李 周，李鵬翔，馬旭媛，宋沁楠，韓玉虎，任曉娜

(中國(guó)輻射防護(hù)研究院， 太原 030006)

90Sr由235U、239Pu裂變生成，屬長(zhǎng)壽命核素(物理半衰期28.1 a)，主要通過(guò)食入或吸入途徑進(jìn)入人體。鑒于鍶和鈣屬同族元素,化學(xué)及生化性質(zhì)相似，兩者會(huì)一起積聚在骨骼和牙齒上，90Y作為90Sr的衰變子體會(huì)發(fā)射高能β射線(2.28 MeV)并給人類帶來(lái)致癌風(fēng)險(xiǎn)，特別是骨癌和白血病[1]。

核武器試驗(yàn)落下灰、核事故釋放和核設(shè)施排放是環(huán)境中90Sr的主要來(lái)源。核電廠、后處理廠、廢物處置設(shè)施等的計(jì)劃排放和事故排放也會(huì)向環(huán)境排放相當(dāng)數(shù)量的90Sr，對(duì)人類、環(huán)境和非人類物種的輻射影響不容忽視[2-6]。

除核設(shè)施周邊的受納水體以外，其他環(huán)境地表水體中存在的90Sr主要來(lái)源于大氣核試驗(yàn)所致的全球沉降，包括直接沉降和地表沖刷間接引入兩種主要途徑。進(jìn)入地表水后，鍶常以離子形態(tài)存在，90Sr會(huì)伴隨沉積、交換、吸附等過(guò)程向底泥介質(zhì)進(jìn)行濃集，最終形成兩者濃度關(guān)系平衡的建立、破壞、再建立的循環(huán)過(guò)程。這是一個(gè)非常復(fù)雜的過(guò)程，常受到地表水特征(來(lái)源、水流、pH值等)、懸浮物(沉積物顆粒、微生物等)、氣象條件、周圍地表環(huán)境等的影響[7]。

研究地表水和底泥中90Sr的含量及其相關(guān)性意義深遠(yuǎn)，特別是其中涉及的方法學(xué)，對(duì)于探索放射性核素在地表水系中的遷移擴(kuò)散規(guī)律及其影響因素、內(nèi)陸核設(shè)施選址可行性論證、特定場(chǎng)景如核設(shè)施事故排放的長(zhǎng)期影響分析等都有很好的支撐作用。

1 90Sr的來(lái)源及取樣

近年來(lái)，我們對(duì)河北、山東、浙江、廣西、廣東、福建、海南等地的地表水及配對(duì)底泥開(kāi)展了取樣監(jiān)測(cè)工作，獲取了一定數(shù)量的90Sr測(cè)量數(shù)據(jù)。

采集表層地表水(水面下約50 cm處)后，在相應(yīng)點(diǎn)位采集底泥樣品，即配對(duì)底泥樣品。分別依據(jù)國(guó)家行業(yè)標(biāo)準(zhǔn)HJ 815—2016[8]和EJ/T 1035—2011[9]開(kāi)展地表水和底泥中90Sr的含量分析，其分析過(guò)程簡(jiǎn)述如下：

一般取50 L水樣或30 g底泥干樣用于90Sr的含量分析。首先往樣品中準(zhǔn)確加入鍶釔載體，水樣經(jīng)碳酸鹽沉淀后用酸溶解并調(diào)節(jié)溶液pH值為1.0；底泥樣品用鹽酸加熱浸取，浸取液進(jìn)行草酸鹽沉淀，沉淀經(jīng)高溫灼燒后用酸溶解并調(diào)節(jié)溶液pH值為1.0。樣品溶液通過(guò)涂有二-(2-乙基己基)磷酸(HDEHP)的聚三氟氯乙烯色層柱吸附釔，再以1.5 mol/L硝酸淋洗色層柱，洗脫釔以外的其他被吸附的鍶、銫、鈰、鉅等離子，并以6 mol/L硝酸解吸釔，以草酸釔沉淀的形式進(jìn)行β計(jì)數(shù)和稱重，最后計(jì)算得到樣品中90Sr的含量。

2 結(jié)果與討論

地表水和底泥樣品中90Sr分析結(jié)果及二者比值η列于表1。數(shù)據(jù)顯示，地表水和底泥中90Sr的含量均為正常環(huán)境水平，未發(fā)現(xiàn)異常數(shù)據(jù)。

表1 地表水和底泥樣品中90Sr分析結(jié)果及二者比值Tab.1 Analysis results and ratio of 90Sr in surface water and sediment samples

利用SPSS(Statistical Product and Service Solutions)軟件的皮爾遜(Pearson)相關(guān)系數(shù)法對(duì)上述數(shù)據(jù)進(jìn)行統(tǒng)計(jì)分析。

對(duì)所有數(shù)據(jù)(表1)進(jìn)行統(tǒng)計(jì)分析，結(jié)果表明，地表水和底泥中90Sr的含量在0.01水平(雙側(cè))上顯著相關(guān)，兩者呈現(xiàn)一定的線性關(guān)系(見(jiàn)圖1)，但整體上相關(guān)性不是很強(qiáng)。

圖1 地表水和底泥樣品中所有90Sr含量數(shù)據(jù)間的線性關(guān)系Fig.1 Linear relationship between the concentration of90Sr in all surface water and sediment samples

對(duì)不同地域樣品中90Sr含量的數(shù)據(jù)分別統(tǒng)計(jì)，列于表2。結(jié)果表明，福建和山東地區(qū)地表水和底泥中90Sr的含量分別在0.01水平(雙側(cè))和0.05水平(雙側(cè))上顯著相關(guān)，兩者均呈現(xiàn)一定的線性關(guān)系(見(jiàn)圖2)，且整體上相關(guān)性要優(yōu)于所有數(shù)據(jù)同時(shí)統(tǒng)計(jì)的結(jié)果；海南、河北、浙江、遼寧等地的地表水和底泥中90Sr的含量之間沒(méi)有相關(guān)性；廣西和廣東兩地則因?yàn)閿?shù)據(jù)量太少，不具備統(tǒng)計(jì)分析條件。

圖2 福建(左)和山東(右)地表水和底泥樣品中所有90Sr含量數(shù)據(jù)間的線性關(guān)系Fig.2 Linear relationship between the concentration of 90Sr in all surface water andsediment samples in Fujian (left)and Shandong (right) province

表2 不同地域數(shù)據(jù)的Pearson統(tǒng)計(jì)分析結(jié)果Tab.2 Pearson statistical analysis results of different areas

統(tǒng)計(jì)分析結(jié)果顯示，環(huán)境地表水和配對(duì)底泥之間90Sr含量具有一定的相關(guān)性，這與從原理上分析得到的結(jié)論是一致的，即地表水中90Sr含量越高，則配對(duì)底泥中的含量也相應(yīng)越高。但兩者的相關(guān)性程度不是很高，分區(qū)域統(tǒng)計(jì)時(shí)雖然部分地區(qū)的統(tǒng)計(jì)結(jié)果相關(guān)性要更優(yōu)，但也有更差的情況，整體上沒(méi)有發(fā)現(xiàn)區(qū)域性規(guī)律。分析認(rèn)為，造成相關(guān)性不是很理想的原因有如下幾條：

(1)我國(guó)正常環(huán)境地表水及底泥中90Sr的含量非常低，而低水平放射性測(cè)量的不確定度很大，一般情況下能夠?qū)⒎治稣`差控制在±30%以內(nèi)已是非常不容易的事情，這就導(dǎo)致統(tǒng)計(jì)數(shù)據(jù)本身存在較大誤差，統(tǒng)計(jì)結(jié)果產(chǎn)生偏離也就不足為奇。且地表水常受氣象和周圍環(huán)境的影響，采集的樣品會(huì)出現(xiàn)膠體造成的渾濁，而現(xiàn)有的前處理手段難以將其清除干凈，分析過(guò)程中膠體中的90Sr會(huì)進(jìn)入到水樣，造成分析結(jié)果偏高，影響統(tǒng)計(jì)結(jié)果準(zhǔn)確性。

(2)水源、降雨等外界因素的影響。地表水的來(lái)源決定了90Sr的輸入源項(xiàng)，來(lái)源變化會(huì)對(duì)水中90Sr的含量水平產(chǎn)生顯著影響；降雨會(huì)對(duì)周圍地表環(huán)境形成沖刷并最終流入地表水體，周圍地表環(huán)境特征(易被沖刷否及其90Sr的分布及含量水平)會(huì)對(duì)水體的含量產(chǎn)生影響。

(3)地表水的pH值和溫度、其他離子的濃度、底泥形態(tài)特征、懸浮物或有機(jī)物含量等內(nèi)在因素會(huì)對(duì)鍶在地表水和底泥間的Kd值水平產(chǎn)生明顯影響。

3 對(duì)后續(xù)工作的建議

總體上來(lái)看，90Sr在地表水和底泥間的遷移轉(zhuǎn)移是一個(gè)非常復(fù)雜的過(guò)程，而掌握此類研究的方法學(xué)問(wèn)題具有重大意義：一是多角度、不同時(shí)間、不同空間開(kāi)展數(shù)據(jù)統(tǒng)計(jì)分析，建立完善的數(shù)據(jù)庫(kù)，可以為基礎(chǔ)領(lǐng)域研究和相關(guān)應(yīng)用研究提供經(jīng)驗(yàn)和數(shù)據(jù)支撐；二是將方法學(xué)應(yīng)用到內(nèi)陸核設(shè)施或相關(guān)排污單位，開(kāi)展受納水體中放射性核素遷移研究，從而評(píng)價(jià)相關(guān)設(shè)施或單位運(yùn)行及事故情況下對(duì)相關(guān)人群、周圍環(huán)境及非人類物種的影響，論證選址的科學(xué)性和可行性。

建議在以下三個(gè)方面開(kāi)展后續(xù)研究工作：

(1)繼續(xù)開(kāi)展取樣監(jiān)測(cè)和數(shù)據(jù)搜集工作，積累數(shù)據(jù)，提升相關(guān)工作的統(tǒng)計(jì)學(xué)意義?？煞滞患竟?jié)、同一區(qū)域甚至同一地表水體開(kāi)展數(shù)據(jù)統(tǒng)計(jì)工作，探討季節(jié)性、區(qū)域性和不同水體的變化規(guī)律及影響因素，最終能夠建立可反應(yīng)時(shí)空變化的數(shù)據(jù)庫(kù)。

(2)細(xì)化和完善放射性核素在地表水體中的遷移規(guī)律研究。一是繼續(xù)開(kāi)展實(shí)驗(yàn)室研究工作，注重溶液pH值、溶液溫度、水體流速、顆粒物性狀等因素和混合因素的影響規(guī)律；二是針對(duì)現(xiàn)有核設(shè)施受納水體開(kāi)展實(shí)際調(diào)查分析工作，提升分析結(jié)果準(zhǔn)確度和代表性，注重影響因素特征獲取，科學(xué)分析各因素的綜合影響并建立模型，做到可隨環(huán)境因素的變化隨時(shí)調(diào)整參數(shù)，實(shí)時(shí)掌握相關(guān)設(shè)施對(duì)環(huán)境影響的準(zhǔn)確信息。

(3)重點(diǎn)關(guān)注相關(guān)性差的區(qū)域，特別是海南，其可統(tǒng)計(jì)分析的數(shù)據(jù)共16組，數(shù)據(jù)量從統(tǒng)計(jì)學(xué)意義來(lái)講已非常可觀，但最終卻得到不相關(guān)的結(jié)果。應(yīng)進(jìn)一步開(kāi)展調(diào)查及分析研究工作，深層次研判關(guān)鍵影響因素和影響模式，這些可作為后續(xù)開(kāi)展工作的方向。