孫瑋 牛生杰，2 王天舒 王元 李遙 張璐瑤

(1 南京信息工程大學(xué) 大氣物理學(xué)院，南京 210044;2 南京工業(yè)大學(xué) 安全科學(xué)與工程學(xué)院，南京 211816)

引 言

霧霾天氣能見度低、空氣質(zhì)量差，給經(jīng)濟社會造成較大的社會影響。霾天氣中的細顆粒物被吸入體內(nèi)可能導(dǎo)致人體產(chǎn)生嚴(yán)重的疾病，危害人體健康[1]。王真真等[2]針對我國納米顆粒物研究現(xiàn)狀結(jié)合國內(nèi)外大量文獻進行調(diào)研，提出盡管科學(xué)界對大氣納米顆粒物的健康危害漸趨認(rèn)可，但對于大氣納米顆粒物的形成機理目前仍然存在很多不足。

近年來氣溶膠在國際上已經(jīng)成為熱點問題[3-4]，國內(nèi)外對大氣納米級氣溶膠進行了大量的研究:楊文峰等[5]對西安霧霾期間氣溶膠的研究發(fā)現(xiàn)，霧霾過程中粒徑在0.5～0.835 μm之間的氣溶膠粒子數(shù)濃度增加最明顯;Babu, et al[6]研究發(fā)現(xiàn)，在所有的季節(jié)中，氣溶膠總數(shù)濃度主要由超細粒子(42%～50%)和積聚模態(tài)粒子(47%～55%)所主導(dǎo)，其中積聚模態(tài)粒子對地表起主要的貢獻作用;Brines, et al[7]對城市地區(qū)氣溶膠進行了研究，研究發(fā)現(xiàn)在城市中形成的新的非交通顆粒物往往無法長到15 nm以上，20～30 nm的一次交通粒子在排放后不久就會縮小到更小的尺寸;Janh, et al[8]及Kumar, et al[9]對納米氣溶膠粒子的模式模型進行了研究并改進。

本研究應(yīng)用寬范圍粒徑譜儀(WPS-1000XP)取得的氣溶膠粒子譜資料，同時結(jié)合從能見度儀及自動氣象站獲得的能見度及常規(guī)氣象要素數(shù)據(jù)，以及環(huán)境保護部信息中心提供的的AQI(Air Quality Index)數(shù)據(jù)，對南京地區(qū)冬季一次連續(xù)5 d的霾天氣過程中納米尺度氣溶膠粒子進行分析，研究了重霾過程期間納米氣溶膠粒子的日變化、微物理特征，以及氣象要素對納米氣溶膠粒子的影響，以期為今后南京市大氣環(huán)境質(zhì)量進一步改善起到參考作用。

1 資料與方法

觀測所用儀器為寬范圍粒徑譜儀(WPS-1000XP)，實驗地點在南京信息工程大學(xué)中國氣象局綜合觀測培訓(xùn)實習(xí)基地(32.2°N，118.7°E)，基地海拔22 m。為防止高濕樣氣進入儀器而造成儀器的損壞，儀器在進氣口前接TSI3062氣溶膠擴散干燥管，以保證進入儀器內(nèi)部的氣體相對濕度控制到40%以下，因而測得的氣溶膠為被干燥后的氣溶膠，粒子主要分布在10～1 000 nm范圍內(nèi)，本文僅針對此部分大氣氣溶膠進行分析討論。觀測資料與方法詳見文獻[10]。

《霾的觀測和預(yù)報等級》(QXT113—2010)中規(guī)定，排除降水、沙塵暴等視程障礙現(xiàn)象，能見度小于10 km，且相對濕度小于80%的天氣現(xiàn)象為霾。根據(jù)國家環(huán)境空氣質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)，將AQI分為6個等級:0～50、51～100、101～150、151～200、201～300和大于300，空氣質(zhì)量狀況分別屬于優(yōu)、良、輕度污染、中度污染、重度污染、嚴(yán)重污染。結(jié)合霾的定義以及AQI等級劃分，本文將平均相對濕度小于80%、能見度小于10 km，且AQI大于200的天氣過程定義為重霾。選取2017年12月21—25日出現(xiàn)的一次霾過程，其中23日19時—24日12時(北京時，下同)出現(xiàn)重污染天氣過程。

2 結(jié)果分析

2.1 天氣背景分析

此次霾過程為鋒前低壓型，2017年12月23日14時南京地區(qū)出現(xiàn)一個低壓中心，低壓中心位于華北平原冷鋒鋒前。該天氣形勢多出現(xiàn)在污染過程的最后階段，也是污染達到峰值的階段，未來有冷鋒過境，目前處于低壓系統(tǒng)或弱氣壓場內(nèi)，在此階段大氣污染受前期積累和上游輸送的共同的影響，呈現(xiàn)較高的峰值濃度[16]。12月24日14時冷鋒過境移至海面，重污染過程結(jié)束。

圖1 2017年12月23日14時(a)和24日14時(b)海平面氣壓場(星號表示南京所在位置)Fig.1 Sea level pressure field at (a) 14∶00 BST on 23 and (b)14∶00 BST on 24 December 2017(the asterisk denotes Nanjing)

2.2 污染過程概況與氣象要素分析

2017年12月21—25日南京北郊出現(xiàn)了持續(xù)性的重霾天氣，這五日內(nèi)均有出現(xiàn)輕度污染及以上的污染天氣過程。21日南京北郊AQI日平均值為86.95，空氣質(zhì)量為良，22日AQI日均值為113.04，達到輕度污染水平，23日午后AQI迅速上升至中度污染水平，19時AQI突增至244，空氣質(zhì)量達到重度污染水平，直至24日中午AQI都處于此次霾過程的高峰期，峰值為286。此次重度污染過程持續(xù)了17 h，24日午后AQI迅速下降，重污染過程結(jié)束，隨后空氣質(zhì)量處于輕度污染—良的水平。

21—25日能見度平均值分別為8.27、7.30、3.98、5.48、7.67 km，21日霾出現(xiàn)后能見度日均值逐漸減小，23—24日重污染過程期間(23日19時—24日12時)平均能見度為2.65 km，最低值為2.11 km，24日午后重污染霾消散后能見度回升。

此次重霾過程期間相對濕度均在80%以下，21—25日日平均相對濕度分別為46.6%、40.2%、60.3%、53.1%、52.2%，23—24日相對濕度較高，特別是在重污染期間平均相對濕度為71.8%，高于本次霾過程中的其它時段。高相對濕度使氣溶膠粒子更易吸濕增長，從而影響顆粒物的粒徑和形狀，導(dǎo)致消光效應(yīng)增強、能見度下降[17]。氣溫降低使得地表飽和水氣壓降低、相對濕度增加[18]，相對濕度和能見度、氣溫呈一致的反相位變化。24日午后相對濕度迅速降低，重污染過程結(jié)束。

尤金奈達是德國功能派翻譯理論的集大成者。他在《翻譯科學(xué)探索》（1964）的發(fā)表，提出了“動態(tài)對等”理論。所謂動態(tài)對等，是指從語義到風(fēng)格在接受語中用最貼切、最自然的對等語，再現(xiàn)原語的信息[1]。動態(tài)對等理論強調(diào)不拘泥形式，為了文本的意義，可以放棄形式。后來，為了防止誤會，奈達用“功能對等”代替了“動態(tài)對等”。功能對等與動態(tài)對等并無本質(zhì)上的區(qū)別。奈達認(rèn)為，功能對等強調(diào)的是語言之間、文化之間通過尋找翻譯對等語，以恰當(dāng)方式重新組織信息的形式和語義結(jié)構(gòu)進行交際[2]。功能對等是譯文對譯文接受者所起的作用與原文對原文接受者所起的作用大致對等[3]。

風(fēng)是邊界層內(nèi)影響污染物擴散的重要動力因子，靜風(fēng)或風(fēng)速較小時，大氣擴散能力較弱，污染物容易聚積，風(fēng)速較大時有利于污染物的擴散，但同時較大的風(fēng)速會使地面揚塵及外來污染物增加，反而加重了污染[19]。21—22日風(fēng)速以南風(fēng)為主，最大風(fēng)速分別為3.0 m·s-1和2.1 m·s-1，23日風(fēng)向逐漸轉(zhuǎn)為偏西風(fēng)，最大風(fēng)速為1.8 m·s-1。重污染期間以偏西風(fēng)為主，平均風(fēng)速為2.2 m·s-1，23日12時—24日09時安徽省出現(xiàn)重度污染天氣(圖略)，南京作為緊鄰安徽省的城市，受偏西風(fēng)影響有大量污染物粒子被輸送到南京，較低的風(fēng)速使污染物不易擴散，為霾的維持提供了有利條件。24日午后風(fēng)向轉(zhuǎn)為西北風(fēng)，風(fēng)速迅速增至5.3 m·s-1，使聚積在地面的污染物得到擴散，重污染霾逐漸消散，25日又回到了以南風(fēng)為主導(dǎo)的天氣。

圖2 2017年12月21—25日AQI及氣象要素變化Fig.2 Variation of AOI and meteorological elements during 21 to 25 December 2017

圖2表明在此次重霾過程中，從21日霾出現(xiàn)開始氣壓降低，23日17時氣壓降至本次霾過程中最低值1 015.09 hPa，在此期間氣壓平均變化率為-0.25 hPa·h-1，隨后氣壓上升。此次霾重污染過程出現(xiàn)在氣壓上升期間，這與2013初江蘇發(fā)生的連續(xù)性霧霾相同[20]，重污染期間氣壓變化率為0.44 hPa·h-1。由于外來污染物的輸送使得氣溶膠粒子得到累積，氣壓上升有助于早晨和夜間輻射降溫、相對濕度增大，對霾的形成和維持有利。24日午后氣壓逐漸趨于穩(wěn)定(0.26 hPa·h-1)，25日達到穩(wěn)定水平(-0.07 hPa·h-1)。

2.3 重霾期間納米氣溶膠微物理特征

2.3.1 數(shù)濃度、體積濃度的日變化

圖3為霾過程期間數(shù)濃度及體積濃度的日變化。霾過程期間氣溶膠數(shù)濃度具有明顯的日變化特征，呈雙峰分布。納米氣溶膠粒子數(shù)濃度在07—10時呈現(xiàn)出第一個峰值，這一時期是工業(yè)生產(chǎn)和交通運輸?shù)母叻迤?，并且大氣的結(jié)構(gòu)在早晨穩(wěn)定，垂直方向上的湍流輸送較弱，污染物很容易沉積在地面上。隨著太陽輻射的逐漸加強，低層地面升溫速度加快，大氣穩(wěn)定度減弱，湍流加強，有利于污染物的擴散和輸送，因此氣溶膠數(shù)濃度從10時開始迅速下降。在中午前后(約11—14時)出現(xiàn)最低值，這是由于太陽輻射增強引起的對流加強，進而導(dǎo)致邊界層高度達到一日中最高，使得氣溶膠粒子擴散、輸送速度加快，近地面氣溶膠濃度因此出現(xiàn)低值。17—21時呈現(xiàn)出第二個峰值，這個時段正好處于通勤晚高峰，同時大氣層結(jié)又趨于穩(wěn)定，使得顆粒物數(shù)濃度升高。夜間氣溶膠濃度的增加是由于夜間溫度降低，大氣層結(jié)較為穩(wěn)定，邊界層內(nèi)常有逆溫存在，不利于污染物的擴散輸送，從而導(dǎo)致污染物在地面上聚集。

體積濃度也具有類似的雙峰分布。重污染期間納米氣溶膠粒子體積濃度高于其他時段，體積濃度平均值為非重污染期間的1.58倍，最大可達3.08倍。結(jié)合體積濃度計算公式可知，重污染期間大氣氣溶膠粒子主要由大粒徑粒子組成。

圖4給出了霾過程期間不同粒徑氣溶膠粒子數(shù)濃度濃度的占比情況，N10-20、N20-100、N100-1000分別為粒徑處于10～20 nm、20～100 nm、100～1 000 nm的顆粒物數(shù)濃度，分別對應(yīng)核模態(tài)、愛根核模態(tài)和積聚模態(tài)。觀測的5 d中N10-20均小于1 000個/cm3，該粒徑段粒子數(shù)在總數(shù)濃度中占比最少，均不到8%;N20-100在全天占比最高，占總數(shù)弄濃度的50%～70%，21、22、25日N20-100占比變化較小，均在65%附近，23、24日占比較低約為52%;N100-1000在21、22、25日占比均低于30%，在23、24日占比較高，約為42%。

重污染出現(xiàn)的時間為23日19時—24日12時，在此期間N10-20占5.81%，N20-100占39.14%，N100-1000占55.05%。霾過程中隨著污染加重，N10-20與N20-100降低，N100-1000升高，這表明重污染的出現(xiàn)與積聚模態(tài)氣溶膠粒子有關(guān)。重污染期間氣溶膠粒子平均數(shù)濃度為17 035個/cm3，非重污染期間為24 110個/cm3，重污染過程氣溶膠數(shù)濃度較低可能是因為有大量小粒子碰并增長成為大粒子，核化生成的新的小粒子又不足以補償碰并失去的部分，因而導(dǎo)致了粒子數(shù)濃度的減少。

圖3 納米氣溶膠粒子數(shù)濃度(a,單位:個/cm)和體積濃度(單位:μm3·cm-3)日變化Fig.3 Diurnal variation of number and volume concentration of nanometre aerosol particles

圖4 不同粒徑氣溶膠粒子數(shù)濃度占比情況(單位:%)Fig.4 Concentration ratio of aerosol particle numberwith different particle size(unit:%)

圖5 重污染(a)與非重污染(b)日納米氣溶膠數(shù)濃度譜平均值及標(biāo)準(zhǔn)偏差(灰色區(qū)域)Fig.5 Mean value and standard deviation of nanometre aerosol numberconcentration spectrum during (a) heavy pollution and (b) non-heavy pollution days

2.3.2 納米氣溶膠譜分布特征

圖5為重污染日與非重污染日納米氣溶膠數(shù)濃度譜平均值及標(biāo)準(zhǔn)偏差。21日空氣質(zhì)量為良，沒有污染發(fā)生，數(shù)濃度譜呈雙峰結(jié)構(gòu)，峰值分別位于20 nm與100 nm附近，這與機動車排放顆粒物峰值在19～25 nm和70～105 nm之間[21]相符。22—25日污染程度加重，數(shù)濃度譜則為單峰結(jié)構(gòu)，峰值在100 nm附近，更小粒徑處沒有出現(xiàn)明顯的峰可能是由于積聚模態(tài)數(shù)濃度的增加使得碰并作用增強，導(dǎo)致核膜態(tài)和愛根模態(tài)數(shù)濃度減小[22]，使得核膜態(tài)和愛根模態(tài)顆粒物被碰并捕獲而消失[23]。

非重污染日(12月21、22、25日)數(shù)濃度平均譜峰值粒徑在94.1 nm，兩個重污染日(12月23、24日)平均譜峰值粒徑在101.6 nm，隨著污染加重，納米氣溶膠峰值粒徑向大粒徑偏移，且粒子向大粒徑段集中。變異系數(shù)可以比較兩組數(shù)據(jù)離散程度的大小，比標(biāo)準(zhǔn)差更能反映出數(shù)據(jù)的離散程度。從表1可以看到，10～20 nm及20～100 nm氣溶膠粒子在重污染日和非重污染日數(shù)濃度都有較高的變異系數(shù)，表明這兩個粒徑段粒子數(shù)濃度有較大的波動。其中10～20 nm粒徑段粒子在非重污染日數(shù)濃度波動較大，20～100 nm和100～1 000 nm粒徑段粒子在重污染日存在更大的數(shù)濃度波動，這可能是由于重污染期間大粒子不斷碰并小粒子，使得大粒子數(shù)濃度增加、數(shù)濃度變化波動大，而小粒子一邊由于氣粒轉(zhuǎn)換過程以及機動車排放而導(dǎo)致數(shù)濃度增加[24]，一邊不斷被大粒子碰并消耗掉，使得重污染日的小粒子數(shù)濃度波動反而不如非重污染日大。

表1 納米氣溶膠數(shù)濃度變異系數(shù)Table 1 Variation coefficient of nanometre aerosolnumber concentration %

2.4 氣溫對納米氣溶膠數(shù)濃度譜分布的影響

由于氣溫升高會使大氣垂直對流加強，一般認(rèn)為氣溫與氣溶膠數(shù)濃度呈負相關(guān)[24]，然而不同氣溫對不同粒徑粒子數(shù)濃度的影響不同。圖6為霾過程中不同氣溫下不同粒徑范圍粒子數(shù)濃度譜分布情況。由于>500 nm粒徑的氣溶膠粒子數(shù)濃度較低，在此便不做討論。

10～20 nm粒子在-2～8 ℃條件下，數(shù)濃度隨氣溫升高而升高，在8～16 ℃下數(shù)濃度隨氣溫升高而降低，變化較為復(fù)雜。由圖7可知-2～8 ℃的氣溫條件出現(xiàn)在上午、傍晚及夜間，期間有兩個人類活動高峰期使得粒子數(shù)濃度增加，8～16 ℃出現(xiàn)在午后，氣溫升高導(dǎo)致邊界層高度降低而使得大氣中氣溶膠粒子被稀釋、數(shù)濃度降低。

20～150 nm粒徑段氣溶膠受溫度影響變化最強烈，這與花艷等[25]在2013年觀測到的結(jié)果較為一致，該粒徑段內(nèi)的粒子在-2～16 ℃溫度下數(shù)濃度與溫度呈反相關(guān)性，溫度越低氣溶膠粒子數(shù)濃度越高，除了氣溫降低使邊界層高度降低導(dǎo)致粒子數(shù)濃度增加外，還可能是由于較低的溫度有利于新粒子的形成，同時也促進揮發(fā)性化合物在這些新粒子上的凝聚，成核會增加小于儀器檢測下限的粒子的數(shù)量濃度，而冷凝會使其生長到可檢測的尺寸[26]。

150～500 nm粒子整體上呈現(xiàn)出數(shù)濃度隨溫度升高而升高的趨勢，這可能是由于氣溫升高加快了大氣化學(xué)反應(yīng)，有利于二次氣溶膠的生成，使該粒徑段氣溶膠濃度增加。

-2～0 ℃、0～4 ℃、8～12 ℃氣溶膠粒子數(shù)濃度峰值所在粒徑相近，均在94.1 nm附近，峰值分別為1 012個/cm3、1 099個/cm3、747個/cm3，其中-2～0 ℃在40 nm處還有一個較小的峰值，峰值為767個/cm3。4～8 ℃與12～16 ℃數(shù)濃度峰值所在粒徑相比而言略有偏大，在101.5 nm附近，數(shù)濃度峰值分別為943個/cm3和766個/cm3。從圖6中還可以得知，8～12 ℃及12～16 ℃粒子譜曲線較為接近，表明該溫度區(qū)間內(nèi)的氣溶膠粒子受溫度影響較小，且相比于溫度較低時(-2～8℃)的粒子譜曲線，在較高溫度(8～16 ℃)條件下17～150 nm粒徑段的氣溶膠粒子數(shù)濃度較低，這是由于較高的溫度使大氣垂直對流作用加劇，有利于粒子擴散。

圖7 氣溶膠粒子平均數(shù)濃度與氣溫的日變化Fig.7 Diurnal variation of mean aerosol particleconcentration and temperature

3 結(jié)論

(1)此次霾污染過程天氣形勢為鋒前低壓型。重污染過程出現(xiàn)在氣壓上升期間，重污染期間氣壓變化率為0.44 hPa·h-1。由于外來污染物的輸送使得氣溶膠粒子得到累積，氣壓上升有助于早晨和夜間輻射降溫、相對濕度增大，有利于霾的形成和維持。

(2)與非重污染時期相比，重污染期間N10-20與N20-100降低，N100-1000升高，這表明重污染的出現(xiàn)與積聚模態(tài)氣溶膠粒子有關(guān)。

(3)霾過程期間數(shù)濃度及體積濃度的日變化均具有典型的早晚高峰雙峰分布的特征。霾重污染期間氣溶膠粒子平均數(shù)濃度為17 035個/cm3，非重污染期間為24 110個/cm3，重污染過程氣溶膠數(shù)濃度較低可能是因為有大量小粒子碰并增長成為大粒子，核化生成的新的小粒子又不足以補償碰并失去的部分，因而導(dǎo)致了粒子平均濃度的減少。

(4)無污染發(fā)生時氣溶膠數(shù)濃度譜呈雙峰結(jié)構(gòu)，峰值分別位于20 nm與100 nm附近，有污染時數(shù)濃度譜為單峰結(jié)構(gòu)，峰值在100 nm附近，更小粒徑處沒有出現(xiàn)明顯的峰可能是由于積聚模態(tài)數(shù)濃度的增加使得碰并作用增強，導(dǎo)致核膜態(tài)和愛根模態(tài)數(shù)濃度減小，使得核膜態(tài)和愛根模態(tài)顆粒物被碰并捕獲而消失。隨著污染加重，納米氣溶膠峰值粒徑向大粒徑偏移，且粒子向大粒徑段集中。

(5)不同溫度對不同粒徑粒子數(shù)濃度的影響不同。10～20 nm的氣溶膠粒子受到人類活動和邊界層高度的影響，在-2～8 ℃條件下數(shù)濃度隨溫度升高而升高，在8～16 ℃下數(shù)濃度隨溫度升高而降低;20～100 nm粒徑段氣溶膠受溫度影響變化最強烈，數(shù)濃度與溫度呈反相關(guān)性，除了邊界層高度的影響外，還可能是由于較低的溫度有利于新粒子的形成;100～500 nm粒子整體上呈現(xiàn)出數(shù)濃度隨溫度升高而升高的趨勢，這可能是由于溫度升高加快了大氣化學(xué)反應(yīng)，有利于二次氣溶膠的生成，使該粒徑段氣溶膠濃度增加。