張富國，張志龍，楊 屹，傅翠明

(中國輻射防護(hù)研究院，太原 030006)

監(jiān)測長壽命放射性核素導(dǎo)致的人工放射性氣溶膠時(shí)，現(xiàn)場空氣中天然存在的氡釷子體氣溶膠也會(huì)一起被采集到濾紙上引起計(jì)數(shù)，這種本底放射性氣溶膠成為監(jiān)測過程的主要干擾源。一般空氣里釷子體的活度濃度比氡子體的要低很多，可以忽略，只需考慮氡子體的干擾即可。

常見人工α放射性核素發(fā)射的粒子能量低于6 MeV，對(duì)于氡釷子體則要高于6 MeV，監(jiān)測時(shí)這部分能量較高的α粒子會(huì)因?yàn)椴蓸訛V紙的性能、灰塵和空氣層的衰減等因素而產(chǎn)生能量損失，最后它們的計(jì)數(shù)落在人工放射性核素所在的低能區(qū)，能譜上出現(xiàn)“拖尾”現(xiàn)象，對(duì)監(jiān)測真正的人工放射性氣溶膠濃度造成干擾。一般可以通過能量甄別法、α/β比值法、α-β假符合法等對(duì)這種天然本底的影響進(jìn)行扣除或修正[1]，但實(shí)際情況是不論采用何種方法，都不能將其徹底清除，它們或多或少會(huì)對(duì)結(jié)果造成影響。

判斷限是評(píng)估放射性氣溶膠連續(xù)監(jiān)測儀性能的一個(gè)極為關(guān)鍵的指標(biāo)，當(dāng)監(jiān)測的樣品計(jì)數(shù)高于這個(gè)指標(biāo)時(shí)，可以在一定程度上判定有人工放射性的存在，但如果計(jì)數(shù)低于這個(gè)指標(biāo)，并不能判定樣品中就不存在人工放射性，也有可能是儀器監(jiān)測能力不足而無法作出正確判斷[2]。它既關(guān)系到監(jiān)測結(jié)果的可信度，也涉及到儀器警告閾、報(bào)警閾的設(shè)置，避免漏報(bào)和誤報(bào)。實(shí)際的監(jiān)測環(huán)境與標(biāo)定儀器的環(huán)境會(huì)存在差異，且現(xiàn)有的儀器大多只適用于氡濃度較低的情況，高氡環(huán)境下儀器判斷限往往很高。中國輻射防護(hù)研究院氣載放射性物質(zhì)試驗(yàn)平臺(tái)具備氣載放射性物質(zhì)全套實(shí)驗(yàn)?zāi)芰ΓP者以其中氡及子體發(fā)生系統(tǒng)為基礎(chǔ)，通過簡單改造并搭載國內(nèi)外六種具有代表性的放射性氣溶膠監(jiān)測儀，探究了不同氡濃度對(duì)氣溶膠監(jiān)測儀判斷限的影響。

1 實(shí)驗(yàn)方法

實(shí)驗(yàn)是通過圖1所示的測量回路來進(jìn)行的。利用氣溶膠監(jiān)測儀上的氣泵提供動(dòng)力以設(shè)定的穩(wěn)定流率從氡子體穩(wěn)定室內(nèi)抽氣采樣，然后再將氣體輸送回去，這樣往復(fù)循環(huán)得到同一氡濃度水平下氣溶膠監(jiān)測儀的多組監(jiān)測數(shù)據(jù)；通過搭配不同活度的放射源(226Ra)、設(shè)置氡濃度不同累積時(shí)間、以及調(diào)節(jié)回路流量等辦法可以在回路中分別建立不同的、穩(wěn)定的氡濃度環(huán)境，記錄下氣溶膠監(jiān)測儀人工α放射性活度濃度測量值和對(duì)應(yīng)的氡濃度測量值以及其它關(guān)鍵數(shù)據(jù)。

圖1 監(jiān)測裝置簡圖Fig.1 Flow chart of the monitoring process

本實(shí)驗(yàn)在不含人工放射性氣溶膠而只有氡子體氣溶膠的環(huán)境中進(jìn)行，理論上監(jiān)測儀測量結(jié)果應(yīng)該為零，但實(shí)際數(shù)據(jù)會(huì)在零左右擺動(dòng)，呈現(xiàn)出一種有正亦有負(fù)的漲落，那么該監(jiān)測儀的判斷限就應(yīng)該是在這個(gè)漲落范圍之內(nèi)。

在每一個(gè)氡濃度水平下均選取氡濃度至少穩(wěn)定一個(gè)測量周期時(shí)間后的人工α放射性活度濃度監(jiān)測數(shù)據(jù)，計(jì)算其標(biāo)準(zhǔn)偏差，然后按照擴(kuò)展系數(shù)k取1.645即置信水平為95%的情況下計(jì)算出判斷限[3]，最后通過氡濃度值與對(duì)應(yīng)的判斷限值分析二者之間的關(guān)聯(lián)及影響，達(dá)到探究目的。

2 實(shí)驗(yàn)結(jié)果

2.1 CAM-1型氣溶膠連續(xù)監(jiān)測儀

中國輻射防護(hù)研究院CAM-1型氣溶膠連續(xù)監(jiān)測儀選用離子注入式(PIPS)探測器，同時(shí)采用能量甄別法和α/β比值法高效剔除天然本底的計(jì)數(shù)，采用單次測量模式，先采樣后測量，獨(dú)立進(jìn)行，探測周期可調(diào)，本次實(shí)驗(yàn)時(shí)間設(shè)置為2小時(shí)，采樣和測量時(shí)間相等，均為1小時(shí)。CAM-1監(jiān)測儀不具備輸出氡濃度值的功能，本組實(shí)驗(yàn)中氡濃度值由法國SAPHYMO公司DF2000測氡儀測得。將CAM-1接入測量回路，按照前述實(shí)驗(yàn)和數(shù)據(jù)處理的方法，得到一系列氡濃度值和對(duì)應(yīng)的氣溶膠監(jiān)測儀判斷限值，將結(jié)果繪制于同一散點(diǎn)圖中，并選擇效果最優(yōu)的擬合方式，如圖2所示。

圖2 DF2000氡濃度與對(duì)應(yīng)的CAM-1判斷限Fig.2 The radon concentration of DF2000 andthe decision threshold of CAM-1

由圖2可見，氡活度濃度和對(duì)應(yīng)的判斷限具有較為明顯的線性關(guān)系，相關(guān)系數(shù)超過0.88。實(shí)驗(yàn)中可能給結(jié)果帶來誤差的一個(gè)原因是讀數(shù)周期時(shí)間的設(shè)置，兩臺(tái)儀器都是反饋前一個(gè)小時(shí)內(nèi)測量的平均值，如果在這個(gè)時(shí)間段內(nèi)環(huán)境變化幅度較大，根據(jù)儀器的監(jiān)測數(shù)據(jù)是無法反應(yīng)出來的；由于兩個(gè)儀器同時(shí)監(jiān)測運(yùn)行，它們之間的時(shí)間差成為引起誤差的另一個(gè)原因，盡管CAM-1和DF2000都是60分鐘輸出一組數(shù)據(jù)，但兩儀器上一周期結(jié)束與下一周期開始之間的間隔時(shí)間不盡相同，在長時(shí)間連續(xù)運(yùn)行的情況下這個(gè)間隔差不斷累積會(huì)越來越大，使得測量時(shí)間段錯(cuò)位，從而氡活度濃度值與人工α放射性活度濃度值不是嚴(yán)格的一一對(duì)應(yīng)。

2.2 CAM-2型氣溶膠連續(xù)監(jiān)測儀(通用型)

中國輻射防護(hù)研究院CAM-2型放射性氣溶膠連續(xù)監(jiān)測儀使用移動(dòng)式累積測量模式進(jìn)行實(shí)時(shí)監(jiān)測，同樣設(shè)置周期為120分鐘，但每6分鐘可以輸出一組監(jiān)測數(shù)據(jù)，響應(yīng)更加及時(shí)，它能同時(shí)監(jiān)測并記錄環(huán)境中222Rn和220Rn及它們子體的濃度，本組實(shí)驗(yàn)采用其自身氡活度濃度測量值。

以CAM-2型代替CAM-1型接入測量回路，用同樣的方法進(jìn)行實(shí)驗(yàn)。本次實(shí)驗(yàn)將氡活度濃度在0～2 700 Bq/m3范圍內(nèi)進(jìn)行了連續(xù)地、較為細(xì)致地劃分，共取得41組結(jié)果。將CAM-2氡活度濃度與對(duì)應(yīng)的判斷限繪制散點(diǎn)圖，根據(jù)實(shí)測數(shù)據(jù)點(diǎn)的分布形態(tài)，考慮對(duì)CAM-2的監(jiān)測數(shù)據(jù)采用冪函數(shù)方法擬合。如圖3所示，數(shù)據(jù)點(diǎn)較為均勻地分布在趨勢線兩側(cè)，相關(guān)系數(shù)達(dá)0.972 7，但氡活度濃度超過2 000 Bq/m3時(shí)，趨勢線上翹，離開數(shù)據(jù)點(diǎn)，誤差將隨之增大。

圖3 CAM-2氡活度濃度與對(duì)應(yīng)的判斷限Fig.3 The radon concentration of CAM-2and its decision threshold

本節(jié)實(shí)驗(yàn)與2.1節(jié)有一個(gè)區(qū)別是本次選用了CAM-2自身的氡活度濃度值，為了充分證明判斷的正確性、增強(qiáng)說服力，實(shí)驗(yàn)過程中DF2000同步對(duì)氡活度濃度進(jìn)行監(jiān)測。后期通過數(shù)據(jù)對(duì)比，CAM-2與DF2000的氡活度濃度測量值接近，存在穩(wěn)定的比例關(guān)系，呈現(xiàn)出大致相同的變化趨勢，利用DF2000氡活度濃度值和CAM-2監(jiān)測儀對(duì)應(yīng)的判斷限進(jìn)行統(tǒng)計(jì)，能得到相同的結(jié)論：氡活度濃度與CAM-2對(duì)應(yīng)的判斷限存在冪函數(shù)關(guān)系。

2.3 CAM-2型氣溶膠連續(xù)監(jiān)測儀(粒度分離模式)

中國輻射防護(hù)研究院針對(duì)高氡環(huán)境中放射性氣溶膠的測量，在CAM-2型的基礎(chǔ)上，加裝粒度分離裝置，以1 μm為切割直徑，利用氡子體氣溶膠與人工α放射性氣溶膠粒徑大小的不同，可實(shí)現(xiàn)絕大部分氡子體氣溶膠的物理分離，并將人工α放射性氣溶膠收集，對(duì)其進(jìn)行高靈敏度、快速、連續(xù)的在線式監(jiān)測。

將裝有粒度分離裝置的CAM-2型氣溶膠連續(xù)監(jiān)測儀接入測量回路進(jìn)行實(shí)驗(yàn)，過程中使用美國TSI公司3321型粒度譜儀同步對(duì)測量腔內(nèi)氣溶膠粒子的粒徑進(jìn)行測量，結(jié)果顯示絕大多數(shù)氣溶膠粒子的粒徑在0.6 μm至0.7 μm之間，屬于粒度分離裝置工作范圍，本組實(shí)驗(yàn)在氡活度濃度0～4 000 Bq/m3范圍內(nèi)共取得50組監(jiān)測結(jié)果，如圖4所示，其中氡活度濃度由DF2000測得。

圖4 DF2000氡活度濃度與對(duì)應(yīng)的CAM-2(粒度分離模式)判斷限Fig.4 The radon concentration of DF2000 and thedecision threshold of CAM-2 (granularityseparation mode)

由監(jiān)測結(jié)果可以看出，氡活度濃度水平相當(dāng)時(shí)，裝有粒度分離裝置的CAM-2監(jiān)測儀判斷限明顯降低，在不影響穩(wěn)定性和響應(yīng)速度的情況下，有效提高了靈敏度，適用范圍也更加廣泛。觀察圖4，可以得出與上一節(jié)CAM-2通用型完全相同的結(jié)論：在這種累積測量模式下，環(huán)境氡活度濃度與氣溶膠監(jiān)測儀的判斷限存在冪函數(shù)變化關(guān)系。

2.4 CAM-2型氣溶膠連續(xù)監(jiān)測儀(真空測量模式)

基于氡子體和人工放射性氣溶膠粒子α輻射能量上的差異，能譜分析時(shí)還不足以完全將它們分開，探測器和氣溶膠濾膜樣品中間的空氣層會(huì)削弱α粒子的能量，中國輻射防護(hù)研究院CAM-2型放射性氣溶膠連續(xù)監(jiān)測儀可通過真空測量模式來減小這種影響。它是在單次測量模式下，先進(jìn)行氣溶膠的采樣，采樣結(jié)束后將測量室的空氣抽走，形成“真空”狀態(tài)，然后進(jìn)行短時(shí)間的高能量分辨率測量，進(jìn)而計(jì)算得到人工氣溶膠濃度，這樣能大幅減少氡子體氣溶膠的拖尾現(xiàn)象。將其接入測量回路，在氡活度濃度0～3 400 Bq/m3范圍內(nèi)，共取得39組監(jiān)測結(jié)果，如圖5所示，其中氡活度濃度由DF2000測得。

圖5 DF2000氡活度濃度與對(duì)應(yīng)的CAM-2(真空測量模式)判斷限Fig.5 The radon concentration of DF2000 and thedecision threshold of CAM-2 (Vacuum mode)

由實(shí)測數(shù)據(jù)反映，CAM-2采用對(duì)測量室抽真空的方式可以提高分辨率和監(jiān)測儀對(duì)α放射性氣溶膠的甄別能力，降低判斷限值，這種模式下判斷限與外界氡活度濃度呈線性相關(guān)關(guān)系。

2.5 美國某型氣溶膠監(jiān)測儀

美國一家知名公司生產(chǎn)的某型智能化α/β連續(xù)空氣監(jiān)測儀搭載了可清洗PIPS探測器，采用專利技術(shù)排除氡釷及子體以及采樣微塵沉積對(duì)氣溶膠測量的干擾問題，使用固定的卡片式濾紙進(jìn)行累積采樣測量。由于儀器響應(yīng)時(shí)間的關(guān)系，本次實(shí)驗(yàn)采用CAM-2的氡測量值。將美國某型氣溶膠監(jiān)測儀與CAM-2并聯(lián)接入測量回路，以同樣的處理方法得到圖6。

圖6 CAM-2氡活度濃度與美國某型監(jiān)測儀判斷限Fig.6 The radon concentration of CAM-2 and thedecision threshold of an American-made monitor

與其他監(jiān)測儀相較，美國某型的判斷限值水平要略高一些，它的判斷限與氡濃度為線性關(guān)系。

2.6 英國某型氣溶膠監(jiān)測儀

英國產(chǎn)的某型空氣氣溶膠連續(xù)監(jiān)測儀配有兩個(gè)450 mm2的離子注入硅PIPS探測器，具有實(shí)時(shí)譜量分析技術(shù)，采用核素峰值擬合測量法，對(duì)感興趣能區(qū)和高能核素拖尾影響的測量更精確，測量結(jié)果更快速，它同樣為固定的卡片式累積測量。本節(jié)用其代替美國某型，同樣和CAM-2并聯(lián)接入回路，監(jiān)測結(jié)果整理得到圖7。

圖7 CAM-2氡活度濃度與英國某型監(jiān)測儀判斷限Fig.7 The radon concentration of CAM-2and the decision threshold

由圖7可知，英國某型監(jiān)測儀的判斷限與氡活度濃度并不像之前幾個(gè)儀器那樣存在很明顯的相關(guān)關(guān)系。觀察發(fā)現(xiàn)，這是由于氡活度濃度高于1 000 Bq/m3的情況下，儀器判斷限仍保持在比較低的水平，由于沒有相關(guān)的公開資料，筆者猜想該型監(jiān)測儀算法中對(duì)氡的補(bǔ)償方法不是固定的，而是會(huì)根據(jù)變化不斷進(jìn)行修正，進(jìn)而提供一個(gè)良好的測量環(huán)境，所以儀器能在環(huán)境氡活度濃度較高的情況下維持更好的判斷限水平。試將數(shù)據(jù)中判斷限偏低的高氡數(shù)據(jù)去除，單獨(dú)考量，如圖8所示，此時(shí)判斷限與氡濃度仍為線性。

圖8 CAM-2氡活度濃度與英國某型監(jiān)測儀判斷限(部分)Fig.8 The radon concentration of CAM-2 and thedecision threshold of a British-mademonitor (Part of data)

3 結(jié)論

將實(shí)驗(yàn)中六臺(tái)氣溶膠監(jiān)測儀的實(shí)測數(shù)據(jù)統(tǒng)計(jì)列于表1。

表1 實(shí)驗(yàn)結(jié)果統(tǒng)計(jì)Tab.1 Statistics of experimental results

通過長時(shí)間監(jiān)測和大量數(shù)據(jù)統(tǒng)計(jì)，充分說明在本次實(shí)驗(yàn)涉及到的氡活度濃度區(qū)間內(nèi)，氣溶膠連續(xù)監(jiān)測儀的判斷限與環(huán)境氡活度濃度存在一定的定量關(guān)系，在實(shí)際應(yīng)用中，建議按照儀器的測量模式選擇更加適用的規(guī)律：

(1)單次測量模式和固定式累積測量模式的氣溶膠監(jiān)測儀判斷限與氡活度濃度存在線性關(guān)系，建議選用。

(2)移動(dòng)式累積測量模式的氣溶膠監(jiān)測儀判斷限與氡活度濃度為冪函數(shù)關(guān)系，建議選用。

標(biāo)定與使用氣溶膠監(jiān)測儀的環(huán)境條件往往存在差異，監(jiān)測場所與氡實(shí)驗(yàn)室相比環(huán)境要更加復(fù)雜多變，準(zhǔn)確、快速、有效地給出場所中人工放射性氣溶膠的濃度有著相當(dāng)重要的實(shí)際意義，希望筆者做的這項(xiàng)研究工作能為正確評(píng)估氣溶膠監(jiān)測儀的指標(biāo)提供幫助，以及為新型氣溶膠監(jiān)測儀的研發(fā)提供參考。