馮 露，李富程，蔡 敏，梅 波

（1.西南科技大學環(huán)境與資源學院，四川 綿陽 621010；

2.四川雪寶乳業(yè)集團有限公司，四川 綿陽 621010）

【研究意義】近年來，我國農(nóng)業(yè)產(chǎn)業(yè)結構不斷調(diào)整和升級，禽畜養(yǎng)殖規(guī)模和產(chǎn)值以每年10%的速度遞增［1］。據(jù)《第二次全國污染源普查公報》顯示，2017 年末我國有畜禽規(guī)模養(yǎng)殖場37.88 萬個，畜禽養(yǎng)殖業(yè)糞污染物排放量主要包括化學需氧量（COD）1000.53 萬t、總氮（TN）59.63 萬t、總磷（TP）11.97 萬t，分別占全國主要污染物排放總量的46.7%、19.6%和38.0%［2］。大部分集約化畜禽養(yǎng)殖場糞污量大且集中，受季節(jié)限制、勞動力缺乏、運輸不便、補貼缺失等因素制約，集約化畜禽養(yǎng)殖糞污污染已成為我國農(nóng)村面源污染的重要來源之一，有害污染物在土壤中的大量沉積可能影響農(nóng)作物生長［3］。畜禽糞污的過量或不合理施用，會產(chǎn)生新的農(nóng)業(yè)污染問題，成為制約種養(yǎng)結合循環(huán)農(nóng)業(yè)健康發(fā)展的重要因素。以規(guī)?；笄蒺B(yǎng)殖場沼氣工程為紐帶的循環(huán)農(nóng)業(yè)模式，實現(xiàn)了種植業(yè)、養(yǎng)殖業(yè)和沼氣產(chǎn)業(yè)的循環(huán)發(fā)展。沼液中含有氮、磷、鉀等多種營養(yǎng)元素，具有較高的還田利用價值［6-7］?！厩叭搜芯窟M展】大量研究表明，施用沼液能明顯改善土壤的理化性質(zhì)，增加土壤有機質(zhì)、速效養(yǎng)分含量，提高土壤肥力［8-9］。但沼液不合理施用會導致土壤鹽分、重金屬、氮和磷養(yǎng)分的累積，對周邊水環(huán)境構成污染［11-12］。值得注意的是沼液中含有的Zn、Cu 等重金屬濃度較高，長期大量施用沼液可能引起土壤重金屬的積累，進而被農(nóng)作物吸收富集，威脅人類健康［9］。Bian 等［13］研究表明，長期施用沼液會導致農(nóng)作物金屬Cd、Pb 超標，超出食品安全國家限量標準的限量值。也有研究表明當豬糞沼液施用量控制在一定范圍內(nèi)，沼液還田引起土壤環(huán)境重金屬污染的風險比常規(guī)施用化肥?。?5］。【本研究切入點】施用沼液伴隨產(chǎn)生的潛在環(huán)境污染問題目前已成為當前研究關注的焦點，安全高效處理與利用沼液，既是畜禽養(yǎng)殖業(yè)亟待解決的環(huán)境污染問題，也是構建種養(yǎng)結合循環(huán)農(nóng)業(yè)產(chǎn)業(yè)體系，實現(xiàn)農(nóng)業(yè)廢棄物“零排放”和“全消納”的關鍵［14］。目前，關于沼液還田的研究主要集中在短期田間或盆栽試驗對土壤環(huán)境質(zhì)量的影響，而針對沼液在實際生產(chǎn)中連續(xù)施用對土壤養(yǎng)分質(zhì)量、重金屬影響的研究還少有報道［16-17］。實際生產(chǎn)中，沼液還田常常會面臨養(yǎng)殖場產(chǎn)生沼液成分季節(jié)性變化、不同施用者帶來的施用總量不固定等問題，這會對土壤質(zhì)量產(chǎn)生不同影響?！緮M解決的關鍵問題】本研究選取施用不同豬場沼液的地塊，通過采集連續(xù)施用沼液4、5、8、10 年的土壤，以無沼液施用但同等種植類型土壤為對照，研究不同豬場沼液連續(xù)施用對土壤團聚體和有機質(zhì)、氮磷速效養(yǎng)分的影響，分析土壤重金屬的環(huán)境風險，以期為養(yǎng)豬場沼液還田的安全性提供理論依據(jù)，為沼液農(nóng)業(yè)推廣應用提供科學參考。

1 材料與方法

1.1 試驗地點

2018 年3 月底，選取沼液施用年限分別為4、5、8、10 年的樣地，分別位于綿陽市游仙區(qū)、涪城區(qū)、江油市、涪城區(qū)，分別編號為A1、B1、C1、D1，各樣地種植類型依次為蔬菜、旱地、藕田、蔬菜，以各施沼液樣地附近未施沼液但種植類型相同地塊作對照，依次編號為A0、B0、C0、D0。樣地A1施用的沼液是由中型養(yǎng)豬場沼氣工程產(chǎn)生，沼液產(chǎn)出量較小，沼液直接供給蔬菜地，由農(nóng)戶自主使用，每季種植前灌溉，一年兩次，分別為3 月和9 月；B1施用的沼液通過管道直接輸送到附近旱地，主要作物為小麥，由農(nóng)戶自主使用，種植前灌溉，每年11 月；C1施用的沼液是將產(chǎn)生的沼液經(jīng)過二級沉淀池、穩(wěn)定塘的初步凈化，管道輸送至農(nóng)田，主要用于種植藕，根據(jù)產(chǎn)生量直接輸送；D1施用的沼液是由規(guī)?；B(yǎng)豬場沼氣工程產(chǎn)生，具體利用方式是土壤翻耕后沼液淹灌再進行蔬菜種植，種植后期施用少量沼液，施用次數(shù)與A1相同。各采樣點位基本信息見表1。

表1 采樣點位基本信息Table 1 Basic information of sample plots

1.2 樣品采集

在施沼液樣地和對照樣地采用對角線布點法，每塊樣地設置3 個采樣點，采集耕層（0～20 cm）原狀土樣，組成混合樣品，裝入硬質(zhì)塑料盒密封后帶回實驗室，自然風干，供團聚體篩分用。同時，利用直徑為8 cm 的土壤采樣器（荷蘭Eijkelkamp），采集表層（0～20 cm）土壤樣品，除去動植物殘體、小石塊后平鋪在室內(nèi)自然風干過2 mm 篩后用于其他指標分析。

1.3 測定項目及方法

土壤有機質(zhì)、堿解氮、有效磷分別采用土壤農(nóng)業(yè)化學分析方法［18］中重鉻酸鉀-濃硫酸外加熱法、堿解擴散法、鉬銻抗比色法測定；土壤重金屬采用HF-HClO4-HNO3消解體系消解［19］，等離子發(fā)射光譜儀Optima 8300（美國PerkinElmer公司）測定。

采用干篩法測定土壤機械穩(wěn)定性團聚體，稱取100 g風干土于套篩中，用振篩機振蕩15 min后，分離出粒徑為＞2 mm、0.5～2 mm、0.25～0.5 mm、＜0.25 mm 的土壤機械穩(wěn)定性團聚體，分別稱重、計算各粒徑團聚體占比。采用濕篩法測定土壤水穩(wěn)定性團聚體，依據(jù)干篩法所得的樣品機械穩(wěn)定性團聚體組成比例配制出50 g 風干土樣，放入團聚體分析儀（TTF-100 型）中，浸泡5 min 后振蕩30 min，分離出粒徑為＞2 mm、0.5～2 mm、0.25～0.5 mm、＜0.25 mm 的土壤水穩(wěn)定性團聚體，50 ℃烘干稱重，計算各級團聚體占比，同時測定土壤團聚體有機質(zhì)含量。通過平均重量直徑（MWD）和幾何平均直徑（GMD）以及大于0.25 mm 團聚體含量（R0.25）分析土壤團聚體的穩(wěn)定性［16］。

試驗數(shù)據(jù)通過單因素方差分析，研究不同年限、不同粒級土壤團聚體有機質(zhì)，不同年限土壤土壤堿解氮、有效磷和有機質(zhì)的差異，顯著性檢驗采用LSD法。

2 結果與分析

2.1 土壤團聚體組成與有機質(zhì)變化特征

2.1.1 土壤團聚體組成變化特征 不同沼液施用年限土壤團聚體組成見圖1。對于土壤機械穩(wěn)定性團聚體，沼液施用4～10 年的＞2 mm 土壤機械穩(wěn)定性團聚體含量均比對照（未施沼液）高，并隨沼液施用年限增加呈現(xiàn)逐漸增加的趨勢，增幅為10.55%～111.67%，0.5～2 mm、0.25～0.5 mm 和＜0.25 mm 土壤機械穩(wěn)定性團聚體含量均減少；沼液施用4～8 年的土壤機械穩(wěn)定性大團聚體（＞0.25 mm）含量與對照相比無顯著差異，但施用10 年處理（D1）比對照明顯增加。對于土壤水穩(wěn)定性團聚體，沼液施用4 年（A1）、10 年（D1）處理＞2 mm 土壤水穩(wěn)定性團聚體含量比對照明顯增大，施用5 年（B1）比對照無明顯變化，而施用8 年（C1）比對照明顯減??；沼液施用4 年（A1）和10 年（D1）土壤水穩(wěn)定性大團聚體含量比對照分別增加8.96%和19.50%，施用5 年（B1）與對照無顯著差異，而施用8 年處理（C1）呈減小趨勢。

2.1.2 土壤團聚體穩(wěn)定性 土壤團聚體穩(wěn)定性用平均重量直徑（MWD）和幾何平均直徑（GMD）以及＞0.25 mm 團聚體含量（R0.25）表示。與對照相比，沼液施用4 年（A1）和10 年（D1）土壤團聚體穩(wěn)定性指標MWD、GMD、R0.25均明顯增加，而施用5 年（B1）土壤團聚體穩(wěn)定性各指標無明顯變化，施用8 年處理（C1）土壤團聚體穩(wěn)定性各指標均減少（表2）。這種變化特征與土壤水穩(wěn)性大團聚體含量變化一致，表明隨著土壤水穩(wěn)定性大團聚體含量增加，土壤團聚體MWD和GMD 也呈增加趨勢，土壤團聚體穩(wěn)定性增強。

圖1 不同沼液施用年限土壤團聚體組成Fig.1 Composition of soil aggregates treated by biogas slurry with different application years

表2 不同沼液施用年限土壤團聚體MWD、GWD 及R0.25Table 2 MWD,GWD and R0.25of soil aggregates treated by biogas slurry with different application years

2.1.3 土壤團聚體有機質(zhì)變化特征 不同沼液施用年限土壤團聚體有機質(zhì)含量見圖2。與對照相比，不同沼液施用年限土壤團聚體有機質(zhì)含量均呈增加趨勢，其中沼液施用4 年（A1）和8 年（C1）＞2 mm、0.5～2 mm、0.25～0.5 mm 和＜0.25 mm土壤團聚體有機質(zhì)含量均顯著增加，沼液施用10年（D1）＞2 mm、0.5～2 mm 和0.25～0.5 mm 土壤團聚體有機質(zhì)含量均顯著增加，沼液施用5 年（B1）＞2 mm 和0.5～2 mm 土壤團聚體有機質(zhì)含量亦均顯著增加。沼液施用4 年處理（A1）以0.5～2 mm土壤團聚體有機質(zhì)含量增幅最大，增幅為522.42%；沼液施用4 年（A1）、5 年（B1）和10年（D1）土壤大團聚體（＞0.25 mm）有機質(zhì)含量增幅均大于土壤小團聚體（＜0.25 mm），而施用8 年（C1）土壤大團聚體有機質(zhì)含量增幅小于小團聚體。

圖2 不同沼液施用年限土壤團聚體有機質(zhì)含量Fig.2 Organic matter content in soil aggregates treated by biogas slurry with different application years

2.2 土壤養(yǎng)分變化特征

從表3 可以看出，不同沼液施用年限均能有效增加土壤堿解氮、有效磷和有機質(zhì)含量。隨著施用年限的增加，土壤堿解氮含量增幅呈先增加后減少趨勢，有效磷含量增幅呈增加趨勢，有機質(zhì)含量增幅呈先減少后增加趨勢。與對照相比，沼液施用8 年（C1）土壤堿解氮含量增幅最大、為93.86%，沼液施用10 年（D1）有效磷含量增幅最大、達121.96%，沼液施用4 年（A1）有機質(zhì)含量增幅最大、為138.46%。

表3 不同沼液施用年限土壤堿解氮、有效磷和有機質(zhì)含量Table 3 Contents of alkaline hydrolysis nitrogen,available phosphorus and organic matter in soils treated by biogas slurry with different application years

2.3 土壤重金屬變化特征

不同沼液施用年限土壤重金屬含量見表4。與對照相比，Zn、Cu 含量在沼液施用10 年（D1）顯著增加，其余施用年限無顯著增加；Cr、Pb 含量在沼液施用4 年（A1）無明顯變化，隨著沼液施用年限增加，Cr、Pb 含量比對照減少，在沼液施用10 年（D1）顯著減少。土壤重金屬含量與現(xiàn)行標準《土壤環(huán)境質(zhì)量-農(nóng)用土壤污染風險管控標準》（GB15618-2018）相比較，以土壤pH 值選取對應土壤重金屬風險篩選值，各處理均未超出農(nóng)用地土壤污染風險篩選值，土壤污染風險低。值得注意的是，沼液施用10 年土壤Zn、Cu 含量已接近農(nóng)用地土壤污染風險篩選值上限，說明長期連續(xù)施用沼液土壤Zn、Cu 有明顯累積，可能出現(xiàn)土壤污染風險。

表4 不同沼液施用年限土壤重金屬含量Table 4 Heavy metal content in soil treated by biogas slurry with different application years（mg/kg）

3 討論

本研究中沼液施用可顯著優(yōu)化土壤團聚體分布，提高＞0.25 mm 的機械穩(wěn)定性團聚體含量，這主要是因為沼液中富含有機質(zhì)、腐殖酸，有利于土壤團粒形成，長期施用沼肥可使顆粒較小的團聚體凝結在一起形成較大的團聚體［20］。沼液施用通過提高土壤微生物量和活性，增加水穩(wěn)定性團聚體［21］。本試驗結果顯示，沼液施用4、10年處理＞2 mm 土壤水穩(wěn)定性團聚體含量比對照增加，而沼液施用8 年處理土壤水穩(wěn)定性大團聚體含量減少，這可能是由于沼液施用8 年的土地種植類型為藕田，長期處于淹灌狀態(tài)，除了導致根系微生物活性受限外，還可能與作物根系所形成微生物的數(shù)量和種類有關，其他旱地采用輪作措施形成的微生物數(shù)量和種類較為豐富，而藕田長期連作形成的微生物數(shù)量和種類較單一，這與張鵬等［22］的研究結果一致。

沼液施用4、5、10年土壤大團聚體（＞0.25 mm）的有機質(zhì)含量增幅大于小團聚體（＜0.25 mm），而沼液施用8 年則相反，這種變化特征與土壤水穩(wěn)定性大團聚體含量變化一致，主要原因是土壤有機質(zhì)與團聚體密切相關，顆粒有機質(zhì)被黏土礦物和微生物分泌的粘液包裹，形成團聚體的核心，在土壤有機質(zhì)膠結作用的影響下，微團聚體、礦物質(zhì)和顆粒有機質(zhì)結合形成大團聚體，促進有機質(zhì)從小團聚體轉向大團聚體［23］，這也說明土壤團聚體的穩(wěn)定性和各個粒級團聚體的有機碳含量關系密切，團聚體有機碳含量越高，土壤團聚體穩(wěn)定性越強［24］。沼液含有大量有機質(zhì)，同時，沼液施用后微生物活躍，分解有機質(zhì)進入土壤，顯著增加不同粒級團聚體的有機質(zhì)含量，這與鄭學博等［8］的研究結果一致。

土壤堿解氮、有效磷、有機質(zhì)含量在不同沼液施用年限均高于對照，說明連續(xù)施用沼液農(nóng)用地土壤速效養(yǎng)分和有機質(zhì)含量明顯增加，再次證明了施用沼液對改善土壤養(yǎng)分含量和結構具有良好的效果［25］。隨沼液施用年限增加，土壤中堿解氮含量增幅出現(xiàn)先增后減的情況，這可能是由于土壤對沼液所含養(yǎng)分的累積效應，使土壤中還原劑過量累積，促進了土壤中有效氮的轉化遷移，減少了堿解氮的累積，與賴星等［15］的研究結果一致。

土壤Zn、Cu 的含量增幅隨著施用沼液年限增加而增加，這一方面可能是由于飼料添加劑中Zn、Cu 等金屬含量較高導致產(chǎn)生的沼液中Zn、Cu 質(zhì)量分數(shù)較高［25］，另一方面可能是土壤中富含—OH 和—COOH 官能團以及難分解的有機物質(zhì)和不易氧化的硫化物，與Zn、Cu 形成不易溶解和移動的穩(wěn)定絡合體，造成Zn、Cu 在土壤中的富集［26-27］。Zn、Cu 含量在施用沼液10 年處理開始表現(xiàn)出明顯增加趨勢，而其余施用沼液年限Zn、Cu 含量未產(chǎn)生明顯差異，因此沼液長期施用引起的土壤Zn、Cu累積問題應引起高度重視。

4 結論

常規(guī)土地利用方式下沼液施用有利于土壤小團聚體向大團聚體轉化重組，增加＞2 mm 土壤機械穩(wěn)定性團聚體含量，促進土壤微團聚體膠結形成大團聚體，同時有利于小團聚體有機質(zhì)轉向大團聚體有機質(zhì)。長期沼液施用可增加土壤團聚體穩(wěn)定性指標MWD、GMD、R0.25 的值和土壤水穩(wěn)定性大團聚體含量，同時對土壤結構改良有積極的意義。沼液施用能有效增加土壤堿解氮、有效磷和有機質(zhì)含量，長期施用養(yǎng)分累積效應明顯，可有效提高土壤供肥、保肥能力。

施用沼液增加了土壤Zn、Cu 含量，隨著施用沼液年限增加土壤Zn、Cu 含量有明顯累積，目前施用4、5、8 年處理均未超出農(nóng)用地土壤污染風險篩選值，但施用10 年處理土壤Zn 含量已接近農(nóng)用地土壤污染風險篩選值上限，繼續(xù)長期施用存在土壤重金屬污染風險，有必要在沼液施用過程中注意防控，以保證農(nóng)田的安全生產(chǎn)。