源清單（Hemispheric Transport of Air Pollution）是 以2010年為基準年的排放源，空間分辨率為0.1°（緯度）×0.1°（經(jīng)度），排放類型包括7類（Janssens-Maenhout et al.,2015）。

2.2 試驗設(shè)計

本研究通過調(diào)整WRF模式中物理參數(shù)化方案配置來模擬得到不同氣象場數(shù)據(jù)，并利用其驅(qū)動NAQPMS模式對北京市2016年12月16～21日的空氣重污染過程進行模擬。試驗所使用的WRF模式為WRFv3.6版本，此版本提供多種參數(shù)化方案配置，主要包括長波輻射過程、短波輻射過程、微物理過程、積云對流過程、近地面過程、邊界層過程以及陸面過程。表1給出了基準試驗中參數(shù)化方案配置。單擾動方案是基準試驗基礎(chǔ)上，一次改變某一個過程的參數(shù)化方案配置，共開展了49組試驗。將49組試驗中優(yōu)選出的氣象要素（溫度、相對濕度、風）模擬效果最好的一類方案組合稱為“單擾動優(yōu)化方案”（如表2）。此單擾動優(yōu)化方案的選擇是基于韓麗娜等（2020）的氣象參數(shù)化方案優(yōu)選結(jié)果，該方案組合主要是將基準方案中的邊界層方案改為MYNN 3rd邊界層方案。此外，針對7類過程中的每一類過程，優(yōu)選出氣象要素模擬效果最優(yōu)的一種方案，再將這些單項最優(yōu)方案組合，這種方案配置稱為“組合擾動優(yōu)化方案”（如表3）。

圖1 （a）WRF模式兩層嵌套網(wǎng)格設(shè)置（d01和d02分辨率分別為45 km和15 km，d02區(qū)域為NAQPMS模式模擬區(qū)域）和（b）北京市12個國控站點分布Fig.1 (a) Two nested domains grid settings in WRF model (the resolutions are 45 km and 15 km,respectively,and d02 is the simulation area of NAQPMS model) and (b) distribution of 12 state-controlled stations in Beijing

表1 基準試驗中參數(shù)化方案配置Table 1 Parameterization scheme configuration in baseline test

3 結(jié)果分析

3.1 重污染預(yù)報的時間序列評估

為了對比不同方案的濃度預(yù)報精度差異，選取了奧體中心站、懷柔鎮(zhèn)站分別作為城中心站、城郊站的代表站點進行分析。圖2為奧體中心站不同方案PM2.5模擬與實測濃度之間的時間序列。從觀測數(shù)據(jù)中可以看出14～17日污染濃度不斷累積，在 17～18日 PM2.5濃度達到 400 μg/m3左右，18～19日濃度降至200 μg/m3左右，持續(xù)了兩天之后在20～21日濃度又上升至400 μg/m3左右，污染程度加劇。從圖中模擬結(jié)果可以看出，所有方案均能較好地模擬出14～19日污染物濃度持續(xù)累積的過程，但對于20～21日污染程度加劇的時段，不同的方案呈現(xiàn)了不同的模擬結(jié)果。組合擾動優(yōu)化方案相比其余方案能更好再現(xiàn)20～21日污染程度加劇的趨勢，預(yù)報PM2.5濃度最大值達到320 μg/m3左右，而其余方案預(yù)報的PM2.5濃度最高才達到100 μg/m3左右。因此，對于重污染時段20～21日期間，組合擾動優(yōu)化方案對于PM2.5濃度峰值的模擬效果更優(yōu)。從物理方案角度看，不同積云對流方案和微物理方案模擬結(jié)果差異較小，長波過程、邊界層過程、短波過程方案間的模擬結(jié)果差異較大。這說明對于這次污染過程，不同積云方案和微物理方案的不確定性對PM2.5濃度模擬結(jié)果影響較小，長波過程、邊界層過程和短波過程的不確定性對PM2.5濃度模擬結(jié)果影響較大。

表2 單擾動優(yōu)化參數(shù)化方案配置Table 2 Single-perturbation optimal parameterization scheme configuration

表3 組合擾動優(yōu)化參數(shù)化方案配置Table 3 Combined perturbation optimization parameterization scheme configuration

圖3為懷柔鎮(zhèn)站不同方案PM2.5模擬與實測濃度的時間序列。城郊站點的實測情況與城中心站存在一些差異，尤其在14～18日期間。從懷柔鎮(zhèn)的實測數(shù)據(jù)可以看出，在14～18日期間呈現(xiàn)PM2.5濃度累積的趨勢，但累積的濃度值相比城中心站低，最高濃度為200 μg/m3左右。與城中心站類似，懷柔鎮(zhèn)實測值在20～21日期間達到污染程度最重，PM2.5濃度達400 μg/m3左右。從模擬結(jié)果可以看出，所有方案在14～18日期間均能較好再現(xiàn)觀測濃度的上升趨勢，方案間的差異較小。方案間差異主要體現(xiàn)在20～21日期間的PM2.5濃度模擬結(jié)果，組合擾動優(yōu)化方案的模擬結(jié)果最好，能更好地模擬出污染過程的變化趨勢以及起止時間，呈現(xiàn)出更好的預(yù)報技巧。從物理過程角度來看，邊界層過程模擬方案的差異導致的PM2.5模擬濃度差異較大，其余過程參數(shù)化方案變化引入的模擬結(jié)果差異相對較小。

圖2 北京市奧體中心站不同物理過程PM2.5模擬與觀測濃度之間對比的時間序列：（a）積云對流過程；（b）長波過程；（c）微物理過程；（d）邊界層過程；（e）陸面過程；（f）短波過程。phys-base為基準方案模擬濃度值，phys-best為單擾動優(yōu)化方案模擬濃度值，physallbest為組合擾動優(yōu)化方案模擬濃度值，phys-ensemble為其余方案模擬濃度值Fig.2 Time series of comparison between different physical process-simulated and observed concentrations of PM2.5 at Olympic Sports Center station,Beijing: (a) Cumulus convective process; (b) longwave process; (c) microphysical process; (d) boundary layer process; (e) land surface process;(f) shortwave process.phys-base is the simulated concentration value of the base-line test,phys-best is the simulated concentration value of the singleperturbation optimal scheme,phys-allbest is the simulated concentration value of the combined perturbation optimization scheme,and phys-ensemble is the simulated concentration value of the rest of the scheme.phys-base is the simulated concentration value of the base-line test,phys-best is the simulated concentration value of the single-perturbation optimal scheme,phys-allbest is the simulated concentration value of the combined perturbation optimization scheme,phys-ensemble is the simulated concentration value of the rest of the scheme

圖3 同圖2，但為北京市懷柔站Fig.3 Same as Fig.2,but for Huairou station,Beijing

綜上所述，無論是在城中心站點還是城郊站點，改變WRF模式中邊界層方案、長波方案的配置對重污染過程PM2.5濃度預(yù)報的影響最大，表明其可能是這次重污染預(yù)報的關(guān)鍵不確定性來源。從目前的模擬結(jié)果來看，可以將北京這次污染過程分成兩個時段，時段1是重污染起始階段，即2016年12月14～19日；時段2為重污染爆發(fā)時段，即2016年12月20～21日。針對時段2，組合擾動優(yōu)化方案呈現(xiàn)了比其他方案更好的預(yù)報效果，能更好再現(xiàn)重污染時段預(yù)報的起止時間與變化趨勢，能顯著改進基準方案下模式對重污染過程結(jié)束時間的預(yù)報誤差問題，顯著減小12月21日存在的預(yù)報偏差。

3.2 重污染預(yù)報的綜合統(tǒng)計參數(shù)評估

為了定量分析不同參數(shù)化方案配置下模式對這次污染過程的預(yù)報技巧，計算了每一種參數(shù)化方案配置下模式預(yù)報結(jié)果的統(tǒng)計參數(shù)。圖4展示了北京市8個城中心站點PM2.5在不同參數(shù)化方案下模式濃度預(yù)報結(jié)果的統(tǒng)計參數(shù)。從圖中可以看出，組合擾動優(yōu)化方案相關(guān)性最好，相關(guān)系數(shù)在0.7以上，其次是針對陸面過程的單擾動最優(yōu)方案，相關(guān)系數(shù)在0.6以上；其余方案的相關(guān)性系數(shù)主要分布在0.3～0.5之間。從數(shù)據(jù)的偏離程度來看，針對陸面過程的單擾動最優(yōu)方案的數(shù)據(jù)離散程度和觀測比較接近，其次是組合擾動優(yōu)化方案。從均方根誤差來看，組合擾動優(yōu)化方案誤差最小，在100 μg/m3左右，其余方案的均方根誤差集中在125 μg/m3左右。

從圖5中4個城郊站點PM2.5濃度結(jié)果的統(tǒng)計參數(shù)來看，組合擾動優(yōu)化方案相關(guān)性最高，相關(guān)系數(shù)在0.4以上，其余方案基本都低于0.4；從數(shù)據(jù)的離散程度來看，組合擾動優(yōu)化方案的數(shù)據(jù)離散程度和觀測比較接近；從均方根誤差來看，組合擾動優(yōu)化方案與觀測之間的差異更小，所有方案均方差主要在100～125 μg/m3之間。因此，綜合北京市所有站點的PM2.5濃度預(yù)報指標來看，組合擾動優(yōu)化方案的預(yù)報技巧最高，與觀測的相關(guān)性最高，與觀測的偏離程度更小。

3.3 參數(shù)化方案對重污染預(yù)報影響的機制分析

在3.1和3.2節(jié)的結(jié)果分析中，組合擾動優(yōu)化方案呈現(xiàn)了顯著優(yōu)于其他方案的預(yù)報技巧，其可能的原因如下。有研究表明WRF模式中不同的輻射方案對極端低溫天氣預(yù)報的影響很大，尤其是長波輻射方案（陳春艷和黃海波,2016），本研究中組合擾動優(yōu)化方案所使用的長波輻射方案為CAM方案，該方案將云看做灰體，云相、冰粒子有效半徑和液態(tài)水路徑?jīng)Q定了云的發(fā)射率，并且吸收物質(zhì)中包括氣溶膠等一些粒子，特別適用于區(qū)域研究（張入財?shù)?2007）。組合擾動優(yōu)化方案采用了Noah-MP陸面方案考慮了植被、土壤等下墊面狀況，并且考慮了能量和水分收支過程，對更好模擬氣象過程提供了條件（馬紅云等,2009）。組合擾動優(yōu)化方案采用的MYNN3rd邊界層方案運用了2階閉合方案，比MYJ方案階數(shù)更高，增加了高階量的預(yù)報方程，高階閉合的特性能更詳細地描述湍流中較為復(fù)雜的非線性過程，提高了邊界層的計算精度。這可能是組合擾動優(yōu)化方案能更好再現(xiàn)污染過程的起止時間和變化趨勢的重要原因。

圖4 北京市城中心8個站點PM2.5濃度統(tǒng)計參數(shù)平均。綠色點代表積云對流參數(shù)化方案，藍色點代表長波過程方案，藍綠色點代表微物理過程方案，紫紅色代表邊界層過程方案，黃色點代表陸面過程方案，灰色點代表短波過程方案Fig.4 Average value of PM2.5 concentration statistical parameters at eight sites in the city center of Beijing.The green dots represent the cumulus convective parameterization scheme,the blue dots represent the longwave process scheme,the blue-green dots represent the microphysical process scheme,the mulberry dots represent the boundary layer process scheme,the yellow dots represent the land surface process scheme,the gray dots represent the shortwave process scheme

圖5 同圖4，但為北京市城郊 4 個站點Fig.5 Same as Fig.4,but for four sites in the suburbs of Beijing

圖6給出了單擾動優(yōu)化方案和組合擾動優(yōu)化方案下模式對第二個時段污染物濃度與氣象要素模擬的均值分布?？梢钥闯?，不同方案配置下模式模擬的氣象要素和污染物濃度的區(qū)域分布有較大差異。從風場來看，組合擾動優(yōu)化方案下模擬的時段2風場具有更小的風速，不利于污染物的擴散；單擾動優(yōu)化方案模擬的風速較大，且為東北風，有利于北京地區(qū)污染物的向南擴散，導致重污染區(qū)域偏南，從而造成北京城區(qū)和北部郊區(qū)的污染物濃度值低估。從相對濕度來看，組合擾動優(yōu)化方案模擬的北京地區(qū)相對濕度更高，最高達90%，而單擾動優(yōu)化方案模擬的相對濕度較低，在60%左右。在冬天高的相對濕度條件下（大于70%），會有利于氣溶膠—水多相化學反應(yīng)的發(fā)生，導致硫酸鹽、硝酸鹽等無機氣溶膠組分的快速增長，單擾動優(yōu)化方案下模式對相對濕度低估也可能是重污染濃度峰值低估的重要原因，而組合擾動優(yōu)化方案能顯著減小相對濕度的模擬偏差。從溫度來看，組合擾動優(yōu)化方案下模式模擬的溫度整體要比單擾動優(yōu)化方案下低，區(qū)域溫度基本都在?2°C以下，而單擾動優(yōu)化方案模擬的溫度更高，在北京地區(qū)比組合擾動優(yōu)化方案模擬偏高2°C左右。

圖6 時段2組合擾動優(yōu)化方案（左列）和單擾動優(yōu)化方案（右列）下北京及其周邊地區(qū)污染物濃度（填色）與（a、b）風場和相對濕度（%）、（c、d）風場和溫度（等值線，單位：°C）模擬均值空間分布Fig.6 Pollutants concentration (shadings) with (a,b) wind field and relative humidity (%) and (c,d) wind field and temperature (isolines,units: °C)under the combined disturbance optimization scheme (left panel) and single disturbance optimization scheme (right panel) simulated mean spatial distribution in period 2 in Beijing and its surrounding areas

從上面分析可以看出，組合擾動優(yōu)化方案與單擾動優(yōu)化方案配置下WRF模擬的區(qū)域氣象要素在第二時段具有顯著差異，組合擾動優(yōu)化方案模擬的風速更小、相對濕度更高、溫度更低，這些條件總體有利于冬季PM2.5濃度的累積以及二次氣溶膠組分的增長，從而能更好再現(xiàn)12月21日北京高PM2.5濃度的維持現(xiàn)象。這個結(jié)果也表明了關(guān)鍵氣象要素模擬的不確定性是重污染預(yù)報中的關(guān)鍵不確定性來源，而合適參數(shù)化方案的選擇對減小其不確定性非常重要。

4 結(jié)論

本文基于嵌套網(wǎng)格空氣質(zhì)量模式預(yù)報系統(tǒng)（NAQPMS），針對北京市 2016年12月 16～21日的重污染過程開展了WRF模式參數(shù)化方案的敏感性試驗，采用不同方案模擬的WRF氣象場驅(qū)動NAQPMS模式，對比分析不同方案配置下NAQPMS對這次重污染過程PM2.5預(yù)報的性能。主要試驗結(jié)論如下：

（1）從模式對PM2.5濃度變化趨勢的預(yù)報來看，在重污染起始時段，所有方案均能較好模擬出污染過程中PM2.5濃度的上升趨勢，但在濃度量值預(yù)報上存在一定的差異；在重污染爆發(fā)時段，組合擾動優(yōu)化方案表現(xiàn)出明顯的優(yōu)勢，能更好地預(yù)報出重污染過程的起止時間以及變化趨勢。

（2）從模式對PM2.5濃度預(yù)報的綜合統(tǒng)計參數(shù)來看，采用組合擾動優(yōu)化方案下城中心8個站點和城郊4個站點的預(yù)報統(tǒng)計參數(shù)都優(yōu)于其他方案下的預(yù)報結(jié)果，與觀測的相關(guān)性更高，與觀測值的差異更小，均方根誤差最小，在100 μg/m3左右，而其余方案的均方根誤差在100～125 μg/m3之間。

（3）分析了不同方案下區(qū)域氣象要素與污染物濃度模擬的差異，組合擾動優(yōu)化方案與單擾動優(yōu)化方案配置下的區(qū)域氣象要素模擬具有顯著差異，在重污染第二時段組合擾動優(yōu)化方案模擬的風速更小、相對濕度更高、溫度更低，這些條件總體有利于PM2.5濃度的累積以及二次氣溶膠組分的增長，從而能更好再現(xiàn)12月21日北京高PM2.5濃度的維持現(xiàn)象。