邱薇綸

(湖南警察學(xué)院 刑事科學(xué)技術(shù)系， 長(zhǎng)沙 410138)

引 言

在法庭科學(xué)研究領(lǐng)域中，對(duì)墻面涂料的檢驗(yàn)鑒定是一項(xiàng)較為重要的工作。在涉及室內(nèi)盜竊、搶劫、兇殺等犯罪案件中，現(xiàn)場(chǎng)勘查人員經(jīng)常會(huì)發(fā)現(xiàn)并提取到遺落在現(xiàn)場(chǎng)地面上、粘附在犯罪嫌疑人以及被害人衣物上的墻面涂料碎屑。通過檢驗(yàn)和分析，警方可以獲取它們的品牌、制造商或來源等相關(guān)信息，從而為案件的偵破提供線索與證據(jù)[1]。

目前，對(duì)墻面涂料的研究主要集中在材料性質(zhì)和生產(chǎn)加工方面[2]，在法庭科學(xué)方面的研究報(bào)道較少。ROCHIKASHVILI等人[3]運(yùn)用層次分析法主要針對(duì)收益、機(jī)會(huì)、成本和風(fēng)險(xiǎn)4個(gè)方面,對(duì)可持續(xù)性墻漆和涂料進(jìn)行多標(biāo)準(zhǔn)的評(píng)估。研究發(fā)現(xiàn)，裝飾性墻漆有助于在給定優(yōu)先級(jí)方面強(qiáng)調(diào)最佳替代方案，對(duì)環(huán)境和人類健康造成損害的風(fēng)險(xiǎn)較低[3]。墻面涂料的分類與鑒別是較為復(fù)雜和費(fèi)力的，除油類、樹脂類外，還含有干燥劑、增塑劑、防霧劑、殺菌劑、防霉劑、紫外線吸收劑等[4-5]。這給檢驗(yàn)鑒定人員帶來了極大的挑戰(zhàn)。加之人們對(duì)生活質(zhì)量的不斷追求和墻面涂料市場(chǎng)需求的愈發(fā)旺盛，墻面涂料的成分愈發(fā)復(fù)雜多樣。建立一種可靠、快速、準(zhǔn)確的墻面涂料檢測(cè)方法，提高鑒定效率、降低鑒定成本，從而實(shí)現(xiàn)對(duì)物證快速無損、準(zhǔn)確有效的檢驗(yàn)鑒定是鑒定人員關(guān)注的重點(diǎn)和熱點(diǎn)之一。

顯微共聚焦喇曼光譜是一種有效的光譜檢驗(yàn)方法，其具有非破壞性、操作簡(jiǎn)單、檢測(cè)速度快、不受水的干擾影響等諸多優(yōu)點(diǎn)[6-8],目前廣泛應(yīng)用于食品科學(xué)[9-10]、醫(yī)學(xué)研究[11-12]、材料科學(xué)[13-14]等領(lǐng)域。LIU等人利用顯微喇曼光譜技術(shù)對(duì)明代古墓葬出土壁畫進(jìn)行了分析[15],研究結(jié)果表明，顯微喇曼光譜是一種高效率的分析方法，非常適合對(duì)古墓葬壁畫顏料及相關(guān)成分進(jìn)行鑒別分析。在法庭科學(xué)方面，該方法也被應(yīng)用于對(duì)物證信息的挖掘和分析，但應(yīng)用報(bào)道相對(duì)較少。HE等人曾實(shí)驗(yàn)借助激光喇曼光譜分析技術(shù)和判別分析，實(shí)現(xiàn)了44個(gè)車用保險(xiǎn)杠樣本生產(chǎn)廠家和品牌方面100%的準(zhǔn)確區(qū)分和識(shí)別，該方法快速、無損、準(zhǔn)確，且普適性高[16]。

鑒于此，本文中借助顯微共聚焦喇曼光譜分析技術(shù)開展對(duì)墻面涂料信息的挖掘與分析，以期實(shí)現(xiàn)對(duì)墻面涂料的快速無損、準(zhǔn)確有效的檢驗(yàn)鑒別，同時(shí)為包括墻面涂料在內(nèi)的其它物證的檢驗(yàn)提供一定的參考與借鑒。

1 實(shí) 驗(yàn)

1.1 實(shí)驗(yàn)樣本

從市場(chǎng)上收集的84份墻面涂料樣本，其中華潤(Huarun)品牌的墻面涂料樣本19份，立邦(Nippon)品牌的墻面涂料樣本32份，梅菲特(Meffert)品牌的墻面涂料樣本33份。樣本基本信息見表1。

Table 1 Basic details of 84 wall paint samples

1.2 實(shí)驗(yàn)設(shè)備及參量

實(shí)驗(yàn)中選用Nicolet Almega XR顯微共聚焦喇曼光譜儀(美國Thermo公司)，以及785nm波長(zhǎng)的激光器，光譜采集范圍為0cm-1～2000cm-1，光譜分辨率為2cm-1，空間分辨率衍射極限1μm;曝光次數(shù)2；背景曝光次數(shù)8；曝光時(shí)間8.00s；物鏡倍數(shù)50×。

1.3 建模方法

徑向基函數(shù)神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)(radial basis function neural network,RBFNN)是一種隱藏層(只有1層)、以函數(shù)逼近為基礎(chǔ)的前饋神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)，其能夠逼近任意的非線性函數(shù)，可以處理系統(tǒng)內(nèi)難以解析的規(guī)律性，具有良好的泛化能力，并有很快的學(xué)習(xí)收斂速度[17]。WANG等人為了更好地識(shí)別網(wǎng)絡(luò)攻擊要素，解決網(wǎng)絡(luò)攻擊要素的非線性數(shù)據(jù)多分類問題，提出了一種基于徑向基神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)的分類模型和訓(xùn)練模型，該模型能夠很好地解決網(wǎng)絡(luò)攻擊的非線性分類問題，與現(xiàn)有分類方法相比，平均準(zhǔn)確率提高了約9%[18]。

多層感知器神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)(multilayer perceptron neural network,MLPNN)是一種有多個(gè)隱藏層的前饋式神經(jīng)網(wǎng)絡(luò),其能夠以任意精度逼近任意連續(xù)函數(shù)及平方可積函數(shù)，而且可以精確實(shí)現(xiàn)任意的有限訓(xùn)練樣本集[19]。ZHANG等人借助MLPNN對(duì)鄂爾多斯盆地白豹-南梁地區(qū)低滲透儲(chǔ)層產(chǎn)能級(jí)別開展預(yù)測(cè)研究，且預(yù)測(cè)準(zhǔn)確率達(dá)82.6 %，其可快速、有效地評(píng)價(jià)預(yù)測(cè)低滲透儲(chǔ)層產(chǎn)能級(jí)別，為建設(shè)生產(chǎn)目標(biāo)的優(yōu)選及開發(fā)方案調(diào)整提供可靠依據(jù)[20]。

2 分析與討論

2.1 顯微共聚焦喇曼光譜譜圖分析

圖1為84份墻面涂料樣本顯微共聚焦喇曼光譜圖。由圖可知，各樣本的峰型和峰的個(gè)數(shù)基本一致。在喇曼位移為250cm-1處各樣本均出現(xiàn)一個(gè)寬峰，在喇曼位移為440cm-1和600cm-1處各樣本均出現(xiàn)一個(gè)強(qiáng)尖峰，在喇曼位移1000cm-1～1200cm-1段，部分樣本出現(xiàn)一個(gè)弱峰。不難發(fā)現(xiàn)，各樣本譜圖存在交叉重疊的情況，無法直觀通過譜圖實(shí)現(xiàn)對(duì)樣本的有效區(qū)分。

Fig.1 Microscopic confocal Raman spectra of 84 wall paints samples

2.2 多元建模分析

在獲取樣本光譜信息的過程中，由于環(huán)境溫度、外界振動(dòng)以及儀器自身情況的影響，光譜信息中往往存在基線漂移、噪音等干擾信息，這不僅會(huì)降低模型的準(zhǔn)確性能，還會(huì)增加模型在計(jì)算過程中的時(shí)間和復(fù)雜度。因此，提取有效的光譜信息同時(shí)削弱冗余和噪聲信息是十分重要的。移動(dòng)窗口最小二乘多項(xiàng)式平滑Savitzky-Golay(SG)是一種有效的預(yù)處理方法，既能去除噪聲等干擾信息、提高分析信號(hào)的信噪比，又可以較好地保持分析信號(hào)中有用的信息。實(shí)驗(yàn)中選擇SG平滑考察不同平滑多項(xiàng)式和平滑點(diǎn)數(shù)下模型的分類準(zhǔn)確性，從而選擇出最適宜平滑多項(xiàng)式和平滑點(diǎn)數(shù)，進(jìn)而開展對(duì)不同墻面涂料的分類工作。表2為不同SG平滑多項(xiàng)式處理后MLPNN和RBFNN模型對(duì)樣本的分類準(zhǔn)確率。

Table 2 Classification accuracy by different SG smooth polynomials

由表2可知，不同模型下不同SG平滑多項(xiàng)式處理后樣本的分類準(zhǔn)確率均有差異。相比較RBFNN模型，MLPNN模型對(duì)SG平滑多項(xiàng)式處理后樣本的分類準(zhǔn)確率更高，這可能與隱藏層有關(guān)。隱藏層的意義是把輸入數(shù)據(jù)的特征映射到另一個(gè)維度空間，在另一個(gè)空間下，這些特征能更好地進(jìn)行線性劃分，多個(gè)隱藏層實(shí)際上是對(duì)輸入特征多層次的映射，從而實(shí)現(xiàn)對(duì)不同類別樣本更好的線性劃分。MLPNN是一種有多個(gè)隱藏層的前饋式神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)，而RBFNN是一種單隱藏層的前饋式神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)。因此，通過不同SG平滑多項(xiàng)式處理后，MLPNN模型對(duì)各樣本的區(qū)分準(zhǔn)確率高于RBFNN模型，其區(qū)分能力更強(qiáng)。在MLPNN模型中，一次多項(xiàng)式和二次多項(xiàng)式處理后各樣本的總體分類準(zhǔn)確率最高(95.2%)，其它階次處理后各樣本的總體分類準(zhǔn)確率有所降低。多項(xiàng)式擬合階次越低，噪聲等干擾信息的削弱力度越大，但能保持的中心矩會(huì)越低，保留的光譜細(xì)節(jié)信息越少；擬合階次越高，保留的光譜細(xì)節(jié)信息越多，但同時(shí)也增加了噪聲等干擾信息。綜上所述，實(shí)驗(yàn)中以SG平滑2次多項(xiàng)式處理后的數(shù)據(jù)為基礎(chǔ)，來考察不同平滑點(diǎn)數(shù)處理后各樣本的分類效果。

圖2為不同平滑點(diǎn)數(shù)處理后樣本的分類準(zhǔn)確率。圖2a為RBFNN模型下3種品牌樣本的分類準(zhǔn)確率;圖2b為MLPNN模型下3種品牌樣本的分類準(zhǔn)確率。由圖可知，不同平滑點(diǎn)數(shù)下樣本的分類準(zhǔn)確率均有差異，且存在一定的波動(dòng)現(xiàn)象。這與平滑點(diǎn)數(shù)有關(guān)，平滑點(diǎn)數(shù)小則無法有效地削弱噪聲等干擾信息的影響，平滑點(diǎn)數(shù)大在一定程度上可以削弱噪聲等干擾信息的影響，提高信噪比，但也容易出現(xiàn)“偏置”現(xiàn)象，即偏離真實(shí)值。在RBFNN模型中，3種品牌樣本的分類準(zhǔn)確率在35.0%～95.0%之間，當(dāng)平滑點(diǎn)數(shù)為25點(diǎn)和27點(diǎn)時(shí)，Huarun品牌的樣本分類準(zhǔn)確率最高(73.7%)，當(dāng)平滑點(diǎn)數(shù)為7點(diǎn)時(shí)，Nippon品牌的樣本分類準(zhǔn)確率最高(81.2%)，當(dāng)平滑點(diǎn)數(shù)為3點(diǎn)時(shí)，Meffert品牌的樣本分類準(zhǔn)確率最高(93.9%)；在MLPNN模型中，3種品牌樣本的分類準(zhǔn)確率在70.0%～100.0%之間，其分類效果最好，當(dāng)平滑點(diǎn)數(shù)為27點(diǎn)時(shí)，3種品牌的樣本均實(shí)現(xiàn)了100.0%的準(zhǔn)確分類。實(shí)驗(yàn)中選擇平滑點(diǎn)數(shù)為27點(diǎn)作為預(yù)處理?xiàng)l件。

Fig.2 Classification accuracy of samples by different SG smooth points

綜上所述，實(shí)驗(yàn)中選擇SG一次多項(xiàng)式結(jié)合27點(diǎn)平滑作為預(yù)處理方法，借助MLPNN構(gòu)建分類模型，得到了3種品牌樣本的空間分布情況，如圖3所示。

Fig.3 Spatial distribution of three brand samples

圖3為3種品牌樣本的空間分布圖，X1,Y1和Z1分別為判別軸。從圖中可以看出，3種品牌的樣本彼此間區(qū)分較為明顯，Huarun品牌的樣本分布相對(duì)較為分散，Nippon和Meffert品牌的樣本分布相對(duì)集中。不同品牌的墻面涂料樣本是具有差異的，這會(huì)反映在樣本顯微共聚焦喇曼光譜信息之中，SG平滑結(jié)合MLPNN可實(shí)現(xiàn)對(duì)這些差異的可視化。借助顯微共聚焦喇曼光譜和多元建模方法對(duì)不同品牌和生產(chǎn)廠家的墻面涂料樣本進(jìn)行鑒別是可行的。

實(shí)驗(yàn)中收集的Meffert樣本有底漆、面漆和清漆之分，為進(jìn)一步開展對(duì)同一品牌不同類型墻面涂料的鑒別工作，借助SG平滑預(yù)處理和MLPNN構(gòu)建了3種類型的Meffert樣本分類模型，如圖4所示。X2,Y2和Z2分別為判別軸，3種類型的Meffert樣本彼此間區(qū)分較為明顯，相較于清漆，底漆樣本的分布較為分散，其次為面漆。同一品牌不同類型的墻面涂料樣本在成分添加上是具有差異的，這會(huì)反映在樣本顯微共聚焦喇曼光譜信息之中，而SG平滑結(jié)合MLPNN可實(shí)現(xiàn)對(duì)這些差異的量化。同樣，借助顯微共聚焦喇曼光譜和多元建模方法對(duì)同一品牌不同類型的墻面涂料樣本進(jìn)行鑒別是可行的。

Fig.4 Spatial distribution of three types of Meffert samples

3 結(jié) 論

借助顯微共聚焦喇曼光譜和多元建模方法，實(shí)現(xiàn)了不同品牌、同一品牌不同類型的墻面涂料樣本的區(qū)分與歸類，實(shí)驗(yàn)結(jié)果較為理想。實(shí)際獲取的光譜數(shù)據(jù)含有大量的冗余信息和噪聲，不僅會(huì)降低模型的準(zhǔn)確性能，還會(huì)增加模型在計(jì)算過程中的時(shí)間和復(fù)雜度。因此，提取有效的光譜信息同時(shí)削弱冗余和噪聲信息是十分重要的。SG平滑是一種有效的預(yù)處理方法，其既能去除噪聲等干擾信息提高分析信號(hào)的信噪比，又可以較好地保持分析信號(hào)中有用的信息。實(shí)驗(yàn)中通過比較不同平滑多項(xiàng)式次數(shù)及平滑點(diǎn)數(shù)的分類效果，最終選擇一次多項(xiàng)式結(jié)合27點(diǎn)平滑作為預(yù)處理方法。此外，其它預(yù)處理方法還包括小波變換重構(gòu)、插值和中值濾波等方法，今后工作中將深入研究分析不同預(yù)處理方法之間的優(yōu)劣，以期實(shí)現(xiàn)對(duì)光譜干擾信息的有效削弱和消除。在建模方面，實(shí)驗(yàn)中發(fā)現(xiàn),MLPNN模型對(duì)各樣本的區(qū)分準(zhǔn)確率高于RBFNN模型，其區(qū)分能力更強(qiáng)，MLPNN實(shí)現(xiàn)了對(duì)輸入特征多層次的映射，從而實(shí)現(xiàn)對(duì)不同類別的樣本更好的線性劃分。

本文中為犯罪現(xiàn)場(chǎng)墻面涂料物證的鑒定提供了快速、無損、可靠的方法，降低了檢驗(yàn)鑒定成本，提高了檢驗(yàn)鑒定效率，可用于一線執(zhí)法人員實(shí)際辦案。