李雅婷　羅松英　梁志鵬　唐道斌　勞月柳

摘要：【目的】開展湛江某流域水稻田土壤汞污染調(diào)查，為流域農(nóng)田合理種植及農(nóng)產(chǎn)品安全生產(chǎn)提供參考依據(jù)。【方法】測定研究區(qū)上、中、下游水稻田共42份土壤的汞元素含量，綜合采用單因子指數(shù)法、地累積指數(shù)法及潛在生態(tài)風(fēng)險指數(shù)法進(jìn)行污染評價，并結(jié)合指示克里格法分析汞污染概率的空間分布特征?！窘Y(jié)果】湛江某流域水稻田土壤汞元素含量范圍為0.040～0.504 mg/kg，變異系數(shù)為68.42%，屬中等變異程度;土壤汞含量平均值為0.193 mg/kg，總體上表現(xiàn)為中游>上游>下游，其中中游平均值為0.343 mg/kg，為全流域最高?？傮w上雖未超過國家農(nóng)用地土壤污染風(fēng)險篩選值（0.5 mg/kg），但遠(yuǎn)高于湛江土壤背景值（0.045 mg/kg），汞含量平均值是湛江土壤背景值的4.3倍。整個流域水稻田土壤中汞污染較明顯，基于湛江土壤背景值的單因子指數(shù)評價結(jié)果表明，水稻田土壤中汞出現(xiàn)重度累積的樣點(diǎn)高達(dá)52.38%;地累積指數(shù)分析結(jié)果顯示33.33%的樣點(diǎn)為中污染至強(qiáng)污染;整個流域水稻田土壤的汞元素潛在生態(tài)風(fēng)險指數(shù)平均值在160～320范圍內(nèi)，風(fēng)險等級為IV級，屬于很強(qiáng)潛在生態(tài)風(fēng)險。指示克里格法分析結(jié)果顯示該流域水稻田土壤中具有較高汞污染概率，尤其是中游流域污染情況較突出?！窘Y(jié)論】湛江該流域水稻田土壤汞含量屬于安全范圍，但存在很強(qiáng)的潛在生態(tài)風(fēng)險。農(nóng)藥化肥的大量使用及汽車尾氣排放可能導(dǎo)致水稻田土壤汞污染的問題應(yīng)引起重視。

關(guān)鍵詞： 汞;水稻田;污染評價;潛在生態(tài)風(fēng)險指數(shù)法;指示克里格法;湛江

中圖分類號： S19;X53? ? ? ? ? ? ? ? ? ? ? ? ? 文獻(xiàn)標(biāo)志碼： A 文章編號：2095-1191（2021）01-0129-08

Abstract：【Objective】The potential risk of mercury in paddy soil of a watershed in Zhanjiang were investigated to provide reference for reasonable planting of farmland and ensuring the safety production of agricultural products. 【Method】The mercury content in 42 soil samples of paddyfield in the upper，middle and lower reaches of the study area was determined，mainly through using the single-factor index，geo-accumulation index and potential ecological risk index.Also，the spatial distribution characteristics of mercurypollution probability were analyzed by Indicator Kriging method. 【Result】The mercury content of paddy soil of a watershed in Zhanjiang ranged from 0.040 to 0.504 mg/kg，and the coefficient of variation was 68.42%，which belonged to the middle degree of variation. The average value of mercury content in the study was 0.193 mg/kg，which was generally shown as middle reaches>upper reaches>lower reaches. The average value of middle reaches was 0.343 mg/kg，which was the highest in the whole watershed. Although it did not exceed the national screening value of 0.5 mg/kg of agricultural soil pollution risk，it was as 4.3 times as the mercury content of the background value of Zhanjiang soil（0.045 mg/kg），and far higher than the background value of soil in Zhanjiang. The mercury pollution in the paddy soil of the whole watershed was obvious. The results of single factor index evaluation based on the background value of soil in Zhanjiang showed that the site of heavy accumulation of mercury in paddy soil is as high as 52.38%. The results of land accumulation index analysis showed that 33.33% of the samples belonged to medium to strong pollution. The average value of the potential ecological risk index of mercury in the whole basin was 160-320，and the risk level was IV，which was a very strong potential ecological risk. The results of Indicator Kriging method showed that，there was a high probability of mercury pollution in paddy soil of the watershed，especially in the middle reaches. 【Conclusion】The content of mercury in paddy soil in this study area of Zhanjiang belongs to the safe range，but there arepotential serious ecological risks. Attention should be paid to mercury pollution in paddy soil，which is caused by the extensive use of pesticides and chemical fertilizers and automobile exhaust.

Key words：mercury; paddy field; pollution assessment; potential ecological risk index; Indicator Kriging method;Zhanjiang

Foundation item：National Natural Science Foundation of China（41606053）;Youth Innovative Talents Project of Guangdong Provincial Department of Education（2018KQNCX152）;“Challenge Cup·Create Youth” College Students-Entrepreneurship Competition Project（2019832）;Yanling Excellent Young Teacher Project of Lingnan Normal University（YL20200209）

0 引言

【研究意義】伴隨著現(xiàn)代農(nóng)業(yè)的發(fā)展以及城市化進(jìn)程的不斷推進(jìn)，大量重金屬污染物逐漸滲透進(jìn)入土壤，并在土壤中累積。重金屬具有易富集、不可降解、強(qiáng)毒性等特性，加上土壤本身自凈能力差、風(fēng)險累積時間長等因素，容易引起土壤自然功能失調(diào)、土壤質(zhì)量下降等問題（陳衛(wèi)平等，2018;葛曉穎等，2019）。其中，汞是具有強(qiáng)毒性的重金屬元素之一，可富集并長期留存在土壤環(huán)境和生物體內(nèi)，易通過食物鏈富集并放大其作用，進(jìn)而危害人體健康（劉慧等，2015）。自從日本發(fā)生水俁病事件后，汞污染問題越來越受到全球范圍的廣泛關(guān)注，尤其是水稻田汞污染。相關(guān)研究表明，水稻對甲基汞具有很強(qiáng)的富集作用，而人為活動導(dǎo)致越來越多的水稻田受到汞污染，使得稻米品質(zhì)下降，存在安全風(fēng)險（Meng et al.，2010;Strickman and Mitchell，2017）。水稻種植在我國糧食種植中占有重要地位，據(jù)2019年國家統(tǒng)計局?jǐn)?shù)據(jù)顯示，我國水稻種植面積約為2969萬ha，占全國農(nóng)作物總種植面積的25.58%（中國人民共和國國家統(tǒng)計局，2019）。因此，調(diào)查了解水稻田土壤中汞元素污染現(xiàn)狀及分布特征，對水稻田合理種植及確保水稻質(zhì)量安全具有重要意義。【前人研究進(jìn)展】國內(nèi)對各大流域水稻種植區(qū)土壤汞污染方面的研究已取得較多成果。相關(guān)報道顯示，我國渾河、黃浦江、黃河、長江、凱江和珠江等流域的水稻田土壤均存在不同程度的重金屬汞污染（謝小進(jìn)等，2010;趙其國和駱永明，2015;Gan et al.，2019;侯沁言等，2019）。樊霆等（2013）對沈陽市多個灌渠周邊水稻田表層土重金屬污染進(jìn)行調(diào)查，發(fā)現(xiàn)汞質(zhì)量分?jǐn)?shù)均值高于遼寧土壤背景值，且大部分樣點(diǎn)汞含量遠(yuǎn)超出國家土壤環(huán)境質(zhì)量二級標(biāo)準(zhǔn);喻鵬等（2015）對江漢洞庭平原農(nóng)田土樣進(jìn)行檢測，發(fā)現(xiàn)汞含量存在超標(biāo)現(xiàn)象，平均含量高于當(dāng)?shù)乇尘爸?趙杰等（2018）研究指出鄱陽湖區(qū)水稻田土壤中汞污染達(dá)中等潛在生態(tài)風(fēng)險程度;李偉迪等（2019）對長江三角洲太滆運(yùn)河流域典型農(nóng)業(yè)區(qū)土壤汞含量進(jìn)行測定，顯示汞含量超出區(qū)域背景值;張云蕓等（2019）研究表明浙江省典型農(nóng)田土壤汞污染達(dá)輕度污染水平。廣東省內(nèi)水稻田土壤汞污染研究主要集中在珠三角地區(qū)，Cai等（2010）研究發(fā)現(xiàn)東莞市農(nóng)業(yè)土壤中汞含量是背景值的2.82倍;萬凱等（2010）也對東莞農(nóng)田汞污染進(jìn)行研究，發(fā)現(xiàn)東江沿岸及靠近深圳龍崗區(qū)污染較嚴(yán)重;張銘杰等（2010）研究發(fā)現(xiàn)深圳市土壤汞質(zhì)量分?jǐn)?shù)超過土壤背景值的采樣點(diǎn)高達(dá)37%，而處于中度以上污染水平的樣品點(diǎn)達(dá)5%;李結(jié)雯等（2015）分析廣州市番禺區(qū)農(nóng)田土壤中多種重金屬含量，指出土壤中汞污染具有普遍性;張景茹等（2017）研究發(fā)現(xiàn)順德區(qū)農(nóng)田土壤86.2%樣點(diǎn)的汞含量超過國家農(nóng)田土壤環(huán)境質(zhì)量二級標(biāo)準(zhǔn)，出現(xiàn)嚴(yán)重累積現(xiàn)象。【本研究切入點(diǎn)】湛江某流域水稻田連片面積達(dá)3萬ha，號稱“廣東第一田”，是湛江最大的水稻主產(chǎn)區(qū)，素有“粵西糧倉”之稱。然而，有關(guān)該流域水稻田土壤中汞元素的研究鮮見報道，僅關(guān)卉等（2006）對湛江農(nóng)業(yè)土壤重金屬元素含量水平進(jìn)行調(diào)查，發(fā)現(xiàn)水稻田土壤中汞含量高于其他農(nóng)用地類型?！緮M解決的關(guān)鍵問題】選取湛江某流域水稻田土壤為研究對象，通過測定土壤中汞元素的質(zhì)量分?jǐn)?shù)，分析其含量水平及空間分布特征;采用單因子污染指數(shù)、地累積指數(shù)和潛在生態(tài)風(fēng)險指數(shù)進(jìn)行綜合評價，運(yùn)用指示克里格法（Indicator kriging，IK）對上、中、下游流域汞污染概率進(jìn)行預(yù)測，以期為研究區(qū)農(nóng)田合理種植及農(nóng)產(chǎn)品安全生產(chǎn)提供科學(xué)依據(jù)。

1 材料與方法

1. 1 研究區(qū)概況

研究區(qū)河流干流全長88 km，流域面積14.44萬ha。研究區(qū)所在的湛江地區(qū)屬于熱帶季風(fēng)氣候，水熱同期，年均氣溫22.8～23.4 ℃，年降水量1393～1758 mm，年太陽總輻射4563～4939 MJ/m2（植石群等，2003）。據(jù)統(tǒng)計年鑒顯示，2017年湛江耕地面積約為46.72萬ha，其中該研究區(qū)水稻田連片面積約3萬ha，約占全市總耕地面積的6%，是湛江水稻主產(chǎn)區(qū)之一。水稻田土壤為淺海沉積物發(fā)育而成的粘壤土，施用農(nóng)藥和化肥是研究區(qū)農(nóng)戶田間耕作與管理的基本方式（張法英等，2012）。

1. 2 樣品采集與分析

于2018年11月（水稻成熟期）采集研究區(qū)水稻田土壤樣品。綜合考慮河流流域面積、流域兩岸水稻田面積及其附近潛在的污染源，將研究區(qū)域劃分為上、中、下游進(jìn)行野外考察及采樣。首先將研究區(qū)按2 km間距沿著河流兩岸劃分采樣方格，每個方格設(shè)計1個采樣點(diǎn);其次在每個方格中均選取具有代表性連片的水稻田作為采樣點(diǎn)，并在農(nóng)田分布面積較集中的地方加密采樣。每個樣點(diǎn)在50 m×50 m范圍內(nèi)采用梅花布點(diǎn)法和四分法取樣，深度為0～20 cm。實(shí)際采樣時，避開人為活動密集區(qū)域（如村落、學(xué)校）和非水稻田的農(nóng)用地。其中上游流域樣點(diǎn)8個，中游流域樣點(diǎn)16個，下游流域樣點(diǎn)18個，共采集土壤樣品42份。使用PVC管和塑料鏟進(jìn)行采樣，采樣時去除土壤表層雜草、礫石和枯枝等雜物，取約1 kg土樣帶回實(shí)驗(yàn)室。

土壤樣品自然風(fēng)干后剔除雜質(zhì)，研磨并過10目和80目尼龍篩，分別用于pH和汞含量測定。利用電極法測定土壤pH，結(jié)果顯示該流域下游流域pH均值為5.74，中游流域?yàn)?.01，上游流域?yàn)?.04，均呈酸性。汞元素含量測定在中山大學(xué)地球科學(xué)與工程學(xué)院進(jìn)行，測試儀器為DMA-80測汞儀（意大利Milestone公司），其工作的基本原理是高溫氧化—催化—汞齊化—冷原子吸收。測試過程中嚴(yán)格按照儀器工作條件進(jìn)行檢測，并設(shè)置空白試驗(yàn)，選用水系沉積物標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)（GBW07360）進(jìn)行質(zhì)量監(jiān)控。測定前，先進(jìn)行空燒使其吸光值小于0.003，然后將樣品放進(jìn)自動導(dǎo)入儀器中，在氧氣的附載下，樣品被干燥和熱分解;樣品中的汞在高溫狀態(tài)下全部轉(zhuǎn)化為汞原子蒸汽，之后被還原為汞元素，并通過金汞齊形式被捕，最后在254 nm處以冷原子光譜法測定汞含量。

1. 3 評價方法

1. 3. 1 單因子指數(shù)評價法 單因子指數(shù)評價法用于評價單個污染因子對土壤的污染程度，污染指數(shù)愈小，說明該因子對環(huán)境介質(zhì)污染程度愈輕，其計算公式如下：

式中，Pi為i因子的單因子污染指數(shù)，Ci為i因子實(shí)測含量，Si為i因子評價標(biāo)準(zhǔn)值。本研究采用GB 15618—2018《土壤環(huán)境質(zhì)量 農(nóng)用地土壤污染風(fēng)險管控標(biāo)準(zhǔn)（試行）》中水稻田土壤污染風(fēng)險篩選值。當(dāng)Pi≤1.0時，表示無重金屬污染;當(dāng)Pi>1.0時，表示已受到重金屬污染，Pi越大，說明土壤受到重金屬污染的程度越高（向云等，2019）。若Si取當(dāng)?shù)赝寥辣尘爸?，則Pi表示累積指數(shù);當(dāng)Pi≤1.0，為背景值狀況，未出現(xiàn)明顯累積;1.03.0，為重度累積（劉瓊峰，2013）。

1. 3. 2 地累積指數(shù)法 地累積指數(shù)法由德國科學(xué)家Muller（1969）提出，可作為研究土壤中重金屬元素潛在影響程度的定量指標(biāo)。其計算公式如下：

式中，Igeo為地累積指數(shù);Cn為樣品中元素n的實(shí)測含量;Bn為沉積物中元素n的地球化學(xué)背景值，本研究選取湛江土壤背景值（汞為0.045 mg/kg）（楊國義等，2007）;k為經(jīng)驗(yàn)系數(shù)，一般取1.5。地累積指數(shù)劃分為7級（於嘉聞等，2017）：Igeo≤0，為1級，無污染;05，為7級，極強(qiáng)污染。

1. 3. 3 潛在生態(tài)風(fēng)險指數(shù)法 潛在生態(tài)風(fēng)險指數(shù)法是瑞典學(xué)者Hakanson（1980）提出，可評定土壤重金屬污染潛在生態(tài)風(fēng)險的方法。該方法建立在沉積學(xué)原理之上，從重金屬元素的不同性質(zhì)出發(fā)，可反映重金屬污染物對當(dāng)?shù)赝寥赖挠绊?。其計算公式如下?/p>

式中，[Eir]為單個重金屬元素潛在生態(tài)風(fēng)險指數(shù);T[ir]為重金屬元素i毒性系數(shù)，汞數(shù)值為40;[Cis]為土壤中重金屬元素i的測定值;[Cin]為重金屬元素i的參比值。土壤中單個重金屬元素潛在生態(tài)風(fēng)險指數(shù)與污染程度關(guān)系如表1所示。

1. 3. 4 指示克里格法 指示克里格法（IK）是非線性里格插值法，用來計算超過預(yù)先設(shè)定的某一閾值的概率，可用于對重金屬超過背景值的超標(biāo)率進(jìn)行預(yù)測（劉穎穎等，2016）。與普通克里格法相比，指示克里格法可在不去掉重要而又實(shí)際存在異常值的條件下處理各種不同的現(xiàn)象，并能抑制異常值對變異函數(shù)穩(wěn)健性的影響，更能真實(shí)地反映土壤數(shù)據(jù)的空間變異特征（張慧等，2017）。處理方法為將原始數(shù)據(jù)進(jìn)行二進(jìn)制編碼，其大于閾值的樣本值變換為1，小于閾值的樣本值變換為0（Liu et al.，2016）。當(dāng)?shù)乩鄯e指數(shù)閾值為Igeo=0，表示臨界污染狀況;Igeo=1，表示中污染;Igeo=2，表示中至強(qiáng)污染（馬宏宏等，2018）。

2 結(jié)果與分析

2. 1 汞含量測定結(jié)果分析

由表2可知，研究區(qū)水稻田土壤汞含量范圍為0.040～0.504 mg/kg，平均值為0.193 mg/kg，均未超過國家農(nóng)用地土壤污染風(fēng)險篩選值（0.5 mg/kg）（GB 15618—2018）;但遠(yuǎn)超出湛江土壤背景值（0.045 mg/kg），平均值是湛江土壤背景值的4.3倍，說明研究區(qū)汞元素富集作用明顯。變異系數(shù)為68.42%，在10%～100%范圍內(nèi)，屬于中等變異程度，說明受到一定程度的人為干擾。為了解研究區(qū)水稻田土壤汞元素含量空間分布狀況，采用ArcGIS 10.2反距離權(quán)重插值法（IDW）繪制汞含量空間分布圖（圖1）。從圖1可看到，汞元素含量空間分布差異明顯，具有明顯的分段現(xiàn)象，其中含量高值區(qū)出現(xiàn)在中游段，個別樣點(diǎn)汞含量呈島狀分布，總體上呈現(xiàn)出中游>上游>下游。

2. 2 汞元素污染評價結(jié)果

2. 2. 1 單因子指數(shù)法評價結(jié)果 采用國家農(nóng)用地土壤污染風(fēng)險篩選值（GB 15618—2018）作為評價標(biāo)準(zhǔn)，單因子指數(shù)法評價結(jié)果（表3）顯示，研究區(qū)上、中、下游流域的單因子污染指數(shù)平均值均小于1.0，對應(yīng)污染等級為無污染，表明當(dāng)前研究區(qū)水稻田土壤未受到人為因素的汞污染。整體來看，整個流域單因子污染指數(shù)也小于1.0，未出現(xiàn)污染，僅有1個樣點(diǎn)的汞含量超標(biāo)，超標(biāo)率為2.38%。

為進(jìn)一步探討研究區(qū)重金屬的累積情況，選取湛江土壤背景值作為評價標(biāo)準(zhǔn)，計算土壤中重金屬累積指數(shù)。累積指數(shù)評價結(jié)果（表4）顯示，研究區(qū)水稻田土壤存在明顯重金屬累積現(xiàn)象，僅1個樣點(diǎn)處于背景值狀況，未超出背景值范圍;而42.86%的樣點(diǎn)土壤表現(xiàn)為輕度累積，2.38%的樣點(diǎn)為中度累積，52.38%的樣點(diǎn)為重度累積。研究區(qū)重度累積的樣點(diǎn)占一半以上，汞元素累積情況令人關(guān)注。因此，雖然汞平均含量未超過國家農(nóng)用地土壤污染風(fēng)險篩選值，但研究區(qū)水稻田土壤重金屬汞元素累積情況較明顯，集中在上、中游地區(qū)，尤其是中游地區(qū)汞元素平均含量較高，值得引起關(guān)注。

2. 2. 2 地累積指數(shù)法評價結(jié)果 地累積指數(shù)法評價結(jié)果（表5）顯示，研究區(qū)上游流域汞元素平均地累積指數(shù)為1.200，為中污染程度;中游流域平均地累積指數(shù)為2.322，為中污染至強(qiáng)污染;下游流域平均地累積指數(shù)小于0，表明汞元素對下游地區(qū)水稻田土壤質(zhì)量影響小，目前無污染;整個流域平均地累積指數(shù)大于1，為中污染。不同污染等級統(tǒng)計結(jié)果（表6）顯示，在42個樣點(diǎn)中，26.19%的樣點(diǎn)表現(xiàn)為無污染至中污染，19.05%的樣點(diǎn)表現(xiàn)為中污染，33.33%的樣點(diǎn)表現(xiàn)為中污染至強(qiáng)污染。研究區(qū)汞元素地累積指數(shù)差異明顯，其中中游流域的地累積指數(shù)最高，其最小值、最大值和平均值均明顯大于上、下游流域。綜上，地累積指數(shù)評價結(jié)果顯示研究區(qū)出現(xiàn)污染的樣點(diǎn)數(shù)占比較大，需引起重視，應(yīng)加強(qiáng)該流域尤其是中游流域水稻土的汞污染防控。

2. 2. 3 潛在生態(tài)風(fēng)險評價 湛江某流域水稻田土壤中汞元素潛在生態(tài)風(fēng)險評價結(jié)果（表7）顯示，整個流域的汞元素潛在生態(tài)風(fēng)險指數(shù)平均值為168.889，在160～320范圍內(nèi)，其風(fēng)險等級為IV級，屬于很強(qiáng)潛在生態(tài)風(fēng)險;不同河段流域風(fēng)險大小依次為：中游>上游>下游。其中，上游流域汞元素潛在生態(tài)風(fēng)險指數(shù)平均值為144.889，在80～160范圍內(nèi)，生態(tài)風(fēng)險等級為III級，為強(qiáng)潛在生態(tài)風(fēng)險;中游流域汞元素潛在生態(tài)風(fēng)險指數(shù)平均值為304.889，在160～320范圍內(nèi)，風(fēng)險等級為IV級，為很強(qiáng)潛在生態(tài)風(fēng)險;下游流域汞元素潛在生態(tài)風(fēng)險指數(shù)平均值為59.556，在40～80范圍內(nèi)，風(fēng)險等級為II級，屬于中等潛在生態(tài)風(fēng)險。

總的來說，研究區(qū)水稻田土壤中汞元素潛在生態(tài)風(fēng)險較高，生態(tài)風(fēng)險屬于IV級，特別是中游流域的個別樣點(diǎn)最大潛在生態(tài)風(fēng)險指數(shù)達(dá)448.000，遠(yuǎn)超過閾值320，風(fēng)險等級為V級，表現(xiàn)為極強(qiáng)潛在生態(tài)風(fēng)險。結(jié)合野外環(huán)境考察發(fā)現(xiàn)，中流流域可能是因?yàn)榭拷擎?zhèn)和村莊，推測生活排污或其他潛在污染源的影響是導(dǎo)致汞元素大量累積的主要原因。

2. 3 基于指示克里格的汞污染概率空間分布

為全面反映湛江某流域水稻田土壤汞污染概率空間分布特征，利用ArcGIS 10.2繪制基于不同地累積指數(shù)所對應(yīng)的汞含量閾值下汞超標(biāo)的概率分布圖（圖2）。計算結(jié)果顯示，取Igeo=0（等于汞含量背景值0.045 mg/kg）時，汞元素臨界污染概率最小值為0.29，概率最大值為1.0，研究區(qū)幾乎均出現(xiàn)汞污染，尤其是中、上游流域污染概率最高，僅下游少部分水稻田土壤未出現(xiàn)汞污染;取Igeo=1時，汞元素中度污染概率最大值為1.0，上游和中游流域水稻田土壤中汞污染概率最高，達(dá)到中污染程度，總體分布范圍較廣;取Igeo=2時，汞元素強(qiáng)污染概率最大值仍然達(dá)到1.0，高值區(qū)主要分布在中游流域，分布范圍相對減小，但污染程度較高，達(dá)中至強(qiáng)污染強(qiáng)度。總的來說，湛江某流域水稻田土壤汞元素具有較高的污染概率，污染程度嚴(yán)重，尤其是中游流域。

3 討論

本研究綜合3種污染評價方法和指示克里格法對湛江某流域水稻田土壤汞污染現(xiàn)狀進(jìn)行評價，研究結(jié)果顯示，水稻田土壤中汞元素累積較明顯，主要集中于中、上游流域，尤其以中游流域累積程度最高;流域之間汞元素含量空間差異較明顯。整個流域水稻田土壤具有較高的汞污染概率，污染程度嚴(yán)重，中游流域污染情況突出，流域內(nèi)污染概率依次為中游>上游>下游。與國內(nèi)其他流域水稻田土壤汞含量相比，研究區(qū)水稻田土壤汞含量均值（0.193 mg/kg）高于湖北三峽庫區(qū)王家溝農(nóng)田小流域水稻汞含量平均值（0.061 mg/kg）（王婭等，2015），低于常州太滆運(yùn)河流域水稻田汞平均含量（0.250 mg/kg）（李偉迪等，2019），與成都平原沱河流域水稻田土壤汞含量均值（0.187 mg/kg）接近（秦魚生等，2013）。與廣東省內(nèi)其他地區(qū)農(nóng)田土壤汞含量相比，高于省內(nèi)水稻田土壤汞平均含量（0.090 mg/kg）（趙慧芳，2017），但明顯低于珠三角地區(qū)，一定程度上反映了汞污染與當(dāng)?shù)亟?jīng)濟(jì)發(fā)展程度密切相關(guān)，尤其是工業(yè)生產(chǎn)活動。相關(guān)研究表明珠三角城市周邊農(nóng)田土壤汞含量超標(biāo)現(xiàn)象普遍，主要與工業(yè)三廢排放有關(guān)（萬凱等，2010;張景茹等，2017）。

單因子指數(shù)評價結(jié)果顯示僅1個土壤樣品超標(biāo)，研究區(qū)總體上未出現(xiàn)明顯污染，而基于土壤背景值的評價結(jié)果顯示僅有1個土壤樣品未超過背景值，研究區(qū)域汞元素累積情況嚴(yán)重;評價結(jié)果差異較大的原因在于分別采用了國家農(nóng)用地土壤污染風(fēng)險篩選值和湛江土壤背景值。采用湛江土壤背景值的評價結(jié)果顯示超過一半以上的樣點(diǎn)存在重度累積現(xiàn)象，與地累積指數(shù)評價結(jié)果及汞污染概率預(yù)測結(jié)果較接近。地累積指數(shù)評價結(jié)果顯示52.38%的樣點(diǎn)出現(xiàn)了中度以上污染，尤其以中游流域最明顯;潛在生態(tài)風(fēng)險指數(shù)評價結(jié)果與指示克里格法分析結(jié)果均顯示中游流域汞污染程度較嚴(yán)重，具有強(qiáng)潛在生態(tài)風(fēng)險，這3種方法評價結(jié)果相一致。

王立輝等（2015）提出土壤母質(zhì)、大氣汞的干濕沉降、含汞廢水排放和含汞固體廢棄物堆積等都可能是汞的來源。實(shí)地環(huán)境調(diào)查與走訪農(nóng)戶發(fā)現(xiàn)，研究區(qū)內(nèi)極少出現(xiàn)工廠排放的“三廢”產(chǎn)物，但水稻田存在大量使用農(nóng)藥化肥現(xiàn)象，土壤中汞濃度累積明顯可能與使用含汞的農(nóng)藥和化肥有關(guān)（如氮磷鉀三元復(fù)合肥和有機(jī)—無機(jī)復(fù)合肥）（劉慧等，2015）。據(jù)此推測造成研究區(qū)水稻田土壤中汞污染的主要原因可能是農(nóng)藥化肥的使用。此外，中游流域汞污染相對突出，結(jié)合實(shí)地環(huán)境調(diào)研發(fā)現(xiàn)，高速公路和國道穿過中游流域，交通活動頻繁;水稻田大多數(shù)是沿著公路兩旁分布。研究表明，公路汽車尾氣不僅造成大氣汞污染，還會導(dǎo)致道路兩側(cè)土壤汞污染（錢建平等，2011）。Landis等（2007）研究發(fā)現(xiàn)汽油中含有單質(zhì)汞、二價活性氣態(tài)汞和顆粒態(tài)汞。因此汽車燃燒汽油，釋放汞元素并通過尾氣排放出來，經(jīng)大氣沉降作用對公路兩旁的水稻田土壤汞元素的累積有一定影響。由于重金屬污染的隱蔽、滯后和不可逆轉(zhuǎn)等特性，需進(jìn)一步對研究區(qū)的稻米及水稻植株內(nèi)汞元素進(jìn)行測定并判斷其是否對生物鏈產(chǎn)生影響，為指導(dǎo)當(dāng)?shù)鼐用裆a(chǎn)生活提供科學(xué)依據(jù)。

4 結(jié)論

湛江某流域水稻田土壤汞元素含量未超過國家農(nóng)用土地污染風(fēng)險篩選值，總體上未受到明顯的重金屬汞污染，但水稻田土壤中汞元素累積明顯，具有很強(qiáng)的潛在生態(tài)風(fēng)險，中游流域尤其突出。研究區(qū)域作為湛江市重要的糧倉之一，農(nóng)藥化肥的大量使用及汽車尾氣排放可能導(dǎo)致水稻田土壤汞污染的問題應(yīng)引起重視。

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（責(zé)任編輯 羅 麗）