王彥琦， 周 舟， 王宗爽， 周羽化， 雷 晶， 郭 敏， 譚玉菲， 張 虞， 武雪芳

中國環(huán)境科學(xué)研究院環(huán)境標準研究所， 北京 100012

固定源大氣污染物排放的達標判定是指采用規(guī)定的監(jiān)測分析方法對排放煙氣進行監(jiān)測，獲得污染物排放濃度等數(shù)據(jù)來判定企業(yè)的排污行為是否符合排放標準[1]，其中監(jiān)測分析方法主要包括手工監(jiān)測方法和連續(xù)排放監(jiān)測系統(tǒng)(Continuous Emissions Monitoring System，CEMS)監(jiān)測方法兩類. 手工監(jiān)測方法作為污染物排放監(jiān)測的基準方法具有準確性高的優(yōu)點，但需要監(jiān)測人員在現(xiàn)場開展工作，通常需要耗費大量的人力和物力，存在條件艱苦、操作繁瑣、工作量大等困難，且難以實現(xiàn)大氣污染物排放的長時間連續(xù)監(jiān)測. 采用CEMS進行監(jiān)測具有人力和物力耗費少，并具有可實現(xiàn)對污染物排放進行連續(xù)監(jiān)測的優(yōu)勢[2-3]. 此外，受燃料、生產(chǎn)和污染治理裝置運行工況等因素影響[4]，固定源大氣污染物排放通常隨時間呈波動變化[5-6]，且波動幅度在某些情況下可能較大[7]，采用CEMS進行監(jiān)測更能實時反映企業(yè)的大氣污染物排放和達標狀況. 目前，我國固定源大氣污染物排放標準中的達標判定方法多基于手工監(jiān)測，以小時濃度數(shù)據(jù)為基礎(chǔ)制訂排放限值. 隨著我國生態(tài)環(huán)境監(jiān)管需求的不斷提高[8-9]，以及CEMS技術(shù)的逐步成熟[10]及其在重點固定大氣污染源的快速普及[11]，非常有必要在目前達標判定方法的基礎(chǔ)上，研究制訂基于CEMS監(jiān)測數(shù)據(jù)的達標判定方法，既有利于提升標準的科學(xué)性[12]，使污染物排放限值寬嚴適度，也有利于企業(yè)根據(jù)大氣污染物實時排放情況及時調(diào)整生產(chǎn)工藝和污染控制裝置，使其保持在最佳運行狀態(tài)，進而使大氣污染物排放得到精準的控制[13-14].

火電廠作為重點大氣污染源[15-17]，其大氣污染物排放控制對于改善我國環(huán)境空氣質(zhì)量具有重要意義[18-22]. 目前，安裝CEMS的火電機組已覆蓋我國96%～98%的火電裝機容量[23]. 當前對火電廠大氣污染物排放標準的相關(guān)研究主要著眼于國內(nèi)外排放標準內(nèi)容的總結(jié)和比較[24-25]. 盛青等[25]對比分析了中國、美國與歐盟現(xiàn)行燃煤電廠排放標準和控制技術(shù)水平，提出了科學(xué)制訂我國燃煤電廠大氣污染物排放標準的建議；徐振等[1]對比了中國、歐盟和美國相關(guān)排放標準的達標判定方法后發(fā)現(xiàn)，直接采用歐盟、美國達標判定方法使某省火電廠達標機組的比例有所提升. 關(guān)于火電廠CEMS監(jiān)測數(shù)據(jù)的研究主要著眼于排放濃度的變化特征分析[26-29]，對其統(tǒng)計規(guī)律及達標判定方法的研究較少. 張英杰等[27]利用江蘇省大型固定燃煤源CEMS監(jiān)測數(shù)據(jù)，分析其主要污染物的總排放量和月變化特征；馬北玲等[29]通過大型燃煤火電機組的CEMS監(jiān)測數(shù)據(jù)研究了主要污染物濃度和排放量隨時間變化的規(guī)律，反映了大氣污染治理政策體系的整體演進特征和控制效果. 國外標準中對安裝CEMS的火電廠等固定源的大氣污染物排放已有成熟的達標判定方法. 歐盟《工業(yè)排放綜合污染預(yù)防與控制指令》(2010/75/EU)[30]對不同時段大氣污染物排放濃度進行規(guī)定：在1個日歷年內(nèi)，有效月均濃度不得超過排放限值，有效日均濃度不得超過排放限值的1.1倍，一年中95%的有效小時濃度不得超過排放限值的2倍. 美國新源性能標準(New Source Performance Standard，NSPS)規(guī)定污染物排放濃度的30 d滑動平均值不得超過排放限值[31]. 我國大氣污染物排放標準以監(jiān)管污染物小時濃度為主，制定了污染物小時濃度限值，但還需明確中長時段排放限值的達標判定方法.

因此，該研究立足于我國重點大氣排放源多已安裝CEMS的現(xiàn)實和管理需求，以我國2015年火電機組SO2的CEMS監(jiān)測數(shù)據(jù)為研究對象，分析其統(tǒng)計分布，研究小時濃度、日均濃度和月均濃度限值之間的統(tǒng)計關(guān)系，探索建立我國大氣污染物排放標準中基于CEMS監(jiān)測的達標判定方法，并與歐盟達標判定方法進行對比，具有一定創(chuàng)新性，以期適應(yīng)新階段生態(tài)環(huán)境管理的需求.

1 研究方法

1.1 數(shù)據(jù)篩選

2015年12月我國發(fā)布了《全面實施燃煤電廠超低排放和節(jié)能改造工作方案》，該方案大幅降低了SO2排放限值，在該方案發(fā)布前我國部分沿海省份已提前試行，但其他省份仍執(zhí)行《火電廠大氣污染物排放標準》(GB 13223—2011). 為使達標判定方法既適用于執(zhí)行GB 13223—2011的火電機組，也適用于執(zhí)行超低排放要求的火電機組，特選取具有2015年全年CEMS監(jiān)測數(shù)據(jù)的、分布于我國30個省(自治區(qū)、直轄市)的363臺火電機組開展研究，其中包括54臺特大型機組(600 MW及以上)、160臺大型機組(300～600 MW)、102臺中型機組(50～300 MW)和47臺小型機組(50 MW及以下). 為保證研究數(shù)據(jù)的真實性和可靠性，對原始數(shù)據(jù)不做過多的修約，參照《固定污染源煙氣(SO2、NOx、顆粒物)排放連續(xù)監(jiān)測系統(tǒng)技術(shù)要求及檢測方法》(HJ 76—2017)中的數(shù)據(jù)采集記錄存儲要求，以及歐盟2010/75/EU指令中的有效數(shù)據(jù)規(guī)定進行篩選，具體篩選步驟有以下幾步.

a)考慮到存在CEMS系統(tǒng)故障、火電機組脫硫設(shè)備故障與鍋爐啟停機等非正常運行工況的情形，在達標判定研究中對包含數(shù)據(jù)有效性判斷標記的機組，按照標記刪除異常小時數(shù)據(jù)；對未包含標記的機組，剔除由于CEMS原因造成的連續(xù)負值，以及可能由于設(shè)備故障與啟停機造成的連續(xù)高值(該研究取偏保守的情況，即濃度值在排放標準限值的4倍以上且持續(xù)時間超過48 h，其基本是歐盟2010/75/EU指令規(guī)定[30]的2倍)等非正常運行時段數(shù)據(jù)[32-33]，確定符合條件的有效小時數(shù)據(jù).

b) 按照HJ 76—2017附錄B中“日數(shù)據(jù)應(yīng)包含至少20 h的小時有效數(shù)據(jù)，數(shù)據(jù)為該時段的平均值”的規(guī)定逐日篩選，確定符合條件的有效日數(shù)據(jù).

c) 按照HJ 76—2017附錄B中“月數(shù)據(jù)應(yīng)包含本月至少25 d(其中2月至少23 d)的日有效數(shù)據(jù)，數(shù)據(jù)為該時段的平均值”的規(guī)定逐月篩選，確定符合條件的有效月數(shù)據(jù).

按步驟a)～c)對363臺火電機組進行篩選后，符合條件的有68臺機組. 造成較低篩選率的原因為滿足有效月數(shù)據(jù)要求的機組偏少，即原始數(shù)據(jù)量不符合步驟c)的篩選原則. 68臺機組按裝機規(guī)模統(tǒng)計，包括特大型28臺、大型28臺和中型12臺；按地理區(qū)劃統(tǒng)計，包括華北地區(qū)12臺、東北地區(qū)2臺、華東地區(qū)28臺、華中地區(qū)10臺、華南地區(qū)9臺和西北地區(qū)7臺. 68臺火電機組覆蓋了絕大多數(shù)裝機規(guī)模和地區(qū)，可以用于CEMS監(jiān)測數(shù)據(jù)統(tǒng)計分析及達標判定方法研究.

1.2 CEMS監(jiān)測數(shù)據(jù)統(tǒng)計分析

為探究CEMS監(jiān)測數(shù)據(jù)的統(tǒng)計學(xué)規(guī)律，該研究對68臺機組SO2數(shù)據(jù)進行統(tǒng)計學(xué)分析，通過對數(shù)正態(tài)分布及其線性擬合結(jié)果研究其概率分布特征. 一般而言，大氣污染物排放的監(jiān)測數(shù)據(jù)主要集中在該機組應(yīng)執(zhí)行的排放標準限值之下，其濃度-頻數(shù)分布總體呈右偏態(tài)分布. 為便于統(tǒng)計學(xué)分析，將SO2排放濃度作對數(shù)坐標變換，累積頻率作正態(tài)坐標變換后為正態(tài)分布，即對數(shù)正態(tài)分布[34]. 采用線性擬合決定系數(shù)R2(coefficient of determination)作為判斷監(jiān)測數(shù)據(jù)對數(shù)正態(tài)符合性的依據(jù)，在統(tǒng)計學(xué)中，R2最常用于評價回歸模型優(yōu)劣程度，取值在0～1之間，越接近1，其擬合回歸效果越好，計算公式：

(1)

1.3 小時濃度、日均濃度和月均濃度統(tǒng)計關(guān)系分析

該研究基于CEMS監(jiān)測數(shù)據(jù)的概率分布規(guī)律，研究SO2小時濃度、日均濃度和月均濃度限值之間的定量關(guān)系，具體步驟有以下幾步.

a) 首先對每臺機組作SO2全年小時濃度-頻數(shù)分布直方圖，其次以對數(shù)變換后的濃度為橫坐標，正態(tài)變換后的累積頻率為縱坐標，作SO2小時濃度-正態(tài)累計頻率散點圖并進行線性擬合，檢查是否符合對數(shù)正態(tài)分布.

b) 通常情況下，新修訂后的標準限值嚴于正在執(zhí)行的排放限值，該研究取每臺機組全年小時濃度的70%分位數(shù)對應(yīng)的濃度為小時濃度限值(Chour).

c) 以對數(shù)變換后的濃度為橫坐標軸，正態(tài)變換后的累積頻率為縱坐標軸，對每臺機組使用CEMS監(jiān)測數(shù)據(jù)計算逐日日均濃度并以此為橫坐標，統(tǒng)計并計算當日小時濃度小于等于Chour的累積頻率，并以此為縱坐標作SO2日均濃度-正態(tài)小時累積頻率散點圖進行線性擬合.

d) 為研究Chour與日均濃度限值的關(guān)系，利用步驟c)所作出的SO2日均濃度-正態(tài)小時累積頻率散點圖的線性擬合線、95%置信上限與下限、95%預(yù)測上限與下限，設(shè)置5種寬嚴程度不同的情景，可分別獲取濃度小于等于Chour的累積頻率對應(yīng)的第j種情景下的日均濃度限值(Cdayj)，計算Chour與的Cdayj的比值(Kh-dj)，計算公式：

Kh-dj=Chour/Cdayj

(2)

式中：Chour為小時濃度限值，mg/m3；Cdayj為在第j種(j=1,2,…,5)情景下的日均濃度限值，mg/m3；Kh-dj為在第j種情景中小時濃度限值與日均濃度限值的比值，無量綱.

e) 為研究Chour小時濃度限值與月均濃度限值的關(guān)系，將步驟b)～d) 中有關(guān)日均濃度的描述調(diào)整為月均濃度，即可獲得5種情景下Chour與月均濃度限值(Cmonthj)的比值(Kh-mj)，計算公式：

Kh-mj=Chour/Cmonthj

(3)

式中：Cmonthj為在第j種情景下的月均濃度限值，mg/m3；Kh-mj為在第j種情景下小時濃度限值與月均濃度限值的比值，無量綱.

將歐盟2010/75/EU指令中達標判定方法運用以上方法換算，即要求一年中95%的有效小時濃度滿足對應(yīng)限值時，Kh-d、Kh-m分別為1.80、2.00.

2 結(jié)果與討論

2.1 對數(shù)正態(tài)分布檢驗

對68臺火電機組逐一作SO2小時濃度-頻數(shù)直方圖后發(fā)現(xiàn)，頻數(shù)分布具有右偏態(tài)分布特征[9]. 以某機組為例繪制SO2小時濃度-正態(tài)累積頻率散點圖(見圖1). 通過對數(shù)正態(tài)分布檢驗發(fā)現(xiàn)，68臺火電機組SO2濃度的線性擬合決定系數(shù)(R2)均大于0.90，68臺機組濃度數(shù)據(jù)均通過上述檢驗，符合對數(shù)正態(tài)分布. 采用同樣的方法分析后發(fā)現(xiàn)，每臺機組的SO2小時濃度、日均濃度和月均濃度具有相似的分布特征，因此將68臺機組作為代表，研究火電機組SO2小時濃度、日均濃度和月均濃度的達標判定方法.

2.2 達標判定方法研究

2.2.1SO2小時濃度與日均濃度達標判定方法

該研究設(shè)置了5種情景(見圖2)，以圖中自左至右的虛線和實線為情景線，分別為95%預(yù)測下限(情景2)、95%置信下限(情景3)、擬合線(情景1)、95%置信上限(情景4)和95%預(yù)測上限(情景5)，情景寬嚴程度依次放寬.

圖1 某機組SO2小時濃度統(tǒng)計分布

為研究不同裝機規(guī)模火電機組SO2小時濃度與日均濃度達標判定方法，在要求每臺機組每日至少有95%的小時濃度達標(參見歐盟2010/75/EU指令)的條件下，對68臺火電機組逐臺計算5種情景下的Kh-dj值，統(tǒng)計結(jié)果如表1所示. 由表1可見，5種情景下，特大型、大型和中型機組的Kh-dj值差異較小，因此小時濃度限值與日均濃度限值之間的比例關(guān)系不受裝機規(guī)模的影響，各裝機規(guī)?；痣姍C組SO2排放的小時濃度限值與日均濃度限值可采用統(tǒng)一的達標判定方法進行規(guī)定.

5種情景下Kh-dj值差異如表1所示，當機組達標率越大(表中機組分位數(shù)越大)，Kh-dj值差異越明顯.研究[35]顯示，標準限值設(shè)置應(yīng)保證半數(shù)以上的機組達標，故不同情景所得Kh-dj將存在較大差異. 由圖2(a)可見，情景1、情景2與情景3的情景線位于擬合線及擬合線以左區(qū)域，若以上述3種情景作為研究結(jié)果，將使一年中半數(shù)以上的日均濃度超標，故Cdayj、Kh-dj應(yīng)由情景4與情景5所得. 由于該研究為抽樣調(diào)查分析，68臺機組的SO2濃度分布范圍窄于實際分布范圍，因此推薦采用情景寬嚴程度最寬的情景5(95%預(yù)測上限)作為研究結(jié)果.

將上述5種情景的Kh-dj值與歐盟2010/75/EU指令中的對應(yīng)值進行比較，結(jié)果如圖3(a)所示. 為盡量優(yōu)化機組達標比例，該研究要求至少有90%的機組達標. 由圖3(a)可見：在95%的小時濃度滿足對應(yīng)限值的前提下，當要求機組達標率大于90%時，情景1～情景4的Kh-dj值明顯大于歐盟2010/75/EU指令中的對應(yīng)值；情景5作為推薦情景，其Kh-d5值略小于歐盟2010/75/EU指令中的對應(yīng)值，由此推測我國火電行業(yè)SO2排放日均濃度的高值波動幅度應(yīng)大于歐盟. 研究[36]顯示，能源結(jié)構(gòu)以燃煤為主的地區(qū)，其SO2日均濃度的變化較為劇烈，更易超標. 根據(jù)2015年全球一次能源消費結(jié)構(gòu)統(tǒng)計[37]，中國的煤炭消費占比為63.7%，歐洲占比為16.5%，這解釋了Kh-d5值應(yīng)略小于歐盟2010/75/EU指令中對應(yīng)值的原因.

注：圖中自左至右的虛線和實線為情景線，分別為95%預(yù)測下限(情景2)、95%置信下限(情景3)、擬合線(情景1)、95%置信上限(情景4)和95%預(yù)測上限(情景5).

表1 68臺機組5種情景對應(yīng)的Kh-dj值

因此，SO2小時濃度與日均濃度的達標判定方法研究采用情景5作為研究結(jié)果. 由表1可見，Kh-d5的平均值和中位數(shù)分別為1.27和1.23. 由分位數(shù)統(tǒng)計可知，90%火電機組的Kh-d5值小于1.52，95%火電機組的Kh-d5值小于1.60，99%火電機組的Kh-d5值小于1.62. 因此，在全年SO2小時濃度的95%分位數(shù)、日均濃度、月均濃度均滿足對應(yīng)限值的前提下，當要求90%的機組達標時，SO2小時濃度限值應(yīng)為日均濃度限值的1.5倍；當要求95%的機組達標時，SO2小時濃度限值應(yīng)為日均濃度限值的1.6倍；當要求99%的機組達標時，SO2小時濃度限值應(yīng)為日均濃度限值的1.6倍.

2.2.2SO2小時濃度與月均濃度達標判定方法

該研究對68臺火電機組逐臺計算5種情景下的Kh-mj值，結(jié)果如表2所示. 由表2可見，5種情景下，特大型、大型和中型機組的Kh-mj值差異較小，因此小時濃度限值與月均濃度限值之間的比例關(guān)系不受裝機規(guī)模的影響，各裝機規(guī)模火電機組SO2排放的小時濃度與月均濃度也可以采用統(tǒng)一的達標判定方法進行規(guī)定.

注： 90%、95%、99%表示機組達標率為90%、95%、99%；EU表示歐盟2010/75/EU指令中的對應(yīng)值.

表2 68臺機組5種情景對應(yīng)的Kh-mj值

將上述5種情景的Kh-mj值與歐盟2010/75/EU指令中的對應(yīng)值進行比較，結(jié)果如圖3(b)所示，在95%的小時濃度滿足對應(yīng)限值的前提下，當機組達標率大于90%時，情景1～情景3的Kh-mj值明顯大于歐盟2010/75/EU指令中的對應(yīng)值，情景4與情景5的Kh-m4、Kh-m5值接近歐盟2010/75/EU指令中的對應(yīng)值.

在標準中，不同時段濃度的達標判定方法應(yīng)設(shè)置在寬嚴程度相同的條件下，因此小時濃度與月均濃度的達標判定方法也采用情景5(95%預(yù)測上限)的相應(yīng)結(jié)果. 因此，Kh-m5值與歐盟2010/75/EU指令中的對應(yīng)值基本一致.Kh-mj值的統(tǒng)計結(jié)果如表2所示，Kh-m5平均值和中位數(shù)分別為1.42和1.36，90%火電機組的Kh-m5值小于1.70，95%火電機組的Kh-m5值小于1.99，99%火電機組的Kh-m5值小于2.22. 由此可得，在全年SO2小時濃度的95%分位數(shù)、日均濃度、月均濃度均滿足對應(yīng)限值的前提下，當要求90%的機組達標時，SO2小時濃度限值應(yīng)為月均濃度限值的1.7倍；當要求95%的機組達標時，SO2小時濃度限值應(yīng)為月均濃度限值的2.0倍；當要求99%的機組達標時，SO2小時濃度限值應(yīng)為月均濃度限值的2.2倍.

3 結(jié)論與建議

a) 68臺火電機組SO2濃度均呈右偏態(tài)分布，其對數(shù)正態(tài)分布的線性擬合決定系數(shù)(R2)均大于0.90，經(jīng)檢驗68臺機組均符合對數(shù)正態(tài)分布.

b) 基于CEMS監(jiān)測數(shù)據(jù)的達標判定方法，不同時段排放限值存在關(guān)聯(lián). 該研究采用95%預(yù)測上限對應(yīng)的限值倍數(shù)關(guān)系作為研究結(jié)果，即在全年SO2小時濃度的95%分位數(shù)、日均濃度、月均濃度均滿足對應(yīng)限值的前提下，當要求90%的機組達標時，SO2小時濃度限值應(yīng)分別為日均濃度限值和月均濃度限值的1.5和1.7倍；當要求95%的機組達標時，SO2小時濃度限值應(yīng)分別為日均濃度限值和月均濃度限值的1.6和2.0倍；當要求99%的機組達標時，SO2小時濃度限值應(yīng)分別為日均濃度限值和月均濃度限值的1.6和2.2倍. 該結(jié)果可作為《火電廠大氣污染物排放標準》(GB 13223—2011)修訂的科學(xué)依據(jù)，同時可推廣至其他重點大氣污染物排放源.

c) 特大型、大型、中型機組的Kh-d、Kh-m值差異均較小，因此不同時段排放限值之間的比例關(guān)系不受裝機規(guī)模的影響，各裝機規(guī)模火電機組的SO2排放可采用統(tǒng)一的達標判定方法進行規(guī)定.