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        墻面涂料的顯微共聚焦喇曼光譜無損鑒別

        2021-03-08 06:00:24邱薇綸
        激光技術(shù) 2021年2期
        關(guān)鍵詞:分類信息模型

        邱薇綸

        (湖南警察學(xué)院 刑事科學(xué)技術(shù)系, 長(zhǎng)沙 410138)

        引 言

        在法庭科學(xué)研究領(lǐng)域中,對(duì)墻面涂料的檢驗(yàn)鑒定是一項(xiàng)較為重要的工作。在涉及室內(nèi)盜竊、搶劫、兇殺等犯罪案件中,現(xiàn)場(chǎng)勘查人員經(jīng)常會(huì)發(fā)現(xiàn)并提取到遺落在現(xiàn)場(chǎng)地面上、粘附在犯罪嫌疑人以及被害人衣物上的墻面涂料碎屑。通過檢驗(yàn)和分析,警方可以獲取它們的品牌、制造商或來源等相關(guān)信息,從而為案件的偵破提供線索與證據(jù)[1]。

        目前,對(duì)墻面涂料的研究主要集中在材料性質(zhì)和生產(chǎn)加工方面[2],在法庭科學(xué)方面的研究報(bào)道較少。ROCHIKASHVILI等人[3]運(yùn)用層次分析法主要針對(duì)收益、機(jī)會(huì)、成本和風(fēng)險(xiǎn)4個(gè)方面,對(duì)可持續(xù)性墻漆和涂料進(jìn)行多標(biāo)準(zhǔn)的評(píng)估。研究發(fā)現(xiàn),裝飾性墻漆有助于在給定優(yōu)先級(jí)方面強(qiáng)調(diào)最佳替代方案,對(duì)環(huán)境和人類健康造成損害的風(fēng)險(xiǎn)較低[3]。墻面涂料的分類與鑒別是較為復(fù)雜和費(fèi)力的,除油類、樹脂類外,還含有干燥劑、增塑劑、防霧劑、殺菌劑、防霉劑、紫外線吸收劑等[4-5]。這給檢驗(yàn)鑒定人員帶來了極大的挑戰(zhàn)。加之人們對(duì)生活質(zhì)量的不斷追求和墻面涂料市場(chǎng)需求的愈發(fā)旺盛,墻面涂料的成分愈發(fā)復(fù)雜多樣。建立一種可靠、快速、準(zhǔn)確的墻面涂料檢測(cè)方法,提高鑒定效率、降低鑒定成本,從而實(shí)現(xiàn)對(duì)物證快速無損、準(zhǔn)確有效的檢驗(yàn)鑒定是鑒定人員關(guān)注的重點(diǎn)和熱點(diǎn)之一。

        顯微共聚焦喇曼光譜是一種有效的光譜檢驗(yàn)方法,其具有非破壞性、操作簡(jiǎn)單、檢測(cè)速度快、不受水的干擾影響等諸多優(yōu)點(diǎn)[6-8],目前廣泛應(yīng)用于食品科學(xué)[9-10]、醫(yī)學(xué)研究[11-12]、材料科學(xué)[13-14]等領(lǐng)域。LIU等人利用顯微喇曼光譜技術(shù)對(duì)明代古墓葬出土壁畫進(jìn)行了分析[15],研究結(jié)果表明,顯微喇曼光譜是一種高效率的分析方法,非常適合對(duì)古墓葬壁畫顏料及相關(guān)成分進(jìn)行鑒別分析。在法庭科學(xué)方面,該方法也被應(yīng)用于對(duì)物證信息的挖掘和分析,但應(yīng)用報(bào)道相對(duì)較少。HE等人曾實(shí)驗(yàn)借助激光喇曼光譜分析技術(shù)和判別分析,實(shí)現(xiàn)了44個(gè)車用保險(xiǎn)杠樣本生產(chǎn)廠家和品牌方面100%的準(zhǔn)確區(qū)分和識(shí)別,該方法快速、無損、準(zhǔn)確,且普適性高[16]。

        鑒于此,本文中借助顯微共聚焦喇曼光譜分析技術(shù)開展對(duì)墻面涂料信息的挖掘與分析,以期實(shí)現(xiàn)對(duì)墻面涂料的快速無損、準(zhǔn)確有效的檢驗(yàn)鑒別,同時(shí)為包括墻面涂料在內(nèi)的其它物證的檢驗(yàn)提供一定的參考與借鑒。

        1 實(shí) 驗(yàn)

        1.1 實(shí)驗(yàn)樣本

        從市場(chǎng)上收集的84份墻面涂料樣本,其中華潤(Huarun)品牌的墻面涂料樣本19份,立邦(Nippon)品牌的墻面涂料樣本32份,梅菲特(Meffert)品牌的墻面涂料樣本33份。樣本基本信息見表1。

        Table 1 Basic details of 84 wall paint samples

        1.2 實(shí)驗(yàn)設(shè)備及參量

        實(shí)驗(yàn)中選用Nicolet Almega XR顯微共聚焦喇曼光譜儀(美國Thermo公司),以及785nm波長(zhǎng)的激光器,光譜采集范圍為0cm-1~2000cm-1,光譜分辨率為2cm-1,空間分辨率衍射極限1μm;曝光次數(shù)2;背景曝光次數(shù)8;曝光時(shí)間8.00s;物鏡倍數(shù)50×。

        1.3 建模方法

        徑向基函數(shù)神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)(radial basis function neural network,RBFNN)是一種隱藏層(只有1層)、以函數(shù)逼近為基礎(chǔ)的前饋神經(jīng)網(wǎng)絡(luò),其能夠逼近任意的非線性函數(shù),可以處理系統(tǒng)內(nèi)難以解析的規(guī)律性,具有良好的泛化能力,并有很快的學(xué)習(xí)收斂速度[17]。WANG等人為了更好地識(shí)別網(wǎng)絡(luò)攻擊要素,解決網(wǎng)絡(luò)攻擊要素的非線性數(shù)據(jù)多分類問題,提出了一種基于徑向基神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)的分類模型和訓(xùn)練模型,該模型能夠很好地解決網(wǎng)絡(luò)攻擊的非線性分類問題,與現(xiàn)有分類方法相比,平均準(zhǔn)確率提高了約9%[18]。

        多層感知器神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)(multilayer perceptron neural network,MLPNN)是一種有多個(gè)隱藏層的前饋式神經(jīng)網(wǎng)絡(luò),其能夠以任意精度逼近任意連續(xù)函數(shù)及平方可積函數(shù),而且可以精確實(shí)現(xiàn)任意的有限訓(xùn)練樣本集[19]。ZHANG等人借助MLPNN對(duì)鄂爾多斯盆地白豹-南梁地區(qū)低滲透儲(chǔ)層產(chǎn)能級(jí)別開展預(yù)測(cè)研究,且預(yù)測(cè)準(zhǔn)確率達(dá)82.6 %,其可快速、有效地評(píng)價(jià)預(yù)測(cè)低滲透儲(chǔ)層產(chǎn)能級(jí)別,為建設(shè)生產(chǎn)目標(biāo)的優(yōu)選及開發(fā)方案調(diào)整提供可靠依據(jù)[20]。

        2 分析與討論

        2.1 顯微共聚焦喇曼光譜譜圖分析

        圖1為84份墻面涂料樣本顯微共聚焦喇曼光譜圖。由圖可知,各樣本的峰型和峰的個(gè)數(shù)基本一致。在喇曼位移為250cm-1處各樣本均出現(xiàn)一個(gè)寬峰,在喇曼位移為440cm-1和600cm-1處各樣本均出現(xiàn)一個(gè)強(qiáng)尖峰,在喇曼位移1000cm-1~1200cm-1段,部分樣本出現(xiàn)一個(gè)弱峰。不難發(fā)現(xiàn),各樣本譜圖存在交叉重疊的情況,無法直觀通過譜圖實(shí)現(xiàn)對(duì)樣本的有效區(qū)分。

        Fig.1 Microscopic confocal Raman spectra of 84 wall paints samples

        2.2 多元建模分析

        在獲取樣本光譜信息的過程中,由于環(huán)境溫度、外界振動(dòng)以及儀器自身情況的影響,光譜信息中往往存在基線漂移、噪音等干擾信息,這不僅會(huì)降低模型的準(zhǔn)確性能,還會(huì)增加模型在計(jì)算過程中的時(shí)間和復(fù)雜度。因此,提取有效的光譜信息同時(shí)削弱冗余和噪聲信息是十分重要的。移動(dòng)窗口最小二乘多項(xiàng)式平滑Savitzky-Golay(SG)是一種有效的預(yù)處理方法,既能去除噪聲等干擾信息、提高分析信號(hào)的信噪比,又可以較好地保持分析信號(hào)中有用的信息。實(shí)驗(yàn)中選擇SG平滑考察不同平滑多項(xiàng)式和平滑點(diǎn)數(shù)下模型的分類準(zhǔn)確性,從而選擇出最適宜平滑多項(xiàng)式和平滑點(diǎn)數(shù),進(jìn)而開展對(duì)不同墻面涂料的分類工作。表2為不同SG平滑多項(xiàng)式處理后MLPNN和RBFNN模型對(duì)樣本的分類準(zhǔn)確率。

        Table 2 Classification accuracy by different SG smooth polynomials

        由表2可知,不同模型下不同SG平滑多項(xiàng)式處理后樣本的分類準(zhǔn)確率均有差異。相比較RBFNN模型,MLPNN模型對(duì)SG平滑多項(xiàng)式處理后樣本的分類準(zhǔn)確率更高,這可能與隱藏層有關(guān)。隱藏層的意義是把輸入數(shù)據(jù)的特征映射到另一個(gè)維度空間,在另一個(gè)空間下,這些特征能更好地進(jìn)行線性劃分,多個(gè)隱藏層實(shí)際上是對(duì)輸入特征多層次的映射,從而實(shí)現(xiàn)對(duì)不同類別樣本更好的線性劃分。MLPNN是一種有多個(gè)隱藏層的前饋式神經(jīng)網(wǎng)絡(luò),而RBFNN是一種單隱藏層的前饋式神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)。因此,通過不同SG平滑多項(xiàng)式處理后,MLPNN模型對(duì)各樣本的區(qū)分準(zhǔn)確率高于RBFNN模型,其區(qū)分能力更強(qiáng)。在MLPNN模型中,一次多項(xiàng)式和二次多項(xiàng)式處理后各樣本的總體分類準(zhǔn)確率最高(95.2%),其它階次處理后各樣本的總體分類準(zhǔn)確率有所降低。多項(xiàng)式擬合階次越低,噪聲等干擾信息的削弱力度越大,但能保持的中心矩會(huì)越低,保留的光譜細(xì)節(jié)信息越少;擬合階次越高,保留的光譜細(xì)節(jié)信息越多,但同時(shí)也增加了噪聲等干擾信息。綜上所述,實(shí)驗(yàn)中以SG平滑2次多項(xiàng)式處理后的數(shù)據(jù)為基礎(chǔ),來考察不同平滑點(diǎn)數(shù)處理后各樣本的分類效果。

        圖2為不同平滑點(diǎn)數(shù)處理后樣本的分類準(zhǔn)確率。圖2a為RBFNN模型下3種品牌樣本的分類準(zhǔn)確率;圖2b為MLPNN模型下3種品牌樣本的分類準(zhǔn)確率。由圖可知,不同平滑點(diǎn)數(shù)下樣本的分類準(zhǔn)確率均有差異,且存在一定的波動(dòng)現(xiàn)象。這與平滑點(diǎn)數(shù)有關(guān),平滑點(diǎn)數(shù)小則無法有效地削弱噪聲等干擾信息的影響,平滑點(diǎn)數(shù)大在一定程度上可以削弱噪聲等干擾信息的影響,提高信噪比,但也容易出現(xiàn)“偏置”現(xiàn)象,即偏離真實(shí)值。在RBFNN模型中,3種品牌樣本的分類準(zhǔn)確率在35.0%~95.0%之間,當(dāng)平滑點(diǎn)數(shù)為25點(diǎn)和27點(diǎn)時(shí),Huarun品牌的樣本分類準(zhǔn)確率最高(73.7%),當(dāng)平滑點(diǎn)數(shù)為7點(diǎn)時(shí),Nippon品牌的樣本分類準(zhǔn)確率最高(81.2%),當(dāng)平滑點(diǎn)數(shù)為3點(diǎn)時(shí),Meffert品牌的樣本分類準(zhǔn)確率最高(93.9%);在MLPNN模型中,3種品牌樣本的分類準(zhǔn)確率在70.0%~100.0%之間,其分類效果最好,當(dāng)平滑點(diǎn)數(shù)為27點(diǎn)時(shí),3種品牌的樣本均實(shí)現(xiàn)了100.0%的準(zhǔn)確分類。實(shí)驗(yàn)中選擇平滑點(diǎn)數(shù)為27點(diǎn)作為預(yù)處理?xiàng)l件。

        Fig.2 Classification accuracy of samples by different SG smooth points

        綜上所述,實(shí)驗(yàn)中選擇SG一次多項(xiàng)式結(jié)合27點(diǎn)平滑作為預(yù)處理方法,借助MLPNN構(gòu)建分類模型,得到了3種品牌樣本的空間分布情況,如圖3所示。

        Fig.3 Spatial distribution of three brand samples

        圖3為3種品牌樣本的空間分布圖,X1,Y1和Z1分別為判別軸。從圖中可以看出,3種品牌的樣本彼此間區(qū)分較為明顯,Huarun品牌的樣本分布相對(duì)較為分散,Nippon和Meffert品牌的樣本分布相對(duì)集中。不同品牌的墻面涂料樣本是具有差異的,這會(huì)反映在樣本顯微共聚焦喇曼光譜信息之中,SG平滑結(jié)合MLPNN可實(shí)現(xiàn)對(duì)這些差異的可視化。借助顯微共聚焦喇曼光譜和多元建模方法對(duì)不同品牌和生產(chǎn)廠家的墻面涂料樣本進(jìn)行鑒別是可行的。

        實(shí)驗(yàn)中收集的Meffert樣本有底漆、面漆和清漆之分,為進(jìn)一步開展對(duì)同一品牌不同類型墻面涂料的鑒別工作,借助SG平滑預(yù)處理和MLPNN構(gòu)建了3種類型的Meffert樣本分類模型,如圖4所示。X2,Y2和Z2分別為判別軸,3種類型的Meffert樣本彼此間區(qū)分較為明顯,相較于清漆,底漆樣本的分布較為分散,其次為面漆。同一品牌不同類型的墻面涂料樣本在成分添加上是具有差異的,這會(huì)反映在樣本顯微共聚焦喇曼光譜信息之中,而SG平滑結(jié)合MLPNN可實(shí)現(xiàn)對(duì)這些差異的量化。同樣,借助顯微共聚焦喇曼光譜和多元建模方法對(duì)同一品牌不同類型的墻面涂料樣本進(jìn)行鑒別是可行的。

        Fig.4 Spatial distribution of three types of Meffert samples

        3 結(jié) 論

        借助顯微共聚焦喇曼光譜和多元建模方法,實(shí)現(xiàn)了不同品牌、同一品牌不同類型的墻面涂料樣本的區(qū)分與歸類,實(shí)驗(yàn)結(jié)果較為理想。實(shí)際獲取的光譜數(shù)據(jù)含有大量的冗余信息和噪聲,不僅會(huì)降低模型的準(zhǔn)確性能,還會(huì)增加模型在計(jì)算過程中的時(shí)間和復(fù)雜度。因此,提取有效的光譜信息同時(shí)削弱冗余和噪聲信息是十分重要的。SG平滑是一種有效的預(yù)處理方法,其既能去除噪聲等干擾信息提高分析信號(hào)的信噪比,又可以較好地保持分析信號(hào)中有用的信息。實(shí)驗(yàn)中通過比較不同平滑多項(xiàng)式次數(shù)及平滑點(diǎn)數(shù)的分類效果,最終選擇一次多項(xiàng)式結(jié)合27點(diǎn)平滑作為預(yù)處理方法。此外,其它預(yù)處理方法還包括小波變換重構(gòu)、插值和中值濾波等方法,今后工作中將深入研究分析不同預(yù)處理方法之間的優(yōu)劣,以期實(shí)現(xiàn)對(duì)光譜干擾信息的有效削弱和消除。在建模方面,實(shí)驗(yàn)中發(fā)現(xiàn),MLPNN模型對(duì)各樣本的區(qū)分準(zhǔn)確率高于RBFNN模型,其區(qū)分能力更強(qiáng),MLPNN實(shí)現(xiàn)了對(duì)輸入特征多層次的映射,從而實(shí)現(xiàn)對(duì)不同類別的樣本更好的線性劃分。

        本文中為犯罪現(xiàn)場(chǎng)墻面涂料物證的鑒定提供了快速、無損、可靠的方法,降低了檢驗(yàn)鑒定成本,提高了檢驗(yàn)鑒定效率,可用于一線執(zhí)法人員實(shí)際辦案。

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