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        雙極性鋰離子電池?zé)嵩O(shè)計(jì)仿真研究

        2021-03-07 02:28:52何穎源陳永翀劉丹丹王玉偉
        電源技術(shù) 2021年2期
        關(guān)鍵詞:電芯極性對流

        朱 峰, 何穎源, 陳永翀, 劉丹丹, 王玉偉

        (1.中國科學(xué)院電工研究所,北京100190;2.北京好風(fēng)光儲(chǔ)能技術(shù)有限公司,北京100085)

        近年來,鋰離子電池作為一種響應(yīng)速度快、調(diào)節(jié)精度高的電化學(xué)儲(chǔ)能元件,在儲(chǔ)能輔助調(diào)頻領(lǐng)域得到了廣泛應(yīng)用。2019 年上半年全國調(diào)頻補(bǔ)償費(fèi)用總額為27 億元,并且其市場規(guī)模有望繼續(xù)擴(kuò)大[1]。電化學(xué)儲(chǔ)能調(diào)頻系統(tǒng)通常需要電池在數(shù)秒至數(shù)分鐘內(nèi)實(shí)現(xiàn)持續(xù)的大功率輸入或輸出,易導(dǎo)致電池系統(tǒng)局部出現(xiàn)熱量集中,進(jìn)而發(fā)展成為串并聯(lián)電池間不可控的性能差異甚至安全問題[2-3]。

        雙極性鋰離子電池采用了不同于傳統(tǒng)鋰離子電池的結(jié)構(gòu),通過在雙極板兩側(cè)分別涂覆正負(fù)極活性材料,再以不同極性相對的順序?qū)盈B,實(shí)現(xiàn)了電池單元的內(nèi)部串聯(lián)[4]。如此不但省去了大量電連接件,而且能夠?qū)崿F(xiàn)電極片間的電流垂直導(dǎo)通,緩解了電芯內(nèi)部的電流不均勻問題,非常適合功率型儲(chǔ)能應(yīng)用場景。然而,為保證各串聯(lián)電池單元的一致性,雙極性鋰離子電池在熱設(shè)計(jì)過程中對控溫及均溫要求較高。Chen 等[5]通過建立雙極性電池二維熱模型,發(fā)現(xiàn)電池中心溫度較為均勻,但是表面溫度梯度較大。Pals 與Newman[6]分析了雙極性鋰電池放電過程中的熱分布特征,發(fā)現(xiàn)電池中心與邊緣的溫差將隨著放電過程的進(jìn)行逐步增大。Tong 等[7]建立了雙極性鋰離子電池電化學(xué)-熱二維模型,研究了液冷條件下的電池溫度分布,結(jié)果顯示電池溫度不均勻性將受到電池尺寸、倍率及冷卻方式等參數(shù)的影響。

        在以往的研究中,由于雙極性電池內(nèi)部為層層串聯(lián)結(jié)構(gòu),研究人員通常采用較為簡化的二維模型進(jìn)行溫度分布研究,忽略了端部集流體在匯流過程對溫度分布的影響。本團(tuán)隊(duì)在前期研究中發(fā)現(xiàn)雖然雙極性鋰離子電池內(nèi)部電流分布高度均勻,但是當(dāng)電流流經(jīng)端面集流體時(shí)將受到匯流作用的影響,導(dǎo)致近極耳處的電流密度激增[8]。因此,本文通過建立三維熱電耦合模型,分別研究了端部集流體厚度、極耳布置特征、電池尺寸與表面散熱方式等參數(shù)對電池空間溫度特征的影響,為雙極性鋰離子電池的熱設(shè)計(jì)提供了理論基礎(chǔ)。

        1 建模方法

        1.1 雙極性鋰離子電池幾何模型

        圖1 為雙極性鋰離子電池結(jié)構(gòu)示意圖,電芯部分由眾多電池單元串聯(lián)而成,其中每個(gè)電池單元由正負(fù)極活性層及隔膜組成,各個(gè)電池單元之間設(shè)有邊緣密封層保證相互獨(dú)立,并通過雙極板實(shí)現(xiàn)層間串聯(lián)形式。由于雙極性鋰離子電池為多層疊加結(jié)構(gòu),并且高度方向與長寬方向的尺寸差異較大,給建模造成了一定難度,因此需要進(jìn)行如下假設(shè):(1)各電池單元具有相同的電化學(xué)反應(yīng);(2)將除端面集流體之外的電芯部分視為均一發(fā)熱體;(3)在本研究所涉及的溫度范圍內(nèi),材料物性參數(shù)為常數(shù)。

        圖1 雙極性鋰離子電池內(nèi)部結(jié)構(gòu)示意圖

        1.2 熱電耦合模型

        1.2.1 電化學(xué)模型

        本研究以經(jīng)典的P2D 電化學(xué)模型為基礎(chǔ)構(gòu)建雙極性鋰離子電池的電化學(xué)模型,具體流程與方程參照文獻(xiàn)[9]。該模型主要由物質(zhì)守恒方程、電荷守恒方程以及Butler-Volmer 電化學(xué)反應(yīng)動(dòng)力學(xué)方程組成。其中,固相守恒方程依據(jù)球坐標(biāo)系下的菲克第二定律建立,電荷守恒方程為固體活性材料的歐姆定律形式,Butler-Volmer 方程用于體現(xiàn)電極顆粒表面的電化學(xué)反應(yīng)速率,其表達(dá)式見式(1)~(3):

        固相守恒方程:

        電荷守恒方程:

        Butler-Volmer 方程:

        式中:c 為固相鋰離子濃度;D 為擴(kuò)散系數(shù);r 為顆粒半徑;下標(biāo)i 代表正極或負(fù)極;σ 為電導(dǎo)率;φ 為電位;S 為電極顆?;钚员缺砻娣e;J 為電流密度;k 為反應(yīng)速率常數(shù);θ 為溫度;η 為過電位;x 為固相表面濃度分?jǐn)?shù);n 為電荷傳遞系數(shù),本研究依據(jù)文獻(xiàn)[7]將其設(shè)置為0.5,下標(biāo)1 和2 分別代表固相和液相,下標(biāo)s 代表表面。

        1.2.2 熱模型

        雙極性鋰離子電池在充放電過程中的產(chǎn)熱主要由兩部分組成,其一為電芯處的電化學(xué)反應(yīng)熱qe,該項(xiàng)生熱可依據(jù)經(jīng)典的Bernardi 生熱理論進(jìn)行計(jì)算;其二為端面集流體匯流過程中產(chǎn)生的焦耳熱qc,可依據(jù)焦耳定律進(jìn)行計(jì)算。因此,電池生熱率表達(dá)式可按照式(4)進(jìn)行計(jì)算。

        式中:I 為電流;U 為開路電壓;V 為工作電壓;σc為集流體電導(dǎo)率;φc代表集流體電位。U、V 與?U/?θ 均是荷電狀態(tài)(SOC)的函數(shù),可通過電化學(xué)模型計(jì)算得出。以生熱率q 為源項(xiàng),并且認(rèn)為電池通過端面集流體進(jìn)行對流散熱,那么三維雙極性鋰離子電池能量守恒方程為:

        式中:ρe為模型的等效密度;Cp,e等效比熱容;k 為等效導(dǎo)熱系數(shù);h 為對流換熱系數(shù)。相關(guān)等效參數(shù)均按照復(fù)合材料混合定律進(jìn)行計(jì)算。

        1.3 電池物理性能參數(shù)及邊界條件

        本研究中采用磷酸鐵鋰/石墨活性材料體系,其物性參數(shù)如表1 所示。雙極性鋰離子電池規(guī)格為320 V/16.7 Ah,電芯尺寸為1 000 mm×500 mm×35 mm,極耳尺寸為10 mm×10 mm,以2 C 倍率持續(xù)放電1 400 s,初始溫度為20 ℃,端面為自然對流散熱條件,對流換熱系數(shù)為5 W/(m2·℃)。

        表1 雙極性鋰離子電池物性參數(shù)

        1.4 模型驗(yàn)證

        對于雙極性鋰離子熱電耦合模型,其電化學(xué)反應(yīng)對電池的生熱特征影響最為重要,因此本研究將模型計(jì)算得出的電池放電曲線與文獻(xiàn)[7]中結(jié)果進(jìn)行對比,如圖2 所示??梢钥闯?,利用本文模型所得出數(shù)值結(jié)果與文獻(xiàn)中的結(jié)果具有相同的趨勢,其平均差異在5%以內(nèi),可以認(rèn)為二者基本保持一致,因此證明了雙極性鋰離子電池?zé)犭娔P偷挠行浴?/p>

        圖2 模型有效性驗(yàn)證

        2 結(jié)果與討論

        2.1 端面集流體結(jié)構(gòu)對電池溫度分布的影響

        2.1.1 端面集流體厚度

        圖3 為具有不同厚度端面集流體的電池溫度分布結(jié)果。由圖可知,當(dāng)端面集流體厚度與內(nèi)部雙極板相同時(shí)[圖3(a)],其極耳處的匯流生熱效應(yīng)十分顯著,不但加熱了附近的電池單元,而且造成電池中心出現(xiàn)大面積高溫區(qū)域。隨著集流體厚度的增加,集流體電阻減小,此時(shí)極耳附近的高溫區(qū)域逐步縮小,并且電池內(nèi)部溫度最高的區(qū)域由端面電池單元轉(zhuǎn)變?yōu)橹行碾姵貑卧?。磷酸鐵鋰/石墨體系電池使用溫度不宜超過60 ℃[10],最佳使用溫度范圍為0~45 ℃。然而在圖4 結(jié)果中,自然散熱條件下僅通過調(diào)整集流體厚度雖然可以降低最高溫度及溫差,但是無法使電池溫度降至45 ℃以下。當(dāng)端面集流體厚度為0.6 mm,可以滿足最高溫度小于50 ℃,最大溫差小于5 ℃。但是,之后再進(jìn)一步增加其厚度,溫度分布改善效果則趨于平緩。因此,在對雙極性鋰離子電池端面集流體厚度進(jìn)行設(shè)計(jì)時(shí),應(yīng)同時(shí)考慮電池溫度分布的合理化與集流體的輕量化。

        圖3 具有不同厚度端面集流體的電池溫度分布

        圖4 最高溫度與溫差隨端面集流體厚度變化情況

        2.1.2 端面極耳數(shù)量與位置

        除了端面集流體厚度之外,電極片的長寬比與極耳結(jié)構(gòu)也是影響電極片電流密度及溫度分布的重要因素。但是,在研究中發(fā)現(xiàn)由于雙極性鋰離子電池結(jié)構(gòu)限制,其電極片長寬比只能在小范圍內(nèi)進(jìn)行調(diào)整,因而對溫度特征的影響較小。所以,本文重點(diǎn)針對端面集流體的極耳數(shù)量與位置進(jìn)行了研究。圖5 為不同極耳數(shù)量與位置下最高溫度與溫差隨時(shí)間的變化結(jié)果,所用集流體厚度為0.4 mm。從圖中可以看出,采用雙極耳和三極耳集流體可以大幅度降低電池的最高溫度與溫差,這是因?yàn)殡S著極耳數(shù)量的增加,匯流處的電流密度降低,導(dǎo)致焦耳熱下降。與圖4 結(jié)果相比,采用0.4 mm 集流體結(jié)合雙極耳結(jié)構(gòu),其降溫與均溫效果要優(yōu)于直接使用0.6 mm 集流體,同時(shí)還減輕了電池本體質(zhì)量。另外,雙極耳和三極耳的結(jié)果比較相近,說明雙極耳條件下的匯流效應(yīng)已經(jīng)得到緩解,在此基礎(chǔ)上繼續(xù)增加極耳數(shù)量對降溫的作用較小。在圖5(b)結(jié)果中,三極耳條件下的溫差在放電后期顯著提高,其原因是放電后期電化學(xué)產(chǎn)熱增加,此時(shí)產(chǎn)熱較小的極耳就成為了散熱通道,在降低極耳附近電池單元溫度的同時(shí),也導(dǎo)致了總體溫差增加。此外,改變極耳位置也可以改善電池溫度分布特征,正負(fù)極極耳異側(cè)布置可以在一定程度上緩解熱量在電池同側(cè)集中,但是其效果對于該條件下的電池并不明顯。

        圖5 不同極耳數(shù)量與位置下的最高溫度與溫差結(jié)果

        2.1.3 等效匯流電阻

        圖6 最高溫度(a)與溫差(b)隨等效電阻(Re)的變化情況

        通過上述分析可知,優(yōu)化端面集流體結(jié)構(gòu)可以改善電池溫度分布,但是兩者之間呈非線性關(guān)系。因此,在考慮輕量化因素下,可能存在一種最優(yōu)結(jié)構(gòu)的集流體。為了探索該最優(yōu)結(jié)構(gòu)參數(shù),可以計(jì)算不同集流體結(jié)構(gòu)下的等效匯流電阻(Re),其值為端面集流體電勢差與總電流的比值。通過繪制Re與最高溫度與溫差之間的關(guān)系曲線(圖6),可以發(fā)現(xiàn)各種集流體結(jié)構(gòu)方案構(gòu)成了一個(gè)類三角區(qū)域,即圖中虛線內(nèi)部范圍。該范圍左邊界為厚度變化結(jié)果,右邊界為極耳數(shù)量變化結(jié)果。通過該圖可以擬合出電池為實(shí)現(xiàn)特定溫度條件所能承受的最大等效匯流內(nèi)阻,從而指導(dǎo)集流體結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)。比如在自然散熱條件下,若要同時(shí)滿足電池最高溫度在50 ℃以下,溫差在5 ℃之內(nèi),那么在本研究電極片尺寸下的端面等效匯流內(nèi)阻應(yīng)小于4.2 mΩ。因此,可以此參數(shù)為依據(jù),綜合厚度、極耳面積、數(shù)量、位置等參數(shù),進(jìn)一步完善集流體結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì),從而獲得該條件下的最優(yōu)集流結(jié)構(gòu)。

        2.2 電芯傳熱過程與散熱方式

        2.2.1 電芯厚度

        電芯作為電池在放電過程中的主要發(fā)熱體,其厚度決定于雙極性電池的額定電壓設(shè)計(jì),同時(shí)厚度又是影響電池溫度分布的重要因素。圖7 為自然散熱條件下放電結(jié)束時(shí)不同電芯厚度的最高溫度與溫差結(jié)果(端面集流體0.4 mm,雙極耳異側(cè)分布)。最高溫度隨電芯厚度的增加先迅速升高,之后趨于平緩。但是,電池的最高溫度始終保持在50 ℃以內(nèi),說明在匯流生熱效應(yīng)被弱化的情況下,電芯厚度對最高溫度的影響有限。若要進(jìn)一步降低電池溫度,以達(dá)到電池最佳使用溫度范圍0~45 ℃以內(nèi),則需要將電池厚度控制在17 cm 以內(nèi)。此外,自然對流下的電池溫差均勻性較高,均不超過2.5 ℃。然而,電池溫差隨著電池厚度的增加呈現(xiàn)先降低后升高的趨勢,這是由于當(dāng)電池厚度較小時(shí),仍會(huì)受到極耳處焦耳熱的影響,由此導(dǎo)致了局部高溫。而當(dāng)厚度達(dá)到一定值時(shí),電芯的電化學(xué)生熱逐步成為電池溫升的主導(dǎo)因素,并且大部分焦耳熱能夠被電芯所吸收,平衡了區(qū)域溫度差異,導(dǎo)致此時(shí)的電池溫差最低。當(dāng)電芯厚度繼續(xù)增加時(shí),電化學(xué)產(chǎn)熱量增加,熱量聚集于中心電池單元從而引發(fā)了內(nèi)外溫差的繼續(xù)增加。

        圖7 放電結(jié)束時(shí)的最高溫與溫差隨電芯厚度(d)的變化情況

        2.2.2 散熱方式

        對于功率型雙極性鋰離子電池,采用強(qiáng)制散熱方式是降低電池內(nèi)部溫度的有效手段。由于雙極性鋰離子電池四周為密封結(jié)構(gòu),因此端面集流體承擔(dān)了主要散熱功能。圖8 為厚度是35 mm 雙極性鋰離子電池在不同對流換熱系數(shù)(h)下的最高溫度與溫差結(jié)果(端面集流體0.4 mm,雙極耳異側(cè)分布)。從中可知,隨著對流換熱系數(shù)的提高,其最高溫度逐步下降,而溫差卻不斷上升。產(chǎn)生這一現(xiàn)象的原因主要是電芯的導(dǎo)熱系數(shù)較低,導(dǎo)致中心電池單元的熱響應(yīng)速度較慢,無法與端面單元做到相對同步。為了保證電池最高溫度低于45 ℃,最大溫差不超過5 ℃,那么對于35 mm 厚度的電池其對流換熱系數(shù)應(yīng)在20~30 W/(m2·℃),該數(shù)值范圍內(nèi)的冷卻方式應(yīng)為帶有強(qiáng)制對流的空冷方式。

        圖8 放電結(jié)束時(shí)的最高溫與溫差隨對流換熱系數(shù)(h)的變化情況

        2.2.3 電芯厚度與散熱方式之間的關(guān)系

        通過上述分析可知,為保證電池處于特定溫度及溫差范圍內(nèi),調(diào)整電芯厚度與強(qiáng)化表面散熱均可以作為有效的設(shè)計(jì)手段。為了綜合分析電芯厚度與對流換熱系數(shù)對電池?zé)崽卣鞯挠绊?,本文將不同電芯厚度在不同對流換熱系數(shù)下的溫度與溫差臨界值繪制在同一圖中,如圖9 所示。圖中黑線的上部為最高溫度小于45 ℃時(shí)的情況,而紅線部分的下部為最大溫差小于5 ℃的情況,兩者的重合區(qū)域(拋面線部分)即為同時(shí)滿足兩種條件的參數(shù)范圍。通過繪制h-d 關(guān)系圖,首先能夠確定在特定厚度條件下所應(yīng)采用的散熱條件,其次能夠確定在電池所能承受的最大厚度及對應(yīng)的對流換熱系數(shù)。對于本文所設(shè)條件,電池的最大厚度應(yīng)為40 mm,同時(shí)采用對流換熱系數(shù)為25 W/(m2·℃)的強(qiáng)制空冷條件,才能夠滿足所需溫度及溫差范圍。隨著厚度的減小,所能采用的對流換熱系數(shù)范圍逐步擴(kuò)大,由于對流換熱系數(shù)的影響因素較多,所以在實(shí)際條件下不易精確控制。因此,在雙極性鋰離子電池設(shè)計(jì)過程中,應(yīng)避免采用臨界厚度的電芯尺寸,在滿足輸出電壓等級的條件下適當(dāng)減小厚度,從而減輕散熱方式的設(shè)計(jì)壓力。

        圖9 滿足特定溫度范圍內(nèi)的對流換熱系數(shù)(h)與電芯厚度(d)的關(guān)系

        3 結(jié)論

        本文通過建立雙極性鋰離子電池三維熱電耦合模型,用于指導(dǎo)雙極性鋰離子電池?zé)嵩O(shè)計(jì),重點(diǎn)研究了端面集流體結(jié)構(gòu)、電芯尺寸及表面散熱方式對電池溫度特征的影響,主要結(jié)論如下:

        (1) 端面集流體結(jié)構(gòu)可以影響雙極性鋰離子電池的最高溫度及出現(xiàn)位置,通過增加端面集流體厚度,可有效降低電池最高溫度及溫差;在本研究所述條件下,采用0.4 mm 集流體結(jié)合多極耳結(jié)構(gòu),其降溫與均溫效果要優(yōu)于直接使用0.6 mm 集流體。

        (2) 端面集流體厚度和極耳數(shù)量與電池最高溫度和溫差之間呈非線性關(guān)系,通過采用等效匯流電阻作為端面集流體設(shè)計(jì)的綜合評價(jià)參數(shù),可以對集流體結(jié)構(gòu)進(jìn)行優(yōu)化。

        (3)在自然散熱條件下,電芯厚度的增加可以導(dǎo)致電池的最高溫度上升,但是溫差較?。徊捎脧?qiáng)制散熱條件有助于降低電池溫度,但也使電池溫差升高。

        (4)通過繪制電芯尺寸與對流換熱系數(shù)關(guān)系圖,可以確定在本研究所述條件下,為滿足最高溫度及溫差分別小于45 ℃與5 ℃條件,電池臨界厚度及對流換熱系數(shù)應(yīng)分別為40 mm和25 W/(m2·℃)。

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