杜云武，鄧曉欽，毛萬沖，張 莉

(四川省輻射環(huán)境管理監(jiān)測中心站，成都 610031)

中國核動力研究設計院(以下簡稱核動力院)擁有高通量工程試驗堆(HFETR)、高通量工程試驗堆臨界裝置(HFETRC)、岷江試驗堆(MJTR)、核材料與燃料元件實驗室(MFEI)等核設施，是我國西南地區(qū)重要的核基地。普通核設施通過氣態(tài)和液態(tài)途徑向周圍環(huán)境排放放射性物質，其中氚主要存在于液態(tài)、氣態(tài)放射性流出物。氚的半衰期較長，彌散范圍廣。氚在環(huán)境中主要以氚化水(HTO)的形式存在，含量約占99%；以甲烷(CH4)或有機物化學形態(tài)存在的很少，約占0.8%；以氚氣(HT)形式約占0.19%。它能與水和生物機體中的氫發(fā)生同位素交換反應而存在于空氣、水和食物及一切生物機體中。HTO極易經呼吸、飲水、飲食和皮膚吸收途徑進入人體。核基地因擁有多個核設施，周圍公眾可能受到氚的輻射照射，因此氚的環(huán)境輻射影響受到重視。環(huán)境中氚的監(jiān)測是核基地輻射環(huán)境監(jiān)測中重點內容之一， 所致周圍公眾輻射劑量是研究核基地核設施輻射環(huán)境影響的重點內容之一。本文對核動力院周圍環(huán)境中氚(本文如未特別說明，均指HTO)進行監(jiān)測，并對其導致的公眾待積有效劑量進行了估算。

1 監(jiān)測方法

1.1 監(jiān)測方案

參照《輻射環(huán)境監(jiān)測技術規(guī)范》(HJ/T 61—2001)中核設施環(huán)境監(jiān)測方案對空氣、降水、地表水、飲用水氚監(jiān)測布點原則的要求，空氣、降水、飲用水采樣點為氣載流出物排放點下風向的環(huán)境敏感點和最大落地點。核基地主導風向是SSW，故選取距離核電基地5 km范圍內的綜合樓、南壩工會、木城水廠為環(huán)境監(jiān)測點，監(jiān)測頻次為每季度1次或每半年1次。地表水采樣點為液態(tài)流出物排放點上游3 km和下游1 km，故選取液態(tài)流出物受納水體青衣江排放口上下游兩斷面為環(huán)境監(jiān)測點：千佛巖大壩上游0.2 km、大巖槽排放口下游1 km，監(jiān)測頻次為每半年1次。監(jiān)測方案列于表1。

1.2 儀器設備

Quantulus1220超低本底液體閃爍分析儀，出廠技術指標：對氚探測效率大于65%(無淬滅源)，本底小于10 cpm，測量時采用20 mL聚乙烯計數(shù)瓶。

表1 核動力院核基地周圍環(huán)境氚監(jiān)測方案[1]

1.3 分析方法

降水、地表水、地下水、空氣中水蒸氣氚監(jiān)測方法采用《水中氚的分析方法》(GB 12375—1990)。Quantulus1220超低本底液體閃爍分析儀測量計數(shù)效率21.81%，本底計數(shù)率0.714 cpm，水中氚探測限0.88 Bq/L，空氣中氚探測限2.64 mBq/m3?？諝庵须皹悠返牟杉褂们闈駲CTH-65CSH，采集水樣量不少于500 mL，采樣過程中記錄采樣時間、空氣溫度和相對濕度，采集完畢將水樣裝入玻璃樣品瓶，并分別計算出采樣期間的空氣溫度和相對濕度的均值作為采樣的空氣溫度和相對濕度。在實驗室，取300 mL待測水樣加入1 mg高錳酸鉀進行蒸餾，蒸餾至電導率<5 μS/cm時，收集45 mL蒸餾水。從蒸餾好的蒸餾水中取10 mL蒸餾水和10 mL UITIMA GOLD LLT閃爍液放入20 mL聚乙烯瓶，搖均勻后，將樣品放入Quantulus1220超低本底液體閃爍分析儀，靜置一晚再進行測量，計數(shù)時間為1 000 min。

2 監(jiān)測結果

測得的核基地周圍不同類型環(huán)境介質中氚活度濃度列于表2～5。

表2 地表水水樣中氚的活度濃度

表3 飲用水樣品中氚的活度濃度

表4 空氣水蒸氣樣品中氚的活度濃度

表5 雨水樣品中氚的活度濃度

2.1 地表水和飲用水

在核基地周圍采集了地表水共12個水樣，測量結果列于表2。由表2可以看出地表水中氚活度濃度均值為1.96 Bq/L。采集飲用水6個水樣測量結果列于表3。由表3可以看出飲用水中氚活度濃度均值為2.11 Bq/L。

假定地表水上游、下游和飲用水中氚活度濃度的差值的總體均值μ=0，雙側檢驗顯著度α=0.05。分別對地表水上游、下游和飲用水中氚活度濃度進行配對t檢驗，樣品數(shù)n=6，統(tǒng)計量t計算公式為：

(1)

表6 地表水、飲用水氚測量結果的t檢驗

2.2 空氣水蒸氣

核基地周圍采集空氣水蒸氣共36個水樣，測量結果列于表4。由表4可以看出空氣中氚的活度濃度均值為36.6 mBq/m3。水蒸氣中氚的活度濃度隨著距離核基地越遠呈下降趨勢，說明核基地產生的氣態(tài)氚通過核基地125 m高的煙囪向外排放，隨后通過大氣湍流彌散稀釋。

2.3 雨水

核基地周圍采集雨水樣品共33個，測量結果列于表5。由表5可以看出，雨水中氚的活度濃度均值為3.45 Bq/L。雨水中氚的活度濃度隨著距離核基地越遠呈下降趨勢，說明核基地產生的氣態(tài)氚通過核基地125 m高的煙囪向外排放，隨后通過大氣運輸逐漸稀釋，最終通過降雨降到地面。

核基地周圍環(huán)境介質中氚的活度濃度由高至低的順序為：空氣水蒸氣>雨水>飲用水、地表水?？諝馑魵庵须帮@著高于其他類型的樣品，原因是大氣上層宇生氚和核基地通過氣載排放到空氣中的氚，通過雨水降落到地面，加入到天然水循環(huán)中，在這個過程中，氚被稀釋。

3 公眾所受氚輻射劑量估算

3.1 氚照射途徑和估算參數(shù)

由于氚屬于β衰變放射性核素，半衰期為12.33 a，β射線的平均能量為5.72 keV，最大能量僅為18.59 keV，射程短，因此不會對人體造成外照射危害。核基地周圍公眾受到周圍環(huán)境中氚的照射，根據(jù)監(jiān)督性監(jiān)測內容，僅估算氚通過飲水、吸入、皮膚吸收等途徑對公眾造成的輻射劑量。

各年齡段人員的呼吸率數(shù)據(jù)采用ICRP 71號出版物[2]中的有關呼吸率數(shù)據(jù)，具體列于表7。

表7 不同年齡組成員的呼吸率典型值[2]

各年齡段人員的飲用水食入量數(shù)據(jù)采用“輻射防護用參考人”(GBZ/T 200.4—2009)[3]中的有關飲用水食入量數(shù)據(jù)，具體列于表8。

表8 不同年齡組成員飲用水食入量參考值[3]

各年齡段人員攝入單位氚的待積有效劑量數(shù)據(jù)采用“電離輻射防護與輻射源安全基本標準”(GB 18871—2002)[4]中的公眾成員吸入或食入單位攝入量所致的待積有效劑量，具體列于表9。

通常，學科館員在資源檢索、數(shù)據(jù)整理分析以及科技查新等方面具有較強的優(yōu)勢，這也成為學科館員嵌入用戶研究過程。諸如在立項、中期研究、結項以及成果申報方面，學科館員都能憑借職業(yè)素養(yǎng)以及相關經驗，助力團隊和個體用戶的研究與發(fā)展。

公眾所受內照射途徑經人體皮膚吸收空氣中的氚，采用ICRP 30號出版物中數(shù)據(jù)，通過人體皮膚吸收途徑進入人體的量約為肺吸入量的50%[5]。

根據(jù)研究，人體浸沒于水中對水的吸收率取0.024 L/h；假定公眾在附近河中游泳或淋浴，按公眾在水體中活動100 h/a計算[6]。

表9 公眾成員吸入和食入氚化水單位攝入量所致的待積有效劑量e(g)[4]

3.2 氚攝入量計算模式

公眾因周圍空氣中氚攝入量Ia,inh，由下式計算：

Ia,inh=CaQa(1+50%)

(2)

式中，Ia,inh為空氣中氚的攝入量，Bq；Ca為空氣中氚的活度濃度，Bq/m3；Qa為空氣的吸入量，m3/a。

公眾因飲食水中氚攝入量Iw,ing，由下式計算：

Iw,ing=CwQw

(3)

式中，Iw,ing為飲食水中氚的攝入量，Bq；Cw為飲水中氚的活度濃度，Bq/L；Qw為飲水的食入量，L/a。

公眾因人體浸沒水體中氚攝入量Iw,inh，由下式計算：

Iw,inh=BwCwtw

(4)

式中，Iw,inh為人體水中活動，皮膚吸收水中氚的攝入量，Bq；Bw為人體水中活動，人體皮膚對水的吸收率，L/h；Cw為人體水中活動，水中氚的活度濃度，Bq/L；tw為人體水中活動時間，h/a。

3.3 待積有效劑量計算模式

人體食入和吸入(包括吸收)氚受到氚照射總的有效劑量ET用下式計算：

ET=e(g)inhIinh+e(g)ingIing

(5)

式中，e(g)ing為同一期間內g年齡組食入單位攝入量放射性核素氚后的待積有效劑量，Sv/Bq；e(g)inh為同一期間內g年齡組吸入或吸收單位攝入量放射性核素氚后的待積有效劑量，Sv/Bq；Iing為同一期間內食入放射性核素氚的攝入量，Bq；Iinh為同一期間內吸入或吸收放射性核素氚的攝入量,Bq。

3.4 攝入量與待積有效劑量

核基地周圍5 km范圍綜合樓、南壩工會和木城水廠附近居民點，結合呼吸、食入和游泳(包括淋浴)吸收等途徑的攝入量數(shù)據(jù)，通過攝入量、劑量估算模式計算，得到核基地附近各采樣點、各年齡組氚平均年攝入量和氚致待積有效劑量，結果列于表10。不同年齡組居民的氚攝入量與待積有效劑量經各種途徑的吸收分數(shù)列于表11。

表10 核動力院周邊居民不同年齡組的氚攝入量和待積有效劑量

從表10可以看出，對于核基地5 km范圍內居民來說，離核基地最近的綜合樓附近居民平均每年通過吸入空氣、飲水、游泳(包括淋浴)吸收途徑的氚攝入量最高，其中成人、青少年、兒童、幼兒、嬰兒經各途徑的平均年氚攝入量分別為1.52、1.44、1.05、0.681、0.562 kBq/a，攝入量順序為成人>青少年>兒童>幼兒>嬰兒。其次是南壩工會附近居民，離核基地越遠氚攝入量越小。所致的待積有效劑量也是離核基地最近的綜合樓附近居民最高，但其待積有效劑量順序是成人>嬰兒>青少年>兒童>幼兒，分別為0.027 4、0.026 9、0.026 1、0.024 2、0.021 1 μSv/a；其減小趨勢也與年攝入量一樣，隨著距離的增加而減小。核基地環(huán)評時，確定的正常運行期間總的公眾評價劑量目標值為0.25 mSv/a[7]。核基地年氚排放導致的氚待積有效劑量最大值發(fā)生在綜合樓附近居民點的成人組成員，為0.027 4 μSv/a，約占0.25 mSv/a的不到1‰。

從表11中可以看出，綜合樓附近居民經空氣(含皮膚吸收)、飲用水和游泳(含淋浴)等途徑中以飲用水對氚的攝入量貢獻最大，分別占嬰兒、幼兒、兒童、青少年、成人總攝入量的68.53%、56.55%、51.29%、53.29%、50.7%。由此導致的年待積有效劑量分別占總劑量的68.54%、56.51%、51.22%、53.28%、50.75%。

表11 各種途徑不同年齡組居民的氚攝入量(kBq/a)分數(shù)與待積有效劑量(μSv/a)的分數(shù)

4 結果和討論

基于2014—2017年核動力院核基地外圍環(huán)境空氣中氚和水中氚的監(jiān)督性監(jiān)測結果，對周圍關鍵居民組各種途徑的待積有效劑量進行了粗略的估算。結果表明：

核基地排放口周圍地表水上游、下游和飲用水中氚活度濃度差異無統(tǒng)計學意義。由于核基地核設施廢水排放方式為槽式、非連續(xù)排放，可能由于排放期間與監(jiān)測取樣時間錯位，對核基地液態(tài)排放途徑監(jiān)督監(jiān)測不完善；也可能是核基地液態(tài)流出物氚每次排放量小，排放的液態(tài)流出物的氚在環(huán)境中被稀釋，到下游1 km處時，水中氚的活度濃度幾乎達到本底水平。

核基地總排放口下游1 km處受納水體中氚濃度未發(fā)現(xiàn)超過《核動力廠環(huán)境輻射防護規(guī)定》(GB 6249—2011)[7]100 Bq/L的情況。

核基地外圍環(huán)境氚所致附近居民有效劑量貢獻份額最大的途徑為通過飲食攝入。

盡管核基地核設施排放導致環(huán)境中氚的濃度比本底值高,但是從輻射防護的角度看，由于氚的劑量系數(shù)較小，由氚排放導致的內照射劑量很小。核基地附近綜合樓居民點成人組成員所受氚的年待積有效劑量為最大，但是也僅占了核設施總的公眾年劑量目標值0.25 mSv[7]的不到1‰。因此，在正常運行情況下，由氚排放導致的環(huán)境影響很小，幾乎可以忽略。

核動力院核基地的核設施屬于研究堆，其運行具有一定的計劃性，其產生的氣態(tài)和液態(tài)放射性流出物的處理和排放具有一定的峰值，而且廢物排放時間和方式與核基地區(qū)域氣候(如大氣溫度、大氣彌散、濕度)、水環(huán)境(如豐水期、枯水期)密切相關。因此，對于研究堆的預警性、監(jiān)督性輻射環(huán)境質量監(jiān)測方案需要兼顧環(huán)境、運行和停運情況。