周智敏 孫丹 喻琴昆

摘? 要：文章利用氣象要素和PM2.5質(zhì)量濃度數(shù)據(jù)，對(duì)四川省PM2.5的時(shí)空變化和定量模擬進(jìn)行了研究。結(jié)果表明：西、北地區(qū)PM2.5污染最輕，污染呈改善趨勢(shì)，四季變化不明顯;東、南地區(qū)污染較重，四季變化明顯，其中成都、巴中空氣質(zhì)量改善較大，宜賓、內(nèi)江和自貢空氣質(zhì)量改善不明顯。同時(shí)，混合效應(yīng)模型會(huì)顯著提高氣象要素與PM2.5之間的相關(guān)性，綿陽(yáng)模擬效果最好，交叉驗(yàn)證后，R2為0.82，RMSE為7.32 μg/m3，PRE為13.39%;宜賓最差，三者分別為0.74、23.61 μg/m3和34.54%;八地市平均為0.78、16.31 μg/m3和26.68%。

關(guān)鍵詞：四川省;時(shí)空演化;定量模擬;混合效應(yīng)模型;十折交叉驗(yàn)證

中圖分類號(hào)：X513;TP391.9? ? ? ? ? ? ?文獻(xiàn)標(biāo)識(shí)碼：A 文章編號(hào)：2096-4706（2021）19-0111-06

The Spatiotemporal Evolution Characteristics and Quantitative Simulation of PM2.5 in Sichuan Province

ZHOU Zhimin1， SUN Dan1， YU Qinkun2

（1.ABA Teachers University， Aba? 623002， China; 2.Zigong Meteorological Office， Zigong? 610072， China）

Abstract： This paper studies the spatiotemporal evolution and quantitative simulation of PM2.5 in Sichuan Province by using meteorological elements and PM2.5 mass concentration data. The results show： PM2.5 pollution in Sichuans western and northern regions is the lightest and displays a trend of continual improvement， and the change in four seasons is not obvious; the eastern and southern regions are heavily polluted， with obvious changes in four seasons. Among them， the air quality in Chengdu and Bazhong has improved greatly， the air quality in Yibin， Neijiang and Zigong has not improved significantly. At the same time， the mixed effect model will significantly improve the correlation between meteorological elements and PM2.5， Mianyang has the best simulation effect. After the cross validation， R2 is 0.82， RMSE is 7.32 μg/m3 and PRE is 13.39%; Yibin is the worst， the three index are respectively 0.74， 23.61 μg/m3 and 34.54%; the average value of eight cities are 0.78， 16.31 μg/m3 and 26.68%.

Keywords： Sichuan Province; spatiotemporal evolution; quantitative simulation; mixed effect model; 10-fold cross-validation

0? 引? 言

近數(shù)十年，我國(guó)社會(huì)經(jīng)濟(jì)及城市化的飛速發(fā)展，導(dǎo)致了環(huán)境空氣質(zhì)量日益惡化，其中以津京冀、長(zhǎng)三角、珠三角以及四川盆地最為突出[1，2]。諸多研究表明，細(xì)顆粒物（PM2.5）是大氣污染問(wèn)題的決定性影響因素之一，且城市大氣污染儼然已發(fā)展成重大民生問(wèn)題之一[3]。對(duì)此，2017年，國(guó)務(wù)院常務(wù)會(huì)議部署了對(duì)大氣重污染研究項(xiàng)目，并由環(huán)保部（現(xiàn)生態(tài)環(huán)境部）結(jié)合科技部、中科院、氣象、高校等部委和多單位協(xié)同攻關(guān)，設(shè)立了大氣重污染成因與治理攻關(guān)項(xiàng)目，旨在解析津京冀地區(qū)“2+26”城市大氣重污染成因以及治理管控技術(shù)[4]，隨著攻關(guān)項(xiàng)目的開展，現(xiàn)已擴(kuò)大到覆蓋四川盆地等全部四大重污染區(qū)域。

PM2.5濃度的時(shí)空變化是研究大氣污染的基礎(chǔ)，但針對(duì)區(qū)域污染，通常只能采用“以點(diǎn)代面”的方法進(jìn)行研究[5]。對(duì)此，發(fā)展了諸多反演技術(shù)，如衛(wèi)星遙感反演[6，7]、氣象要素反演[8，9]、能見度反演[10]、自回歸預(yù)測(cè)[11，12]、機(jī)器學(xué)習(xí)[13-15]等。

目前的反演統(tǒng)計(jì)學(xué)模型基本為確定性模型，通常選取與PM2.5密切相關(guān)的因子進(jìn)行建模，如風(fēng)、降水、溫度、相對(duì)濕度等[16]，該類模型的精度受制于因子的時(shí)空易變性難以提升。針對(duì)PM2.5模擬，Lee等[17]首次提出了混合效應(yīng)模型，并取得了更優(yōu)的擬合度。Zheng等[18]和Xie等[6]將其引進(jìn)我國(guó)，模擬出與實(shí)測(cè)值更貼近的PM2.5濃度，但主要在北方運(yùn)用，且通?；贏OD數(shù)據(jù)，部分地區(qū)難以業(yè)務(wù)化，本文將改用易獲取的氣象要素來(lái)反演，具有一定的實(shí)用價(jià)值。

1? 資料與方法

1.1? 資料獲取

PM2.5濃度數(shù)據(jù)來(lái)源于四川省各國(guó)控站點(diǎn)2014年1月—2018年12月的逐日數(shù)據(jù)以及2019年1月—2019年4月的逐時(shí)數(shù)據(jù);氣象數(shù)據(jù)來(lái)自NCDC（美國(guó)國(guó)家氣候數(shù)據(jù)中心），ftp：//ftp.ncdc.noaa.gov/pub/data/noaa/isd-lite/，選取同時(shí)空范圍內(nèi)的站點(diǎn)數(shù)據(jù)。

經(jīng)數(shù)據(jù)質(zhì)控，將缺失6小時(shí)或連續(xù)4小時(shí)以上的天剔除，共得到485天數(shù)據(jù)，選取數(shù)據(jù)匹配度不低于70%的城市（即配對(duì)天數(shù)≥340天），包括成都、綿陽(yáng)、樂(lè)山、宜賓、內(nèi)江、瀘州、達(dá)州和雅安8地市。

1.2? 研究方法

1.2.1? 混合效應(yīng)模型介紹

混合效應(yīng)模型是固定效應(yīng)和隨機(jī)效應(yīng)的組合模型。固定效應(yīng)認(rèn)為各獨(dú)立研究的結(jié)果基本相同，無(wú)顯著性差異;隨機(jī)效應(yīng)則是頻率派（所有樣本均來(lái)源于一個(gè)無(wú)限的群體）結(jié)合貝葉斯模型（視固定系數(shù)為服從正態(tài)分布的隨機(jī)變量）的體現(xiàn)，是經(jīng)典線性模型的推廣;部分學(xué)者認(rèn)為混合效應(yīng)模型實(shí)質(zhì)上是經(jīng)驗(yàn)貝葉斯或半貝葉斯模型。同時(shí)，隨機(jī)效應(yīng)可使模型的自由度（df）變小，這對(duì)于高維數(shù)據(jù)分析有著至關(guān)重要的作用。

1.2.2? 混合效應(yīng)方法

諸多研究結(jié)果顯示，利用混合效應(yīng)模型預(yù)測(cè)PM2.5濃度效果更優(yōu)[6，17，18]。為探究研究區(qū)內(nèi)PM2.5與其影響因子隨時(shí)間的變化特性，本研究中采用混合效應(yīng)模型來(lái)模擬四川各區(qū)市PM2.5的濃度分布。

在研究中，首先找到影響各地區(qū)PM2.5濃度的氣象因子，建立PM2.5預(yù)報(bào)因子（Pre-forecast index， Pfi），因此，混合效應(yīng)模型Pfi-PM2.5的具體表達(dá)式為：

（1）

式中，PM2.5ij表示第i個(gè)點(diǎn)位第j天的濃度;α、μj為固定截距、隨機(jī)截距，β、vj為固定斜率、隨機(jī)斜率，Pfiij為PM2.5預(yù)報(bào)因子集合Pfi的向量表征，Si為站點(diǎn)i的空間隨機(jī)效應(yīng)，εij為站點(diǎn)i在第j天的隨機(jī)效應(yīng)誤差項(xiàng)，以及隨機(jī)效應(yīng)的方差—協(xié)方差矩陣。模型中固定效應(yīng)部分不隨時(shí)間、站點(diǎn)變化;隨機(jī)效應(yīng)μj、vj僅隨時(shí)間變化，體現(xiàn)了Pfi-PM2.5隨時(shí)間的變化關(guān)系;隨機(jī)效應(yīng)Si僅隨站點(diǎn)變化，表征了Pfi-PM2.5關(guān)系的空間差異。

1.2.3? 驗(yàn)證方法

十折交叉驗(yàn)證常常用評(píng)估預(yù)測(cè)模型的準(zhǔn)確性，隨機(jī)打亂數(shù)據(jù)排序，然后將其平分為10份，分別利用9份訓(xùn)練模型，一份做測(cè)試，重復(fù)10次，最后將10次結(jié)果求平均，視為該模型的準(zhǔn)確度。

本研究用預(yù)測(cè)、實(shí)際值之間的相關(guān)系數(shù)R2、均方誤差（RMSE）和相對(duì)預(yù)測(cè)誤差（RPE）作為評(píng)估預(yù)測(cè)模型的準(zhǔn)確度。其中，RMSE和RPE的表達(dá)式如下：

（2）

RPE=RMSE/mean（PMobs）×100%? ? ? ? ? ? ? ? ?（3）

式中，obs代表實(shí)際觀測(cè)，model代表模型預(yù)測(cè)，n為樣本總量，mean（PMobs）表示實(shí)際PM2.5濃度的平均值。

2? 結(jié)果與討論

2.1? 四川省PM2.5時(shí)間變化特征

圖1給出了2014—2019年四川省PM2.5質(zhì)量濃度的時(shí)間變化特征及空間分布情況。根據(jù)四川省各國(guó)控站點(diǎn)PM2.5數(shù)據(jù)，通過(guò)反距離權(quán)重插值方法，得到四川省PM2.5空間分布圖。從整體空間分布上看，四川省西、北部地區(qū)的甘孜、阿壩以及涼山州等地區(qū)污染最輕，東、南部地區(qū)的污染明顯偏重，這與四川省內(nèi)工業(yè)發(fā)展密切相關(guān)。從年際演變上看：2013年污染最嚴(yán)重的地區(qū)為東南部瀘州以及中部成都地區(qū);2014年主要是巴中、成都及資陽(yáng)地區(qū);2015—2018年內(nèi)江和自貢地區(qū)污染最重，與鄧中慈等[19]研究結(jié)論一致;2019年根據(jù)1—4月的數(shù)據(jù)顯示，污染較重的區(qū)域?yàn)橐速e、樂(lè)山、自貢以及達(dá)州等地區(qū)。其中，成都和巴中市空氣質(zhì)量改善最為明顯，宜賓、內(nèi)江和自貢等地區(qū)空氣質(zhì)量改善相對(duì)最差。

圖2顯示了四川省PM2.5濃度的四季分布圖，整體上還是東部地區(qū)污染更嚴(yán)重。從圖中可看出，大部分地區(qū)PM2.5四季存在明顯變化，均是冬季污染最嚴(yán)重，其次是春季，夏季污染相對(duì)最小。從各地區(qū)來(lái)看，甘孜、阿壩、涼山以及攀枝花地區(qū)四季PM2.5濃度變化較小，其余地區(qū)變化均較大，特別是成都、內(nèi)江、自貢、達(dá)州、瀘州以及宜賓等地區(qū)。

2.2? 模型擬合及交叉驗(yàn)證結(jié)果

利用混合效應(yīng)模型對(duì)各站點(diǎn)進(jìn)行空氣質(zhì)量模擬，并進(jìn)行十折交叉驗(yàn)證，其中南充市數(shù)據(jù)匹配較好（配對(duì)天數(shù)381天），但由于空氣質(zhì)量站點(diǎn)與氣象觀測(cè)站點(diǎn)距離過(guò)大，導(dǎo)致各站點(diǎn)的模擬結(jié)果偏差均很大。

2.2.1? 八地市結(jié)果偏差分析

表1中統(tǒng)計(jì)了各監(jiān)測(cè)站點(diǎn)的隨機(jī)偏差值，其中距離表示空氣質(zhì)量監(jiān)測(cè)站距氣象要素觀測(cè)站的直線距離（km），樣本表示PM2.5與Pfi預(yù)報(bào)因子配對(duì)天數(shù)，為方便各地市之間的橫向?qū)Ρ?，均只列出了各地市樣本量排名?的站點(diǎn)。經(jīng)統(tǒng)計(jì)發(fā)現(xiàn)，大部分預(yù)報(bào)因子Pfi不是能見度的站點(diǎn)，也即意味著使用溫度、風(fēng)速等氣象要素作為混合效應(yīng)模型的預(yù)報(bào)因子，大多取得的效果低于能見度。

由表1還可看出，通常數(shù)據(jù)樣本量越大，模擬值的偏差相對(duì)越小，而空氣質(zhì)量站點(diǎn)離氣象觀測(cè)站點(diǎn)越遠(yuǎn)，其偏差也相對(duì)較大;但也存在完全相反的情況，如達(dá)州鳳凰小區(qū)站與市環(huán)境監(jiān)測(cè)站，造成該結(jié)果的可能與數(shù)據(jù)質(zhì)量有關(guān)。成都、綿陽(yáng)、雅安等地區(qū)部分站點(diǎn)偏差出現(xiàn)明顯負(fù)值，表明這些站點(diǎn)的PM2.5濃度會(huì)受到周圍地區(qū)污染物傳輸?shù)挠绊?。這表明了站點(diǎn)的隨機(jī)效應(yīng)能一定程度上反饋在模型結(jié)果上，但當(dāng)距離過(guò)遠(yuǎn)時(shí)，其結(jié)果誤差會(huì)顯著變大;同時(shí)還受制于數(shù)據(jù)的樣本量。

2.2.2? 混合模型與交叉驗(yàn)證結(jié)果分析

圖3給出了成都市模型擬合的PM2.5濃度值與實(shí)測(cè)值之間的相關(guān)關(guān)系圖，從中可發(fā)現(xiàn)，混合效應(yīng)模型中相關(guān)系數(shù)R2為0.87，RMSE和PRE分別為10.62 μg/m3、14.26%;交叉驗(yàn)證后的R2降低到0.76，RMSE和PRE分別增高到17.74 μg/m3和26.5%，比確定性統(tǒng)計(jì)模型在成都地區(qū)的結(jié)果提高，表明氣象要素的時(shí)間和空間變化確實(shí)能造成一定程度上的變異。經(jīng)過(guò)交叉驗(yàn)證后，R2降低，RMSE和PRE比驗(yàn)證前有所增大，表明了混合模型確實(shí)存在一定的過(guò)擬合現(xiàn)象，而交叉驗(yàn)證能一定程度上降低過(guò)擬合。

表2給出了八地市，混合效應(yīng)模型擬合與交叉驗(yàn)證的R2、RMSE和PRE。從表中可看出，各站點(diǎn)混合效應(yīng)模型的R2介于0.77～0.91，擬合結(jié)果相關(guān)性最好的綿陽(yáng)0.91，最差的是宜賓0.77，經(jīng)過(guò)交叉驗(yàn)證后，R2介于0.74～0.82之間，擬合相關(guān)性最好和最差仍然是綿陽(yáng)和宜賓。各地區(qū)混合效應(yīng)擬合R2和交叉驗(yàn)證擬合R2的差距介于0.02～0.09之間，再次證明了混合效應(yīng)模型存在一定的過(guò)擬合現(xiàn)象。從均方誤差上看，各地區(qū)的RMSE介于5.95 μg/m3～ 16.88 μg/m3之間，平均為12.26 μg/m3;交叉驗(yàn)證后的RMSE介于7.32 μg/m3 ～ 23.61 μg/m3之間，平均為16.31 μg/m3。從相對(duì)預(yù)測(cè)誤差上看，各地區(qū)的PRE介于10.89%～24.97%之間，平均為19.83%;經(jīng)校驗(yàn)驗(yàn)證后PRE介于13.39%～34.54%，平均為26.68%。

3? 討? 論

目前，存在多種要素反演地面PM2.5質(zhì)量濃度的方法，其中較為全面的為衛(wèi)星AOD反演，但AOD產(chǎn)品的下載以及后處理需要耗費(fèi)大量時(shí)間，因此，利用觀測(cè)站氣象要素反演地面PM2.5質(zhì)量濃度則是其中最為便捷的方法之一。

混合效應(yīng)模型擅長(zhǎng)建立處理時(shí)間序列，諸多研究也發(fā)現(xiàn)該模型對(duì)時(shí)間變化效應(yīng)的校準(zhǔn)大于空間變化效應(yīng)，但也能在一定程度上反應(yīng)出空間變化效應(yīng)的影響。從本文構(gòu)建的模型來(lái)看，考慮了監(jiān)測(cè)站點(diǎn)的隨機(jī)效應(yīng)后，能一定程度上消除空間尺度差異所導(dǎo)致的預(yù)測(cè)誤差。但不能完全消除空間差異，即成都、綿陽(yáng)、雅安等地區(qū)多個(gè)站點(diǎn)的偏差均為負(fù)數(shù)。

本文利用的PM2.5監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)均來(lái)自于城區(qū)的國(guó)控站點(diǎn)，分布密集，區(qū)域代表性不強(qiáng)，隨著國(guó)家監(jiān)測(cè)站點(diǎn)網(wǎng)絡(luò)的逐步完善，可加入更多的省控、市控監(jiān)測(cè)站點(diǎn)，以提高訓(xùn)練樣本的區(qū)域代表性。

4? 結(jié)? 論

利用氣象要素?cái)?shù)據(jù)和國(guó)控站點(diǎn)PM2.5質(zhì)量濃度數(shù)據(jù)，首先討論了四川省地區(qū)PM2.5的時(shí)空變化規(guī)律，然后基于混合效應(yīng)模型結(jié)合十折交叉驗(yàn)證，針對(duì)2018—2019年1—4月四川省八地市氣象要素反演PM2.5質(zhì)量濃度進(jìn)行了建模。結(jié)果表明：

（1）從整體上看，四川省西、北部地區(qū)的甘孜、阿壩以及涼山州等地區(qū)PM2.5污染最輕，東、南部地區(qū)的污染明顯偏重，這與四川省內(nèi)工業(yè)發(fā)展密切相關(guān)。從年際演變上看，污染較輕的西、北部地區(qū)改善較大，污染較重的東、南部部分地區(qū)有改善，如成都和巴中市空氣質(zhì)量改善最為明顯，宜賓、內(nèi)江和自貢等地區(qū)空氣質(zhì)量改善相;從四季變化上看，PM2.5污染較重的東、南部地區(qū)，其濃度值四季存在明顯變化，均是冬季污染最嚴(yán)重，其次是春季，夏季污染相對(duì)最小，甘孜、阿壩、涼山等西、北部地區(qū)，四季PM2.5濃度變化則很小。

（2）氣象要素與PM2.5之間的直接相關(guān)性通常不高，在采用混合效應(yīng)模型擬合的R2最低為0.77，最高為0.91，經(jīng)過(guò)交叉驗(yàn)證后R2介于0.74～0.82，說(shuō)明混合效應(yīng)模型能較大程度上提高二者之間的相關(guān)性;模型均方誤差RMSE平均為12.26 μg/m3;交叉驗(yàn)證后的RMSE平均為16.31 μg/m3。從相對(duì)預(yù)測(cè)誤差上看，各地區(qū)的PRE平均為19.83%;經(jīng)校驗(yàn)驗(yàn)證后PR平均為26.68%。即模型能較好地預(yù)測(cè)一定范圍內(nèi)的地面PM2.5質(zhì)量濃度。

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作者簡(jiǎn)介：周智敏（1991—），女，漢族，廣東梅州人，科員，碩士研究生，主要研究方向：大氣環(huán)境污染;通訊作者：孫丹（1986—），女，漢族，重慶萬(wàn)州人，科長(zhǎng)，碩士研究生，主要研究方向：機(jī)器圖像與視覺(jué)、模式識(shí)別。