劉志超 許喬 雷向陽 耿鋒 王翔峰張帥 王健 張清華 劉民才

(中國工程物理研究院激光聚變研究中心, 綿陽 621900)

大口徑氘化磷酸二氫鉀(DKDP)晶體抗激光損傷性能偏低嚴(yán)重地制約著大型高功率激光裝置輸出水平.本研究利用離線亞納秒激光預(yù)處理技術(shù)有效地提升了大口徑DKDP 晶體抗激光損傷性能.實(shí)際使用情況表明, 采用離線亞納秒激光預(yù)處理后, DKDP 晶體在9 J/cm2 激光通量輻照下的表面平均損傷密度得到大幅下降, 由未處理前的5.02 pp/cm2 (1pp 表示1 個(gè)百分點(diǎn))降至0.55 pp/cm2, 降幅為一個(gè)數(shù)量級.同時(shí), 激光預(yù)處理對晶體損傷尺寸具有一定的抑制作用, 預(yù)處理后晶體損傷點(diǎn)尺寸分布曲線向尺寸減小的方向平移, 尺寸分布峰值由預(yù)處理前的25 μm 降至預(yù)處理后的18—20 μm.

1 引 言

氘化磷酸二氫鉀(DKDP)晶體是高功率激光器中重要的頻率轉(zhuǎn)換材料, 通過非線性效應(yīng)將基頻激光(1053 nm)轉(zhuǎn)化為三倍頻激光(351 nm)[1].DKDP 晶體的生長周期長, 環(huán)境控制要求苛刻, 晶體材料難免存在各種缺陷, 包括元素雜質(zhì)、結(jié)構(gòu)異常等.這些缺陷容易吸收激光能量, 在較低激光輻照時(shí)引發(fā)材料破壞[2?5].同時(shí), DKDP 晶體加工過程中會(huì)產(chǎn)生表面缺陷, 包括劃痕、麻點(diǎn)等.這些表面缺陷主要通過光場增強(qiáng)效應(yīng)、機(jī)械強(qiáng)度弱化等機(jī)制影響到DKDP 晶體元件的損傷性能[6?8].國際上主要的大型高功率激光裝置中的DKDP 晶體尺寸通常處于300—450 mm 范圍, 大口徑的需求極大地增加了晶體元件缺陷控制難度, 導(dǎo)致了大口徑DKDP 晶體的激光損傷閾值偏低[9,10], 嚴(yán)重制約了大型高功率激光裝置的三倍頻能量輸出.針對上述問題, 研究者們采用了激光預(yù)處理技術(shù)來提升晶體損傷性能[11?13], 其基本原理是通過一定的激光輻照改變晶體缺陷狀態(tài), 從而降低晶體在更高通量激光下的損傷密度, 甚至不再誘發(fā)損傷[14,15].激光預(yù)處理技術(shù)從實(shí)現(xiàn)方式上可分為在線預(yù)處理和離線預(yù)處理, 前者是利用大型高功率激光裝置自身的大口徑激光光束對DKDP 晶體元件進(jìn)行能量逐步遞增的輻照, 從而達(dá)到預(yù)處理效果; 而離線預(yù)處理通常是利用小口徑光束商用激光器, 通過掃描拼接的方式對大口徑DKDP 晶體元件進(jìn)行輻照, 處理完成后再將晶體元件放置至大型激光裝置上使用.相比較于前者, 學(xué)術(shù)界對離線預(yù)處理技術(shù)的研究較多, 國外以美國利弗莫爾實(shí)驗(yàn)室研究最具代表, 他們研究了激光輻照能量[16]、激光波長[17]以及激光脈寬[18]對預(yù)處理效果的影響規(guī)律, 提升了DKDP 晶體的抗損傷性能.國內(nèi)對激光預(yù)處理技術(shù)的研究主要集中在參數(shù)規(guī)律和機(jī)制探索[19?23].雖然國內(nèi)外在激光預(yù)處理技術(shù)上做了相當(dāng)多的探索, 獲得了機(jī)制和規(guī)律的認(rèn)識(shí), 但相關(guān)研究幾乎都是基于小尺寸(數(shù)厘米量級)晶體樣品上進(jìn)行的.事實(shí)上, 晶體的生長方式和條件決定了大尺寸(數(shù)十厘米量級)晶體相比于小尺寸樣品的缺陷非均勻性問題要嚴(yán)重的多, 例如生長界線兩側(cè)點(diǎn)缺陷分布不均[24].不同缺陷對激光的響應(yīng)不同, 事先需要對這些缺陷進(jìn)行識(shí)別分類, 并根據(jù)結(jié)果制定處理策略.雖然小樣品預(yù)處理實(shí)驗(yàn)規(guī)律性的認(rèn)識(shí)能夠發(fā)揮一定的指導(dǎo)作用, 但是由于上述原因, 在處理工程元件中, 需要考慮的因素更多, 除了預(yù)處理本身效果外, 元件損傷風(fēng)險(xiǎn)、處理效率等也是影響工程應(yīng)用的重要因素.鑒于此, 激光預(yù)處理技術(shù)工程化應(yīng)用尤其是在大口徑DKDP 晶體上的工程應(yīng)用鮮見報(bào)道.本文討論了大口徑DKDP 晶體的離線亞納秒激光預(yù)處理技術(shù), 完成了大口徑DKDP 晶體激光預(yù)處理, 處理后的晶體元件在大口徑高通量激光系統(tǒng)上進(jìn)行了損傷性能考核測試, 對比分析了預(yù)處理前后晶體損傷尺寸和損傷密度分布的差異, 評估了預(yù)處理效果, 討論了預(yù)處理機(jī)制及參數(shù)選擇依據(jù), 為大口徑DKDP 晶體激光預(yù)處理工程化應(yīng)用提供了基礎(chǔ).

2 實(shí)驗(yàn)裝置與實(shí)驗(yàn)方法

大口徑DKDP 晶體離線亞納秒激光預(yù)處理裝置的結(jié)構(gòu)示意圖如圖1 所示.裝置包含一臺(tái)二極管泵浦的亞納秒激光器, 輸出激光波長為355 nm, 脈沖寬度可在0.3—0.8 ns 范圍調(diào)節(jié).激光重復(fù)頻率為50 Hz, 最大輸出能量為50 mJ.激光光束通過聚焦系統(tǒng)后, 在待預(yù)處理晶體元件位置形成有效直徑為680 μm 的高斯型光斑.裝置采用了在線高速損傷識(shí)別技術(shù), 識(shí)別幀頻最高可達(dá)100 Hz, 能夠?qū)︻A(yù)處理過程中出現(xiàn)的意外損傷進(jìn)行及時(shí)的記錄并做出響應(yīng), 有效地控制了預(yù)處理損傷風(fēng)險(xiǎn); 利用暗場顯微成像技術(shù), 能夠?qū)υ娜毕莺蛽p傷分布進(jìn)行高分辨率的全口徑記錄, 為預(yù)處理策略提供依據(jù).大口徑DKDP 晶體采用II 類切型, 其通光口徑為340 mm × 340 mm, 為進(jìn)行預(yù)處理效果對比,僅對其一半面積(170 mm × 340 mm)進(jìn)行激光預(yù)處理, 而另一半面積作為對照.利用精密元件位移臺(tái)往復(fù)平移大口徑DKDP 晶體元件實(shí)現(xiàn)激光光束掃描拼接.光斑間的重疊比例為90%以確保掃描區(qū)域內(nèi)的均勻輻照.掃描分三次進(jìn)行, 激光通量逐漸遞增, 依次為0.5, 1.3 和2 J/cm2, 預(yù)處理激光脈寬設(shè)定為0.5 ns.

利用大口徑激光裝置[9]對預(yù)處理后的元件進(jìn)行損傷性能考核.該裝置激光波長為1053 nm, 脈沖寬度為5 ns, 光束空間分布為平頂分布, 光強(qiáng)調(diào)制度約為1.77, 光束口徑約為340 mm × 340 mm.裝置上配置有損傷診斷系統(tǒng), 其橫向尺寸分辨率約為50 μm.將預(yù)處理后的晶體元件放置于三倍頻位置, 考核激光輸出能量從小到大依次增加, 當(dāng)損傷診斷系統(tǒng)探測到晶體元件出現(xiàn)一定損傷后, 遂終止損傷測試, 晶體元件轉(zhuǎn)入線下進(jìn)行離線損傷分析.

3 結(jié)果與討論

圖1 大口徑DKDP 晶體離線亞納秒激光預(yù)處理裝置示意圖Fig.1.Schematic diagram of off-line sub-nanosecond laser conditioning device for large aperture DKDP crystal.

考核激光輸出通量增到6 J/cm2時(shí)晶體元件出現(xiàn)初始損傷, 當(dāng)能量繼續(xù)上升至9 J/cm2后損傷點(diǎn)數(shù)量和損傷面積接近系統(tǒng)容限, 遂下架進(jìn)行離線損傷狀態(tài)分析.一般而言, 激光出射面的損傷程度要嚴(yán)重于激光入射面.采用離線亞納秒激光預(yù)處理裝置中配備的暗場成像系統(tǒng)對大口徑DKDP 晶體的激光出射面的損傷情況進(jìn)行拍照.圖2(a)中紅色分界線的左半邊部分是未經(jīng)過激光預(yù)處理的區(qū)域, 右半邊部分是經(jīng)過激光預(yù)處理的區(qū)域.其中離散分布的白色亮點(diǎn)是由暗場條件下晶體損傷點(diǎn)對照明光散射所致, 白色亮點(diǎn)亮度越高, 對光的散射作用越強(qiáng), 反映出該局部位置的損傷密度或損傷尺寸越大.從整體效果上來看, 無論是損傷點(diǎn)密度還是損傷尺寸, 激光預(yù)處理后都表現(xiàn)出了明顯降低.從局部效果上來看, 圖2(b)中的損傷區(qū)域給出了最具代表性的對比結(jié)果.該損傷區(qū)域剛好“橫跨”預(yù)處理界線, 紅色虛線右邊為經(jīng)過激光預(yù)處理區(qū)域,基本沒有發(fā)生損傷; 而紅色虛線左邊為未經(jīng)過激光預(yù)處理區(qū)域, 可以明顯地看到出現(xiàn)大量的散射點(diǎn).進(jìn)一步顯微觀察發(fā)現(xiàn)這些散射點(diǎn)對應(yīng)于DKDP 晶體體內(nèi)和表面的大量損傷點(diǎn), 其中體內(nèi)損傷點(diǎn)尺寸絕大多數(shù)在數(shù)微米至十幾微米范圍(圖2(b2)),幾乎不會(huì)在后續(xù)激光輻照下增長.但也有偶見較大尺寸體損傷點(diǎn), 有的尺寸甚至達(dá)到100 μm 量級(圖2(c)).表面損傷點(diǎn)密度相對較小, 尺寸通常在數(shù)十至百微米范圍(圖2(b1)), 部分在后續(xù)激光輻照下增長.因此, 可以觀察到少量的大尺寸表面損傷點(diǎn), 有的甚至超過了200 μm (圖2(d)).大尺寸的表面損傷點(diǎn)周圍伴隨材料斷裂現(xiàn)象, 表現(xiàn)出力學(xué)破壞特點(diǎn)[25].

圖2 大口徑DKDP 晶體元件在9 J/cm2 通量輻照后的損傷點(diǎn)暗場圖 (a)全口徑暗場圖; (b)跨越預(yù)處理分界線的損傷點(diǎn);(b1)表面損傷顯微圖; (b2)體損傷散射圖; (c)大尺寸體損傷點(diǎn); (d)大尺寸表面損傷點(diǎn)Fig.2.The damage sites micrograph under dark field of large aperture DKDP crystal at 9 J/cm2: (a) Full-aperture image; (b) the damage site located at laser conditioning boundary; (b1) zoom in on surface damage site; (b2)zoom in on bulk damage site; (c) big size bulk damage; (d) big size surface damage.

圖3 入射面的損傷點(diǎn)分布示意圖 (a)和損傷密度分布曲線(b)Fig.3.The diagram of damage point distribution (a) and damage density curve (b) on the incident side.

圖4 出射面的損傷點(diǎn)分布示意圖 (a)和損傷密度分布曲線(b)Fig.4.The diagram of damage point distribution (a) and damage density curve (b) on the exit side.

激光入射面和出射面的損傷點(diǎn)尺寸、損傷密度的統(tǒng)計(jì)結(jié)果顯示, 絕大多數(shù)的損傷點(diǎn)尺寸集中在10—200 μm 范圍, 如圖3 和圖4 所示.圖3(a)和圖4(a)分別為入射面和出射面的損傷點(diǎn)空間位置分布示意圖, 其中紅色點(diǎn)代表了損傷位置, 圖片中間的黑色虛線為預(yù)處理分界線, 虛線左邊是未經(jīng)過激光預(yù)處理區(qū)域, 而虛線右邊是經(jīng)過激光預(yù)處理區(qū)域.圖3(b)和圖4(b)分別為入射面和出射面的損傷點(diǎn)尺寸與損傷密度關(guān)系曲線.首先, 在9 J/cm2激光通量輻照下經(jīng)過激光預(yù)處理后的DKDP 晶體的表面平均損傷密度由未處理前的5.02 pp/cm2(1 pp 表示1 個(gè)百分點(diǎn))降至0.55 pp/cm2, 降幅近一個(gè)數(shù)量級.然后, 激光預(yù)處理對晶體損傷尺寸具有一定的抑制作用.預(yù)處理后晶體損傷點(diǎn)尺寸分布曲線整體向尺寸減小方向平移, 其尺寸分布峰值由預(yù)處理前的25 μm 降至預(yù)處理后的18—20 μm.造成這種損傷尺寸減小的現(xiàn)象存著兩種解釋: 其一, 大口徑激光裝置激光輸出通量遞增的過程中,未經(jīng)過激光預(yù)處理的區(qū)域可先于經(jīng)過激光預(yù)處理的區(qū)域出現(xiàn)損傷點(diǎn).而先出現(xiàn)的損傷點(diǎn)經(jīng)歷了更多發(fā)次的激光輻照, 考慮到晶體表面損傷尺寸在激光多次輻照下存在一定的增長趨勢[26].因此, 未經(jīng)過激光預(yù)處理的區(qū)域損傷點(diǎn)尺寸整體上要大于經(jīng)過激光預(yù)處理的區(qū)域.其二, 激光預(yù)處理降低了DKDP晶體材料缺陷光熱吸收水平[27], 使得缺陷對激光能量吸收強(qiáng)度減弱, 進(jìn)而導(dǎo)致了損傷尺寸的減小.最后, 從損傷分布示意圖可以看出, 未經(jīng)過激光預(yù)處理區(qū)域的損傷點(diǎn)空間位置分布明顯不均勻, 這反映了大口徑DKDP 晶體材料缺陷分布不均的特點(diǎn);而經(jīng)過激光預(yù)處理后, 隨著缺陷的清除效果, 這種不均勻性得到明顯的改善.

DKDP 晶體的表面損傷一部分是由近表面的體損傷擴(kuò)張所致, 而另一部分則源于加工缺陷.研究表明, 導(dǎo)致晶體表面在低通量密度激光輻照損傷的主要缺陷類型為表面裂紋和凸起壓入點(diǎn)[6], 其中凸起壓入點(diǎn)類型缺陷可在激光預(yù)處理過程中得到有效去除.圖5 給出了激光預(yù)處理對凸起壓入點(diǎn)的清除作用以及對損傷的影響.可以看到, 圖5(a)的缺陷點(diǎn)在0.5, 1.3 J/cm2通量的激光預(yù)處理下逐步清除, 在11 J/cm2通量的納米損傷激光作用下沒有誘導(dǎo)損傷; 相反, 類似的缺陷點(diǎn)(圖5(b))直接暴露在同樣激光通量下則誘發(fā)了損傷.凸起壓入點(diǎn)缺陷由加工切屑嵌入DKDP 晶體表面形成.激光吸收主要發(fā)生在凸起壓入點(diǎn)位置, 在熱爆炸后發(fā)生解體, 爆炸碎片在沖擊作用下反向撞擊基底產(chǎn)生損傷.激光能量越大, 這種沖擊作用越強(qiáng)烈, 破壞作用就越強(qiáng); 相反, 激光通量較小時(shí), 可使其以較弱的爆炸強(qiáng)度解體, 而又不對表面造成沖擊破壞.因此, 預(yù)處理可以“溫和的方式”清除這類表面缺陷,從而降低表面損傷密度.

除了晶體表面損傷以外, 我們對預(yù)處理前后的晶體材料體損傷情況也做了對比分析.由于體損傷密度的定量表征難度遠(yuǎn)大于表面損傷, 目前尚不具備表征大口徑晶體元件體損傷密度的能力.因此,在保持亞納秒預(yù)處理參數(shù)相同的前提下, 利用中等口徑損傷測試平臺(tái)[25]開展了體損傷測試, 測試激光波長355 nm, 脈寬5 ns, 光斑面積約0.5 cm2,結(jié)果如圖6 所示.對比發(fā)現(xiàn), 亞納秒激光預(yù)處理后,相同損傷激光通量下的體損傷密度降低, 體損傷密度曲線整體朝高能量密度方向平移.隨著損傷激光通量增加, 激光預(yù)處理的效果逐漸顯著, 尤其在15 J/cm2時(shí)體損傷密度從2—3 pp/mm3降至0.3—0.8 pp/mm3, 降幅達(dá)到了2.5—10 倍.

圖5 經(jīng)過 (a)和未經(jīng)過(b)激光預(yù)處理的凸起壓入點(diǎn)缺陷的損傷差異Fig.5.Comparison of DKDP surface damage induced by protuberance defects with (a) and without(b) laser conditioning.

圖6 預(yù)處理前后體損傷密度隨激光能量密度變化曲線對比Fig.6.Comparison of damage density curves with and without laser conditioning.

DKDP 晶體材料中存在多種損傷前驅(qū)體, 主要為兩大類: 由間隙原子-空穴對構(gòu)成的點(diǎn)缺陷和生長環(huán)境微擾引入的結(jié)構(gòu)缺陷, 如母液包裹體、位錯(cuò)和裂紋等.這些損傷前驅(qū)體是導(dǎo)致激光損傷的誘因.對于點(diǎn)缺陷類型損傷前驅(qū)體, 預(yù)處理激光激發(fā)點(diǎn)缺陷團(tuán)簇及周圍材料的電子, 促進(jìn)間隙原子-空穴的遷移和復(fù)合過程[28], 降低電子缺陷團(tuán)簇密度和尺寸, 表現(xiàn)為材料線性[24]和非線性吸收系數(shù)同時(shí)下降[21].預(yù)處理激光的能量密度越高, 能夠消除的點(diǎn)缺陷團(tuán)簇尺寸范圍就越大, 預(yù)處理效果就越顯著[14].而對于結(jié)構(gòu)缺陷類型前驅(qū)體, 激光預(yù)處理則起到類似于退火效應(yīng), 通過相變使得晶格重排, 從而消除缺陷.綜合上述兩種機(jī)制可以看出, 消除晶體材料缺陷既需要足夠的激發(fā)態(tài)電子, 同時(shí)也要有一定溫度效應(yīng)促進(jìn)微區(qū)相變.亞納秒脈寬的激光正好滿足了這兩點(diǎn)要求, 而前期實(shí)驗(yàn)也驗(yàn)證了這一結(jié)論[22].另外, 考慮到預(yù)處理與晶體損傷都受溫度驅(qū)動(dòng)機(jī)制影響, 預(yù)處理激光通量過高會(huì)導(dǎo)致預(yù)處理過程中直接發(fā)生損傷.為了避免這一點(diǎn), 實(shí)際中采用了逐步抬升激光通量的方式: 較低激光通量去除吸收較大的大尺寸團(tuán)簇電子缺陷; 而對于吸收較小的小尺寸團(tuán)簇電子缺陷, 則可在較高激光通量下去除.

4 結(jié) 論

本文討論并驗(yàn)證了離線亞納秒激光預(yù)處理技術(shù)對大口徑DKDP 晶體的損傷性能提升效果.亞納秒激光輻照可有效去除晶體缺陷, 提升晶體抗損傷性能.損傷考核實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明在9 J/cm2通量輻照下, 經(jīng)過亞納秒激光預(yù)處理后的大口徑DKDP晶體元件表面平均損傷密度由5.02 pp/cm2降至0.55 pp/cm2, 降幅達(dá)到一個(gè)數(shù)量級.激光預(yù)處理清除了表面凸起壓入點(diǎn)缺陷, 從而降低了表面損傷密度.損傷點(diǎn)尺寸在激光預(yù)處理后還可能存在減小的趨勢, 統(tǒng)計(jì)顯示, 預(yù)處理后損傷尺寸峰值由25 μm減小至18—20 μm.另外, 由于激光預(yù)處理對缺陷的去除效應(yīng), 經(jīng)過亞納秒激光輻照后的損傷點(diǎn)的空間位置分布也趨于均勻.本研究為離線亞納秒激光預(yù)處理技術(shù)在大型高功率激光裝置上的應(yīng)用提供了基礎(chǔ).