葛鵬,張?zhí)焓?付毅賓,項(xiàng)衍

(1 中國科學(xué)院合肥物質(zhì)科學(xué)研究院安徽光學(xué)精密機(jī)械研究所,中國科學(xué)院環(huán)境光學(xué)與技術(shù)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,安徽 合肥 230031;2 中國科學(xué)技術(shù)大學(xué), 安徽 合肥 230026)

0 引 言

大氣氣溶膠是大氣介質(zhì)與混合在其中的固態(tài)、液態(tài)微粒組成的多相體系。氣溶膠通過吸收、散射等方式直接或間接改變輻射平衡,影響環(huán)境與氣候變化[1?3]。氣溶膠來源豐富、分布不均、化學(xué)過程復(fù)雜,導(dǎo)致不同地區(qū)的氣溶膠光學(xué)特性有著較大差異[4?7]。氣溶膠會使大氣能見度降低,影響人們的日常生產(chǎn)與出行;同時有害物質(zhì)會嚴(yán)重危害人類的身體健康[8,9]。因此,對各地區(qū)氣溶膠光學(xué)特性的探測,對于研究全球氣候變化與改善環(huán)境有著重要的意義。

近年來,基于地基遙感網(wǎng)絡(luò)對氣溶膠進(jìn)行探測已經(jīng)成為了一種常用方法,國內(nèi)外相關(guān)學(xué)者運(yùn)用觀測數(shù)據(jù)分析氣溶膠光學(xué)特性、識別氣溶膠種類、反演雷達(dá)比和偏振比等。Holben 等[10]建立了AERONET 太陽光度計觀測網(wǎng)絡(luò),對全球不同站點(diǎn)的氣溶膠光學(xué)特性進(jìn)行觀測與反演;Lee 等[11]通過地基觀測數(shù)據(jù)中的細(xì)粒子比(FMF)與單次散射反照率(SSA)數(shù)值,共分出了4 種類型的氣溶膠,分別為海鹽型、煤煙型、硫酸鹽型與沙塵型,對應(yīng)著不同的特征值;Li 等[12]使用太陽光度計分析了北京地區(qū)的氣溶膠光學(xué)特性,得出了2011 年與2012 年期間冬季的大氣特點(diǎn),結(jié)果發(fā)現(xiàn)北京地區(qū)冬季氣溶膠中,細(xì)粒子顆粒物比重較大,Angstr¨om 波長指數(shù)為1.3,污染物的主要成分為細(xì)顆粒物;呂睿等[13]選取了2010-2014 年北京地區(qū)春季大氣氣溶膠光學(xué)特征數(shù)據(jù),對沙塵氣溶膠進(jìn)行分析,得出沙塵天氣期間氣溶膠光學(xué)厚度(Aerosol optical depth,AOD)大于0.9,且Angstr¨om 波長指數(shù)集中在0.5 以下。

北京地區(qū)屬于溫帶季風(fēng)性氣候區(qū),四季分明,同時城市經(jīng)濟(jì)發(fā)展迅速,人口密集,自然季風(fēng)變化加之人類生產(chǎn)活動的影響,使得北京地區(qū)存在多種污染物來源,氣溶膠種類多樣。當(dāng)遇到不利的氣象條件時,污染物會不斷積累,對人們的生活造成影響。探究氣溶膠光學(xué)特性的季節(jié)變化特征,可以分析不同季節(jié)主要?dú)馊苣z顆粒物的種類及來源,同時結(jié)合雷達(dá)比的季節(jié)規(guī)律,為激光雷達(dá)比的設(shè)定提供參照。全球氣溶膠地基觀測網(wǎng)絡(luò)(AErosol RObotic NETwork,AERONET)是目前廣泛使用的觀測平臺,由美國航空航天局建立,選取了北京地區(qū)2016-2018 年間的氣溶膠光學(xué)厚度τ、Angstr¨om 波長指數(shù)α 與粒徑譜分布、雷達(dá)比LR 反演數(shù)據(jù),對北京地區(qū)不同季節(jié)氣溶膠的光學(xué)性質(zhì)進(jìn)行分析,得出各季節(jié)典型污染物的特性,并對不同季節(jié)污染天氣的雷達(dá)比進(jìn)行分析,為其他觀測方法提供參考依據(jù)。

1 儀器介紹及數(shù)據(jù)來源

采用的數(shù)值資料來源于AERONET,目前AERONET 觀測網(wǎng)絡(luò)已超過600 多個站點(diǎn),站點(diǎn)數(shù)據(jù)被廣泛用于氣溶膠光學(xué)特性的相關(guān)研究。觀測網(wǎng)絡(luò)統(tǒng)一使用的觀測儀器為法國CIMEL 公司生產(chǎn)的CE318 型多波長太陽光度計,包含了8 個波長通道,范圍覆蓋340～1020 nm,其中還有專門的水汽通道,太陽直射輻射值可由不同通道直接獲得,并用于反演AOD、消光光學(xué)厚度、粒徑譜分布等。AERONET 觀測網(wǎng)內(nèi)的太陽光度計都進(jìn)行了統(tǒng)一標(biāo)準(zhǔn)的數(shù)據(jù)標(biāo)定和數(shù)據(jù)反演,觀測數(shù)據(jù)分為3 個級別:Level 1.0、Level 1.5 與Level 2.0,分別為原始數(shù)據(jù)、經(jīng)過云處理的數(shù)據(jù)、人工質(zhì)量校驗(yàn)后的數(shù)據(jù)。AOD 反映了大氣整層氣溶膠含量,Angstr¨om 波長指數(shù)與粒徑譜的分布特性體現(xiàn)了顆粒物的尺度分布情況,雷達(dá)比可為激光雷達(dá)的垂直探測反演提供參考數(shù)據(jù)。

北京站位于中國科學(xué)院大氣物理研究所樓頂(39.977?N,116.381?E),站點(diǎn)覆蓋了2001-2019 年的觀測數(shù)據(jù),除了受到季節(jié)影響外,主要受到周邊交通污染的影響。選取2016 年1 月-2018 年12 月期間北京站點(diǎn)的Level 2.0 數(shù)據(jù),對500 nm 通道的AOD、440～870 nm 的Angstr¨om 指數(shù)、粒徑譜分布進(jìn)行分析,其中春季為3-5 月,夏季為6-8 月,秋季為9-11 月,冬季為12-2 月。各月有效數(shù)據(jù)天數(shù)如表1 所示。

表1 2016-2018 年各月有效樣本數(shù)據(jù)天數(shù)Table 1 Days of valid data in each month from 2016 to 2018

本文選取了中度及以上污染天氣,對相應(yīng)的站點(diǎn)數(shù)據(jù)進(jìn)行分析,整理分類不同季節(jié)的氣溶膠,其中污染情況由空氣質(zhì)量指數(shù)的歷史數(shù)據(jù)而來,同時參考有報道的污染天數(shù),并以2018 年1 月、2018 年3 月中兩次有報道的污染過程為例,分析計算不同雷達(dá)比下的反演差異。

圖1 2016-2018 年AOD 與Angstr¨om 波長指數(shù)變化曲線。(a)月變化曲線;(b)月平均數(shù)值變化曲線Fig.1 Variation of AOD and Angstr¨om from 2016 to 2018. (a)Monthly,(b)monthly mean

2 實(shí)驗(yàn)結(jié)果與討論

2.1 氣溶膠的季節(jié)特征

2016-2018 年, 北京地區(qū)的氣溶膠光學(xué)厚度值與Angstr¨om 指數(shù)月變化情況如圖1(a)所示, 由于2017年6-9 月站點(diǎn)沒有數(shù)據(jù), 剔除這4 個月的部分。各月均值的變化如圖1(b)所示。從圖中可以看出,AOD與Angstr¨om 波長指數(shù)存在較大的波動,變化趨勢趨于一致。存在明顯的季節(jié)差異。AOD 的最大值出現(xiàn)在2016 年7 月(1.4),最小值出現(xiàn)在8 月(0.11); α 在2016 年9 月最大(1.43),5 月最小(0.76)。每年7 月左右AOD 值為當(dāng)年最高水平,且α ＞1.1,北京地區(qū)7 月多雨,大氣中水汽含量較高,細(xì)粒子占比大。在2016 年與2017 年中,α 的最低值出現(xiàn)在4 月,2018 年出現(xiàn)在5 月,這說明對應(yīng)月份的顆粒物多為大顆粒物。對于氣溶膠光學(xué)厚度而言,春、夏波動大,秋、冬較為平緩,說明氣溶膠在春、夏兩季活動頻繁,而在秋、冬趨于穩(wěn)定狀態(tài)。

對不同月份的AOD 與Angstr¨om 波長指數(shù)進(jìn)行季節(jié)平均與標(biāo)準(zhǔn)差計算,各季節(jié)平均數(shù)值折線圖如圖2所示,平均值與標(biāo)準(zhǔn)差如表2 所示。

圖2 2016-2018 年AOD 與Angstr¨om 波長指數(shù)季節(jié)變化曲線Fig.2 Variation of seasonal mean AOD and Angstr¨om exponent from 2016 to 2018

表2 2016-2018 年不同季節(jié)AOD 與Angstr¨om 波長指數(shù)的均值與標(biāo)準(zhǔn)差Table 2 The mean value and standard deviation of AOD and Angstr¨om exponent in different seasons from 2016 to 2018

不同季節(jié)AOD 與Angstr¨om 波長指數(shù)存在顯著差異,其中季節(jié)平均AOD 夏季達(dá)到0.83,為最大值;冬季達(dá)到0.38,為最小值。任團(tuán)偉等[14]對北京地區(qū)2009-2011 年的氣溶膠光學(xué)厚度的研究,各季節(jié)均值分別為0.63、0.87、0.61、0.51,與上述分析的變化規(guī)律相一致,不過2016-2018 年AOD 值整體較小,特別是秋冬季節(jié)的AOD 值下降明顯,說明近年來北京地區(qū)污染情況有所好轉(zhuǎn)。Angstr¨om 波長指數(shù)表現(xiàn)為夏季最大(1.23),春季最小(0.95),其中僅春季α ＜1,這與2010-2014 年春季的α 頻率分布峰值(0.95～1.4)[13]相一致。

春季AOD 值為四季中的次大值,但α 最小,且標(biāo)準(zhǔn)差較大,說明該季節(jié)氣溶膠粒徑尺度較大且變化較多, 同時其消光特性較為顯著。根據(jù)以往的研究,中國北部受蒙古、河套氣旋影響明顯, 特別在春季氣旋活動頻繁,會導(dǎo)致大風(fēng)天氣,同時北京受季風(fēng)影響,春季降雨少,非常干燥,加之大風(fēng)的影響,易形成沙塵天氣[15,16]。沙塵類氣溶膠α ＜0.7[17],小于春季平均值0.95,說明春季北京地區(qū)氣溶膠粒徑較小,大顆粒沙塵氣溶膠間斷影響。

夏季AOD 與α 均為全年最大值,且AOD 的標(biāo)準(zhǔn)差最大。α ＞1時,大氣中細(xì)粒子氣溶膠占主導(dǎo)[18],這與Sun 等[19]研究結(jié)果相一致。北京地區(qū)夏季氣溫高,相對濕度大,同時太陽輻射很強(qiáng),大氣中的水汽含量增多。同時,光化學(xué)反應(yīng)非常活躍,增強(qiáng)了大氣不穩(wěn)定性,加速了二次氣溶膠粒子的形成[20]。其中,機(jī)動車排放與燃煤排放是大氣細(xì)粒子的主要來源,氨鹽與硫酸鹽占較大比重[21]。

秋冬季節(jié)AOD 總體較低,且標(biāo)準(zhǔn)差較小。北京秋冬季多受低壓輻合帶或均壓場控制,邊界層高度非常低,有時整天維持在約400-500 米的高度[22,23],同時大氣出現(xiàn)明顯分層,邊界層上氣溶膠粒子含量極少,大氣潔凈;此時風(fēng)向轉(zhuǎn)變?yōu)槲鞅憋L(fēng),在季風(fēng)的影響下，水汽逐漸減少,干燥少雨或成為北京地區(qū)的主要特點(diǎn),大氣中的水汽含量也逐漸下降,這使得北京秋冬季節(jié)整層大氣氣溶膠光學(xué)厚度較小。Angstr¨om 波長指數(shù)依然大于1,呈現(xiàn)出工業(yè)與生物質(zhì)燃燒混合污染的特點(diǎn),這可能與北方地區(qū)每年11 月起燃燒化石燃料供暖,向大氣中排放煙塵細(xì)粒子有關(guān)。

2.2 不同季節(jié)污染天氣下的顆粒物粒徑分布規(guī)律

為了進(jìn)一步分析不同季節(jié)污染情況下氣溶膠的類型與體積差異,通過將中度及以上污染條件下的觀測數(shù)據(jù)進(jìn)行計算分析得出粒徑譜分布圖,結(jié)果如圖3。粒徑譜可以反映出不同粒徑粒子的分布特征,采用對數(shù)正態(tài)分布計算

式中: dV/dlnr 為體積尺度譜分布,Cv為體積濃度,r 為粒子半徑,rv為粒子幾何平均半徑,σ 為標(biāo)準(zhǔn)偏差。

圖3 各季節(jié)污染條件下氣溶膠粒徑譜的分布Fig.3 Seasonal aerosol size distribution under polluted condition

各季節(jié)污染條件下,粒子體積尺度均呈現(xiàn)雙峰型,但不同季節(jié)的峰值位置存在較大差異,表明污染物組分有季節(jié)特征。春季粗模態(tài)氣溶膠粒子體積濃度顯著大于細(xì)模態(tài),粒子半徑2.24μm 處體積濃度最大,表明春季污染的主導(dǎo)因素是大顆粒沙塵氣溶膠。除此之外,夏季的粗細(xì)模態(tài)峰值差異較大,夏季水汽充足,顆粒物容易聚集。冬季季節(jié)細(xì)模態(tài)峰值位置更小,表明冬季粒子組態(tài)更小,可能生物質(zhì)燃燒取暖所排放的氣溶膠占主導(dǎo)。該圖符合Angstr¨om 波長指數(shù)所描述顆粒物尺度,有較好的對應(yīng)關(guān)系。通過分析AOD 與Angstr¨om波長指數(shù),可以初步劃分不同污染物類別,對不同季節(jié)的污染特性進(jìn)行分析,根據(jù)Omar[24]等、Toledano[25]等的研究結(jié)果,結(jié)合北京地區(qū)溫帶季風(fēng)氣候的特征及冬季集中供暖等特點(diǎn),將污染物分為四類: 城市工業(yè)型氣溶膠(τ ＞0.20,α ＞1.30)、煤煙型氣溶膠(τ ＜0.15,α ＜1.40)、沙塵型氣溶膠(τ ＞0.30,α ＜0.70)、其他難以分辨的混合型氣溶膠。分析各季節(jié)污染條件下AOD 與Angstr¨om 波長指數(shù)α 的關(guān)系,如圖4 所示。

由圖4 可以看出,春季時污染物類型復(fù)雜,主要集中在混合型氣溶膠區(qū)域,同時在沙塵型氣溶膠區(qū)域出現(xiàn)的概率高于其他季節(jié),表明北京地區(qū)春季受外源性沙塵影響較為嚴(yán)重。城市工業(yè)型氣溶膠為夏季污染物的主要類型,這表明本地污染物排放占據(jù)主要地位,高溫、高濕度的夏季也為工業(yè)交通排放的顆粒物提供了聚合與反應(yīng)的有利條件。整體狀態(tài)穩(wěn)定,因此以本地城市排放為主控因素。冬季污染物的分布主要集中在煤煙型氣溶膠區(qū)域與城市工業(yè)型氣溶膠區(qū)域,11 月北京進(jìn)入供暖期,此后煤煙型氣溶膠含量迅速增加,呈現(xiàn)明顯的區(qū)域性季節(jié)特點(diǎn)。

圖4 各季節(jié)污染條件下AOD 與Angstro¨m 波長指數(shù)關(guān)系圖。(a)春季;(b)夏季;(c)秋季;(d)冬季Fig.4 Scatter diagram of AOD and Angstro¨m exponent in different seasons under polluted condition.(a)Spring,(b)summer,(c)autumn,(d)winter

2.3 氣溶膠類型對雷達(dá)比參數(shù)優(yōu)化的應(yīng)用

雷達(dá)比是激光雷達(dá)探測數(shù)據(jù)反演氣溶膠垂直分布特性的重要參數(shù),目前米散射激光雷達(dá)中一般使用固定雷達(dá)比數(shù)值對觀測結(jié)果進(jìn)行反演計算,即假定大氣氣溶膠粒子的消光系數(shù)僅與粒子密度有關(guān),不考慮尺度譜與化學(xué)組分的變化[26?28],常用的數(shù)值為60 sr。然而不同種類氣溶膠有著不同的雷達(dá)比,需要對典型污染條件下不同雷達(dá)比的反演結(jié)果進(jìn)行分析。以北京地區(qū)2018 年1 月14 日前后一次城市工業(yè)型氣溶膠污染過程、2018 年3 月28 日前后的一次沙塵污染過程為例,分別選取2018 年1 月12-16 日、3 月26-30 日的AOD 與Angstr¨om 波長指數(shù),分析變化情況,并使用同期在中科院大氣物理研究所進(jìn)行觀測的中科院安徽光學(xué)精密機(jī)械研究所研發(fā)的米散射激光雷達(dá)數(shù)據(jù),使用不同雷達(dá)比進(jìn)行分析與反演。

城市工業(yè)型氣溶膠污染過程的AOD 與Angstr¨om 波長指數(shù)變化曲線如圖5 所示。圖中可以看出1 月13 日AOD 值快速增大,1 月14 日出現(xiàn)峰值,并逐漸下降,并于15 日再次增高。Angstr¨om 波長指數(shù)維持在較高水平,表明此時空氣中細(xì)粒子顆粒物占主導(dǎo),15 日后明顯下降。這與歷史報道的污染時間相符合。

選取同期在中科院大氣物理研究所內(nèi)運(yùn)行的米散射激光雷達(dá)探測數(shù)據(jù),雷達(dá)比分別使用常用的固定值60 sr 與城市工業(yè)型氣溶膠的特征值70 sr[29]進(jìn)行反演計算。選取2018 年1 月14 日的數(shù)據(jù)進(jìn)行反演,并分析兩種雷達(dá)比反演結(jié)果的誤差數(shù)值,反演結(jié)果如圖6 所示。

兩次反演結(jié)果有很高的相關(guān)性,且變化趨勢一致。使用不同的雷達(dá)比對于近地面粒子密度較高處的氣溶膠反演結(jié)果影響較大,70 sr 的消光系數(shù)大于60 sr 的反演結(jié)果。對兩組消光數(shù)據(jù)進(jìn)行分析,在低污染區(qū)域反演結(jié)果差異不大,但在高污染區(qū)域誤差值達(dá)到25%～35%,使用固定雷達(dá)比60 sr 計算時會低估近地面的消光結(jié)果。

圖5 2018 年1 月12-14 日AOD 與Angstr¨om 波長指數(shù)變化曲線Fig.5 Variation of AOD and Angstr¨om exponent from Jan.12 to 16,2018

圖6 2018 年1 月14 日消光系數(shù)反演圖。(a)LR=60;(b)LR=70Fig.6 Extinction coefficient on Jan.14,2018. (a)LR=60,(b)LR=70

2018 年3 月26-31 日沙塵污染過程的AOD 與Angstr¨om 波長指數(shù)如圖7 所示。從圖中可以看出,3 月27 日開始出現(xiàn)沙塵侵?jǐn)_,3 月28 日的Angstr¨om 波長指數(shù)僅有0.2 左右,大顆粒物占絕對主控因素,從3 月29 日開始AOD 逐漸減小,α 逐漸增大,表明沙塵侵?jǐn)_結(jié)束,污染狀況好轉(zhuǎn)。

雷達(dá)比分別選取常用的數(shù)值60 sr、沙塵型氣溶膠的特征值44 sr[29]對2018 年3 月28 日的數(shù)據(jù)進(jìn)行消光系數(shù)反演分析,結(jié)果如圖8 所示。對于近地面處消光系數(shù)而言,使用44 sr 的反演結(jié)果低于使用60 sr。兩組反演結(jié)果有較高的相關(guān)性,但對于同組數(shù)據(jù),兩者之間相差25%～40%,使用不同雷達(dá)比對最終的反演結(jié)果有較大的影響。

使用不同雷達(dá)比對激光雷達(dá)數(shù)據(jù)進(jìn)行反演計算時,在近地面部分會產(chǎn)生較大誤差,因此確定合適的激光雷達(dá)比數(shù)值較為關(guān)鍵?？梢允褂锰柟舛扔媽馊苣z種類進(jìn)行初步分類,選取合適的雷達(dá)比,提高反演結(jié)果的準(zhǔn)確性。

圖7 2018 年3 月26-31 日AOD 與Angstr¨om 波長指數(shù)變化曲線Fig.7 Variation of AOD and Angstr¨om exponent from Mar. 26 to Mar. 31,2018

圖8 2018 年3 月28 日消光系數(shù)反演圖。(a)LR=44;(b)LR=60Fig.8 Extinction coefficient on Mar. 28,2018. (a)LR=44,(B)LR=60

3 結(jié) 論

利用2016-2018 年AERONET 北京站的觀測與反演數(shù)據(jù),對北京地區(qū)氣溶膠光學(xué)特性的季節(jié)變化規(guī)律與主要污染物進(jìn)行了分析:

1)北京地區(qū)三年AOD 均值為0.58,其中7 月最大,達(dá)到1.40,而12 月最小,僅為0.37。同時夏季均值最大,冬季最小,表明夏季大氣氣溶膠含量豐富,而冬季大氣條件趨于平穩(wěn)。Angstr¨om 波長指數(shù)夏季最大(1.23),隨后遞減,到春季達(dá)到最小值(0.95),表明北京地區(qū)夏季氣溶膠主要為細(xì)粒子,隨后逐漸增大,僅春季α ＜1.0,表明粗粒子影響嚴(yán)重;

2)污染條件下,北京四季均受城市工業(yè)型氣溶膠與混合型氣溶膠影響,但不同季節(jié)有明顯的主控氣溶膠類型。春季沙塵型氣溶膠頻繁,表明北京地區(qū)春季受沙塵影響嚴(yán)重;夏季幾乎不受沙塵型氣溶膠的影響,主要為細(xì)模態(tài)的城市工業(yè)型氣溶膠;秋季主要為城市工業(yè)型氣溶膠與混合型氣溶膠,偶有沙塵侵?jǐn)_;冬季出現(xiàn)了獨(dú)特的煤煙型氣溶膠類型,與燃燒供暖關(guān)系密切;

3)使用不同雷達(dá)比進(jìn)行反演時,反演結(jié)果變化趨勢一致,但在不同高度有著不同的影響,特別是在近地面處的誤差較大?？刹捎锰柟舛扔媽馊苣z類型進(jìn)行初步分類,通過查表法確定對應(yīng)雷達(dá)比,提高雷達(dá)反演數(shù)據(jù)的質(zhì)量。