彭江波 ，曹 振，于 欣，張澤岳，嚴(yán) 彪，于 楊，常 光

(1.哈爾濱工業(yè)大學(xué) 可調(diào)諧激光技術(shù)重點實驗室，哈爾濱 150001；2.哈爾濱工業(yè)大學(xué) 光電子技術(shù)研究所，哈爾濱 150001)

0 引言

常用的固體推進(jìn)劑主要有鈹(Be)、硼(B)、鎂(Mg)、鋁(Al)等。金屬Al顆粒由于具有高密度、耗氧量低、高燃燒焓和儲量豐富等優(yōu)點，常被用作火箭發(fā)動機(jī)固體推進(jìn)劑的主要燃料成分[1]。Al顆粒燃燒產(chǎn)生的固體氧化物，對提高發(fā)動機(jī)比沖量、改善發(fā)動機(jī)的燃燒效率，同時對抑制振蕩燃燒和提高燃燒穩(wěn)定性具有重要作用[2]。然而，在實際應(yīng)用過程中，Al顆粒燃燒會在表面形成致密氧化鋁薄膜，因此進(jìn)一步阻止Al顆粒的完全燃燒，降低了燃燒及推動性能[3]。為進(jìn)一步研制新型鋁化推進(jìn)劑和優(yōu)化火箭發(fā)動機(jī)燃燒室的設(shè)計，必須深層次理解和預(yù)測Al顆粒燃燒的特性。 AlO作為Al顆粒燃燒的重要氣相中間組分，存在于顆粒表面的火焰區(qū)位置[4]，其二維時空分布演化規(guī)律有助于揭示Al顆粒燃燒火焰結(jié)構(gòu)特性，描述基本燃燒過程，可為鋁顆粒燃燒模型提供分析和驗證的基礎(chǔ)數(shù)據(jù)。同時，對加深A(yù)l顆粒燃燒氣相化學(xué)的理解也具有重要意義。因此，針對含鋁推進(jìn)劑燃燒過程中間組分AlO測量研究非常重要[5-6]。然而，目前尚缺少高分辨的AlO分布數(shù)據(jù)，無法為Al顆粒的數(shù)值仿真模擬提供支撐，極大限制了推進(jìn)劑燃料的實際應(yīng)用。

近年來，平面激光誘導(dǎo)熒光技術(shù)(PLIF)具有高時空分辨表征火焰結(jié)構(gòu)[7]、非浸入式瞬態(tài)濃度或溫度測量等優(yōu)勢[8-9]，在顆粒燃燒特性研究中扮演著重要的角色。目前，國內(nèi)外學(xué)者針對Al顆粒的燃燒已開展了廣泛的實驗研究工作。Bazyn T等[10]在激波管中對微米級球型Al顆粒的燃燒狀態(tài)進(jìn)行了實驗研究。結(jié)果表明，Al的燃燒行為極易受到環(huán)境因素，如溫度、壓力和粒徑等因素的影響。同時，燃燒過程中的中間組分或中間產(chǎn)物可為詳細(xì)化學(xué)反應(yīng)機(jī)理研究提供重要參考。Risha G A等[11]對納米級Al顆粒與水混合后的燃燒行為進(jìn)行了實驗研究，首次在常壓及高壓環(huán)境下，獲得了質(zhì)量燃燒速率和線性燃燒速率。諸多Al顆粒燃燒研究工作中，涉及中間組分AlO時間分辨測量研究較少。Bucher P等[9]考慮AlO作為Al顆粒燃燒火焰結(jié)構(gòu)的示蹤分子，利用平面激光誘導(dǎo)熒光(PLIF)技術(shù)研究了常壓下， O2/N2，O2/Ar，純CO2和純N2O多種氣相環(huán)境單個、孤立的鋁顆粒燃燒過程火焰結(jié)構(gòu)特性。Badiola C等[12]開展了不同氧氣濃度下微米級Al顆粒燃燒火焰的溫度以及AlO的質(zhì)量分?jǐn)?shù)的變化特性的研究。實驗借助CO2激光點火引燃Al粉顆粒，利用發(fā)射光譜法對AlO輻射特性進(jìn)行表征，研究結(jié)果有助于建立鋁的燃燒模型。Yuasa S等[13]在壓力0.1～1 bar下，測量CO2氣流中鋁球燃燒火焰中AlO的空間發(fā)射強(qiáng)度分布，但由于發(fā)射光譜具有路徑和時間雙重積分特性，分辨率較低，測量結(jié)果很難解釋。Li J等[14]研究了激光誘導(dǎo)等離子體中的AlO分子演化特性。利用484.82 nm激光激發(fā)等離子體產(chǎn)生的AlO分子。相比于傳統(tǒng)的等離子體發(fā)射光譜，激光誘導(dǎo)AlO熒光譜具有較長的壽命，為充分研究AlO分子形成過程及演化規(guī)律提供了可能。

綜上所述，AlO作為Al顆粒燃燒火焰結(jié)構(gòu)的重要示蹤基團(tuán)，已報道關(guān)于AlO發(fā)射光譜的測量結(jié)果，但受限路徑和時間雙重積分，結(jié)果反映的信息嚴(yán)重受限。國內(nèi)外關(guān)于AlO基團(tuán)二維高精度時間分辨的測量研究較少，特別是時間分辨光譜及圖像測量數(shù)據(jù)很少提及。本文報道了時間分辨的高空間分辨率AlO-PLIF成像技術(shù)，首先在實驗布局上，利用激光誘導(dǎo)鋁等離子體產(chǎn)生AlO分子；然后研究了激發(fā)態(tài)ALO光譜特性，獲得了不同延時下AlO基團(tuán)的熒光光譜信號，確定了最佳探測延時和探測譜帶；最后在常壓及低壓(70 Pa)條件下，得到了高空間分辨率的AlO分子PLIF圖像，分析了AlO基團(tuán)在兩種壓力環(huán)境下的時間分辨演化特性。

1 實驗裝置

本文選擇激光誘導(dǎo)鋁等離子體作為AlO產(chǎn)生手段，首先該系統(tǒng)構(gòu)成簡單，時間和空間易于實現(xiàn)高精度控制，且受其他組分干擾小，為優(yōu)化AlO-PLIF技術(shù)提供了高穩(wěn)定性、高重復(fù)性的實驗平臺。實驗裝置主要包括激光誘導(dǎo)等離子體系統(tǒng)、AlO-PLIF系統(tǒng)和熒光光譜采集系統(tǒng)三部分組成，如圖1所示。

(a)Experimental set-up schematic diagram

(b)Experimental set-up site photo

激光誘導(dǎo)等離子體系統(tǒng)，主要包括1064 nm Nd:YAG激光器，單脈沖能量為8.6 mJ，輸出激光束通過焦距為200 nm的聚焦透鏡匯聚，為防止激光擊穿周圍氣體，將焦點位置設(shè)置為距離鋁靶材表面2 mm處。純鋁靶材置于真空室中，真空室是一個邊長為7 cm的立方體鋁制密閉容器，其中三側(cè)法蘭裝有石英玻璃窗口(透射率為84%)，窗口直徑為35 mm。AlO-PLIF系統(tǒng)采用Nd:YAG激光器輸出355 nm的激光，泵浦以香豆素460為工作染料的可調(diào)諧染料激光器，輸出波長為464.82 nm的激光。由于染料激光混有少量ASE自發(fā)輻射光，可通過小孔光闌進(jìn)行濾波。然后，激發(fā)光經(jīng)過4倍擴(kuò)束鏡進(jìn)行擴(kuò)束，再被焦距為f=150 mm的柱透鏡壓縮，形成厚度約為0.5 mm，足夠覆蓋真空室的激發(fā)區(qū)域。數(shù)字延時器DG645被用來精確控制激光誘導(dǎo)等離子體系統(tǒng)和PLIF系統(tǒng)的延時，使得PLIF激光作用于AlO產(chǎn)生的初始時刻。此外，AlO發(fā)射光譜經(jīng)過縫寬為250 μm的狹縫被光譜儀收集。光譜儀的光柵刻縫數(shù)為150 l/mm，閃耀波長為500 nm，經(jīng)汞燈標(biāo)定校準(zhǔn)。熒光圖像采集系統(tǒng)采用Andor iStar系列的iCMOS相機(jī)，像素尺寸為2560×1560 pixel，根據(jù)測量區(qū)域推算，AlO-PLIF探測空間分辨率為10.8 μm/pixel，提供了較高的成像分辨率。濾光片選擇Semrock 488/10 nm，相機(jī)門寬設(shè)置為100 ns，實驗過程中調(diào)偏激光波長，探測器獲取信號非常微弱。因此，在PLIF測量中，基本可忽略背景輻射的影響。成像系統(tǒng)景深約為5 mm。固體推進(jìn)劑鋁顆粒非常小(微米級別)，高空間分辨率成像對應(yīng)用PLIF技術(shù)研究單顆粒燃燒特性具有重要意義。

2 結(jié)果與討論

2.1 AlO光譜特性研究

現(xiàn)有的實驗研究表明，AlO基團(tuán)處于綠帶系譜帶范圍，激發(fā)態(tài)的AlO分子自發(fā)輻射的波長位于460～480 nm附近[15]。不同探測延時下，光譜儀采集的激發(fā)態(tài)AlO發(fā)射光譜如圖2所示。

(a)Delay-2.5 μs (b)Delay-4.5 μs

(c)Delay-10 μs (d)Delay-12.5 μs

由圖2可見，0時刻對應(yīng)于1064 nm激發(fā)光作用于鋁靶的時刻。2.5 μs延時下，394.403 nm和396.153 nm兩條譜線被捕捉到，為鋁等離子體的特征譜線，而綠系帶所在光譜段強(qiáng)度很弱，可認(rèn)為此時未出現(xiàn)激發(fā)態(tài)AlO等離子體。激光誘導(dǎo)等離子體初期，連續(xù)背景輻射很強(qiáng)，通過比較譜線相對強(qiáng)度的變化，可發(fā)現(xiàn)4.5 μs延時下，原有鋁等離子體的特征譜線強(qiáng)度減弱，而波長為464.82 nm和484.21 nm附近的特征譜線強(qiáng)度逐漸增強(qiáng)，認(rèn)為此時AlO分子開始產(chǎn)生，但還伴有Al等離子體譜線的干擾。繼續(xù)增大探測延時至10 μs，波長為484.21 nm的譜線強(qiáng)度相對較強(qiáng)，對應(yīng)于AlO分子譜線的(0,0)帶，發(fā)射截面最大，對應(yīng)于較高的躍遷幾率。因此，觀測到的譜線強(qiáng)度也最強(qiáng)[16]，該結(jié)果將作為后續(xù)選擇該帶作為熒光探測譜帶的重要依據(jù)。12.5 μs延時下，可看出AlO分子特征譜線消失?？紤]到激發(fā)態(tài)AlO分子熒光光譜強(qiáng)度與背景輻射差別不大。因此，這時刻對應(yīng)于激發(fā)態(tài)AlO分子的消逝時刻，考慮到激發(fā)等離子體所用的Nd:YAG激光器，延時抖動約為ns級。因此，可近似認(rèn)為，激發(fā)態(tài)AlO輻射的熒光壽命為10 μs，且初步確定PLIF熒光探測范圍為484 nm附近，可獲得較強(qiáng)的AlO熒光信號，保證了探測的信噪比。

2.2 時間分辨AlO-PLIF演化特性

在時間分辨的AlO-PLIF測量實驗中，準(zhǔn)確獲得AlO熒光信號，而不受雜散光尤其是Al等離子體的干擾影響是必須要考慮的?；鶓B(tài)AlO分子是PLIF激發(fā)目標(biāo)，因而首先需要確定其產(chǎn)生時間，作為PLIF探測的起點?？烧J(rèn)為鋁等離子體輻射強(qiáng)度減少時刻對應(yīng)于AlO基團(tuán)的產(chǎn)生時刻。圖3(a)所示，展現(xiàn)了Al等離子體光譜時間分辨強(qiáng)度曲線?？煽闯?，在Al等離子體被激發(fā)開始，0.5 μs左右達(dá)到譜線最低點，之后隨著時間推移，強(qiáng)度曲線較平穩(wěn)。在0.5 μs時刻后探測，AlO分子信號幾乎不受Al等離子體信號的影響。圖3(b)所示，0.5 μs時刻探測AlO-PLIF信號，分別對應(yīng)有無激發(fā)光作用的拍攝圖像?？煽闯?，背景光仍有少量信號存在，但存在區(qū)域較少，可通過圖像后處理過濾掉。AlO-PLIF信號結(jié)果表明，熒光強(qiáng)度較強(qiáng)，形狀為橢圓形，圖像右側(cè)邊界為鋁靶的位置，在遠(yuǎn)離靶面接近5 mm的位置捕捉到了AlO-PLIF信號的存在，為后續(xù)開展時間分辨AlO-PLIF測量奠定了基礎(chǔ)。

(a)Time-resolved spectrum of aluminum-plasma (b)Detection result of AlO-PLIF

圖4為常壓下時間分辨AlO-PLIF圖像序列結(jié)果。高空間分辨率能夠獲得AlO基團(tuán)的形態(tài)及演化過程，以探究壓力對AlO結(jié)構(gòu)及演化特性的影響規(guī)律。

圖4 常壓下，時間分辨AlO-PLIF圖像

由圖4可見，0.5 μs時刻捕捉到了AlO基團(tuán)產(chǎn)生時刻的PLIF圖像。常壓下，熒光信號分布在距靶面4.5 mm范圍之內(nèi)，且隨著時間推移，除了形狀稍有變化之外，信號分布區(qū)域總體變化較小。初始時刻，由于初始等離子體濺射，脫離靶材后鋁原子或鋁離子主要沿著靶面法線反向運動，不斷與空氣發(fā)生碰撞，伴隨著AlO基團(tuán)的產(chǎn)生，因而開始時存在區(qū)域橫向拉伸。因此，AlO熒光信號開始集中分布在推移面處?？煽闯?，熒光強(qiáng)度并不是均勻分布的，初始時刻中心信號存在空洞區(qū)域。這是由于推移面對空氣的排擠，區(qū)域中央和右側(cè)氧氣分子濃度很低，因而產(chǎn)生的AlO基團(tuán)較少，導(dǎo)致熒光強(qiáng)度低，出現(xiàn)空洞。1.5 μs時刻，隨著等離子體質(zhì)心左移，整體脫離靶面，空氣填入其中，氧氣分子在擴(kuò)散過程中與鋁原子或鋁離子碰撞，區(qū)域右側(cè)開始有AlO基團(tuán)大量產(chǎn)生，熒光強(qiáng)度隨之增強(qiáng)，表現(xiàn)為橢圓形結(jié)構(gòu)。發(fā)展至4.5 μs后，隨著鋁原子或鋁離子不斷消耗，熒光開始減弱，區(qū)域收縮，表現(xiàn)為圓形。最后，激光誘導(dǎo)AlO基團(tuán)熒光消失，區(qū)域破碎。

為探究壓力對AlO結(jié)構(gòu)及演化特性的影響規(guī)律，獲得了低壓條件下時間分辨的AlO-PLIF圖像，如圖5所示。初始0.5 μs時刻信號較弱，極短時間內(nèi)，AlO基團(tuán)迅速發(fā)展，結(jié)構(gòu)近似為“半月狀”，該狀態(tài)持續(xù)1 μs左右。AlO基團(tuán)表明：上下兩側(cè)熒光信號存在差異，可能是因為PLIF激發(fā)光分布不均勻?qū)е?，但不影響整體結(jié)構(gòu)變化趨勢的分析。低壓環(huán)境下AlO的形狀和發(fā)展規(guī)律與常壓差別較大，可能是因為當(dāng)壓強(qiáng)降至百帕以下時，空氣的物質(zhì)的量濃度與常壓相比不足原來的千分之一，這意味著在單位長度的路徑上，鋁等離子體與氧分子的碰撞幾率大大降低，即鋁原子或鋁離子的平均分子自由程變大，因而能擴(kuò)散得更開，也擴(kuò)散得更快[17]。氧氣濃度降低，直接影響與鋁等離子體反應(yīng)生成AlO基團(tuán)的速率，導(dǎo)致基態(tài)AlO基團(tuán)的濃度較少，因此低壓條件下AlO峰值信號強(qiáng)度要比常壓下的峰值信號強(qiáng)度弱。在2.5 μs時刻，AlO基團(tuán)發(fā)展接近充滿整個探測區(qū)域，此時距離靶面較遠(yuǎn)。但整體的熒光信號水平，低壓要高于常壓?？赡艿脑蚴菈簭?qiáng)減小到百帕對于AlO基團(tuán)的產(chǎn)生是有利的；或者高濃度的氧氣會對AlO基團(tuán)熒光有猝滅作用。因此，在70 Pa低壓下，不僅總的熒光信號強(qiáng)度高，而且信號覆蓋區(qū)域更廣，這可能是因為鋁等離子體更多是通過與氧氣先生成AlO基團(tuán)，再進(jìn)一步生成其他復(fù)雜中間物或穩(wěn)定的氧化物。

3 結(jié)論

工作旨在為固體推進(jìn)劑顆粒燃燒提供高分辨測量手段。采用激光鋁等離子體產(chǎn)生小尺度AlO基團(tuán)，為優(yōu)化AlO-PLIF測量技術(shù)提供了高穩(wěn)定性、高重復(fù)性的實驗平臺。優(yōu)化常壓及低壓條件激發(fā)和探測機(jī)制，實驗中激發(fā)波長選擇464.8 nm，同時選擇484 nm左右較強(qiáng)AlO發(fā)射帶作為PLIF探測的熒光譜帶，在常壓及低壓條件下獲得了高信噪比和高分辨率的AlO-PLIF圖像。后續(xù)實驗將考慮環(huán)境氣氛、氧濃度、激光能量等參數(shù)對AlO二維結(jié)構(gòu)時間演化特性的影響。研究表明，PLIF技術(shù)在含鋁固體推進(jìn)劑燃燒特性研究領(lǐng)域的巨大應(yīng)用潛力。