李 婧，明廷鋒*，孫云嶺，田洪祥，盛晨興

1. 海軍工程大學(xué)動(dòng)力工程學(xué)院，湖北 武漢 430033 2. 武漢理工大學(xué)船舶動(dòng)力工程技術(shù)交通行業(yè)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，湖北 武漢 430063 3. 國(guó)家水運(yùn)安全工程技術(shù)研究中心可靠性工程研究所，湖北 武漢 430063

引 言

船舶柴油機(jī)潤(rùn)滑油易受到冷卻液的污染，從而引起潤(rùn)滑油老化、變質(zhì)及功能失效[1]。因此，在潤(rùn)滑油使用過程中，針對(duì)潤(rùn)滑油中冷卻液的污染問題，必須加以監(jiān)測(cè)，防止二次故障損失。冷卻液主要包含水、乙二醇及有機(jī)羧酸。目前可以用蒸餾法[2]和卡爾菲休滴定法[3]測(cè)量水分，間接反映冷卻液的污染。該方法一方面受到水分來源的影響，一般來說，常見的船舶柴油機(jī)潤(rùn)滑油進(jìn)水來源是冷卻液，也存在進(jìn)海水或淡水的可能性。另一方面，柴油機(jī)工作時(shí)，由于潤(rùn)滑油溫度高，會(huì)揮發(fā)掉一部分水分。僅通過測(cè)量水分來表征冷卻液的污染是很不全面的。通過利用氣相色譜法[4]測(cè)量發(fā)動(dòng)機(jī)機(jī)油中的乙二醇。但由于測(cè)量時(shí)間長(zhǎng)，體積大，操作比較復(fù)雜，不適合現(xiàn)場(chǎng)測(cè)量使用。傅里葉紅外(FT-IR)光譜法[5]可測(cè)量水和乙二醇濃度，但由于冷卻液中含一定量的水，如果測(cè)試污染油樣中水的含量過高，會(huì)使傅里葉紅外光譜儀中的分束器受潮而損傷。拉曼光譜在測(cè)試過程中，具有無需觸及試樣、儀器維護(hù)費(fèi)用低等特點(diǎn)[6]，一條光譜數(shù)據(jù)隱藏了大量可分析的試樣信息，在定量分析和定性分析試樣濃度的領(lǐng)域獲得了廣泛應(yīng)用。

目前，人工神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)和偏最小二乘法可以用于拉曼光譜分析[7]。阮華等[8]利用拉曼光譜，結(jié)合支持向量機(jī)的方法，建立汽油辛烷值的多元校正模型。徐薈迪等[9]利用馬氏距離判別方法和隨機(jī)森林判別的模式識(shí)別方法可以對(duì)具有相同拉曼峰的不同產(chǎn)地的軟玉進(jìn)行鑒別。本文使用長(zhǎng)短期記憶神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)(long short-term memory，LSTM)，分析柴油機(jī)冷卻液污染潤(rùn)滑油的拉曼光譜數(shù)據(jù)，并進(jìn)行冷卻液污染比例的定量檢測(cè)研究。

1 理論部分

LSTM是一種特殊的遞歸神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)(recurrent neural network，RNN)，其中一個(gè)關(guān)鍵性擴(kuò)展是使自循環(huán)的權(quán)重視上下文而定，而不是固定的[10]。本文給出一種基于LSTM神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)的潤(rùn)滑油冷卻液污染定量估計(jì)方法。算法分為3個(gè)部分，數(shù)據(jù)預(yù)處理、神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)訓(xùn)練、冷卻液濃度定量估計(jì)，如圖1所示。光譜數(shù)據(jù)預(yù)處理包括數(shù)據(jù)采樣、擬合、離散點(diǎn)平均梯度估計(jì)； 神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)訓(xùn)練，包括模型結(jié)構(gòu)的選定、構(gòu)建訓(xùn)練樣本集、對(duì)神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)模型訓(xùn)練和測(cè)試； 冷卻液污染濃度定量估計(jì)包括原始光譜數(shù)據(jù)預(yù)處理及神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)估計(jì)污染物濃度的檢測(cè)。

圖1 整體算法流程圖Fig.1 Overall algorithm flow chart

2 實(shí)驗(yàn)部分

2.1 儀器

實(shí)驗(yàn)使用的拉曼光譜儀，型號(hào)為RamTracer，最大功率為330 mW。所檢測(cè)的光譜范圍為2 000～250 cm-1。光學(xué)分辨率小于6 cm-1。

2.2 材料

實(shí)驗(yàn)柴油機(jī)潤(rùn)滑油為殼牌喜力HX2，15W-40潤(rùn)滑油，防凍冷卻液為Prestone 50/50。

2.3 樣本

油樣的配置方案為通過空白油樣，配制混入冷卻液質(zhì)量百分比濃度為2%，1.5%，1%，0.5%和0.25%的油樣，作為A組，編號(hào)分別為A1，A2，A3，A4和A5?？瞻子蜆泳幪?hào)為A6。

選擇某型柴油機(jī)潤(rùn)滑油的在用潤(rùn)滑油，不含冷卻液的油樣，加入已知冷卻液，分別得到含0.2%和0.4%冷卻液污染的在用潤(rùn)滑油，作為B組，編號(hào)分別為B1和B2。

拉曼光譜儀開機(jī)預(yù)熱30分鐘以后，進(jìn)行預(yù)先測(cè)試。將功率調(diào)節(jié)器調(diào)到合適位置以確保每次測(cè)量時(shí)，在功率調(diào)節(jié)器固定不變的情況下能得到有效譜圖。功率調(diào)節(jié)器固定以后，進(jìn)行A組樣本的拉曼光譜測(cè)試，每組油樣測(cè)得拉曼光譜數(shù)據(jù)50個(gè)，6組共300個(gè)數(shù)據(jù)。數(shù)據(jù)范圍為300～2 000 cm-1的拉曼光譜圖疊加如圖2所示。從拉曼光譜圖中難以看出冷卻液污染濃度與圖形之間的關(guān)系，因此必須建立污染度濃度與圖形之間的定量分析方法。

圖2 300個(gè)樣本的拉曼光譜數(shù)據(jù)Fig.2 Raman spectral data of 300 samples

3 結(jié)果與討論

3.1 光譜數(shù)據(jù)預(yù)處理

以污染物為乙二醇作為研究對(duì)象，選取300～2 000 cm-1的數(shù)據(jù)作為原始的數(shù)據(jù)，數(shù)據(jù)預(yù)處理算法流程:

(1) 在波段中進(jìn)行數(shù)據(jù)采樣，采樣間隔為1個(gè)波數(shù)單位，每組數(shù)據(jù)采樣得到n1個(gè)采樣點(diǎn)Wori,i=[woi,1,woi,2, …,woi,n1];

(2) 對(duì)wori,i進(jìn)行三次插值擬合，并對(duì)擬合后的曲線進(jìn)行采樣，采樣間隔為0.1,每組數(shù)據(jù)采樣得到n2個(gè)采樣點(diǎn)Wcub,i=[wci,1,wci,2,…,wci,n2]；

(3) 求取各組數(shù)據(jù)wori,i中原始采樣點(diǎn)處的平均梯度Gradi=[gi,1,gi,2, …,gi,n3]，每組數(shù)據(jù)得到n3個(gè)平均梯度點(diǎn)，各點(diǎn)平均梯度計(jì)算公式為

(1)

3.2 神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)模型選定、訓(xùn)練、測(cè)試

選取拉曼光譜中300～2 000 cm-1段作為原始數(shù)據(jù)，數(shù)據(jù)采樣間隔為1,進(jìn)行數(shù)據(jù)預(yù)處理后的梯度數(shù)據(jù)維度與原始數(shù)據(jù)一致。數(shù)據(jù)集樣本歸一化處理后，見表1所示。

表1 數(shù)據(jù)集樣本Table 1 Sample distribution of the dataset

共設(shè)計(jì)了4種神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)模型用于污染物濃度的估計(jì)，如圖3所示。

圖3(a)中模型為6層全連接層結(jié)構(gòu)，該結(jié)構(gòu)用FCs(fully connected layers)表示。圖3(b)中模型在圖3(a)中模型的基礎(chǔ)上增加單層結(jié)構(gòu)的LSTM層，該結(jié)構(gòu)用LSTM-FCs-1表示。圖3(c)中模型含有兩個(gè)分支，LSTM分支和全連接分支構(gòu)成分支結(jié)構(gòu)。該結(jié)構(gòu)用LSTM-FCs-2表示。圖3(d)中模型在兩個(gè)分支結(jié)構(gòu)中的末端分別增加1個(gè)全連接層。該結(jié)構(gòu)用LSTM-FCs-3表示。

圖3 神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)模型圖Fig.3 Neural network model diagram

從數(shù)據(jù)集中每個(gè)類別抽取其中80%的數(shù)據(jù)作為神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)訓(xùn)練集中樣本，剩余20%作為測(cè)試集樣本。在模型的訓(xùn)練過程中，選用L1損失函數(shù); 訓(xùn)練策略選用隨機(jī)梯度下降法，batchsize取值為8，學(xué)習(xí)率更新策略選用step，初始學(xué)習(xí)率選擇為0.01,學(xué)習(xí)率更新間隔為每10次完全迭代，學(xué)習(xí)率衰減比例為0.1。

3.3 冷卻液污染定量估計(jì)

四個(gè)模型在數(shù)據(jù)集上最終測(cè)試結(jié)果對(duì)比見表2，前兩項(xiàng)平均誤差指標(biāo)分別為標(biāo)簽值下的平均誤差和濃度值下的平均誤差，標(biāo)簽值下的平均誤差度量為模型的輸出與樣本真實(shí)標(biāo)簽之間的差值，濃度值下的平均誤差度量為模型估計(jì)值換算至污染物實(shí)際濃度后與樣本實(shí)際濃度之間的差值，平均誤差越小表示污染物濃度估計(jì)預(yù)期準(zhǔn)確； 準(zhǔn)確率的統(tǒng)計(jì)依據(jù)為模型估計(jì)的單個(gè)樣本濃度值誤差小于0.05%，則判定為定量估計(jì)準(zhǔn)確。

表2 四個(gè)模型在數(shù)據(jù)集上測(cè)試結(jié)果對(duì)比Table 2 The test results of each model were compared on the data set

四個(gè)模型在數(shù)據(jù)集上的損失曲線如圖4所示。圖4(a)和(b)中分別為各模型在訓(xùn)練集、測(cè)試集上的損失與迭代次數(shù)的關(guān)系，隨著模型訓(xùn)練迭代次數(shù)的增加，各模型在數(shù)據(jù)集上的損失逐漸降低，最終均趨于穩(wěn)定，誤差越低，代表網(wǎng)絡(luò)模型的輸出結(jié)果越接近真實(shí)的標(biāo)簽值。根據(jù)損失曲線進(jìn)行對(duì)比不難發(fā)現(xiàn)，LSTM-FCs-3模型在訓(xùn)練過程中的收斂速度最慢，且最終的平均損失最大。

圖4 損失曲線(a)： 訓(xùn)練集上的損失曲線； (b)： 測(cè)試集上的損失曲線Fig.4 Loss curve(a)： Loss curve on training set； (b)： Loss curve on the test set

四個(gè)模型在測(cè)試集上的準(zhǔn)確度如圖5所示。四個(gè)模型在測(cè)試集上的魯棒性測(cè)試如圖6所示。魯棒性測(cè)試會(huì)對(duì)測(cè)試集中每組樣本隨機(jī)抽取1%的波數(shù)數(shù)據(jù)上隨機(jī)添加不大于1%的噪聲，測(cè)試模型的抗擾動(dòng)能力。

圖5 測(cè)試集上的準(zhǔn)確率曲線Fig.5 The accuracy curve on the test set

結(jié)合圖5、圖6和表2分析，LSTM-FCs-2模型的估計(jì)最高準(zhǔn)確率達(dá)到98.3%，且該模型在訓(xùn)練集上的表現(xiàn)明顯優(yōu)于其他模型； 且在魯棒性測(cè)試中對(duì)測(cè)試集添加1%的隨機(jī)噪聲后進(jìn)行測(cè)試，LSTM-FCs-2模型最高準(zhǔn)確率仍能達(dá)到96.7%，魯棒性明顯優(yōu)于其他模型。

將B組的兩個(gè)已知冷卻液污染含量分別為0.2%和0.4%的在用油的拉曼光譜，輸入LSTM-FCs-2神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)模型中檢測(cè)，分別得到冷卻液含量的估計(jì)值分別為0.19%和0.43%，相對(duì)誤差分別為5.0%和7.5%。

圖6 測(cè)試集上的魯棒性測(cè)試Fig.6 Robustness testing on test sets

4 結(jié) 論

(1)拉曼光譜是一種檢測(cè)柴油機(jī)潤(rùn)滑油冷卻液污染的有效技術(shù)，但是無法直接獲得拉曼光譜數(shù)據(jù)信息與潤(rùn)滑油污染物濃度含量之間的對(duì)應(yīng)關(guān)系。

(2)通過對(duì)FCs，LSTM-FCs-1，LSTM-FCs-2和LSTM-FCs-3四種神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)模型的實(shí)驗(yàn)計(jì)算結(jié)果對(duì)比，LSTM-FCs-2網(wǎng)絡(luò)模型對(duì)冷卻液污染濃度估計(jì)準(zhǔn)確率達(dá)到96.7%，魯棒性優(yōu)。因此，相對(duì)于其他三種網(wǎng)絡(luò)模型，LSTM-FCs-2網(wǎng)絡(luò)模型更適用于潤(rùn)滑油冷卻液污染的拉曼光譜數(shù)據(jù)分析處理。通過對(duì)某在用潤(rùn)滑油進(jìn)行冷卻液污染濃度檢測(cè)試驗(yàn)，表明該方法魯棒性好，可適用于在用油冷卻液污染濃度的檢測(cè)。