吳煒,叢春華,鄭怡

(1.山東省氣象科學(xué)研究所,山東 濟(jì)南 250031; 2.山東省氣象臺(tái),山東 濟(jì)南 250031)

引言

山東屬于京津冀周邊污染較重的省份。隨著《打贏藍(lán)天保衛(wèi)戰(zhàn)三年行動(dòng)計(jì)劃》的實(shí)施,山東空氣質(zhì)量整體延續(xù)了改善勢(shì)頭,但2019年改善幅度明顯減小,部分城市出現(xiàn)反彈[1]。加強(qiáng)污染監(jiān)測(cè)和分析對(duì)于區(qū)域污染機(jī)制研究和治理具有重要意義。環(huán)境空氣質(zhì)量監(jiān)測(cè)主要通過地面監(jiān)測(cè)站直接獲得近地面污染物質(zhì)量濃度。另外,由于大氣污染物主要以氣溶膠的形式存在,氣溶膠光學(xué)厚度(aerosol optical thickness,AOT)是表征大氣渾濁度的重要物理量之一,因此還可以通過氣溶膠光學(xué)厚度間接探測(cè)污染的程度。地面監(jiān)測(cè)站網(wǎng)主要包括:國(guó)家環(huán)境空氣質(zhì)量監(jiān)測(cè)網(wǎng)、全球AOT自動(dòng)觀測(cè)網(wǎng)(Aerosol Robotic Network,AERONET)、中國(guó)氣象局建立的中國(guó)氣溶膠地基遙感監(jiān)測(cè)網(wǎng)(China Aerosol Remote Sensing Network,CARSNET)等。雖然地面站能對(duì)污染物進(jìn)行連續(xù)觀測(cè),但站點(diǎn)稀疏,成本高昂。目前,空氣質(zhì)量監(jiān)測(cè)主要集中在城市,而廣大的農(nóng)村，以及人口稀少的區(qū)域,缺乏空氣質(zhì)量監(jiān)測(cè),因而無法得到空氣質(zhì)量的整體空間分布狀況,難以反映污染物時(shí)空分布、污染源及傳輸特性等,制約了相關(guān)研究和分析。衛(wèi)星遙感能彌補(bǔ)上述不足,能夠快速方便地獲取大范圍空間連續(xù)的氣溶膠信息,為大氣環(huán)境的監(jiān)測(cè)提供了一條快捷的途徑。MA and YU[2]借助數(shù)值模式和多種觀測(cè)平臺(tái)分析了全球AOT的季節(jié)和空間分布特征。目前衛(wèi)星遙感多采用MODIS衛(wèi)星反演AOT產(chǎn)品(以下簡(jiǎn)稱“MODIS AOT”),如NASA發(fā)布的MODIS 10 km分辨率的全球AOT產(chǎn)品,而MODIS衛(wèi)星雖然最大空間分辨率達(dá)到250 mm,掃描寬度2 330 km,但時(shí)間分辨率較低,一天最多僅可以獲得4條過境軌道數(shù)據(jù)。隨著葵花8號(hào)和9號(hào)氣象衛(wèi)星(Himawari-8/9)的發(fā)射和應(yīng)用,基于該系列靜止衛(wèi)星的AOT產(chǎn)品(以下簡(jiǎn)稱“Himawari AOT”)反演技術(shù)得到廣泛研究和應(yīng)用,通過該系列衛(wèi)星可以獲得大范圍、時(shí)間分辨率達(dá)10 min的AOT產(chǎn)品[3]。LI et al.[4]和WANG et al.[5]針對(duì)日本宇宙航空研究開發(fā)機(jī)構(gòu)(Japan Aerospace Exploration Agency,JAXA)發(fā)布的Himawari AOT產(chǎn)品在中國(guó)不同地區(qū)的適用性分別做了研究分析。使用Himawari AOT產(chǎn)品可以幫助業(yè)務(wù)和科研人員更加深入地了解大氣污染物時(shí)空分布狀況,加深對(duì)其發(fā)生機(jī)理、時(shí)空分布和傳輸機(jī)制的認(rèn)識(shí)。

與直接影響公眾健康的近地面污染不同,AOT反映的是整個(gè)大氣柱的污染程度。由于污染物主要集中在邊界層中,在混合較好的情況下,AOT與近地面大霧污染物質(zhì)量濃度有較好的相關(guān)關(guān)系。WANG and CHRISTOPHER[6]使用美國(guó)亞拉巴馬州杰弗遜縣(Jefferson County)2002年7個(gè)監(jiān)測(cè)點(diǎn)地面大氣污染物數(shù)據(jù)研究發(fā)現(xiàn),基于MODIS反演的AOT與地面細(xì)顆粒物(PM2.5)有較好的相關(guān)性,相關(guān)系數(shù)達(dá)0.7,月平均相關(guān)系數(shù)大于0.9,AOT可以用來定量地估計(jì)空氣質(zhì)量類別,在晴空條件下準(zhǔn)確率超過90%。GUPTA and CHRISTOPHER[7-8]研究表明通過引入氣象因子可以顯著改進(jìn)MODIS AOT和PM2.5的相關(guān)性,在反演地面PM2.5質(zhì)量濃度過程中,采用多元回歸方法相比簡(jiǎn)單的二元回歸可使回歸系數(shù)(R)由0.6提高到0.8,而采用ANN方法進(jìn)一步提高了地面PM2.5估算的質(zhì)量,PM2.5小時(shí)值的回歸系數(shù)R=0.74,而日平均值的回歸系數(shù)可達(dá)0.78。然而MODIS AOT與PM2.5的相關(guān)性在不同的區(qū)域和不同季節(jié)存在一定的差異[9]。LI et al.[10]認(rèn)為受氣溶膠構(gòu)成和大氣條件差異的影響,MODIS AOT與PM10的相關(guān)性存在顯著的季節(jié)和地區(qū)差異。王靜等[11]認(rèn)為MODIS AOT和PM2.5均有明顯的季節(jié)性變化特征,二者的日均值相關(guān)性在冬半年要明顯低于夏半年,MODIS AOT可以作為監(jiān)測(cè)PM2.5分布以及傳輸?shù)挠行аa(bǔ)充手段。XU et al.[12]分析了華北平原MODIS AOT和地面PM2.5季節(jié)變化反位相問題。目前,在國(guó)內(nèi)外研究中,針對(duì)區(qū)域性AOT時(shí)空分布特征及其與地面污染物的關(guān)系研究仍有待進(jìn)一步深化,尤其是基于靜止衛(wèi)星氣溶膠反演產(chǎn)品,開展更高時(shí)間分辨率分析研究還相對(duì)較少。本研究將以山東為研究區(qū)域,基于Himawari AOT產(chǎn)品,深入分析AOT的時(shí)空分布特征及其與地面主要污染物質(zhì)量濃度的相關(guān)性,以期加深對(duì)區(qū)域性污染時(shí)空分布的認(rèn)識(shí)。

1 數(shù)據(jù)與方法

本研究使用JAXA發(fā)布的Himawari AOT產(chǎn)品(ftp://ftp.ptree.jaxa.jp/pub/,下文中如無特別說明,AOT均指Himawari AOT作為研究數(shù)據(jù))。該產(chǎn)品以YOSHIDA et al.[13]研制的海洋陸地一體化AOT反演產(chǎn)品(Level 2)為基礎(chǔ)。KIKUCHI et al.[14]對(duì)該產(chǎn)品做了技術(shù)改進(jìn),研制了兩種逐小時(shí)產(chǎn)品(Level 3),一是基于AOToriginal而使用更加嚴(yán)格的云遮蔽方案生成的AOTpure,二是在AOTpure基礎(chǔ)之上時(shí)空插值計(jì)算得到的AOTmerged。本研究使用AOTmerged作為研究數(shù)據(jù),該產(chǎn)品覆蓋范圍為60°S～60°N,90°～120°E,空間分辨率為經(jīng)緯度間隔0.05°,時(shí)間分辨率為1 h,數(shù)據(jù)時(shí)段為2017年7月7日12時(shí)—2020年7月7日11時(shí)(北京時(shí),下同),共3 a的數(shù)據(jù)。

山東空氣質(zhì)量監(jiān)測(cè)點(diǎn)主要分布在城市中。地級(jí)市在2005年之后建立了相對(duì)穩(wěn)定的監(jiān)測(cè)網(wǎng),可得到持續(xù)的污染物質(zhì)量濃度逐小時(shí)數(shù)據(jù),縣級(jí)市的空氣質(zhì)量監(jiān)測(cè)工作起步較晚且參差不齊,數(shù)據(jù)長(zhǎng)度較短。因此本研究主要使用地級(jí)市污染物監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)作為研究對(duì)象?？紤]到海洋上空的海鹽氣溶膠對(duì)沿海地區(qū)的空氣質(zhì)量和AOT有重要影響[15],且在不同的天氣條件下,影響的空間范圍和程度存在差異,而本研究主要關(guān)注人類活動(dòng)排放的大氣污染物的分布,為此,舍棄了距離海岸線30 km之內(nèi)的沿海城市的地面大氣污染物質(zhì)量濃度觀測(cè)數(shù)據(jù),以便在研究AOT與地面大氣污染物質(zhì)量濃度相關(guān)關(guān)系時(shí)排除海鹽氣溶膠的影響。研究中共使用了山東11個(gè)城市的數(shù)據(jù),考慮數(shù)據(jù)的時(shí)間連續(xù)性,實(shí)際使用站點(diǎn)共計(jì)89個(gè),各地級(jí)市站點(diǎn)數(shù)量見表1。

在研究AOT與污染物時(shí)間分布差異和相關(guān)性時(shí),本研究將AOT插值到89個(gè)環(huán)境空氣質(zhì)量監(jiān)測(cè)站點(diǎn)進(jìn)行分析。需要說明的是,在分析污染物時(shí)間變化時(shí),只選取了與AOT對(duì)應(yīng)時(shí)刻的數(shù)據(jù)。通過與使用全部數(shù)據(jù)計(jì)算得到的污染物時(shí)間分布特征對(duì)比,除數(shù)值存在細(xì)小差別外,變化趨勢(shì)是完全一致的。JAXA的AOT逐小時(shí)數(shù)據(jù)是過去1 h內(nèi)逐10 min AOT的合成值,而地面監(jiān)測(cè)的污染物質(zhì)量濃度是過去1 h的平均值,因此二者具有較好的時(shí)間的一致性。由于衛(wèi)星反演AOT只能在白天進(jìn)行,而且極易受到云的影響。JAXA的AOT數(shù)據(jù)對(duì)云進(jìn)行了較為嚴(yán)格的檢測(cè),排除了云區(qū),實(shí)際每次反演的AOT覆蓋水平空間范圍較小。3 a之中,插值到站點(diǎn)并對(duì)應(yīng)地面大氣污染物質(zhì)量濃度實(shí)測(cè)數(shù)據(jù)的總有效樣本量為152 337個(gè),能夠滿足統(tǒng)計(jì)分析要求。

表1 各市監(jiān)測(cè)站點(diǎn)數(shù)量

由于太陽(yáng)高度和云覆蓋的變化,AOT反演數(shù)據(jù)在不同的季節(jié)和白天不同時(shí)刻的數(shù)據(jù)量也不同。統(tǒng)計(jì)了3 a間有效樣本數(shù)量分布特征,由日變化(07—19時(shí),圖1a)來看,AOT樣本數(shù)從07—10時(shí)快速上升,10時(shí)之后緩慢下降,10—15時(shí)是一天之中樣本數(shù)量最多的時(shí)段,15時(shí)之后樣本數(shù)量快速下降,19時(shí)降為0,夜間沒有AOT數(shù)據(jù)。AOT樣本數(shù)3—5月和10—12月最多(圖1b),可能與春季和秋冬交替季節(jié)云量較少有關(guān);而6—8月樣本數(shù)量最少,其中8月僅有3 658個(gè),這與汛期降水偏多,云量多且覆蓋時(shí)間長(zhǎng)是一致的。

圖1 山東AOT反演樣本數(shù)量的逐時(shí)(a)和逐月(b)分布Fig.1 Hourly (a) and monthly (b) distribution of sample size of retrieval AOT in inland areas of Shandong

本研究使用了歐洲中期天氣預(yù)報(bào)中心(European Center for Medium-Range Weather Forecasts,ECMWF)的ERA5再分析數(shù)據(jù)作為分析邊界層和大氣垂直要素分布的基本數(shù)據(jù)。ERA5是目前最優(yōu)的大氣歷史狀態(tài)分析,本研究使用了其中的邊界層高度(boundary layer height,BLH)數(shù)據(jù),空間分辨率為0.25°×0.25°,時(shí)間間隔為1 h。

2 AOT時(shí)空分布特征

2.1 空間分布特征

2.1.1 年平均分布特征

本研究使用3 a的數(shù)據(jù)料分析了AOT的整體空間分布。由AOT的平均分布(圖2)來看,山東氣溶膠光學(xué)厚度較低的區(qū)域主要有兩個(gè):一是魯中山區(qū),包括泰山丘陵并延伸到沂山山脈;二是半島丘陵并延伸到海陽(yáng)、乳山沿海。另外,濱州的小部分地區(qū)AOT也較低。AOT的高值區(qū)主要分布:一是山東西部與河南、河北接壤的市縣,即德州、聊城以及菏澤西部；二是山東南部與江蘇接壤地區(qū),包括菏澤東部和濟(jì)寧南部一帶；三是渤海南部至萊州灣沿岸一帶。另外,臨沂、濰坊、泰安等城市周圍也有較為分散的AOT高值區(qū)。總的來看,人口和工業(yè)活動(dòng)較少的山區(qū)及半島南部的部分沿海地區(qū)氣溶膠質(zhì)量濃度較低,空氣質(zhì)量最佳;而人口密集、工業(yè)活動(dòng)較多的地區(qū)氣溶膠質(zhì)量濃度較大。在考慮大氣污染物跨省傳輸問題時(shí),以上較大范圍連片的AOT高值區(qū)值得關(guān)注。

圖2 山東及周邊AOT年平均分布(填色表示AOT,紅色十字表示城區(qū)位置,紅圈表示AOT高值區(qū))Fig.2 Annual mean distribution of AOT in Shandong and surrounding areas (colored area for AOT, red cross for location of city, red circle for area of high AOT)

2.1.2 季節(jié)分布特征

圖3 山東及周邊AOT各季節(jié)平均分布(填色表示AOT;a.春季,b.夏季,c.秋季,d.冬季)Fig.3 Seasonal mean distribution of AOT in Shandong and surrounding areas (colored area for AOT; a. spring, b. summer, c. autumn, d. winter)

整體來看,四季之中,夏季(6—8月)AOT值最高,秋季(9—11月)次之,冬季(12月—次年2月)最小。這與MA and YU[2]使用地基氣溶膠觀測(cè)網(wǎng)(AERONET)和多種極軌衛(wèi)星監(jiān)測(cè)反演產(chǎn)品(包括MODIS、MISR等),以華北的香河站為代表得到的季節(jié)變化特征是一致的。然而,冬季是空氣污染最重的季節(jié),而夏季是地面PM2.5質(zhì)量濃度最低的季節(jié),與AOT季節(jié)變化趨勢(shì)相反。XU et al.[12]針對(duì)MODIS AOT與地面PM2.5季節(jié)變化趨勢(shì)相反的現(xiàn)象,使用CALIOP衛(wèi)星得到的氣溶膠垂直結(jié)構(gòu)(aerosol vertical structure,AVS)分析指出,AVS在不同季節(jié)存在顯著差異,尤其是夏季532 nm的AVS中距地面500 m和1 000 m存在一個(gè)鼻狀峰值,主要是由氣溶膠吸濕增長(zhǎng)造成的,大約占整個(gè)大氣柱AOT的40%;而在冬季,532 nm的AVS中,與地面PM2.5關(guān)系密切的底層AOT取值最高。根據(jù)XU et al.[12]的研究結(jié)論,AVS和濕度在AOT的季節(jié)變化中發(fā)揮了一定的作用。

山東不同季節(jié)的AOT低值區(qū)基本一致,與年均分布低值區(qū)基本一致,而大值區(qū)存在一定差異。山東春季(3—5月)AOT的空間分布與年均分布相似度較高(圖3a),AOT值在0.3～0.6之間,大值區(qū)和年平均分布基本一致。夏季AOT分布與其他季節(jié)存在顯著差異(圖3b),AOT較大的區(qū)域位于聊城東部、德州以及魯中山區(qū)北側(cè),魯中山區(qū)東側(cè)和西南側(cè),AOT最高可達(dá)1.0。山東秋季魯西南和魯東南的部分地區(qū)為AOT的大值區(qū)(圖3c),最大值為0.8,其中,魯西南的大值區(qū)與河南河北一帶的大值區(qū)連成一片,魯東南的大值區(qū)與蘇北一帶相連。冬季山東沒有大片的AOT高值區(qū)(圖3d),氣溶膠質(zhì)量濃度較高的區(qū)域分布零散,整體上,山東半島小于省內(nèi)其他地區(qū),山東西部與外省接壤的地方形成較為明顯的分界線。

2.2 時(shí)間分布特征

2.2.1 AOT時(shí)間變化特征

不同的地區(qū)、不同的季節(jié),AOT的日變化規(guī)律有明顯的差異[9]。本研究分析了3 a間山東白天AOT的逐時(shí)變化。一天之中,AOT呈現(xiàn)雙峰型分布(圖4a),上午呈現(xiàn)下降趨勢(shì),中午前后開始上升,14時(shí)達(dá)到最大值,然后開始下降。AOT最高的時(shí)間為14時(shí),AOT平均值達(dá)到0.608,13—15時(shí)的AOT均在0.5以上。由AOT的逐月平均值(圖4b)來看,AOT兩個(gè)顯著的峰值分別出現(xiàn)在6月和10月,平均值分別為0.648和0.622;2月最低為0.339,1月和8月的AOT值為次低,分別為0.370和0.377。

圖5 山東顆粒物質(zhì)量濃度(單位:μg·m-3)的日變化(a. PM2.5,c. PM10)和月際變化(b. PM2.5,d. PM10)Fig.5 Diurnal (a. PM2.5, c. PM10) and monthly (b. PM2.5, d. PM10) variation (units: μg·m-3) of mass concentrations of particulate matters in Shandong

圖4 山東AOT的逐時(shí)(a)和逐月(b)變化Fig.4 Hourly (a) and monthly (b) variation of AOT in Shandong

2.2.2 與主要污染物時(shí)間分布的對(duì)比

地面空氣污染物中顆粒物對(duì)能見度有直接影響,與AOT密切相關(guān)。本研究首先對(duì)比山東AOT與PM2.5和PM10的日變化特征和月際變化(圖5)差異。顆粒物的日變化特征較為一致,白天時(shí)段均為單峰結(jié)構(gòu),白天最大值出現(xiàn)在11時(shí)左右,PM2.5質(zhì)量濃度的最大值為67.0 μg·m-3,PM10最大質(zhì)量濃度為138.7 μg·m-3。PM2.5的月際變化中,夏季質(zhì)量濃度最低,其中7月為全年最低值,冬季最高,1月為全年最高值;PM10的季節(jié)變化與PM2.5類似,不同之處在于PM10在4月出現(xiàn)除冬季外的另一個(gè)高峰。以上表明,無論是日變化還是月際變化,顆粒物與AOT均存在明顯的差異。其中,二者在日變化上分別呈現(xiàn)單峰和雙峰結(jié)構(gòu),相關(guān)性較差,而在月際變化上,冬夏季高低取值相反,總體呈現(xiàn)一定的負(fù)相關(guān)。

另外,本研究還分析了AOT與O3在時(shí)間分布上的差異。雖然,O3的強(qiáng)吸收帶并不在Himawari AOT衛(wèi)星反演的波長(zhǎng)范圍內(nèi)[16-17],O3自身不會(huì)對(duì)衛(wèi)星AOT產(chǎn)生直接影響,但以O(shè)3為主要成分之一的光化學(xué)煙霧降低能見度,直接影響AOT。因此,AOT與O3有一定的聯(lián)系。地面環(huán)境空氣中的O3主要來源于光化學(xué)反應(yīng),是氮氧化物和碳?xì)浠衔镌诖髿猸h(huán)境中受太陽(yáng)紫外線照射后產(chǎn)生一種新的二次污染物,白天隨著光化學(xué)反應(yīng)的不斷進(jìn)行,O3質(zhì)量濃度產(chǎn)生積累。本研究統(tǒng)計(jì)了山東O3日變化特征(圖6a),08—09時(shí)是O3質(zhì)量濃度一天之中最低的時(shí)段,此后至17時(shí),呈現(xiàn)單邊上升的變化趨勢(shì),17時(shí)為全天最高,達(dá)到163.8 μg·m-3。由逐月變化(圖6b)看,一年之中O3質(zhì)量濃度較高的月份為3—9月,其中6月最高,為155.0 μg·m-3;8月低于7月和9月,而8月樣本數(shù)量較少可能造成一定的代表性誤差。11月、12月和1月是O3質(zhì)量濃度一年之中最低的時(shí)段,其中12月最低，為44.7 μg·m-3。

圖6 山東O3質(zhì)量濃度的逐時(shí)(a)和逐月(b)變化(單位:μg·m-3)Fig.6 Hourly (a) and monthly (b) variation of mass concentration (units: μg·m-3) of O3 in Shandong

以上分析表明,AOT與O3的日變化存在明顯的差異,相關(guān)性較差;而逐月變化存在一定的相似性,均呈雙峰型,且第一個(gè)峰值均出現(xiàn)在6月,與第二個(gè)峰值的出現(xiàn)相差一個(gè)月。在相關(guān)性研究中,應(yīng)考慮以上特點(diǎn)。

3 AOT與污染物質(zhì)量濃度的相關(guān)性

3.1 總體相關(guān)性

首先,使用全部有效樣本(即逐站點(diǎn)小時(shí)值)計(jì)算了AOT與環(huán)境空氣主要污染物質(zhì)量濃度(Cond)的相關(guān)關(guān)系,如表2所示,相關(guān)系數(shù)均通過P<0.001顯著性水平檢驗(yàn)。AOT與SO2、NO2和CO與AOT的相關(guān)系數(shù)絕對(duì)值小于等于0.03,幾乎無相關(guān)性;AOT與PM2.5、PM10和O3均呈正相關(guān),其中,AOT與PM2.5的相關(guān)系數(shù)最高為0.28,AOT與O3的相關(guān)系數(shù)為0.22。在大氣柱中,污染物在邊界層中的總量占據(jù)絕大部分,如果污染物在邊界層中的分布相對(duì)均勻,地面污染物質(zhì)量濃度與邊界層高度的乘積在一定程度上反映了污染物的總量。其中, PM2.5和AOT存在以下關(guān)系[6]:

HAOT=ρPM2.5HBLS

(1)

式中:HAOT表示氣溶膠光學(xué)厚度,ρPM2.5表示PM2.5質(zhì)量濃度,HBL是邊界層高度,S是主要受濕度條件影響的消光系數(shù)。為此,本文進(jìn)一步計(jì)算了6種主要污染物質(zhì)量濃度(Cond)和邊界層高度(BLH)之積與AOT的相關(guān)系數(shù),相關(guān)系數(shù)均通過P<0.001顯著性水平檢驗(yàn),結(jié)果顯示相關(guān)系數(shù)提高并不顯著。其中,PM2.5質(zhì)量濃度與AOT的相關(guān)系數(shù)有所增加,由0.28增加到0.33;PM10由0.22升為0.23;O3有所下降,由0.22降至0.19。

表2 AOT與主要污染物質(zhì)量濃度的相關(guān)系數(shù)

以上結(jié)果顯示,AOT與近地面空氣污染物質(zhì)量濃度的相關(guān)性遠(yuǎn)低于WANG and CHRISTOPHER[6]使用MODIS AOT得出的相關(guān)性。這可能是不同的地域,污染物構(gòu)成和氣象條件差異造成的,也可能與MODIS AOT僅包含固定的衛(wèi)星過境時(shí)刻的觀測(cè)數(shù)據(jù),而Himawari AOT包含整個(gè)白天的數(shù)據(jù),而受日變化差異的影響有關(guān)。另外,在考慮邊界層高度的情況下,Himawari AOT與顆粒物的相關(guān)性有所增加,而與O3的相關(guān)性有所下降,顯示出O3在邊界層中的垂直分布與顆粒物存在一定差異,除了邊界層高度外,存在影響O3與AOT相關(guān)性的其他重要因子。

3.2 相關(guān)性的日變化

本研究分析了白天AOT與各種主要污染物的相關(guān)系數(shù),大部分通過了P<0.01顯著性水平檢驗(yàn),如圖7所示?？傮w來看,15—17時(shí)是AOT與污染物相關(guān)性最強(qiáng)的時(shí)間段。而10時(shí)則是AOT與污染物相關(guān)性最差的時(shí)間。對(duì)于O3而言,與AOT相關(guān)系數(shù)最高的時(shí)間為16時(shí),相關(guān)系數(shù)為0.35,白天總體呈現(xiàn)單邊上升的趨勢(shì),17時(shí)略低于16時(shí)。對(duì)于顆粒物而言,與AOT相關(guān)性最差的時(shí)間為10時(shí),與AOT相關(guān)系數(shù)最高的時(shí)間為17時(shí)。

圖7 AOT與主要污染物(PM2.5、PM10、SO2、NO2、CO、O3)質(zhì)量濃度相關(guān)系數(shù)逐時(shí)變化(黑色圓圈表示通過P<0.01顯著性水平檢驗(yàn),紅色圓圈表示未通過)Fig.7 Hourly variation of correlation coefficients between AOT and mass concentrations of main pollutants (PM2.5， PM10， SO2， NO2， CO， and O3) (black circle denotes passing the significance test of P lower than 0.01, red circle means failure of passing the test)

3.3 相關(guān)性的月際變化

本研究分析了1—12月,AOT與各種主要污染物的相關(guān)系數(shù),大部分通過了P<0.01顯著性水平檢驗(yàn),如圖8所示。1—8月和11—12月,污染物質(zhì)量濃度與AOT相關(guān)系數(shù)最高的是PM2.5;而9—10月與AOT相關(guān)系數(shù)最高的是O3。一年之中,總體上,6月的AOT與污染物的相關(guān)程度最低,1月的相關(guān)性最高。對(duì)于PM2.5而言,1月份與AOT的相關(guān)系數(shù)最高,達(dá)0.56,而6月最低,僅為0.20;O3質(zhì)量濃度與AOT的相關(guān)系數(shù)秋季和2月、3月最高,夏季O3質(zhì)量濃度最高的季節(jié)相關(guān)性最差,可能與二者的日變化差異有關(guān)。

以上分析表明,就山東而言,AOT與PM2.5、O3等主要污染物質(zhì)量濃度的相關(guān)性整體不高,基于AOT分析和反演地面污染狀況,應(yīng)考慮二者在月際變化和日變化上的顯著差異。在提高AOT與地面污染物質(zhì)量濃度的擬合關(guān)系時(shí),還應(yīng)當(dāng)納入更多的因子,如與污染相關(guān)的氣象要素。

4 小結(jié)

本文使用2017年7月—2020年7月JAXA發(fā)布的基于Himawari-8/9衛(wèi)星反演的AOT產(chǎn)品、地面環(huán)境空氣質(zhì)量監(jiān)測(cè)站數(shù)據(jù)和ECMWF的ERA5再分析數(shù)據(jù),研究了山東AOT時(shí)空分布特征,以及AOT與PM2.5、O3等近地面污染物質(zhì)量濃度的相關(guān)關(guān)系,并得出了以下結(jié)論。

圖8 AOT與主要污染物(PM2.5、PM10、SO2、NO2、CO、O3)質(zhì)量濃度相關(guān)系數(shù)逐月變化(黑色圓圈表示通過P<0.01顯著性水平檢驗(yàn),紅色圓圈表示未通過)Fig.8 Monthly variation of correlation coefficients between AOT and mass concentrations of main pollutants (PM2.5， PM10， SO2， NO2， CO, and O3) (black circle denotes passing the significance test of P lower than 0.01, red circle means failure of passing the test)

1)整體而言,山東省年平均AOT較低的區(qū)域主要分布在泰山丘陵、沂山山脈,半島丘陵并延伸到海陽(yáng)、乳山沿海,低值區(qū)的分布在不同季節(jié)基本一致。年平均AOT高值區(qū)主要分布在山東西部、南部與外省接壤的部分市縣,以及渤海南部至萊州灣沿岸一帶。以上地區(qū)在氣溶膠的跨區(qū)傳輸問題研究中值得關(guān)注。不同季節(jié)AOT的高值區(qū)分布存在一定差異。其中,夏季高值區(qū)分布與其他季節(jié)差異較為顯著。

2)山東AOT日變化呈現(xiàn)雙峰型分布,上午呈現(xiàn)下降趨勢(shì),中午前后開始上升,14時(shí)達(dá)到白天最大值0.608,然后逐步下降;AOT的逐月分布中,兩個(gè)顯著的峰值分別出現(xiàn)在6月和10月(分別為0.648和0.622),2月最低，為0.339,1月和8月的AOT值為次低。山東顆粒物與AOT在日變化上分別呈現(xiàn)單峰和雙峰結(jié)構(gòu),相關(guān)性較差,而在月際變化上,總體呈現(xiàn)一定的負(fù)相關(guān);一年之中,AOT夏季最高,冬季最低,與地面PM2.5質(zhì)量濃度相反。AOT與O3的日變化存在明顯的差異,而逐月變化存在一定的相似性,均呈雙峰型。

3)總體上AOT與PM2.5、O3等主要污染物質(zhì)量濃度的相關(guān)性整體不高,與前人研究結(jié)果有一定的差異,可能與不同區(qū)域的污染特征和氣候差異有關(guān)。一年之中,總體上,6月的AOT與污染物的相關(guān)程度最低,1月的相關(guān)性最高。15—17時(shí)是AOT與污染物相關(guān)性最強(qiáng)的時(shí)間段。而10時(shí)則是AOT與污染物相關(guān)性最差的時(shí)間。

本研究表明,雖然AOT一定程度上反映了大氣污染的程度,但是單憑AOT難以準(zhǔn)確反映污染物的分布特征,建議納入更多的因子進(jìn)行分析,如與環(huán)境空氣污染相關(guān)的氣象要素等。本研究對(duì)于通過衛(wèi)星進(jìn)一步加強(qiáng)地面環(huán)境空氣污染綜合監(jiān)測(cè)分析有一定的促進(jìn)作用,雖然所得出結(jié)論主要針對(duì)山東范圍,但對(duì)于其他污染背景相似的地區(qū),尤其是地理位置相鄰且氣候背景相近的京津冀有較好的適用性。需要指出的是,本研究使用了JAXA提供的基于Himawari-8/9衛(wèi)星的AOT產(chǎn)品,而不同的衛(wèi)星和反演方法得到的AOT可能存在一定的差異;另外,本研究使用了3 a的白天逐時(shí)衛(wèi)星AOT數(shù)據(jù),但由于每個(gè)時(shí)次的AOT數(shù)據(jù)覆蓋范圍不同,因此難以保障每個(gè)格點(diǎn)具有完全相同的覆蓋頻率,因而有必要在未來使用更多的數(shù)據(jù),針對(duì)大氣污染新的變化特征做進(jìn)一步的分析和研究。