陳宸 吳桓

（重慶建安儀器有限責任公司技術中心 重慶 400060）

便攜式γ 譜儀主要工作在野外，經常在溫度變化劇烈、測量時間較長的環(huán)境下使用。因此譜儀系統(tǒng)的穩(wěn)定性和可靠性顯得尤為重要。影響譜漂的因素主要有以下兩個方面：一是便攜式γ 譜儀周圍環(huán)境（例如溫度）的變化，影響了閃爍體探測器發(fā)光衰減常數(shù)與光電倍增管的增益；二是儀器本身具有不穩(wěn)定性，如內部使用了溫度敏感的元器件，使用時間過長造成器件老化現(xiàn)象等。因此便攜式γ譜儀必須具備穩(wěn)譜功能。

迄今為止，核科技工作者已創(chuàng)建了諸多穩(wěn)譜技術和方法。Loska［1］利用能譜內的兩個參考峰進行穩(wěn)譜，通過改變增益放大倍數(shù)對γ 譜儀系統(tǒng)進行調節(jié)；吳永鵬等［2］利用天然本底中的K峰（1.46 MeV），U峰（1.76 MeV）以及Th峰（2.62 MeV）作為參考峰，通過數(shù)字電位器調節(jié)增益達到穩(wěn)譜的目的；張健雄等［3］建立了光電倍增管高壓與溫度關系曲線，根據(jù)當前溫度調整高壓進行粗調穩(wěn)譜，再利用天然本底中的特征峰進行細調穩(wěn)譜；Samatov等［4］選用單一參考峰作為穩(wěn)譜依據(jù)，并結合線性放大器與模數(shù)轉換器（Analog to Digital Converter，ADC）電壓兩種調整方式進行穩(wěn)譜；陳堅禎等［5］采用241Am內置源形成的等效γ 峰作為穩(wěn)譜的參考峰，根據(jù)參考峰位的偏差運用數(shù)字比例積分微分（Proportion Integration Differentiation，PID）調整可編程增益放大器來穩(wěn)譜；敖奇、陳亮等［6?7］采用基于數(shù)字信號處理（Digital Signal Processing，DSP）的方法，對每個脈沖的幅度進行校正，根據(jù)標定好的參考峰與溫度的關系曲線，結合“計數(shù)加權校正”法和137Cs 產生的兩個參考峰進行穩(wěn)譜；曾國強等［8］采用天然本底中的40K作為參考峰，利用面積積分法進行尋峰，結合數(shù)字多道的現(xiàn)場可編程門陣列（Field Programmable Gate Array，F(xiàn)PGA）內部自帶乘法器實現(xiàn)軟件增益調節(jié)實現(xiàn)穩(wěn)譜；李延鵬［9］根據(jù)實驗數(shù)據(jù)得出了溫度變化量與譜儀放大倍數(shù)之間的規(guī)律曲線，再利用最小二乘法對此曲線進行擬合，并建立溫度與放大倍數(shù)之間的數(shù)學模型來進行穩(wěn)譜。

這些方法中，多數(shù)方法使用了參考峰作為穩(wěn)譜的依據(jù)。由于γ譜儀的溫漂特性會導致參考峰隨溫度而變化，因此一般需提前標定好溫度與參考峰的關系曲線，同時當溫度發(fā)生驟變時需停止測量或重新刻度，并且在穩(wěn)譜時出現(xiàn)的干擾核素可能會導致誤穩(wěn)譜以致后續(xù)的能譜分析得到錯誤結果，以上諸多限制使便攜式γ 譜儀的應用具有一定的局限性。為此，本課題提出了一種基于自定義的能譜關聯(lián)度的穩(wěn)譜方法，該公式可有效度量能譜之間的關聯(lián)性，并結合LaBr3（Ce）探測器自身本底的參考峰進行穩(wěn)譜。

1 相關定義定理

為后面敘述穩(wěn)譜方法的方便，本文建立了相關的定義定理并進行推導。

定義1：γ能譜向量

一個n道的γ 能譜可看做是一個隨時間變化的一維離散型隨機向量，定義為：

其中：n表示道址（如1 024道、2 048道等）；xi表示第i道的計數(shù)（1≤i≤n）。

定義2：γ能譜協(xié)方差

對任意兩個 γ 能譜向量 Spec1=｛x1，x2，...，xn｝與Spec2=｛y1，y2，...，yn｝，其協(xié)方差公式定義為：

定義3：γ能譜標準差

對于γ能譜向量Spec=｛x1，x2，...，xn｝，其γ能譜標準差定義為：

定義4：γ能譜關聯(lián)度

對任意兩個 γ 能譜向量 Spec1=｛x1，x2，...，xn｝與Spec2=｛y1，y2，...，yn｝，其能譜關聯(lián)度定義為：

γ 能譜關聯(lián)度可體現(xiàn)兩個γ 能譜向量的關聯(lián)程度，當兩個γ能譜向量關聯(lián)程度越高，r值越大；兩個γ能譜向量關聯(lián)程度越低，r值越小。

定理1：

對任意兩個 γ 能譜向量 Spec1=｛x1，x2，...，xn｝與Spec2=｛y1，y2，...，yn｝，有|r(Spec1，Spec2)|≤ 1。

證明：將式（2）、（3）、（4）代入上述不等式進行推導：

令ɑi=xi?ux，bi=yi?uy，則式（5）：

式（7）可看成關于x的一元二次方程，要滿足方程≥0，則必須保證Δ≤0，因此有：

因而式（5）、（6）得證，定理 1 證畢。由定理 1 可知，能譜關聯(lián)度越接近1，說明兩個能譜間的關聯(lián)程度越高，表示兩個γ能譜的組成成分類似；能譜關聯(lián)度越接近?1，說明兩個能譜間的關聯(lián)程度越低，表示兩個γ能譜的組成成分差異較大。

定理2：

在相同測量環(huán)境的條件下，不同采集時間采集得到的兩個 γ能譜向量Spec1=｛x1，x2，...，xn｝和Spec2=｛y1，y2，...，yn｝，有r（Spec1，Spec2）≈1。

證明：譜儀系統(tǒng)因具有良好的積分線性，因此在相同測量環(huán)境下測量的每個道址的計數(shù)可近似看成隨時間成正比例變化。假設Spec1的能譜采集時間為t1，Spec2的能譜采集時間為t2，則有：

其中：1≤i≤n，t1＞0，t2＞0。將式（8）、（9）代入定義 4可推導出：

故定理2得證。由定理2可知，在相同測量環(huán)境下，能譜關聯(lián)度的計算具有與能譜采集時間無關的特性。因此在選擇穩(wěn)譜校正用的能譜時，可忽略能譜采集時間對計算能譜關聯(lián)度的影響。

定理3：

在相同測量環(huán)境且γ劑量率相對于本底較大的條件下，不同測量距離采集得到的兩個γ 能譜向量Spec1=｛x1，x2，...，xn｝和 Spec2=｛y1，y2，...，yn｝，有r（Spec1，Spec2）≈1。

證明：假設采集Spec1的能譜離放射源距離為d1，采集Spec2的能譜離放射源距離為d2。則在相同測量環(huán)境下，當γ劑量率相對于本底較大時，可忽略本底對γ能譜的影響，根據(jù)γ劑量率與測量距離的平方成反比的特性，有：

其中：1≤i≤n，d1＞0，d2＞0。

將式（10）、（11）代入定義4，后續(xù)證明方式同定理2，因此定理3 得證。由定理3 可知，在相同測量環(huán)境且忽略本底對γ 能譜采集影響的條件下，能譜關聯(lián)度的計算具有與測量距離無關的特性。因此在選擇穩(wěn)譜校正用的能譜時，可調整適當?shù)木嚯x使γ劑量率相對于本底較大時的一個測量值計算能譜關聯(lián)度。

2 穩(wěn)譜方法

2.1 參考峰確定

由于LaBr3（Ce）探測器晶體中含有少量的138La和227Ac雜質，造成自身本底譜中含有晶體雜質形成的 36 keV 特征峰［10］，同時因天然本底中含有40K 的1 460 keV特征峰，因此可將本底中含有的這兩個特征峰作為穩(wěn)譜使用的參考峰。圖1為在標準環(huán)境下（常溫20 ℃左右、無屏蔽、無干擾核素的環(huán)境），用LaBr3（Ce）探測器實測的1 024道的3 min本底譜。

為測試環(huán)境溫度對LaBr3（Ce）本底譜中參考峰的影響，實驗選用配備3.81 cm×3.81 cm LaBr3（Ce）探測器和1 024 道多道的手持式核素識別儀進行測試，在測試的過程中將穩(wěn)譜開關關閉。

圖1 標準本底譜Fig.1 Standard background spectrum

在常溫中將儀器開機后放入溫度箱，先將溫度箱升溫至50 ℃，然后按照10 ℃?h?1的溫變速率將溫度箱降溫至?30 ℃，每小時記錄下用二階導數(shù)法尋峰得到的參考峰的峰位，測試數(shù)據(jù)見表1。表1 中，能譜文件Back50為在50 ℃下測得的3 min 的本底譜，以此類推。

表1 參考峰隨溫度變化數(shù)據(jù)Table 1 Reference peak changes with temperature

由實驗可知：特征峰會隨溫度變化發(fā)生漂移，并且在?30～50 ℃溫度范圍內，采集的本底譜均可穩(wěn)定得到兩個特征峰（晶體雜質形成的36 keV特征峰和天然本底譜中40K 的1 460 keV 特征峰）。因此在實際穩(wěn)譜過程中，可在全譜范圍內利用尋峰算法找到這兩個特征峰作為參考峰進行穩(wěn)譜校正，而不用事先標定參考峰與溫度的關系曲線。但由于在譜儀實際使用過程中可能存在干擾核素，進而造成穩(wěn)譜算法誤把干擾核素的特征峰作為穩(wěn)譜使用的參考峰而發(fā)生誤穩(wěn)譜，因此需提供一種用于判斷當前能譜是否是本底譜的方法。

實驗選取了241Am、133Ba、57Co、60Co、137Cs、152Eu、18F、131I、54Mn、22Na、226Ra、99mTc、232Th、238U 放射性核素（其中241Am、133Ba、57Co、60Co、137Cs、152Eu、54Mn、22Na為點源；18F、131I、226Ra、99mTc、232Th、238U 為青霉素瓶源）和實際測量的本底譜一共15 種類型的能譜，然后利用手持式核素識別儀采集得到對應的能譜（根據(jù)定理2與定理3可知，由于能譜關聯(lián)度的計算具有與能譜采集時間和測量距離無關的特性，因此將能譜采集時間統(tǒng)一設置為3 min，且選擇適當距離使γ劑量率高于本底 0.5 μSv?h?1）。圖 2 為依次采集的15種類型的能譜，然后分別與事先準備的標準本底譜按定義4計算得到能譜關聯(lián)度。

從圖2可知，在采集時間為3 min，γ劑量率高于本底0.5 μSv?h?1時，存在干擾核素的能譜與標準本底譜的r值最大為0.68，說明可通過能譜關聯(lián)度判斷出干擾核素的能譜與標準本底譜的組成成分差異較大；而采集的本底譜與標準本底譜r值為0.98，說明兩者的組成成分類似，因此將能譜關聯(lián)度是否大于等于0.9 作為判斷當前能譜是否是標準本底譜的依據(jù)。

2.2 流程概述

本穩(wěn)譜方法步驟如下：

1）將儀器開機，進入正常工作模式；

2）間隔一定時間T后，采集并存儲時間段T內的能譜，記為“Spec”；

圖2 能譜數(shù)據(jù)和對應的r值Fig.2 Spectrum and corresponding r values

3）對“Spec”能譜用二階導數(shù)法尋峰，若找到的特征峰個數(shù)當且僅當為2 時，記為P1與P2（P1為36 keV峰，P2為1 460 keV峰），然后利用脈沖幅度校正法［6?7］嘗試對能譜“Spec”進行校正，記校正后能譜為“Stab”，轉步驟4）；否則，說明存在干擾核素，重置時間T，并直接轉步驟2）；

4）按本文的定義4 計算校正能譜“Stab”與預存的標準本底譜“Back”的能譜關聯(lián)度（rStab，Back）；若（rStab，Back）≥0.9，說明校正能譜與標準本底譜類似，將P1與P2作為正確參考峰，利用脈沖幅度校正法對以后采集的能譜進行穩(wěn)譜校正，轉步驟5）；否則，說明存在干擾核素，丟棄本次校正結果，重置時間T，直接轉步驟2）；

5）本次流程結束，重置時間T，轉步驟2）。由定理2可知，步驟2）中的穩(wěn)譜間隔時間T可任意指定，但為了克服能譜統(tǒng)計漲落對穩(wěn)譜的干擾，一般取T≥1 min。方法示意圖如圖3所示。

3 實驗測試與討論

3.1 低溫漸變穩(wěn)譜測試

在常溫中（20 ℃左右）將儀器開機后放入溫度箱，穩(wěn)定一段時間后按照10 ℃?h?1的溫變速率將溫度箱降溫至?30 ℃后并持續(xù)保持，每小時記錄參考峰的峰位。如圖 4 所示，其中圖 4（a）為 36 keV 參考峰，圖4（b）為1 460 keV參考峰。

3.2 低溫驟變穩(wěn)譜測試

在常溫中（20 ℃左右）將儀器開機后放入溫度箱，然后將溫度箱按照50 ℃?h?1的溫變速率下調至?30 ℃后并持續(xù)保持，每小時記錄參考峰的峰位。如圖 5 所示，其中圖 5（a）為 36 keV 參考峰，圖 5（b）為1 460 keV參考峰。

圖3 穩(wěn)譜方法示意圖Fig.3 Schematic diagram of spectrum stabilization technique

3.3 高溫漸變穩(wěn)譜測試

在常溫中（20 ℃左右）將儀器開機后放入溫度箱，穩(wěn)定一段時間后按照10 ℃?h?1的溫變速率將溫度箱升溫至50 ℃后并持續(xù)保持，每小時記錄參考峰的峰位。如圖6所示，其中圖6（a）為36 keV參考峰，圖6（b）為1 460 keV參考峰。

圖4 低溫漸變道址隨時間變化Fig.4 Low temperature gradient site changes with time

圖5 低溫驟變道址隨時間變化Fig.5 Low temperature sudden change track location changes with time

圖6 高溫漸變道址隨時間變化Fig.6 High temperature gradient location varies with time

3.4 高溫驟變穩(wěn)譜測試

在常溫中（20 ℃左右）將儀器開機后放入溫度箱，然后將溫度箱按照50 ℃?h?1的溫變速率升溫至50 ℃后并持續(xù)保持，每小時記錄參考峰的峰位。如圖 7 所示 ，圖 7（a）為 36 keV 參考峰 ，圖 7（b）為1 460 keV參考峰。

圖7 高溫驟變道址隨時間變化Fig.7 High temperature sudden change track location changes with time

3.5 干擾核素穩(wěn)譜測試

在常溫中（20 ℃左右）將儀器開機后放入溫度箱，將溫度箱升溫至50 ℃后穩(wěn)定一段時間，按照10 ℃?h?1的溫變速率將溫度箱降溫至?30 ℃后并持續(xù)保持，同時在降溫的過程中按照每小時前30 min加入干擾核素137Cs，后30 min 拿走干擾核素的規(guī)律進行交替變換，并每小時記錄參考峰的峰位。如圖8 所示 ，其中圖 8（a）為 36 keV 參考峰 ，圖 8（b）為1 460 keV參考峰。

圖8 干擾核素道址隨時間變化Fig.8 Interfering nuclide location varies with time

3.6 討論

實驗表明：在?30～50 ℃溫度范圍內，本實驗使用的穩(wěn)譜方法可確保參考峰的峰漂穩(wěn)定在±1 道以內，無需事先標定參考峰與溫度的關系曲線，可防止干擾核素的存在導致誤穩(wěn)譜的發(fā)生，并在溫變速率超過50 ℃?h?1的突變情況下亦可有效進行穩(wěn)譜。

從實驗分析可知，在高低溫驟變過程中，雖然儀器溫度發(fā)生突變，造成儀器的本底譜漂移程度較高、變化過快，但能譜的整體形狀并未發(fā)生明顯改變，根據(jù)能譜關聯(lián)度公式計算得到校正后的本底譜與標準本底譜r值大于閾值，可認為具有類似的組成成分，因此可有效穩(wěn)譜。

在干擾核素實驗中，由于加入了放射性核素，造成能譜的整體形狀較標準本底譜變化較大，計算得到的能譜關聯(lián)度小于閾值，因此不進行穩(wěn)譜校正；在拿走干擾核素后，能譜形狀恢復至本底譜，計算得到的能譜關聯(lián)度大于閾值，因而可繼續(xù)有效穩(wěn)譜。

4 結語

便攜式LaBr3（Ce）γ 譜儀采用本實驗介紹的穩(wěn)譜方法進行穩(wěn)譜，相比傳統(tǒng)穩(wěn)譜方法，可避免對參考峰和溫度關系曲線進行標定，十分利于在野外溫度變化劇烈和周圍存在放射性核素的復雜環(huán)境下使用。該穩(wěn)譜技術已應用于公司自主研制的同類型的核素識別儀產品中，在使用時均可使譜儀的峰漂穩(wěn)定保持在±1 道以內，保證了后續(xù)γ 能譜分析和核素識別的可靠性。