馬翔宇，李傳金

（1.中國科學院西北生態(tài)環(huán)境資源研究院冰凍圈科學國家重點實驗室，甘肅蘭州730000；2.中國科學院大學，北京100049）

0 引言

黑碳是化石燃料或生物質不充分燃燒而生成的一種顆粒狀或由顆粒凝結而成的絮狀物［1］。自然界中的黑碳主要有兩種來源，一是自然源，如森林大火、火山噴發(fā)等，二是人類工業(yè)生產和生活排放［2］。黑碳具有獨特的物理化學性質，如耐高溫、可聚合為穩(wěn)定結構的團、不溶于水和大部分有機溶劑等，因此其化學穩(wěn)定性較強［1，3-6］。燃燒的熱力作用使黑碳上升到達并懸浮于大氣對流層，形成黑碳氣溶膠，壽命可達6～10天［2］。大氣中的黑碳氣溶膠可產生顯著的氣候效應，一方面，黑碳可以有效的吸收紅外和可見光波段的太陽輻射，進而加熱大氣；另一方面，黑碳還能有效的反射太陽輻射，進而降低到達地表的太陽輻射，對地表有冷卻效應［2］。大氣中的黑碳氣溶膠可以通過與云相互作用進而影響大氣的能量平衡，還可以通過沉積至雪冰表面干擾冰雪界面的輻射平衡等過程對地球的氣候系統(tǒng)產生重要影響。黑碳是目前除溫室氣體外對氣候變暖貢獻最大的人為輻射強迫因子［1，3，7-8］，2000年的全球黑碳總排放量約為7 500 Gg（1 Gg=109g），估計造成總體氣候強迫平均值1.1 W·m-2［4］，該值略大于IPCC AR5給出的全球總體強迫估計值0.64 W·m-2［9］。

雪冰是一種空間上廣泛分布的下墊面，集中分布于高緯度以及高海拔區(qū)域。雪冰相對于其他下墊面類型具有極高的反照率，對地球系統(tǒng)能量平衡影響巨大［10］。大氣中的黑碳以干沉降和濕沉降兩種方式進入雪冰，干沉降過程是指在沒有降水的條件下，由于重力、湍流運動、熱運動、慣性力和靜電力等因素連續(xù)不斷的由大氣向地面的質量轉移的過程；濕沉降過程則是指通過云中過程和降水過程對從地面到對流層中上層高度內的物質產生的清除作用［11］。雪冰表面的黑碳可強烈地吸收太陽輻射，與其他積雪表面的大氣顆粒沉積物相比（如粉塵），黑碳對太陽輻射的吸收效率最高［12］。由于陽光在雪界面的散射較空氣更為強烈，其與黑碳的交互作用更強，因而積雪中的黑碳對太陽輻射的吸收效率比在大氣中更高［13］。雪冰中的黑碳造成的輻射強迫相較于二氧化碳影響大，在相同的瞬時輻射強迫（未考慮反饋效應）條件下，黑碳使地球變暖的效率為二氧化碳的2～3倍［14］。雪冰的反照率影響著全球冰凍圈表面的能量傳遞過程，黑碳可以暗化雪冰表面，降低雪冰反照率，例如在顆粒半徑為1 000μm的雪中，當黑碳濃度達到100 ng·g-1，可以使可見光波段的反照率降低10%［15］。模式模擬結果表明，這種雪的反照率降低機制導致的雪冰融化比任何其他的人為因素導致的升溫和融雪效應都更強烈［7-8，14，16］。黑碳對雪冰產生的顯著影響來源于一系列的正反饋機制：①當雪冰融化時，未被融水帶走的吸光顆粒（包括黑碳）積聚于表層雪或者留存于積雪內部，降低雪冰反照率；②反照率降低后，雪冰吸收更多熱量導致升溫，雪粒尺寸增加，進一步降低了雪冰反照率；③當足夠多的雪融化，更加暗化的下覆表層雪暴露出來，如此形成了雪冰反照率正反饋機制。這種機制是目前區(qū)域以及全球尺度的氣候模式模擬輻射平衡研究中最大的不確定性因素之一［5，17］。

三極地區(qū)（南極、北極和青藏高原）是全球雪冰的主要分布區(qū)域。巨大的雪冰體量使其在氣候系統(tǒng)和生態(tài)環(huán)境系統(tǒng)中發(fā)揮著不可替代的作用，巨大的冷儲、巨量淡水、強烈反射太陽輻射、對全球氣溫的敏感響應等特性使其成為影響全球大氣、生物、陸地和海洋等系統(tǒng)物質和能量循環(huán)的重要因素，也對社會經濟可持續(xù)發(fā)展具有巨大影響［10，18］。另外，三極的雪冰還是氣候環(huán)境沉積記錄的良好載體，具有保真度高、時間序列長、分辨率高等特點，是研究現(xiàn)代和歷史時期自然變率及人類活動對區(qū)域乃至全球尺度氣候和環(huán)境變化影響的良好介質。

本文圍繞三極地區(qū)雪冰中黑碳的時空分布特征及其氣候環(huán)境影響進行了系統(tǒng)性概述。首先對不同時期測定雪冰中黑碳的分析方法及其可能對數(shù)據(jù)的影響進行了介紹，然后基于實測數(shù)據(jù)對三極地區(qū)雪冰中黑碳的空間分布特征和時間變化序列分別進行了系統(tǒng)總結，再對三極地區(qū)雪冰中黑碳對區(qū)域和全球的能量平衡的影響等方面進行了梳理，最后對目前相關研究中存在的不足之處和未來可能的研究方向進行了總結和展望。

1 雪冰中黑碳的測試方法

三極地區(qū)雪冰中黑碳的濃度波動范圍較大，介于零點幾個至數(shù)千個ng·g-1范圍之間，準確測試一直存在巨大挑戰(zhàn)。隨著對雪冰中黑碳研究的關注，黑碳的測試方法也獲得了長足發(fā)展。目前，對雪冰中黑碳濃度的測試分析方法主要分為四大類，分別為光學分析法（Optical）［6，19-26］、熱學分析法（Thermo）［27-29］、熱-光分析法（Thermo-Optical）［30-31］和單顆粒煙塵光度計分析法（Single Particle Soot Photometer，簡稱SP2）［32］（表1）。需要指出的是，四種方法都不是直接對黑碳物質進行化學測量，而是根據(jù)黑碳獨特的物理化學性質對濃度進行的推算。下文對表1四種測量方法的基礎原理和各自優(yōu)缺點進行了概要性闡述。

表1 雪冰中黑碳分析方法對比Table 1 The analyzing methods of black carbon in snow and ice

光學測定方法［6，19，24］首先需要通過濾膜將雪冰中不溶于水的顆粒物進行過濾，由一個多波長發(fā)光二極管發(fā)射特定波長的光照射濾膜樣品并測量光的衰減量，在這個過程中黑碳和粉塵（大氣中最常見的兩種吸光物質）都造成光的衰減，但由于兩者的吸光能力不同，故可以根據(jù)兩者吸光的貢獻率進行區(qū)分，進而建立吸收曲線，通過光的吸收量間接的反映黑碳濃度，檢測限可達1 ng·g-1［33］。

熱學分析法［27-29］測量樣品時首先需要將雪樣融化后用石英質濾膜過濾，然后在燃燒爐中用He-Ne激光照射濾膜，爐溫逐漸升高并達到700℃，用光電倍增管記錄下透過濾膜的照射光強，記錄450～500℃溫度條件下透射光強，并將其轉化為CO2濃度，進而反推出黑碳含量。有時為了消除碳酸鹽和有機碳的干擾，樣品需要先置于HCl氣體中去除碳酸鹽，然后在340℃下通純氧以去除有機碳。

熱-光分析法［30-31］結合了熱學和光學兩種分析流程，當樣品中黑碳含量較高時，采用熱學分析法；但當雪冰樣品中的黑碳含量偏低時，為了彌補熱學方法的靈敏度不足，采用光學測量方法以滿足精度要求［33］。

單顆粒煙塵光度計（SP2）的分析方法是近十幾年新發(fā)展起來的分析技術，與傳統(tǒng)方法相比，該儀器對樣品進行分析時不需要對樣品進行過濾，更為省時，且對樣品的需求量比較低，因此被后續(xù)研究廣泛采用［32，34-38］。SP2的核心部件是摻釹釔鋁石榴石激光器，激光器發(fā)出1 064 nm強光束，通過高反射率的鏡面使激光在腔體內持續(xù)運行并保持一定的能量，黑碳粒子吸收激光能量，瞬間加熱燃燒（約4 200 K），發(fā)出白熾光，利用寬帶（Broad Band）和窄帶（Narrow Band）白熾光檢測器信號的比值來檢測黑碳發(fā)出的白熾光信號，進而得到黑碳的濃度。SP2分析樣品時會對粒徑分布于約80～700 nm的黑碳顆粒高效響應，且不受樣品中黑碳形態(tài)或者黑碳覆蓋層的影響，最新的研究也顯示SP2已經實現(xiàn)對更大粒徑樣品（2 400 nm左右）的有效測試［39-43］。

需要指出的是，以上四種分析方法測試原理不盡相同，因而測量結果的指示意義也存在差別［44-46］。通常在各種研究過程中，當用光學法測定“黑碳”濃度時，這種方法是應用“黑碳”的質量比吸收截面（MAC）間接得到物質的濃度，這時“黑碳”應當叫做“等效黑碳”（eBC）［46］。當用熱學-光學測量法或者熱學測量法測定“黑碳”濃度時，利用的是其化學組成和碳含量，這時“黑碳”應當叫做“元素碳”（EC）。而當使用SP2分析“黑碳”時，通常稱其為“耐熱黑碳”（rBC）［34-37］。本 文 為 便于 描 述，統(tǒng)稱 為 黑 碳（black carbon，BC）。

2 三極地區(qū)雪冰中黑碳的空間分布

雪冰中黑碳的研究最早始于20世紀80年代初的兩極地區(qū)［62］。受大氣中黑碳氣溶膠會產生強烈光吸收現(xiàn)象的啟發(fā)［63］，科學家繼而發(fā)現(xiàn)極地積雪中黑碳會很大程度上改變對可見光的反照率［64-65］。Clarke等［66］對北極地區(qū)積雪中的黑碳進行研究后指出人類活動產生的黑碳氣溶膠已經進入北極地區(qū)，并且成為北極積雪中主要的吸光物質。存儲于雪層中的黑碳引起了北極積雪反照率的減小，其中對75° N地區(qū)積雪吸收太陽輻射收支的影響與“北極霾”造成的影響相當。在更加偏遠的南極，Warren等［64］對采集的雪樣進行檢測后發(fā)現(xiàn)，黑碳的濃度很低，平均只有0.2 ng·g-1。雖然如此低含量的黑碳對太陽輻射的影響比較有限，但卻指示了人類活動對南極局地環(huán)境的影響。青藏高原地區(qū)雪冰中黑碳的研究起步于21世紀早期，但發(fā)展迅速。研究顯示，青藏高原雪冰中黑碳的平均濃度要顯著高于兩極地區(qū)［3，17，67］。本節(jié)將基于實測數(shù)據(jù)對北極、南極和青藏高原（第三極）三個地區(qū)雪冰中黑碳的空間分布進行系統(tǒng)性概述，并對影響其時空分布的各種自然和人為因素進行簡要介紹。

2.1 北極

20世紀80年代Clarke等［66］用光學分析法測得25° E～160° W范圍內北冰洋地區(qū)（除格陵蘭地區(qū)）雪冰中黑碳平均濃度約為25 ng·g-1，該濃度顯著高于Chylek等［68］用熱學分析法測定的收集于格陵蘭世紀營地雪樣中黑碳濃度（2.1～2.6 ng·g-1），兩項研究指示了北極不同地區(qū)黑碳的來源和傳輸路徑不盡相同。2005—2009年科學家針對北極和亞北極地區(qū)雪冰中黑碳的區(qū)域分布開展了多次科考調查，涉及區(qū)域包括北冰洋、俄羅斯、加拿大、阿拉斯加、歐洲北部以及位于格陵蘭島的多個站點，期間共獲取1 200余組雪冰樣品［24，69］。光學分析黑碳濃度的結果顯示北極地區(qū)雪冰中黑碳濃度的空間分布特征為北極東部（斯堪的納維亞、斯瓦爾巴特和俄羅斯）相對較高且空間波動大；在北極西部（加拿大、阿拉斯加）較低且空間差異小，北冰洋上海冰積雪中為中間值（表2）。春季時段內北極不同地區(qū)表層雪中黑碳濃度的區(qū)域分布如下：俄羅斯西部地區(qū)（26 ng·g-1）＞挪威北部（21 ng·g-1）＞西伯利亞東北部（17 ng·g-1）＞加拿大亞北極區(qū)（14 ng·g-1）＞斯瓦爾巴特群島（13 ng·g-1）＞加拿大北極區(qū)（8 ng·g-1）＞北冰洋海域（7 ng·g-1）＞格陵蘭（3 ng·g-1）［24］。雖然科考采集的雪冰樣品涵蓋了北極區(qū)域大部分范圍，但地處亞北極地區(qū)的斯堪的納維亞并未涉及其中，根據(jù)Flanner等［70］的模擬結果［14］，該區(qū)域雪冰中黑碳濃度可能非常高，會對雪冰反照率產生顯著影響。2007年至2009年期間，Grenfell等［69］運用熱光分析法測定在斯堪的納維亞采集的雪冰中黑碳平均濃度為52.2 ng·g-1，顯著高于上述研究中的相關區(qū)域。2015年春季，Dou等［71］對北極不同區(qū)域雪冰中的黑碳、元素碳等的空間分布均進行了調查，發(fā)現(xiàn)其中吸光性雜質的空間分布一致，其中俄羅斯北極地區(qū)濃度最高。

表2 北極地區(qū)雪冰中黑碳觀測結果Table 2 Summary of observation results of black carbon in snow and ice in Arctic

2.2 南極

南極距離有人類活動的其他大陸比較遠，周邊被廣袤的南大洋所包圍，且受常年盛行的西風環(huán)流的阻隔，是諸多環(huán)境污染物質的環(huán)境本底所在［35-36］。在南極內陸地區(qū)，南極點測得積雪中黑碳的濃度范圍為0.1～0.34 ng·g-1，平均濃度僅有0.2 ng·g-1［76］，Grenfell等［77］分析結果與之相近，表層雪樣中黑碳的濃度范圍為0.1～0.3 ng·g-1，平均濃度為0.3 ng·g-1，這些濃度數(shù)據(jù)與格陵蘭冰蓋內陸地區(qū)含量相當，但顯著低于北冰洋周邊地區(qū)。然而，由于人類活動在南極的加劇，在局地范圍內已經顯著的改變了雪冰中黑碳的濃度，如Casey等［78］在南極點研究站附近采集了受不同程度人類活動影響的積雪，其中部分樣品中黑碳的濃度可達7 000 ng·g-1。與南極內陸環(huán)境本底的含量相比，南極冰蓋的近岸區(qū)域雪冰中黑碳的平均濃度要顯著偏高。其中西南極近岸羅斯冰架表層雪中黑碳平均濃度約為2.5 ng·g-1［68］。麥克默多干谷地區(qū)營地冰川雪坑中黑碳濃度 的 變 化 范 圍 是0.3～1.2 ng·g-1［79］。2007—2008年，Bisiaux等［36］在東南極Drooning Maud Land至南極點區(qū)域采集了6支淺冰芯，采樣點涵蓋了近岸帶至內陸不同的沉積環(huán)境，冰芯中黑碳的濃度介于0.10～0.18 ng·g-1之間；在空間上，黑碳的沉積通量隨海拔高度升高逐漸增大，波動趨勢為0.025μg·kg-1·（500m）-1。南極冰蓋以橫貫南極山脈為界，分為東南極和西南極兩部分，西南極WAIS和東南極Law Dome冰芯中黑碳的平均濃度分別為0.08 ng·g-1和0.09 ng·g-1，較為近似［35］。與之相比，西南極Siple Dome和Ross Ice Shelf雪冰中黑碳濃度（2.5 ng·g-1）顯著偏高［68］。然而，西南極Pine Island Glacier記錄的過去1968—2015 A.D.時段的黑碳濃度與東南極水平量級相當，甚至更低，其中年平均濃度為0.03 ng·g-1，年平均沉積通量為6.25μg·m-2·a-1，這可能是西南極目前已知的最低濃度和年均沉積通量［80］。如圖1所示，根據(jù)現(xiàn)有研究結果，黑碳在南極冰蓋的沉積分布顯示出較大的空間差異性，造成該現(xiàn)象的可能原因有兩個，第一是由分析方法不同而產生的差異：在早期的研究中如Byrd站［82］、Siple Dome站［68］、South Pole站［76］應用光學分析法或者熱學分析法進行分析，近些年的相關研究［35-36，79-83］均采用SP2法對雪冰中的黑碳濃度進行測定，而相關研究顯示當使用SP2對雪冰中黑碳進行測定時，結果要顯著低于其他分析方法［4，17，46］；第二是由真實空間差異性驅動而產生的不同，如近些年運用SP2方法在不同研究區(qū)域的結果［35-36，79-83］也具有顯著的差異性［80］。

圖1 南極地區(qū)雪冰中黑碳觀測結果示意圖Fig.1 Distribution of BC in snow and ice in Antarctica

2.3 青藏高原

青藏高原（又稱第三極）是世界上平均海拔最高的高原，分布著除極地外最大面積的冰川區(qū)，冰川總條數(shù)超過36 000條，冰川面積超過10×104km2［84］。青藏高原同時也是諸多大江大河的發(fā)源地，其水資源影響著周邊近40億人口的生產生活。目前，青藏高原冰川普遍退縮的事實與機理引發(fā)了廣泛討論［84-86］，其中南亞和中亞地區(qū)化石燃料以及生物質燃燒產生的大量吸光性雜質對青藏高原冰川退縮的貢獻倍受關注［2-3，87-91］。因此，探討青藏高原地區(qū)黑碳來源、傳輸、沉積過程及其沉積后對青藏高原地區(qū)冰川加速消融的影響，以及由此導致大范圍冰川變化加劇機理的研究具有重要意義。為此科學家對青藏高原不同區(qū)域雪冰中黑碳的空間分布特征進行了較為廣泛、系統(tǒng)的調查研究。

基于大量實測結果可知，青藏高原雪冰中黑碳的平均濃度約為50 ng·g-1，顯著高于南北極地區(qū)。由于青藏高原緯度較低，氣溫相較兩極地區(qū)顯著偏高，因此積雪沉積后演化過程很快，對其中黑碳濃度造成較大影響。首先選取不同區(qū)域新雪（或雪坑）中黑碳濃度空間分布特征，籍此對黑碳物質輸入及沉積特征機制進行探討。如表3所示，青藏高原不同冰川的雪冰樣品（表層雪，雪坑，降雪）中黑碳的濃度顯示，唐古拉山脈的冬克瑪?shù)妆ㄆ骄鶟舛茸罡?，帕米爾高原慕士塔格峰稍低，槍勇冰川?2］稍高于抗物熱冰川，最低值是喜馬拉雅山脈納木那尼冰川。該結果與明鏡等人的調查結果相似，不同區(qū)域雪冰中黑碳的濃度分布依次為扎當冰川，昆侖山脈煤礦冰川［93］，念青唐古拉山拉弄冰川，祁連山老虎溝十二號冰川，七一冰川，最低的仍然是喜馬拉雅山地區(qū)東絨布冰川［94］。初步統(tǒng)計可知，青藏高原雪冰中黑碳含量的空間分布主要受控于緯度和海拔，在緯度梯度上由南向北隨緯度增大而升高，在海拔梯度上由低海拔到高海拔而降低；同時呈現(xiàn)高原邊緣地區(qū)黑碳濃度大于內部地區(qū)的特征［10］。青藏高原雪冰中黑碳濃度的空間分布可能與高原周邊工業(yè)生產和生活區(qū)域分布有關，伴隨著南亞地區(qū)以及中亞地區(qū)的快速發(fā)展，黑碳排放量劇烈增加［92］，而珠峰地區(qū)的低值可能與距離人類活動顯著影響的區(qū)域較遠以及較高的海拔有關。

表3 青藏高原地區(qū)雪冰黑碳觀測結果Table 3 Summary of observation results of black carbon in snow and ice in Qinghai-Tibet Plateau

研究者采取了多種方法對青藏高原不同區(qū)域黑碳的來源進行了探討，包括氣團后向軌跡示蹤法、模式模擬法等［3，56-57，87，95，97-99］。碳穩(wěn)定同位素是近期逐漸興起并被證明有效的鑒定大氣污染物來源的示蹤物［60］。放射性碳同位素（14C）可以很好的鑒定化石燃料和生物質燃燒對有機氣溶膠和黑碳氣溶膠的相對貢獻［60，100］。基于青藏高原以及周邊地區(qū)雪冰中黑碳的14C研究發(fā)現(xiàn)，雪坑中黑碳的同位素組成在區(qū)域上具有顯著差異，高原東北部（老虎溝12號冰川）雪冰中黑碳具有最大的化石燃料貢獻（66%）；高原中部（唐古拉小冬科瑪?shù)妆ǎ┭┍谔紕t主要來源于生物質燃燒（70%）；喜馬拉雅山脈南坡的Thorung冰川雪冰中黑碳的化石燃料貢獻約為54%，與南亞地區(qū)的比率一致；總體上黑碳14C結果顯示從高原邊緣到高原內部，生物質燃燒對黑碳的貢獻逐漸增大［60］。Yang等［55］利用WRF-Chem模式模擬青藏高原不同區(qū)域黑碳的源區(qū)時發(fā)現(xiàn)不同季節(jié)其源區(qū)和傳輸路徑不盡相同。非季風期，西風環(huán)流盛行，可以很好的將中亞和印度北部排放的黑碳攜帶至青藏高原；而在季風期，西南季風可攜帶黑碳至對流層中上部，越過印度河-恒河平原和喜馬拉雅山脈進入青藏高原，傳輸路徑較長，輸入的量比非季風期少。模擬結果還指出，對青藏高原黑碳輸入最大的人為源來自印度南部，非季風期的貢獻比例可達40%～80%，季風期為10%～50%。而對青藏高原東北部雪冰中黑碳的沉積，來自中國華東地區(qū)的黑碳排放在非季風期的貢獻比例小于10%，但在季風期則可達50%。

綜上對三極地區(qū)雪冰中黑碳濃度的空間分布的監(jiān)測研究可知，青藏高原是黑碳沉積濃度最高的地區(qū)，北極次之，南極最低。這種空間分布很好的反映了人類活動對雪冰中黑碳沉積的影響，青藏高原被有密集人類生產和生活區(qū)域所包圍，影響最為顯著；北極周邊人類活動較少，只在部分區(qū)域受人類活動影響顯著；而南極距離其他大陸均較遠，南極考察和旅游活動帶來的黑碳污染比較有限，因此濃度最低。

3 三極地區(qū)雪冰中黑碳的時間變化

3.1 北極

大氣中的黑碳通過干濕沉降進入雪冰后會在雪層中積累，黑碳的理化性質均比較穩(wěn)定，雪冰中黑碳的沉積記錄可以用于恢復歷史時期黑碳沉積序列信息，并指示地球氣候及環(huán)境變化歷史、人類活動及氣候突發(fā)事件的影響［92］。

在較長的時間尺度上，格陵蘭GISP2冰芯中黑碳濃度變化顯示全新世早期黑碳濃度突然增高，可能是由全新世早期生物量增長以及由此引起的可燃燒物質量的增加造成的［74］。格陵蘭Dye-3冰芯中過去數(shù)千年（3 380—100 a BP，present為1990s）的黑碳濃度變化也記錄了環(huán)境變化的信息。在750—100 a BP期間黑碳濃度較低（0.64 ng·g-1），顯著低于冰芯中早期（3 380—900 a BP）樣品（1.93 ng·g-1），而在900—750 a BP（即1100—1250 A.D.）期間，小冰期事件開始，黑碳濃度發(fā)生了顯著改變，后續(xù)750—100 a BP期間黑碳濃度也呈現(xiàn)低值［75］。在較短的時間尺度上，NEEM冰芯中過去2000年（1036—1999 A.D.）的黑碳記錄顯示1000—1300 A.D.期間北極地區(qū)火災事件頻發(fā)，而700—900 A.D.期間則呈降低趨勢，且與北半球高緯地區(qū)溫度變化趨勢一 致［111］。GISP2冰 芯 中 的 黑 碳 記 錄 的320—330 A.D.期間存在4個顯著的峰值，很好的對應了歷史上北極森林大火的發(fā)生［74，112］。在相近的時段內，格陵蘭冰蓋中心區(qū)冰芯中的黑碳也記錄了過去215年來黑碳的來源［38］，結果顯示自1788年以來受北方森林大火影響，格陵蘭地區(qū)降水中黑碳濃度變化顯著；從1850年左右開始，由于工業(yè)排放的影響，冰芯中的黑碳濃度增加了七倍，其中冬季時段濃度變化最為顯著；1951年之后黑碳平均濃度維持在相對較低的水平，但仍然呈現(xiàn)小幅度增加的趨勢［41］。斯瓦爾巴德Lomonosovfonna冰芯也很好的記錄了1860s以后由于人類活動排放增加而導致的黑碳沉積濃度的升高，并分別在19世紀末和20世紀中期達到峰值［113］。加拿大北極Devon Island冰芯中記錄的近期的黑碳含量較格陵蘭偏低；另外，20世紀早期格陵蘭冰芯受北半球中緯度燃煤釋放導致的黑碳濃度的顯著增長并沒有在該冰芯中有所反映，這可能反映了區(qū)域差異的影響［115］

3.2 南極

南極冰蓋獨特的地理位置和環(huán)境條件使其成為了各種氣候環(huán)境記錄的良好保存地點［35］。南極冰芯中的黑碳自20世紀80年代開始逐步得到關注，并在更多的監(jiān)測點冰層中得以恢復。在較長的時間序列上，南極Byrd冰芯中時間跨度為700—13 000 B.P.（present為1992 A.D.）的黑碳濃度在威斯康星（Wisconsin）-全新世（Holocene）氣候轉變期的平均值為0.1 ng·g-1；全新世早期增至0.5 ng·g-1；其中南極周邊陸地生物量的增大可能是主要原因［82］。在全新世直至現(xiàn)代時段內，西南極WD冰芯（79°28′S，112°4′W）和東南極B40冰芯（70°0′S，0°3′36″E）中記錄的14 000—2 475 B.P.（present為2013 A.D.）期間黑碳沉積量最大的一段時期為8 000—6 000 B.P.，可能與該時段南半球野火的發(fā)生概率相對高，生長季太陽輻射低有關［83］。多模型耦合模擬結果顯示南美洲為現(xiàn)代南極雪冰中黑碳的主要來源［83］。目前東南極內陸地區(qū)（如Dome C，Vostok等）冰芯已經恢復了過去數(shù)十萬年以來地球氣候環(huán)境變化的歷史。西南極WAIS和東南極冰蓋Law Dome冰芯記錄了過去150年（1850—2001 A.D.）高時間分辨率的黑碳記錄。其中，WAIS冰芯中黑碳濃度具有強烈的季節(jié)變化特征，夏季與秋季濃度低，冬季與春季濃度高，而Law Dome冰芯中季節(jié)性信號相較WAIS地區(qū)較弱。研究顯示兩支冰芯中黑碳濃度變化與中緯度地區(qū)的生物質燃燒釋放的黑碳氣溶膠的量有關，且傳輸過程受到ENSO和南極濤動（AAO）事件影響［35］。其中1950s—1980s期間兩支冰芯黑碳濃度的降低與南半球草地野火和生物燃料使用的減少在時間上較為一致，而20世紀50年代澳大利亞防火政策的實施也是可能的影響因素之一［35-36］。

3.3 青藏高原

受地形條件和積累率的影響，青藏高原冰芯的時間序列較兩極地區(qū)顯著偏短，但由于部分區(qū)域的積累率較高，往往可以獲得更高時間分辨率的氣候環(huán)境信息。2002年在珠峰地區(qū)東絨布冰川積累區(qū)獲取的一支108 m的冰芯，很好的恢復了過去140年間（1860—2000 A.D.）黑碳濃度的變化序列［37］。記錄顯示，珠峰地區(qū)黑碳的沉積具有顯著的季節(jié)變化信號，冬春季高，夏季季風期低。另外從長時間變化趨勢看，1975—2000 A.D.的黑碳濃度較1860—1975 A.D.時段高3倍，指示人類活動排放的黑碳已經強烈的影響到喜馬拉雅山地區(qū)［37］。調查研究顯示，南亞和中東地區(qū)的排放歷史與冰芯黑碳濃度的變化在時間序列上一致。相似地，青藏高原中部各拉丹冬果曲冰芯中過去140年（1843—1982 A.D.）間黑碳的沉積序列中也發(fā)現(xiàn)1940s以后是黑碳沉積的高值期，且一直處于增長趨勢。這種增長趨勢一方面與周邊區(qū)域人類釋放量增加有關，另一方面積累率的降低也是重要影響因素。值得指出的是，自1980s以后，果曲冰川一直處于零物質積累的狀態(tài)，這可能是由于近期全球變暖導致的果曲冰川物質平衡線上升而使得1980s以前的沉積記錄均已消融并被融水清除所致［108］。另一支鉆取于帕米爾高原東部慕士塔格冰川的冰芯也涵蓋了過去100多年（1875—2000 A.D.）的黑碳沉積記錄。資料顯示，1970s之后的黑碳濃度較之以前時段增加了4倍，并在1980s末達到了峰值，之后逐漸降低，這可能與前蘇聯(lián)的經濟衰退有關。冰芯中左旋葡聚糖（Levoglucosan）濃度變化與黑碳一致，黑碳與左旋葡聚糖含量的比值清晰地表明1940s—1950s期間具有更強的明火黑碳釋放信號，而1980s—1990s期間與能源有關的生物質和化石燃料燃燒的增加可能是黑碳沉積量增加的主要原因［103］。在較短的時間尺度上，珠峰東絨布冰川1951—2002 A.D.期間不同階段黑碳濃度的沉積序列變化顯著，其中1951—1976 A.D.期間濃度較低且波動較大（16.5±10.8）ng·g-1；1977—1994 A.D.時段內濃度最低但變化穩(wěn)定（11.7±5.4）ng·g-1；1995—2002 A.D.期間黑碳濃度存在明顯上升趨勢（20.3±9.2）ng·g-1，并在2001 A.D.夏季達到最大值（50 ng·g-1）［12］。后向氣團軌跡模擬的結果表明南亞的黑碳排放對珠穆朗瑪峰區(qū)域雪冰黑碳沉積有顯著影響，同時也證明來自南亞的黑碳排放可以翻越喜馬拉雅山向青藏高原內部傳輸［12］。帕隆藏布4號冰川淺冰芯（1998—2005 A.D.）中黑碳濃度具有顯著的季節(jié)性，季風期濃度低，非季風期高；且季風期的黑碳濃度隨時間呈逐漸升高趨勢，從1998年的4.7 ng·g-1上升到2005年的16.8 ng·g-1［100］。無獨有偶，Yang等［55］通過對位于尼泊爾的邁麥拉冰川積累區(qū)淺冰芯（1999—2010 A.D.）中黑碳濃度的研究也發(fā)現(xiàn)季風期黑碳濃度較低，非季風期黑碳濃度較高，最高和最低的年平均值分別為47.9 ng·g-1和3.0 ng·g-1。WRF-Chem模型對影響青藏高原黑碳的源區(qū)及季節(jié)性輸入變化的研究結果，也得出了與該研究相似的結論，即人類活動對青藏高原南部黑碳的輸入非季風期高，季風期低。

由于青藏高原氣溫較極地地區(qū)偏高，積雪沉積后會很快的演化，導致積雪中黑碳濃度發(fā)生顯著的改變。帕米爾地區(qū)冰川中新雪的黑碳濃度約為57 ng·g-1，數(shù)天后老雪中濃度可達175 ng·g-1，而強烈消融的積雪中則高達1 110 ng·g-1［91］；高原南部扎當冰川新雪中黑碳的平均濃度約為52 ng·g-1，但消融期老雪和裸冰中的黑碳平均濃度為258 ng·g-1［102］；高原中部唐古拉小冬科瑪?shù)妆ㄐ卵┲泻谔紳舛葹?1.77 ng·g-1，老雪中則為247 ng·g-1［101］；高原北部祁連山老虎溝12號冰川雪坑中黑碳的平均濃度僅為約40 ng·g-1，而表層老雪中的濃度則高達1 785 ng·g-1［113］；高原西部的木吉冰川新雪中黑碳的濃度約為25 ng·g-1，老雪中增至731 ng·g-1［104］；珠穆朗瑪峰南坡的Mera冰川新雪以及冰芯樣品中黑碳濃度（約1.5 ng·g-1）是青藏高原地區(qū)的最低值，但老雪中的濃度也高達180 ng·g-1［106-107，114］；高原東南部的五條冰川［109-110］也具有相似現(xiàn)象，其中白水溝1號冰川新雪中黑碳濃度為269.1 ng·g-1，而在裸冰中可達4 265 ng·g-1［110］；天山科其喀爾冰川老雪中黑碳平均濃度達到2 180 ng·g-1，部分樣品的濃度甚至超過10 000 ng·g-1［107-117］，是目前統(tǒng)計數(shù)據(jù)中的濃度最高的區(qū)域。

綜上所述，三極冰芯中的黑碳均很好的記錄了自然火災和人類活動釋放黑碳的信息。南極和北極地區(qū)的黑碳輸入受自然火災的影響較大，冰芯可以恢復較長歷史時期的黑碳沉積序列，也為籍此研究兩極地區(qū)大氣環(huán)流歷史變化的良好媒介；而青藏高原歷史黑碳沉積序列時間相對較短，但具有較高的時間分辨率，且受周邊人類活動的影響更加顯著，因此是研究人類活動對青藏高原環(huán)境影響的理想指標。

4 三極地區(qū)雪冰中黑碳的輻射強迫

輻射強迫（Radiative forcing）也稱為輻射效應，是指地球吸收的日照（太陽光）能量和輻射回太空的能量之間的差值。正的輻射強迫表示進入地球的能量較多，會使地球溫度升高，而負的輻射強迫表示從地球釋放的能量越多，地球的溫度會降低［9］。大氣中的黑碳氣溶膠可以有效的散射（反射）太陽輻射，形成負的輻射強迫，而沉積于雪冰中的黑碳造成雪冰反照率降低引起一系列的正輻射強迫。據(jù)統(tǒng)計，全球平均的雪冰黑碳輻射強迫值為0.04 W·m-2，其中人類排放貢獻值為0.035 W·m-2［4］。全球不同地區(qū)雪冰中黑碳造成的輻射強迫值差異較大，其中最小的是南極地區(qū)，由于其含量很低，其輻射強迫量值也較低，一般研究中均忽略了其輻射強迫的影響［2］。然而，正如Marquetto等對西南極雪冰中黑碳的研究中所指出的，雖然黑碳對南極雪面輻射強迫的影響較?。ū葷崈粞┟娴图s0.48%），但由于相關模式模擬精度的提高需要南極雪冰的野外監(jiān)測數(shù)據(jù)，而且南極雪冰中黑碳顆粒粒徑變化較大以及對黑碳的存在會對積雪粒徑變化產生影響，進而影響雪面的輻射平衡，因此南極雪冰中黑碳的研究也具有重要意義［80］。由于南極雪冰中黑碳引起的輻射強迫的研究較少，本節(jié)不對此做回顧，只對北極和青藏高原雪冰中黑碳的輻射強迫的研究進行綜述。

4.1 北極

與中緯度地區(qū)相比，北極地區(qū)的積雪中黑碳對區(qū)域地表反照率產生的影響較小，主要原因是距離源區(qū)較遠且高緯度地區(qū)太陽輻射值較低，但是其存在還是會影響區(qū)域氣候并進一步產生全球氣候效應［74，81-83］?？臻g上，北極不同地區(qū)黑碳沉積導致的積雪反照率具有顯著的區(qū)域變化，俄羅斯北極地區(qū)的平均最大減少量為1.25%，遠高于北極其他地區(qū)（0.39%～0.64%）［51］。IMPACT模式利用黑碳沉積通量作為離線海冰模型的輸入場，模擬得到北極大范圍區(qū)域內積雪和海冰上覆雪冰中黑碳造成的平均輻射強迫為0.11～0.13 W·m-2［116］。Jiao等［118］結合AeroCom計劃中25個相關模式，利用大氣再分析數(shù)據(jù)驅動的離線CICE4.0海冰模型模擬北極雪冰中黑碳造成的輻射強迫，結果顯示雪冰中黑碳所產生的輻射強迫大約為0.17 W·m-2。在時間尺度上，隨著積雪理化性質的改變，雪冰中黑碳產生的輻射強迫也隨之變化。北極地區(qū)新雪和老雪中黑碳所造成的平均輻射強迫分別為0.06 W·m-2和0.5 W·m-2［24］。年際尺度上，GISS-physical模型評估的北極地區(qū)春季雪冰中黑碳產生的平均表面輻射強迫呈現(xiàn)顯著的年際變化，2007年、2008年和2009年的平均輻射強迫分別為0.7、1.1和1.0 W·m-2［51］。年代際尺度上，自工業(yè)革命以來，北極地區(qū)雪冰由于黑碳含量的增長，造成了可觀的輻射強迫［119］。格陵蘭雪冰中沉積的黑碳造成的輻射強迫最大強迫值出現(xiàn)于1906—1910 A.D.期間（+3 W·m-2），該值是工業(yè)革命前黑碳造成輻射強迫通常值的8倍［38］。由上述內容可知，北極雪冰中黑碳造成的輻射強迫的空間分布與黑碳濃度的空間分布一致，在俄羅斯北極地區(qū)呈現(xiàn)高值，北冰洋海冰區(qū)為低值；時間尺度上，隨著人類活動對北極雪冰中黑碳沉積貢獻的增加，所產生的輻射強迫也逐漸增強。

4.2 青藏高原

青藏高原廣泛分布的雪冰在調節(jié)區(qū)域季風氣候和維持水資源平衡等方面起著至關重要的作用。青藏高原鄰近生物質燃燒排放源區(qū)以及工業(yè)化城市，大量黑碳沉降于青藏高原山地冰川以及季節(jié)與常年積雪上，造成顯著的雪冰反照率降低以及可觀的氣候強迫。SNICAR模型評估的青藏高原不同地區(qū)的輻射強迫，模擬結果依次為：青藏高原腹地（+5.8±1.3）W·m-2，天山（+5.6±1.0）W·m-2，帕米爾高原+3.6 W·m-2，祁連山區(qū)（+2.2±0.6）W·m-2，喜馬拉雅山區(qū)（+2.0±1.3）W·m-2［14］。綜上結果，在區(qū)域上，青藏高原腹地雪冰中黑碳所造成輻射強迫大于青藏高原邊緣區(qū)域，整個青藏高原雪冰中黑碳對雪面反照率的降低平均值為37%［67］，造成的年平均輻射強迫為1.5 W·m-2，其中春季值最大，可達10～20 W·m-2［14］。

在時間尺度上，青藏高原雪冰中的黑碳造成的輻射強迫具有明顯的季節(jié)性，春季時較強，約為5～25 W·m-2，在4月或者5月消融期開始時出現(xiàn)最大值［7］。GEOS-Chem模型對沉積于青藏高原雪冰中黑碳的輻射強迫模擬結果為年平均輻射強迫2.9 W·m-2［120］，該結果與RegCM4.3.4-CLM 4.5耦合模型模擬的結果相近：高原西部季風期雪冰中黑碳引起的輻射強迫為3～4.5 W·m-2，而非季風期喜馬拉雅山脈以及藏東南地區(qū)黑碳-雪冰輻射強迫增至5～6 W·m-2［121］。在更長的時間尺度上，來自珠穆朗瑪峰的東絨布冰川冰芯記錄了1860—2000 A.D.期間黑碳濃度的變化，計算出相應的平均輻射強迫值從1860—1975 A.D.期間的0.23 W·m-2增加到1975—2000 A.D.的0.69 W·m-2；1980s初期，冰芯中黑碳濃度和輻射強迫均達到峰值［12，37］。根據(jù)青藏高原東南緣作求普冰川中記錄的黑碳時間序列，計算得到的輻射強迫也隨時間逐漸增強，從1956—1979 A.D.期間的0.75 W·m-2增加到2006 A.D.的1.95 W·m-2［88］。青藏高原東南部的玉龍雪山冰川強烈消融時，黑碳可產生76～147 W·m-2的輻射強迫［122-123］。雪冰中黑碳不僅有效增加了雪面的輻射強迫，還對雪冰的消融具有可觀的貢獻，青藏高原雪冰的平均存在周期因黑碳減少了3.1天［67］?；趯ζ钸B山老虎溝12號冰川能量和物質平衡的監(jiān)測和模擬發(fā)現(xiàn)，黑碳對2014—2015 A.D.夏季冰川消融的貢獻率可達36%［124］。

綜上可知，雪冰中黑碳對太陽輻射平衡影響最大的是青藏高原地區(qū)，北極次之，南極最弱。青藏高原又是一些具有國際意義的大江大河的發(fā)源地，黑碳導致的雪冰消融對水資源和能量平衡的影響對周邊擁有幾十億人口地區(qū)的生態(tài)安全具有重要意義。另外，隨著全球氣候變暖的加劇，三極地區(qū)表現(xiàn)出更強、更快的反映特征，黑碳在未來影響極地乃至全球氣候變化中所扮演的角色也勢必會更加凸顯。

5 問題與展望

黑碳是目前除溫室氣體外最大的人為輻射強迫因子。沉積至雪冰中的黑碳可以強烈的吸收太陽輻射，降低雪面的反照率，加速雪冰的消融并影響三極地區(qū)的輻射平衡，進而影響全球能量收支。三極（南極、北極和青藏高原）是全球雪冰分布最集中和面積最廣的區(qū)域，同時也是全球氣候變化的指示器和放大器。三極雪冰中黑碳的研究始于兩極地區(qū)，但青藏高原地區(qū)的研究發(fā)展迅速并也已獲得了長足的進步。與兩極地區(qū)相比，青藏高原雪冰中黑碳濃度更高，吸收了更多的太陽輻射，因此對雪冰消融的影響更顯著。青藏高原還是一些國際性大江大河的發(fā)源地，水資源的平衡影響著周邊數(shù)十億人口，其重要意義不言而喻。在未來全球快速變暖的背景下，三極雪冰中的黑碳必然會通過更大的輻射強迫影響雪冰消融和全球能量平衡。因此，如何更好地理解雪冰中黑碳對三極地區(qū)雪冰消融的作用，探討其影響區(qū)域乃至全球能量收支平衡的相關機制變得愈發(fā)重要。

通過綜述三極地區(qū)雪冰中黑碳的時空變化及對輻射強迫影響的歷史資料，認為目前的研究還存在以下不足：

（1）部分關鍵區(qū)域，如南極和北極海冰區(qū)雪冰中黑碳的監(jiān)測數(shù)據(jù)相對較少且缺乏長時間序列定點監(jiān)測。極地海冰區(qū)是響應氣候變化最為敏感的區(qū)域之一，現(xiàn)有的監(jiān)測工作中對該部分內容涉及較少，可能會低估黑碳對全球輻射能量平衡的影響。另外，對一些關鍵區(qū)域缺乏長時間連續(xù)的監(jiān)測，未能有效捕捉黑碳的時間變化趨勢和一些極端事件的影響，制約了模型提高模擬精度的需求。

（2）現(xiàn)階段對黑碳本身形態(tài)變化及其導致雪冰形態(tài)變化的微觀機制認識偏弱。雪冰中黑碳的存在，一方面會通過自身理化性質的改變影響輻射平衡，同時也會通過改變雪冰的理化狀態(tài)增強影響強度。目前科學界對包括黑碳在內的吸光性雜質的混合形貌特征（特別是黑碳的包裹層效應）、黑碳影響雪冰表面的時空變化特征和黑碳的生物地球化學循環(huán)及富集過程等的微觀機理和影響的認識仍偏弱。

（3）模型模擬能力亟待提高。已開發(fā)的能量平衡模型雖然在理論上考慮了吸光性雜質的能量吸收效應，但并不能實現(xiàn)模型與吸光性雜質參量的耦合，且不同模型之間對雪冰中黑碳的時空分布及輻射強迫影響的模擬差異較大，缺乏對雪冰形變、消融及徑流等連續(xù)過程的動態(tài)模擬。

在關注和解決上述問題的同時，未來對雪冰中黑碳的監(jiān)測和研究仍然需要注意以下幾點：

（1）由全球變暖導致的頻發(fā)森林火災事件如何影響三極地區(qū)雪冰中黑碳的沉積和輻射強迫應該給予關注。

（2）黑碳加快雪冰消融而產生的徑流變化，以及其對關鍵區(qū)域（如青藏高原、格陵蘭、西南極等）水資源及海平面影響的量化研究需要給予重視。

（3）建立多模型聯(lián)合模擬系統(tǒng)并對結果進行比較與評估，這樣可以有效降低不確定性。

（4）從監(jiān)測、采樣和分析的統(tǒng)一規(guī)范化方面著手，建立較為統(tǒng)一的相關流程，最大限度避免由數(shù)據(jù)源導致的不確定性而造成的誤差。