段先哲，牛蘇娟，王燦州，王 駒，周志超，凌 輝，唐振平，李 南

(1.南華大學資源環(huán)境與安全工程學院，湖南 衡陽 421001；2.稀有金屬礦產(chǎn)開發(fā)與廢物地質(zhì)處置技術湖南省重點實驗室，湖南 衡陽 421001；3.中核集團核工業(yè)北京地質(zhì)研究院，北京 100029)

核能是一種安全、清潔、高效的能源。一座年發(fā)電量106kW的核電站，每年需要27 t濃縮鈾作為燃料。同樣功率(106kW)的火力發(fā)電站，每年要消耗300萬t左右的標準煤。我國是核能大國，目前有47臺在運核電機組。核技術在大規(guī)模應用的同時，核燃料被消耗掉所產(chǎn)生的廢物問題越來越突出。這些核廢料具有放射性強(最高可達4×1015Bq/L放射劑量)、毒性大(例如10 mg钚可使一人致死)、半衰期長(例如半衰期有44億年的238U)等特點，被稱為高放廢物。目前，低水平放射性廢物和中水平放射性廢物已有較好的處置方法，但高水平放射性廢物(以下簡稱“高放廢物”)的安全處置仍是難題。如何安全妥善處置高放廢物，也是我國核技術和國防科學工業(yè)面臨的巨大挑戰(zhàn)和難題。目前國際公認的技術上唯一可實施的處置方案就是深部地質(zhì)處置，簡稱“挖坑埋”[1-2]。經(jīng)過長期發(fā)展，高放廢物深部地質(zhì)處置方案已被大多數(shù)國家所接受，并投入了大量的人力物力對該方案所面臨的問題進行系統(tǒng)研究，而安全評價是高放廢物地質(zhì)處置不可分割的一部分。本文論述了高放廢物地質(zhì)處置庫安全評價的特性，并以我國高放廢物地質(zhì)處置庫首選預選區(qū)甘肅北山為對象，開展了高放廢物地質(zhì)處置安全評價模擬研究，旨在為我國高放廢物地質(zhì)處置安全評價提供建議與參考。模擬研究中基于該預選區(qū)的地質(zhì)水文條件和人文經(jīng)濟條件，運用國際上通用的放射性廢物運輸安全評估軟件GoldSim，利用蒙特卡羅隨機模擬方法，構建了處置庫關閉后的破損情景，對擬貯存60 000個廢物罐的處置庫關閉后100萬年期間的輻射水平進行了模擬計算。

1 高放廢物的地質(zhì)處置

地質(zhì)處置是指在距離地表500～1 000 m深，安全處置高放廢物的礦山式地下工程。由多重屏障組成，可以有效阻擋高放廢物中放射性核素的遷移。其中多重屏障主要包括玻璃固化體、包裹廢物體的廢物罐、緩沖材料、外部圍巖等，如圖1所示。并且位于精心選擇的穩(wěn)定地質(zhì)體中，如花崗巖、黏土巖、凝灰?guī)r和巖鹽等[3]。

圖1 高放廢物地質(zhì)處置庫概念設計圖Fig.1 Conceptual design drawing of high levelradioactive waste geological disposal(資料來源：文獻[2])

目前全球擁有核工業(yè)的國家正在積極探索安全處置高放廢物的高科技研究新課題，但至今尚無高放廢物處置庫投入運作。我國的高放廢物地質(zhì)處置研究從1985年開始，30多年來開展了大量工作。2006年2月，原國防科學技術工業(yè)委員會、科學技術部和原國家環(huán)境保護總局發(fā)布了《高放廢物地質(zhì)處置研究開發(fā)規(guī)劃指南》，提出選址→地下實驗室→處置庫的建設技術路線階段，21世紀中葉建成高放廢物地質(zhì)處置庫[4]。目前已經(jīng)基本確定高放廢物采用玻璃固化，以甘肅北山為建設場址，將花崗巖作為處置庫的主要巖型，以內(nèi)蒙古高廟子膨潤土礦床作為高放廢物處置庫緩沖回填基材，并且確定了添加劑的配方，處置庫設計以安全為核心，永久處置為目標，由巷道、豎井、硐室組成[5-6]。

由于含有長半衰期的放射性核素，并且核素差異性很大，半衰期有從約5 d的210Bi到44億a的238U，同時所處環(huán)境特征為高溫、高地應力、地下水作用、深部氣體作用相互影響。因此，為了安全處理國內(nèi)高放廢物，必須考慮放射性核素(放射性濃度和半衰期)的安全評估[2-6]。要求地質(zhì)處置庫的安全評價期至少要達到1萬a，甚至更長的安全期，并且要求有科學、可信的手段評價處置庫是安全的。這是當今任何一個工程所沒有的要求，因此，也就需要對處置庫未來(1～10×105a)突發(fā)情況下的放射性水平進行演化，做出預測，也是安全評價的重要研究內(nèi)容之一。

2 高放廢物的安全評價

安全評價是高放廢物處置研究的重點難點。對于篩選出來的場址以及將要在場址中建造的處置庫，需要開展安全評價，包括對處置庫正常情景和不同情景下引起的輻射危害進行評價[7]。

目前階段的主要任務是通過評價模型對特定景象精心試算從而建立起框架體系，加強安全評價方法學研究，初步篩選出關鍵部位和特性參數(shù)，為以后的處置庫工程設計、安全分析、環(huán)境評價奠定基礎；開展處置系統(tǒng)的安全指標和總體安全目標的研究，加強不確定性分析和情景模擬開發(fā)研究，為完成場址初步調(diào)查方向提供依據(jù)；優(yōu)化數(shù)據(jù)庫，完善安全評價的穩(wěn)定性、追溯性，對處置庫的未來演變情景進行全面分析；完成場址詳細調(diào)查的安全評價報告[8-9]。

對于準備建造的地下處置庫，需要開展安全評價，即對高放廢物地質(zhì)處置引起的輻射變化進行系統(tǒng)性評價，包括正常演化和異常情況下引起的輻射危害進行評價[10]。 其通常流程是首先進行資料收集和現(xiàn)場勘查，確定評價內(nèi)容以及要分析的目標系統(tǒng)的整體情況和單元情況，隨后分析演變過程構想未來可能遇到的各種事件或者作用，來構建處置庫可能產(chǎn)生的各種情形，這一過程即情景分析；然后通過建立的模型模擬可能發(fā)生的情形，并對相應的情況進行安全性分析和危險性分析；最后將模擬的結果與有關規(guī)范或者相應指標進行對比以評價系統(tǒng)的安全性，同時給出技術修改意見或者操作建議，從而找出最佳方案。其中，在情景分析的過程中，不能遺漏潛在的危險和可能轉化生產(chǎn)的危險，著重對危險的種類、性質(zhì)、條件、概率、范圍進行分析從而估算概率[7-9]。難點是如何合理地確定需要評價的情形以及在這些情況下的模型構建，對已查明的危險通過建模來量化，為最終的決策者提供準確的依據(jù)，如圖2所示。

圖2 安全評價基本步驟Fig.2 Basic steps of safety evaluation

3 甘肅北山處置庫安全評價

我國高放廢物地質(zhì)處置研究工作開展后，在全國篩選了華南預選區(qū)、華東預選區(qū)、西南預選區(qū)、內(nèi)蒙古預選區(qū)、新疆預選區(qū)、西北預選區(qū)(甘肅北山)[11-12]，經(jīng)過初步對比，確定甘肅北山為重點預選區(qū)，從1990年起開始在北山開展研究；2011年7月，甘肅北山被確定為我國高放廢物處置庫首選預選區(qū)[12]。

3.1 預選區(qū)概況

北山預選區(qū)位于甘肅省西部酒泉地區(qū)，河西走廊以北，地理坐標為北緯40°00′～42°00′，東經(jīng)96°40′～98°40′，面積約為550 km2。該區(qū)海拔標高1 400～2 500 m，相對高差小于110 m，地表呈現(xiàn)典型的巖漠戈壁景觀，植被稀少基巖裸露。氣候為典型的干旱氣候，降雨稀少、蒸發(fā)量大。所在地地殼穩(wěn)定，地應力適中，花崗巖體規(guī)模巨大、完整、裂隙少，巖石高強度、高密度、低滲透，地下水具有弱含水、低滲透、低流速、還原性特征[13-14]。場址地下水賦水性差，地下水源自大氣降水補給且受蒸發(fā)作用影響，巖體和斷裂均為低滲透性，水力梯度低，水動力條件弱。場址為低地應力水平，巖石強度較高，對地下工程圍巖穩(wěn)定性非常有利，從氣候條件、地理條件、經(jīng)濟條件和人文條件來講，比較適合作為處置庫的建設所在地。

3.2 針對預選區(qū)的安全評價建模與分析

對處置庫的安全評價需要在已有數(shù)據(jù)的基礎上進行模擬計算和分析。對于處置庫關閉后的多種情景，需要搭建數(shù)學模型和模擬模型，然后進行計算得到結果[15]。

3.2.1 過程模擬

高放廢物深地質(zhì)處置中，工程屏障系統(tǒng)(EBS)的主要作用是阻止放射性核素的泄露并遷移至生物圈。工程屏障系統(tǒng)(EBS)一般由高放廢物體、包裝容器、緩沖材料三部分組成[16]。

從空間角度來看，設施泄漏的放射性核素通過工程屏障(例如混凝土)，然后擴散到可滲透的飽和地下水，穿過巖石并最終進入生態(tài)系統(tǒng)會對人類和環(huán)境產(chǎn)生放射性影響。從影響因素角度來看，這一過程速度很慢，不僅要考慮核素的衰變、沉淀、吸附、解析、溶解和增長等過程，還要考慮遷移過程中受到的壓力、地下水、各個單元的理化特性、微觀結構、膠體作用、細菌作用、腐殖質(zhì)作用和輻射作用等因素的影響[17]。

3.2.2 情景模擬設定

為搭建高放廢物安全處置的理論評估模型，必須對過程做合理簡化，故做如下設定[16]。

1) 安全評估模型模擬計算的開始時間為玻璃固化體包裝容器失效時間，玻璃固化體因為地下水腐蝕作用對于核素的遷移無任何阻滯效果。

2) 假定廢物罐失效后，廢物罐與緩沖材料之間的間隙此時也已經(jīng)被地下水充滿，緩沖材料處于被地下水飽和狀態(tài)，并且地下水核素濃度均勻分布，其最高濃度受在地下水溶液中溶解度限制。玻璃固化體與地下水接觸溶解的產(chǎn)物均勻分布在間隙里。

3) 假定廢物罐失效后，氣體已經(jīng)排出，周圍環(huán)境溫度相同。忽略由于核素輻射作用、化學反應等產(chǎn)生的氣體對模型產(chǎn)生的影響。

4) 假定核素從緩沖材料單元被釋放出來后，迅速遷移到外部圍巖。假定在緩沖材料中核素遷移只有擴散作用機制，忽略緩沖材料的膠體作用和微生物作用。

5) 工程屏障滿足相關要求，未來的氣候條件與當年的氣候條件相同，未來的人類活動與當前相同。

6) 假定核素是從玻璃固化體中緩慢釋放，釋放速率與玻璃固化體的溶解速率成正比。

7) 忽略圍巖裂隙間的膠體作用和微生物作用。忽略其他地質(zhì)事件對巖石圈的影響。

8) 假定天然屏障中核素遷移主要以平流遷移為主，縱向彌散長度為遷移長度的十分之一。假定天然屏障中的斷裂帶與地下水流線平行且為直線，并且斷裂與導水節(jié)理帶和淺層蓄水層互相銜接。

9) 假定生物圈與工程屏障直接接觸，核素擴散到生物圈之后是瞬時稀釋，在生物圈的遷移速度比在處置庫和屏障中要快得多。

10) 假定在全部模擬過程中核素之間不互相干擾。

3.2.3 計算模型

放射性核素的遷移行為模擬研究主要是通過計算軟件進行模擬計算，獲得核素從地質(zhì)屏障的釋放率。GoldSim軟件是一個用戶友好的高度圖形化的程序，該程序可對流動系統(tǒng)進行動態(tài)和概率模擬。通過該程序的污染物運輸(contaminant transport，CT)模塊，可以模擬放射性核素等污染物的遷移和劑量估算[15]。CT模塊的質(zhì)量傳遞模型可用于計算處理系統(tǒng)中特定位置的質(zhì)量通量，以及地下水、土壤和空氣等物質(zhì)中的濃度，這些質(zhì)量平衡計算的結果可用于評估暴露劑量或風險。GoldSim軟件的獨特性在于對蒙特卡羅(MonteCarlo)模擬的運用，對整個處置設施發(fā)展不確定性的分析，主要是對處置設施的未來輻射進行模擬。隨機抽樣方法主要用于風險的定量分析，屬于風險管理的一種，也是項目進行定量風險分析的重要方法。由于傳統(tǒng)方法不能真實地模擬實際過程，所以很難得到滿意的結果，而蒙特卡羅方法能夠彌補這一短板，解決問題與實際相比很符合，能取得很好的效果。

在該模型中，計算核素從廢物罐泄露后的釋放速率，通過組合和鏈接由GoldSim程序提供的各種傳輸路徑來模擬質(zhì)量轉移，來定義釋放的放射性核素的行為。在該評估中，通過應用Cell途徑和Aquifer途徑對通過平流和擴散進行的核素遷移建模。GoldSim軟件中的處置設施建模將所有源，進場區(qū)和生態(tài)系統(tǒng)區(qū)域定義為Cell pathway，而起源區(qū)域定義為Aquifer pathway。建模如圖3所示。

3.2.4 計算參數(shù)

本次模擬求解所需參數(shù)主要包括核素相關參數(shù)和緩沖材料相關參數(shù)，源項數(shù)據(jù)涉及到核素類型及存貨。當前我國對于廢物罐裝載量沒有進行規(guī)定，但我國的乏燃料廢物特征與日本的乏燃料廢物有一定相似性，考慮到這一點，本文引用日本模擬的核素種類和存量，主要參考與我國當前處置概念類似的日本原子能機構(JAEA)的H12報告[18]。計算參數(shù)見表1和表2。

圖3 核素計算模型(GoldSim)Fig.3 Nuclide calculation model implemented in Goldsim(注：帶箭頭的直線表示核素從一個單元向另一個單元的遷移。)

表1 核素數(shù)據(jù)Table 1 Nuclide data

續(xù)表1

表2 緩沖材料相關參數(shù)Table 2 Buffer material related parameters

4 結果分析與對比

4.1 結果分析

根據(jù)核素在地質(zhì)圈中遷移的計算模型，使用GoldSim軟件進行計算，具體模擬結果如圖4和圖5所示。處置庫在正常演變情景下(演變的過程是可預知的，并且發(fā)生的事件經(jīng)歷了演變，因此是一種可能性較大的預期事件)，廢物罐失效后核素溶解，隨著地下水擴散出屏障到達生物圈。圖4以甘肅北山預選區(qū)處置庫為研究對象，基于正常演變的情景，對處置庫的核素遷移進行模擬，對系統(tǒng)關閉后的輻射對象進行研究，并對其安全性進行評估。

由圖4可知，在整個評價時間尺度范圍內(nèi)(106a)，對放射劑量有重要貢獻的關鍵核素為79Se、135Cs、229Th。由圖5可知，廢物罐失效后核素總釋放率先增大后減小，峰值為9.35×106Bq/a，在達到最大值后迅速降低，后來又出現(xiàn)了一次上升，隨后逐漸減小直到趨于0。 從整體上來看，多層屏障系統(tǒng)起到了很好的阻隔作用，即使在峰值，總體的劑量也遠遠低于國際輻射防護協(xié)會(ICRP)規(guī)定的0.3 mSv/a限值。

圖4 處置庫核素釋放率隨時間的變化Fig.4 Release rate of disposal nuclide

圖5 廢物罐失效后核素釋放率隨時間的變化Fig.5 Radionuclide release rate after the waste tank fails(注：使用蒙特卡洛模擬多次情形，顏色越深表示可能出現(xiàn)的幾率越大，但是總體都低于安全值。)

4.2 模型對比

不同國家對于本國高放廢物處置庫有不同的處置理念和處置方法，會針對本國實際情況制定相應的安全評價方法和模型。雖然情況存在差異，但是通過對比不同模型，了解差異，可以更好地進行模型搭建。

4.2.1 美國

美國的高放廢物處置技術處于世界先進水平，在2017年已經(jīng)建成尤卡山高放廢物處置庫。美國運用GoldSim軟件中的污染物傳輸模塊來模擬核素的釋放和傳輸，并計算系統(tǒng)內(nèi)的濃度和質(zhì)量通量，涉及多個設施和環(huán)境介質(zhì)，如廢物源、工程屏障、非飽和帶、含水層、圍巖、水域和大氣[20-21]。在GoldSim軟件中以Cell pathway單元和Aquiefe pathway單元表示路徑，情景演變假定了處置庫關閉后的各種情景。建模概念圖如圖6所示，滲透物(infiltration)通過地質(zhì)作用滲透到高放廢物罐(silo)，處置庫失效后核素泄露隨著滲透物遷移到混凝土工程屏障(concrete wall)，接著遷移到近場圍巖(nearfield host rock)和遠場圍巖(farfield host rock)，同時污染了井礦水(well)，最終擴散到近海(near shore ocean)和遠海(far shore ocean)，并在近海和遠海之間產(chǎn)生對流作用。

圖6 美國高放廢物地質(zhì)處置GoldSim建模示意圖Fig.6 Schematic diagram of GoldSim modeling of high-level radioactive waste geological disposal in the United States

處置庫關閉后，泄露的核素通過地下水運動擴散出了工程屏障最終到達生物圈，對人類產(chǎn)生了影響。輸入和流量模型容器分別包括各模型的輸入數(shù)據(jù)和地下水流量模型。 污染物轉運容器是放射性核素路徑的主要模擬部分。 最后，生物圈容器用于計算放射性核素濃度的個人劑量。 假定地下水流入率等于處置區(qū)的流速，含水層流速假定為23 604 m3/a[21]。

評價結果表明，10種放射性核素——14C、210Pb、226Ra、231Pa、234U、237Np、238U、240Pu、241Am和248Cm超過1×10-7mSv/a，盡管240Pu、241Am和248Cm劑量水平較低，但是14C、210Pb、226Ra和237Np劑量水平較高，特別是210Pb(226Ra的子核素)和226Ra分別產(chǎn)生了0.168 mSv/a和0.852 mSv/a。10 500年后出現(xiàn)的最大個人總劑量為2.022 mSv/a。在10種放射性核素種，210Pb約占最大總劑量的58%[25]。最終在符合性標準方面，處理達到了規(guī)范要求，驗證了其安全性。

4.2.2 韓國

韓國是一個資源貧乏的國家，到2030年，韓國計劃運營38座核反應堆，占該國發(fā)電總量的近60%。韓國原子能研究所(KAERI)是該國唯一負責高放廢物處置的機構，并且制定了管理核廢料的100年計劃，韓國評價高放廢物的模型獨特之處在于，它與技術合作伙伴開發(fā)了一種“集成模型”，該模型預測了未來100年的高放廢物的產(chǎn)生、儲存、運輸、再處理和處置。該模型被稱為ENVI(具有遠見和創(chuàng)新的環(huán)保核能規(guī)劃)。

韓國也使用GoldSim軟件對處理設施關閉后進行了初步安全性評估，將評價結果與法律規(guī)定值進行比較，以對處理方式的安全性進行比較。通過GoldSim軟件的CT(content transport)模塊，實現(xiàn)了放射性核素的擴散模擬。評價采用了Cell pathway和Aquiefe pathway，建模將船員港、近水區(qū)及生態(tài)區(qū)全部定義為Cell pathway，原界域定義為Aquiefe pathway，分別模擬了正常情景和地下水入侵的情形[22-23]。河流通過處理設施的頂板滲透到設施內(nèi)，放射性核種溶解在滲流進來的液體中，通過對流現(xiàn)象通過工程屏障(混凝土)后，最后擴散到生態(tài)區(qū)。所有的數(shù)據(jù)處理方式都假設為單一設施，共評價了35個核素，總庫存量為3.176×1014Bq，處理設施地區(qū)的全年降水量、地表流出量和蒸發(fā)量分別為127.270 mm、111.250 mm和712.847 mm[23]。

評價結果表明，模擬情景下的最大劑量約為1×10-7mSv/a，與韓國規(guī)定的安全值0.10相比較，具有1×106倍的限度，因此可以長期確保足夠的安全性。

4.2.3 對比結論

對比結果表明，國外在安全評價方面發(fā)展更快。從時間尺度上來講，國外的模擬更久，時間達到了1×107a量級；從分析單元來說，國外的評價單元更加復雜詳細，涉及到的系統(tǒng)更多，評價結果越可靠[24-25]。

5 結 論

1) 論述了我國高放廢物地質(zhì)處置的相關進展以及高放廢物地質(zhì)處置庫安全評價的特性，并運用GoldSim軟件對甘肅北山處置庫預選區(qū)進行了概念模型和計算模型的構建。安全評價模擬計算初步顯示100萬年內(nèi)沒有核素釋放到生物圈，是一個安全的場址，可以為我國高放廢物安全評價研究提供技術基礎。需要指出的是，目前我國的高放廢物地質(zhì)處置安全評價研究仍與國際水平有一定差距，需要開展進一步的研究。

2) 目前高放廢物的地質(zhì)處置安全評價還存在一些重大技術難題(例如裂隙介質(zhì)水文地質(zhì)模擬、大規(guī)模流場模擬、關鍵塊體識別和建模、初步試算能力、處置庫場址地質(zhì)演化的預測、地質(zhì)處置系統(tǒng)的性能評價方法及計算機仿真等)需要突破。安全評價是一項復雜的技術，需要不斷迭代漸進，其模擬研究同樣需要不斷深入。