蔣文波,高 柏,2*,張海陽,林聰業(yè),王 娟,易 玲

某鈾礦區(qū)周邊土壤238U和226Ra分布特征及污染評價

蔣文波1,高 柏1,2*,張海陽1,林聰業(yè)1,王 娟1,易 玲1

(1.東華理工大學(xué)水資源與環(huán)境工程學(xué)院,江西 南昌 330013；2.東華理工大學(xué),核資源與環(huán)境國家重點試驗室,江西 南昌 330013)

為查清某鈾礦區(qū)周邊土壤污染源項的污染強度及范圍,對需要治理的污染源進行量化,對該鈾礦周邊土壤0.0~0.2,0.2~0.4,0.4~0.6,0.6~0.8,0.8~1.0m土層土壤中放射性核素238U和226Ra活度進行現(xiàn)場調(diào)研和統(tǒng)計分析(水平土壤正態(tài)分布、箱型圖、Q-Q圖), 其表明放射性核素污染的空間分布特征及有效性影響,利用226Ra/238U反映風(fēng)化程度.結(jié)果表明:在0.0~0.2m土壤深度,238U和226Ra濃度最高,分別為813.44~5059.20,737~4536Bq/kg,隨深度增加226Ra和238U濃度呈減小趨勢,0.6~1.0m深度238U和226Ra濃度均超美國核管會(NRC)鈾礦和水冶設(shè)施退役中殘存放射性核素的土壤去污標準濃度(370Bq/kg),因此,針對研究區(qū)的土壤治理,厚度選取應(yīng)不小于1m.污染評價結(jié)果表明:研究區(qū)屬重度-極重度污染、強生態(tài)風(fēng)險危害的土壤面積占比最高,隨距鈾礦區(qū)距離增加,226Ra和238U污染程度降低,潛在生態(tài)危害減小.

鈾尾礦；238U；226Ra；分布特征；污染評價；土壤

商品級鈾礦石的開發(fā),使得廢石產(chǎn)量急劇增加,從礦山提取的未回收的次經(jīng)濟礦石,暴露在空氣中很容易風(fēng)化.采礦作業(yè)產(chǎn)生的廢石含有殘留的放射性核素238U和226Ra,由于廢石堆暴露面積大,風(fēng)化后的廢石堆通過大氣降水等途徑將廢石中的放射性核素等有害物質(zhì)釋放到環(huán)境中,對人體健康和生態(tài)環(huán)境形成不同程度的威脅[1-8].

目前國內(nèi)外學(xué)者對土壤重金屬污染進行了分析評價,如:馬盼軍[9]運用單因子污染指數(shù)法和地質(zhì)累積指數(shù)法,結(jié)合ArcGIS空間分析功能;洪加標[10]使用外照射吸收劑量估算法和內(nèi)梅羅綜合污染指數(shù)法進行風(fēng)險評估;Hasan等[11]測定土耳其錫諾普省附近土壤重金屬含量,采用富集因子、土壤累積指數(shù)、污染因子和污染復(fù)合指數(shù)法進行風(fēng)險評估;Marrugo-Negrete[12]等使用單因子法和地累積指數(shù)法等對哥倫比亞的錫努河流域土壤進行評價;Gevorg等[13]測定土壤中重金屬含量,運用潛在生態(tài)風(fēng)險指數(shù)法,確定研究區(qū)表層土壤潛在生態(tài)風(fēng)險程度.污染評價方法各有優(yōu)缺點,地質(zhì)累積指數(shù)法能夠反應(yīng)不同地質(zhì)背景帶來的影響;潛在生態(tài)風(fēng)險指數(shù)法綜合考慮不同重金屬濃度和毒性效應(yīng),單一金屬污染和多金屬復(fù)合污染風(fēng)險均適用[14].

某鈾礦于2014年底全面停產(chǎn),由于受污染的設(shè)備和設(shè)施未得到有效清理、維護和保養(yǎng),存在輻射環(huán)境污染隱患.為查明鈾尾礦庫周邊226Ra和238U的污染程度,對污染源進行量化分析,為退役治理工程提供設(shè)計參考,本文針對該鈾礦周邊不同土層土壤中放射性核素238U和226Ra活度進行現(xiàn)場調(diào)研和統(tǒng)計分析,查明放射性核素污染分布特征和潛在物質(zhì)來源,采用地質(zhì)累積指數(shù)法和潛在風(fēng)險指數(shù)法進行污染評價,為鈾礦區(qū)治理工程提供設(shè)計參考.

1 材料與方法

1.1 樣品采集與分析檢測

研究區(qū)位于南嶺山脈南麓某縣,屬中亞熱帶濕潤季風(fēng)氣候,氣候溫和,四季雨量充沛,年平均雨量l773.lmm,主要為中粗?；蛑屑毩Ｋ瓢郀詈谠颇富◢弾r及二云母花崗巖,時代均為燕山期.礦區(qū)巖石主要有花崗巖,蝕變構(gòu)造巖和脈巖,花崗巖主要為碎裂花崗巖.研究礦區(qū)治理工程包括8個采冶區(qū)、9個廢石場、工業(yè)池罐和擋土墻.按照《環(huán)境核輻射監(jiān)測規(guī)定》(GB12379-90)[15],以礦區(qū)尾渣壩和擋土墻為中心點向四周以60m等距擴散至廢石場邊緣,以東北-西南和西北-東南的方向布設(shè)剖面線,采樣區(qū)包括3個廢石場、工業(yè)池罐以及擋土墻.采集現(xiàn)場鏟除表面富含有機雜質(zhì)的浮土,挖取籃球大小槽面,由上至下,每0.2m取1次樣,分別在0.2,0.4,0.6,0.8和1.0m處取樣,每個樣品約2.0kg,裝入布袋中,累計取得75個土樣,24h內(nèi)烘干,過0.2mm網(wǎng)格篩選,密封排氣壓實在1000mL樣品盒中,保證所取土壤樣品接近場地樣品源,干稱并在計數(shù)前至少保存4周,以使鈾與鐳及其短壽命子體達到久期放射性平衡[16-17].根據(jù)《巖石樣品中226Ra的分析方法-射氣法》(GB/T 13073- 1991)[18]檢測樣品中226Ra,《土壤中放射性核素的γ能譜分析方法》(GB/T 11743-2013)[19]檢測樣品中238U.

1.2 評價方法

1.2.1 地質(zhì)累積指數(shù)法 地質(zhì)累積指數(shù)法于20世紀60年代由德國科學(xué)家Muller提出,考慮自然地質(zhì)作用的同時也考慮了人為活動對研究變量的影響,目前已被廣泛應(yīng)用于人類活動產(chǎn)生的重金屬對土壤污染評價中[20-21],該方法的計算公式為:

式中:geo為地質(zhì)累積指數(shù);C為污染物的實測值, Bq/kg;1.5為背景值變動的修正系數(shù);B為污染物的背景值,Bq/kg.地質(zhì)累積指數(shù)法的污染評價分級標準如表1所示.

表1 地質(zhì)累積指數(shù)法評價分級標準

1.2.2 潛在生態(tài)風(fēng)險指數(shù)法 潛在生態(tài)指數(shù)法是由瑞典環(huán)境保護委員會的Lars Hakanson于1980年提出,用于對單個重金屬或多個重金屬進行生態(tài)風(fēng)險評價的一種模型,已被用于水環(huán)境污染、土壤環(huán)境污染等多個領(lǐng)域[14,22],其計算公式見(2)~(4),潛在生態(tài)風(fēng)險指數(shù)法評價標準見表2.

表2 重金屬生態(tài)風(fēng)險評價標準

2 結(jié)果與分析

2.1 土壤中238U和226Ra描述性統(tǒng)計

在來自某鈾礦區(qū)周邊土壤樣品中,放射性活度高于桂林、全國和國際背景值,總體而言樣品中238U、226Ra活度398.04~5059.20, 427~4536Bq/kg,分別為桂林背景值的7.57~96.18、8.56~90.78倍.如圖1所示,同一水平深度土壤樣本中238U和226Ra活度表現(xiàn)出較低的可變性,相鄰水平深度表現(xiàn)出相似性,0.0~0.2, 0.2~0.4m238U、226Ra平均活度較高(2255.48, 1450.88,2038.00,1360.13Bq/kg),樣本特征存在異常值,不服從正態(tài)分布,變異系數(shù)相似,即238U和226Ra活度在該水平分布特征相似,且存在不穩(wěn)定因素影響兩者之間的遷移和轉(zhuǎn)化; 0.4~0.6m不服從正態(tài)分布,樣本無異常值,活度梯度離散較大;0.6~0.8和0.8~1.0m服從正態(tài)分布,樣本無異常值,離散程度最低,分別為0.30和0.29.可見同一水平表現(xiàn)出相關(guān)性高度相似,比活度呈樹狀延伸分布.

表3 238U和226Ra環(huán)境背景值

注:“-”表示貫穿輻射劑量率尚無統(tǒng)一標準值.

在5組結(jié)果中,238U和226Ra中位數(shù)接近均值,且變異系數(shù)相對較低,說明數(shù)據(jù)分布具有對稱性. 0.0~0.2,0.2~0.4與0.4~0.6m偏度和峰度值高,表明數(shù)據(jù)是傾斜且重下尾的,不服從正態(tài)分布;0.6~0.8和0.8~1.0m表現(xiàn)出較明顯的正態(tài)分布特征.

2.2 土壤中238U和226Ra垂直空間分布特征

由圖2可知,整體上土壤表層238U、226Ra活度最高,在土壤1.0m的深度內(nèi),土壤中238U、226Ra活度隨檢測深度的增加而減小,可能是由于研究區(qū)堆放的廢石經(jīng)風(fēng)吹、雨淋等自然作用,廢石中的238U、226Ra逐漸被淋濾出來,堆積在表層土壤中經(jīng)過吸附、絡(luò)合等作用使得大部分238U、226Ra存留在表層土壤中,廢石中其余部分238U、226Ra在土壤滲漏作用下進入淺層土壤,導(dǎo)致下層土壤中238U、226Ra活度明顯降低.8和14號采樣點在0.2~0.4m深度土壤中238U、226Ra活度高于0~0.2m,7, 9, 10號采樣點表層土壤238U、226Ra活度要遠遠大于其它采樣點,分別高達4253.2~ 5059.2, 3425~4536Bq/kg,其表層土壤238U、226Ra活度遠大于其余采樣點淺層土壤,堆放廢石中殘存238U活度和土壤滲漏作用對其具有一定影響.

圖2 不同深度238U和226Ra分布特征

2.3 土壤中238U和226Ra的關(guān)系

圖3 不同深度土樣226Ra與238U的平衡關(guān)系

表示226Ra與238U的活度比

根據(jù)226Ra和238U在不同土層中的分布,226Ra與238U活度比變化取決于該地區(qū)的地質(zhì)地球化學(xué)環(huán)境,其活度比可以鑒定不同土層的物質(zhì)來源[26](圖3).假設(shè)各土層土壤樣品存在放射性平衡,226Ra和238U活度比將呈現(xiàn)接近1:1.在本研究中,9號采樣點0.8~1.0m深度中226Ra/238U活性比異常低.土壤深度0.4~0.6m,226Ra/238U活度比在0.82 ~1.11之間,平均比值為0.94.0.8~1.0m土層226Ra/238U活度比在0.60~ 1.15之間,平均值為0.88.總體而言,7、9號采樣點0.8~1.0m226Ra/238U的活性比顯著低于0.6~ 0.8m226Ra/238U的活性比.226Ra/238U的大部分活性比值較放射性平衡比值低0.10左右,受陸源礦物(自然淋濾)的顯著影響.由于風(fēng)化作用對表層土壤的放射性平衡有影響,表層土壤的放射性平衡不存在.不同土壤的226Ra/238U比值在0.60~1.15之間,隨深度增加226Ra和238U活度比值呈減小趨勢.0.6~1.0m深度238U和226Ra濃度分別為470~948, 427~912Bq/kg, NRC鈾礦和水冶設(shè)施退役中殘存U的土壤去污標準濃度為370Bq/kg[27],0.6~1.0m深度土壤放射性核素U濃度仍大于土壤去污標準濃度,針對研究區(qū)土壤治理,厚度選取應(yīng)不小于1m.

2.4 土壤污染評價

本文采用地質(zhì)累積指數(shù)法和潛在生態(tài)風(fēng)險指數(shù)法對研究區(qū)進行放射性核素污染評價,并對比兩種方法的評價結(jié)果(表3、表4),以保證評價結(jié)果的準確性和科學(xué)性.

地質(zhì)累積指數(shù)法評價結(jié)果表明:整體上238U的地質(zhì)累積指數(shù)要大于226Ra,在1~6號采樣點處geo(238U)與geo(226Ra)處于3~4,屬于重度污染,結(jié)合表5可知重度污染土壤面積占研究區(qū)總面積的41%; 7~15號采樣點4￡geo(238U)<5,屬于重度-極重度污染,占總面積的59%,7、9~15號采樣點4￡geo(226Ra)<5,與238U評價結(jié)果一致,屬于重度-極重度污染,占總面積的51%;8號采樣點geo(226Ra)35,極重度污染,面積占比8%;由于7~15號取樣場地距離鈾尾礦庫相對較近,土壤受污染程度嚴重,導(dǎo)致1~6號采樣點地質(zhì)累積污染指數(shù)法評價結(jié)果低于7~15號.

表4 地質(zhì)累積指數(shù)法和潛在生態(tài)風(fēng)險指數(shù)法評價結(jié)果

表5 238U、226Ra評價結(jié)果面積權(quán)重計算

注:“-”表示238U評價結(jié)果中無極重度污染土壤.

潛在生態(tài)風(fēng)險指數(shù)法評價結(jié)果表明:1~3、5~6號E(238U)在值介于40~80之間,屬于中等生態(tài)危害,面積權(quán)重占比34%;4、7、11~15號采樣點80￡E(238U)<160,屬于強生態(tài)危害,占總面積的42%,其余采樣點160￡E(238U)<320,屬于很強生態(tài)危害,占總面積的24%.226Ra中等、強生態(tài)危害土壤面積占比分別為41%、43%,與238U相似;238U具有很強生態(tài)危害性土壤面積為226Ra的1.5倍;兩種核素潛在生態(tài)風(fēng)險評價指數(shù)(RI)表明,在1~3、5~6處采樣點屬于輕微生態(tài)危害,4、11~13、15處屬于中等潛在生態(tài)危害,其余5處屬于強潛在生態(tài)危害,對比單一核素潛在生態(tài)風(fēng)險評價結(jié)果,強生態(tài)風(fēng)險危害占比縮小,輕微、中等生態(tài)風(fēng)險危害土壤面積占比增加,單一核素與多種核素潛在生態(tài)風(fēng)險評價標準不同對評價結(jié)果存在一定影響.對比地質(zhì)累積指數(shù)法和潛在生態(tài)風(fēng)險指數(shù)法評價結(jié)果,研究區(qū)屬重度-極重度污染、強生態(tài)風(fēng)險危害土壤面積最廣,1~6處采樣點污染程度相對較低,7~15樣品采集點污染程度較為嚴重,兩種評價方法結(jié)論一致.

3 結(jié)論

3.1 某鈾礦區(qū)周邊土壤樣品中238U、226Ra濃度398.04~5059.20, 427~4536Bq/kg為桂林背景值的7.57~96.18, 8.56~90.78倍,尾礦堆積廢石含放射性核素238U、226Ra濃度高,土壤受污染嚴重.

3.2 在0.0~0.2, 0.2~0.4m土壤深度,238U、226Ra平均活度較高(2255.48, 1450.88, 2038.00, 1360.13Bq/ kg),不服從正態(tài)分布,活度水平分布特征相似,0.4~ 0.6m不服從正態(tài)分布,樣本無異常值,活度梯度離散較大, 0.6~0.8和0.8~1.0m服從正態(tài)分布,樣本無異常值,離散程度最低.

3.3 采用地質(zhì)累積指數(shù)法、潛在生態(tài)風(fēng)險指數(shù)法和面積權(quán)重計算1~6號采樣點屬于重度污染,土壤面積權(quán)重占41%,7~15號采樣點屬于重度-極重度污染,占總面積的59%;1~3、5~6號采樣點屬于中等生態(tài)危害,面積權(quán)重占比34%;4、7、11~15號采樣點為強生態(tài)危害,占總面積的42%,其余采樣點屬于很強生態(tài)危害性,占總面積的24%,總體而言研究區(qū)屬重度-極重度污染、強生態(tài)風(fēng)險危害土壤面積最廣.

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Distribution characteristics and pollution assessment of238U and226Ra in soils surrounding a uranium mining area.

JIANG Wen-bo1, GAO Bai1,2*, ZHANG Hai-yang1, LIN Cong-ye1, WANG Juan1, Yi Ling1

(1.School of Water Resources and Environmental Engineering, East China University of Technology, Nanchang 330013, China；2.State Key Laboratory Breeding Base of Nuclear Resources and Environment, East China University of Technology, Nanchang 330013, China)., 2021,41(4)：1799~1805

To determine the pollution intensity and range of the soil pollution source surrounding a uranium mining area, and quantify the pollution sources that need to be treated, we carried out a field investigation and statistical analysis of238U and226Ra activities in the soil layers of 0.0~0.2,0.2~0.4,0.4~0.6,0.6~0.8,0.8~1.0m around the uranium mine, and thereby determined the spatial distribution of radionuclide contamination and its effectiveness, as well as using226Ra/238U to reflect weathering degree. The results demonstrated that the highest concentrations of238U and226Ra were 813.44~5059.20 and 737~4536Bq/kg respectively at 0.0~0.2m soil depth. The concentrations of226Ra and238U decreased with the increase of depth, and the concentrations of238U and226Ra at the depth of 0.6~1.0m were still higher than the soil decontamination standard concentration (370Bq/kg) regulated by the United States Nuclear Regulatory Commission (NRC) on the residual radionuclides in the decommissioning of uranium mines and Hydrometallurgical facilities. Therefore, for the soil treatment in the study area, the needed treatment soil depth should not be less than 1m. The results of pollution assessment showed that in the study area, the soil area with severe to extremely severe pollution and strong ecological risk hazards accounted for the highest proportion; with the increase of the distance from uranium mining area, the pollution degree of226Ra and238U decreased, and the potential ecological risk decreased as well.

uranium tailings；238U；226Ra；distribution characteristics；pollution evaluation；soil

X825

A

1000-6923(2021)04-1799-07

蔣文波(1996-),男,安徽蕪湖人,東華理工大學(xué)碩士研究生,主要從事土壤污染與防治研究.

2020-09-07

國家自然科學(xué)基金資助項目(41162007,41362011);江西省重點研發(fā)計劃(2018ACG70023)

* 責(zé)任作者, 教授,gaobai@ecit.cn