冀 東，劉 穎，蘇曉書，李元崗，周 炬

(1.中國原子能科學(xué)研究院，北京 102413； 2.中核第四研究設(shè)計(jì)工程有限公司，石家莊 050021；3.南華大學(xué)機(jī)械工程學(xué)院，湖南 衡陽 421001)

在我國內(nèi)蒙古地區(qū)多處存在鈾煤共生的礦產(chǎn)資源，鈾上煤下且存在一定的空間距離。鑒于目前內(nèi)蒙地區(qū)鈾礦床采用原地浸出的方式，采冶過程中勢必會對鈾礦含水層中放射性核素產(chǎn)生擾動，從而致使放射性核素隨地下水流場進(jìn)行遷移。鈾煤開采的方式已有學(xué)者進(jìn)行探討[1-2]，然而煤礦開采過程中由于放水所致鈾礦層放射性氣體氡對開采環(huán)境的影響鮮有研究。本文以先鈾后煤采冶方式，即鈾礦采冶完畢，地下水修復(fù)前煤礦開始開采，考慮鈾礦含水層中氡滲流對煤礦開采工作面附加輻射影響，其途徑包括鈾礦含水層中氡通過氣液兩相滲流及擴(kuò)散[3]、水中溶解鐳衰變產(chǎn)生的氡以及鈾礦含水層疏干后鐳衰變產(chǎn)生的氡三部分的疊加影響。

1 鈾煤疊置區(qū)的基本概況

根據(jù)地質(zhì)勘查報(bào)告揭露[4]，地層層位自上而下分別為白堊統(tǒng)(K1)、中侏羅統(tǒng)直羅組(J2z)[又分為上亞段(J2z1-2)和下亞段(J2z1-1)]、延安組(J2y)。其中鈾礦層位于直羅組下亞段，煤礦層位于侏羅系延安組，如圖1所示。從垂直關(guān)系整體表現(xiàn)為“上鈾下煤”，鑒于鈾礦床含水層正是煤礦開采放水降壓的目標(biāo)層，因此煤礦開采放水勢必導(dǎo)致鈾礦含水層水位的持續(xù)下降甚至疏干鈾礦含水層。

2 鈾煤疊置區(qū)氡滲流模擬景象及參數(shù)

2.1 氡滲流數(shù)值模擬景象設(shè)置

1—下白堊統(tǒng)；2—安定組-直羅組上段；3—直羅組下段；4—延安組；5—含水層頂界；6—含鈾層；7—煤層；8—隔水層；9—含水層。圖1 某地區(qū)水文地質(zhì)剖面示意圖Fig.1 A hydrogeological profile of an area

氡滲流數(shù)值模擬景象是以分析鈾煤疊置區(qū)鈾礦退役后、地下水修復(fù)前對煤礦開采的輻射影響為基礎(chǔ)，根據(jù)疊置區(qū)的數(shù)據(jù)材料，平面上煤礦與鈾礦區(qū)西邊界重合，垂直上疊置區(qū)煤礦與鈾礦之間為90 m。煤礦采掘進(jìn)度為300 m/月，掘進(jìn)的寬度為300 m，隨著煤礦每月依次開展采前放水、開采、采完頂板垮落等生產(chǎn)活動，煤礦開采21個(gè)月后會導(dǎo)致鈾礦含水層疏干，每個(gè)月的放水量如圖2所示。由于煤礦放水口以月的掘進(jìn)進(jìn)度而改變，因此在氡滲流數(shù)值模擬過程中需要不斷調(diào)整放水口的位置。氡滲流數(shù)值模擬過程中主要考慮三個(gè)方面的條件：①煤礦開采工作面涌水中溶解的氣、液兩相氡對工作面的影響；②煤礦開采工作面涌水中溶解的鐳衰變產(chǎn)生的氡對工作面的影響；③煤礦開采的前兩個(gè)月，鈾礦層全部浸在地下水中，從第三個(gè)月開始，鈾礦層開始局部裸露在地下水之上，考慮裸露層中鐳衰變產(chǎn)生的氡擴(kuò)散至煤礦開采工作面的影響。其中，水中溶解的液相氡、隨水流一起遷移擴(kuò)散的氣相氡、涌水中由鐳衰變產(chǎn)生的氡以及鈾礦區(qū)由鐳衰變產(chǎn)生的氡，統(tǒng)稱為鈾礦對煤礦開采面的附加氡。

圖2 煤礦開采月放水量Fig.2 The average daily water release ina coal mine of every month

2.2 氡源項(xiàng)及運(yùn)移模型

2.2.1氡源項(xiàng)

(1)鈾礦含水層中氡濃度

鈾礦采冶完畢，煤礦開始開采，鈾礦含水層中鐳的濃度2.5 Bq/L，氡濃度為250 Bq/L(依據(jù)某地浸礦山核素濃度監(jiān)測報(bào)告)。鈾礦含水層中氡的溶解系數(shù)取0.23[5]，即假設(shè)鈾礦含水層中氡濃度處于飽和狀態(tài)，且氣液達(dá)到平衡狀態(tài)即氣液飽和狀態(tài)，其中約81%的氡溶于水，19%氡在空氣中。

(2)鈾礦含水層中溶解鐳衰變產(chǎn)生氡活度ARn：

(1)

式中，A為核素活度，Bq；λ為核素的衰變常數(shù)，a-1。

(3)鈾礦含水層疏干后鐳衰變產(chǎn)生的氡濃度

依據(jù)該地區(qū)的勘查報(bào)告[4]，鈾礦床平均厚度3.51 m，鈾鐳平衡系數(shù)為0.86，鐳氡平衡系數(shù)為0.82，礦石密度為2.08×103kg/m3，孔隙度為0.3，保守考慮，鈾礦開采過程中鐳并未進(jìn)入水中，則估算出氡在鈾礦層中的質(zhì)量濃度為1.38×10-7kg/m3。

2.2.2氡運(yùn)移模型

氡運(yùn)移概念模型的建立主要包括4個(gè)模塊：氡運(yùn)移參數(shù)模塊、氡源項(xiàng)數(shù)學(xué)模型、多孔介質(zhì)(鈾礦層)參數(shù)模塊及模擬對象邊界條件模塊(有限元模型范圍)，在4個(gè)模塊建立的基礎(chǔ)上運(yùn)用CFD中的有限元處理器進(jìn)行估算，并進(jìn)行后處理。其中氡運(yùn)移參數(shù)模塊主要考慮研究對象巖性介質(zhì)中氡射氣系數(shù)、擴(kuò)散系數(shù)以及由于壓力差而引起的氡滲流速度；氡源項(xiàng)模型主要對氣液兩相流中氡濃度、水中溶解鐳衰變產(chǎn)生的氡、鈾礦層中鐳衰變產(chǎn)生的氡進(jìn)行估算，同時(shí)分析適用于氡在水介質(zhì)和孔隙介質(zhì)中的運(yùn)移微分方程；模擬對象邊界條件(有限元模型)主要依據(jù)地質(zhì)特征及水文參數(shù)確定本次模擬對象的邊界條件；多孔介質(zhì)參數(shù)模塊主要分析地質(zhì)條件的動力學(xué)參數(shù)。氡運(yùn)移模型框架圖如圖3所示。

圖3 氡運(yùn)移模型的框架圖Fig.3 Frame diagram of the radon transport model

鈾礦含水層中氡的遷移過程可以認(rèn)為是在遵循Fick定律條件下分析含水層中自由表面氡的遷移問題。以氡向煤礦層遷移為運(yùn)移方向，則溶液中的氡運(yùn)移過程計(jì)算公式見式(2)～式(5)[6]。公式描述了3個(gè)過程：①氡隨時(shí)間的行為；②氡在水或空氣中的擴(kuò)散運(yùn)移；③氡在水和空氣中的衰變。

(2)

(3)

(4)

J=B(Cw(0-)-αCa(0+))

(5)

式中，Cw為溶液中氡濃度，Bq·m-3；Ca為溶液表面上的氣體氡濃度，Bq·m-3；Dw[5]為溶液中氡的擴(kuò)散系數(shù)，0.82×10-9m2·s-1；Da[5]為氣體中氡的擴(kuò)散系數(shù)，1.05×10-5m2·s-1；λ為氡的衰變常數(shù)，2.1×10-6s-1；n為鈾礦層的孔隙率，取0.3；J為溶液表面氡析出率，Bq·m-2·s-1；α為氣體交換系數(shù)，Ostawald’s系數(shù)，無量綱，取0.25；z為介質(zhì)厚度，m；h為以氣液交界面為0點(diǎn)，水層厚度，m；H為以氣液交界面為0點(diǎn)，空氣厚度，m；B為氣液兩相間的氡傳輸速度，m·s-1；Ra為鐳產(chǎn)生可運(yùn)移氡的濃度率，Bq·m-3·s-1。

氡在多孔介質(zhì)運(yùn)移是基于達(dá)西定律而建立，對于多相流體，達(dá)西定律需將滲透率修正為該相的相滲透率。使用壓力梯度代替無量綱量水力坡度J，故達(dá)西定律變?yōu)椋?/p>

(6)

式中，p為壓強(qiáng)，Pa；l為多孔介質(zhì)厚度，即本研究中鈾礦層的厚度，m；Δp為厚度為L的多孔介質(zhì)上下表面壓強(qiáng)差，Pa；ρ為地下水密度，g/cm3；g重力加速度，m·s-2；J為水力梯度，無量綱；K為滲透率，m2；μ為動力粘度，N·s/；v滲流速度，m/s。

定義穿過厚度為L的多孔介質(zhì)的二次阻力系數(shù)為Kq，一般資料多半以滲流系數(shù)Kb的形式規(guī)定多孔介質(zhì)材料，根據(jù)多孔介質(zhì)理論，二者關(guān)系為Kq=Kbρ/2L，ρ為水的密度。不同巖層的水滲透系數(shù)一般在水平方向?yàn)?0-5m3·s·kg-1，垂直方向?yàn)?×10-4m3·s·kg-1。本次研究過程中多孔介質(zhì)的二次阻力系數(shù)Kq取10-4kg4·s-1。

2.2.3氡運(yùn)移的邊界條件

氡運(yùn)移模型建立過程中，點(diǎn)位數(shù)據(jù)均采用鈾礦層、煤礦層水文地質(zhì)勘查資料[6-7]，含水層中地下水的輸入、輸出隨時(shí)間變化，為非穩(wěn)定流；水文地質(zhì)參數(shù)隨空間變化，為非均質(zhì)含水層?？紤]煤礦的放水，隨著煤礦放水含水層性質(zhì)由承壓變?yōu)椴糠譄o壓含水層。因此，地下水系統(tǒng)的概念模型可概化為非均質(zhì)、非穩(wěn)定、承壓轉(zhuǎn)無壓地下水流系統(tǒng)，模型如圖4所示。模型是基于流體力學(xué)計(jì)算軟件(CFD)建立，是將流體試驗(yàn)用計(jì)算機(jī)數(shù)值模擬仿真求解的過程。CFD計(jì)算過程中基于流體三大控制方程：質(zhì)量守恒、動量守恒和能量守恒，利用有限差分法將離散到模型網(wǎng)格節(jié)點(diǎn)上求其數(shù)值解。在CFD軟件中進(jìn)行劃分網(wǎng)格，共有5 036 030個(gè)單元，網(wǎng)格質(zhì)量平均值為0.826。

圖4 氡滲流研究區(qū)模型Fig.4 Model diagram of the radon seepage study area

(1)入口邊界(采鈾區(qū)四周邊界)：在鈾礦含水層中加載水質(zhì)流速和氡源項(xiàng)，方向朝向?yàn)榉潘凇?/p>

(2)出口邊界(煤礦放水口)：在煤礦采區(qū)放水口加載開放式出口水壓力，開放式出口水壓力約為0 Pa。

3 鈾煤疊置區(qū)致煤礦開采環(huán)境的附加氡影響分析

3.1 地下水中溶解的氣液兩相氡所致煤礦開采工作面的影響

按照上述煤礦開采景象，煤礦放水口處某一時(shí)刻氡和水的質(zhì)量流量和流速分布如圖5所示。

圖5 出水口氡和水的質(zhì)量流量和流速分布圖Fig.5 Massflow rate and relocity distribution of radon and water at outpet

隨著煤礦的開采，考慮氣液兩相氡在鈾礦含水層孔隙介質(zhì)中的遷移衰變，假設(shè)含水層中10%液相氡和100%氣相氡釋放到鈾礦開采工作面，根據(jù)CFD模擬結(jié)果，煤礦放水區(qū)工作面的氡濃度變化情況如圖6所示。

氡滲流所致煤礦開采工作面的附加氡濃度變化情況如圖6所示。從圖6可以看出，地下水中氡所致煤礦開采期內(nèi)工作面氡活度濃度變化范圍為36.75～596.24 Bq/m3，最大值出現(xiàn)在煤礦第6個(gè)月開采工作面，其中氣相氡的貢獻(xiàn)值在24.08～390.64 Bq/m3之間，液態(tài)氡的貢獻(xiàn)值在12.67～238.64 Bq/m3之間。所致煤礦工作面的氡主要與地下水中氣液兩相氡的流速有關(guān)，在第6個(gè)月氣液兩相氡的流速均達(dá)到最大值，分別為2.10×10-14kg/s和8.94×10-14kg/s。另外，在前2個(gè)月液相氡所致煤礦開采區(qū)的附加氡濃度要大于氣態(tài)氡的影響，主要是因?yàn)榈叵滤畬踊咎幱陲柡蜖顟B(tài)。

圖6 氡滲流所致煤礦開采工作面的附加氡濃度變化情況Fig.6 Variation of additional radon concentration in coalmining working surface caused by radon seepage

3.2 煤礦開采工作面涌水中溶解的鐳衰變產(chǎn)生的氡對工作面的影響

根據(jù)上述提供的數(shù)據(jù)，鈾礦采冶完成地下水修復(fù)前，地下水中226Ra的活度濃度為2.5 Bq/L，經(jīng)公式(1)計(jì)算，假設(shè)水中226Ra衰變產(chǎn)生的222Rn 100%釋放到煤礦工作面，所致煤礦工作面附加氡活度濃度在0.66～1.67 Bq/m3之間，相比上述地下水中氣液兩相氡所致煤礦工作面的濃度可忽略不計(jì)。

3.3 鈾礦含水層疏干后鈾礦區(qū)中的鐳衰變產(chǎn)生的氡對煤礦工作面的影響

煤礦層開采過程中工作面不斷放水，鈾礦含水層的水位在不斷下降，在煤礦層開采第3個(gè)月開始，鈾礦層逐步暴露在含水層之外，直到煤礦開采至第21個(gè)月，鈾礦層含水層完全疏干。鈾礦層中鐳衰變產(chǎn)生的氡氣通過多孔介質(zhì)進(jìn)入煤礦工作面，從煤礦第3個(gè)月到21個(gè)月，源項(xiàng)參數(shù)見第2.2.1節(jié)，按照月度放水降低厚度進(jìn)行計(jì)算，氣態(tài)氡進(jìn)入煤礦開采工作面的濃度變化情況如圖7所示。

圖7 煤礦開采中由鐳衰變產(chǎn)生的氡擴(kuò)散至煤礦開采工作面的濃度Fig.7 Concentration of radon from radium decaydiffuses to the working surface in coal mining

從圖7可知：隨著煤礦工作面的放水，裸露在地下水之外的鈾礦層區(qū)域不斷擴(kuò)大，擴(kuò)散至工作面的氡濃度也不斷增大，工作面附加氡活度濃度在31.77～393.13 Bq/m3之間。

3.4 鈾礦退役地下水未修復(fù)前所致煤礦開采工作面氡影響綜合分析

根據(jù)2.1節(jié)的預(yù)測景象可知，煤礦開采工作面的附加氡濃度主要來自地下水滲流產(chǎn)生的氣液兩相氡、溶解態(tài)鐳衰變產(chǎn)生的氡、鈾礦含水層梳干過程中礦層殘留放射性核素鐳衰變產(chǎn)生的氣態(tài)氡3個(gè)部分，上述3部分所致煤礦開采工作面氡濃度隨開采進(jìn)度的變化情況如圖8所示。

從圖8可以看出，煤礦工作面氡活度濃度隨開采時(shí)間整體呈先升高后降低的變化規(guī)律，氡活度濃度的變化區(qū)間在263.22～645.54 Bq/m3之間。由圖6可知，在1月～15月的時(shí)間內(nèi)，鈾礦對于煤礦開采面的附加氡濃度主要受氣相氡的影響，其變化規(guī)律大致與氣相氡的變化規(guī)律相同。在15月～21月的時(shí)間內(nèi)，隨著疏水的減少，氣相氡與液相氡的濃度均較小，鈾礦區(qū)逐漸裸露，鈾礦中的鐳會衰變產(chǎn)生氡，該部分氡會通過巖層中的孔隙或裂隙擴(kuò)散至煤礦開采工作面，且該部分氡的濃度值變化較大，導(dǎo)致疏水15月之后，煤礦開采工作面的氡濃度逐漸上升。

參照《電離輻射防護(hù)與輻射源安全基本標(biāo)準(zhǔn)》(GB 18871—2002)可知，“工作場所中氡持續(xù)照射情況下補(bǔ)救行動的行動水平是在年平均活度濃度為500 Bq222Rn/m3～1 000 Bq222Rn/m3(平衡因子0.4)范圍內(nèi)，達(dá)到500 Bq222Rn/m3時(shí)宜考慮采取補(bǔ)救行動，達(dá)到1 000 Bq222Rn/m3時(shí)應(yīng)采取補(bǔ)救行動?！辈豢紤]鈾礦的影響，該礦山正常開采期間產(chǎn)生的井下氡活度濃度在100～500 Bq/m3之間不等。鈾礦停產(chǎn)后地下水未修復(fù)前所致工作面氡活度濃度最高達(dá)到645.54 Bq/m3，疊加本底氡活度濃度將達(dá)到1 000 Bq/m3以上，從輻射防護(hù)最優(yōu)化角度來講，需要采取一定的補(bǔ)救措施。應(yīng)按照現(xiàn)行法規(guī)要求降低氡濃度的影響，主要通過加強(qiáng)井下通風(fēng)，嚴(yán)格按照有關(guān)礦山標(biāo)準(zhǔn)足時(shí)足量通風(fēng)，或氡濃度很高時(shí)可采取崗位輪換等措施，減少井下工作時(shí)間。

4 結(jié)論

針對鈾煤疊置的特點(diǎn)，以鈾礦先采煤礦后采的景象為前提，分析了氣液兩相氡通過地下水溶質(zhì)運(yùn)移所致煤礦開采工作面附加氡的影響，得出如下結(jié)論：

(1)鈾礦采冶完成地下水修復(fù)前，煤礦開采工作面氡濃度的控制主要考慮鈾礦含水層中氣液兩相氡滲流、溶解鐳衰變產(chǎn)生氡以及含水層疏干過程中裸露放射性核素鐳衰變產(chǎn)生氡三方面的綜合影響，根據(jù)預(yù)測結(jié)果對煤礦開采工作面產(chǎn)生附加氡活度濃度在263.22～645.54 Bq/m3之間，對照現(xiàn)行標(biāo)準(zhǔn)應(yīng)采取相應(yīng)措施進(jìn)行降氡，如加大煤礦開采面的通風(fēng)量、增設(shè)局部排風(fēng)，對放水口進(jìn)行封堵等等，還需進(jìn)一步深入研究。

(2)針對鈾煤疊置區(qū)的特點(diǎn)，建議鈾礦采冶完成后首先對地下水進(jìn)行修復(fù)治理，降低水中游離態(tài)放射性核素，從源頭降低氡滲流對煤礦工作面的輻射影響。