武小波， 李全蓮， 賀建橋

（中國(guó)科學(xué)院西北生態(tài)環(huán)境資源研究院冰凍圈科學(xué)國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，甘肅蘭州 730000）

0 引言

地表松散堆積物受大氣氣流的作用，在地表滾動(dòng)、跳躍或者懸浮在空中，形成氣溶膠粒子，在大氣湍流運(yùn)動(dòng)的作用下經(jīng)由大氣邊界層進(jìn)入高層大氣，隨大氣環(huán)流在區(qū)域或全球范圍內(nèi)傳輸、轉(zhuǎn)化和沉降［1］。氣溶膠粒子在大氣中的傳輸速率、高度以及距離取決于地表狀態(tài)、顆粒物的性質(zhì)和大氣環(huán)流強(qiáng)度［2］，其在大氣中的傳輸過(guò)程直接或間接影響全球輻射強(qiáng)迫［3-4］、水循環(huán)［5］和生物地球化學(xué)循環(huán)［6-7］，因而受到普遍的關(guān)注。研究主要聚焦在應(yīng)用物理、化學(xué)及數(shù)字模型方法［8-10］探討研究區(qū)域氣溶膠粒子來(lái)源、傳輸和沉降機(jī)理［11-12］，對(duì)氣候環(huán)境指示意義［13-14］和對(duì)突發(fā)事件的反饋［15］等方面。研究發(fā)現(xiàn)，氣溶膠粒子在遷移過(guò)程中會(huì)吸附大氣中一些揮發(fā)性氣態(tài)物質(zhì)，在氣溶膠表面發(fā)生催化-光化學(xué)反應(yīng)，生成新的物質(zhì)，即便傳輸很短的距離其表面特征也會(huì)發(fā)生巨大的變化［16］，影響氣溶膠粒子在空氣中的物理化學(xué)性質(zhì)，從而改變其輻射強(qiáng)迫。

氣溶膠粒子沉降到冰川表面，隨固體降水的積累、老化等成冰過(guò)程形成冰川記錄。冰芯研究發(fā)現(xiàn)，提取雪冰中不溶微粒的物理化學(xué)特征信息，不僅可以彌補(bǔ)器測(cè)數(shù)據(jù)不足，挖掘古氣候環(huán)境信息［17-18］，提高對(duì)過(guò)去氣候變化的認(rèn)知水平，還可以用來(lái)評(píng)估人為活動(dòng)對(duì)氣候的影響［19］，進(jìn)而預(yù)測(cè)未來(lái)的氣候變化趨勢(shì)［20］。目前的研究發(fā)現(xiàn)，雪冰中微粒含量高時(shí)氣候多為冷干，微粒含量低時(shí)多為暖濕［21］。沙塵天氣頻率高時(shí)，微粒濃度高、粒徑大，反之則微粒含量低、粒徑小［22］；在長(zhǎng)時(shí)間尺度上，冰芯中微粒濃度變化可以反映氣候的冷暖變化［23］。冰芯中微粒的粒徑與其傳輸途徑和沉積過(guò)程相關(guān)［11］，如末次冰期與全新世相比，亞洲粉塵到北極的遷移時(shí)間減少了25%，使得冰芯中微粒粒徑整體存在變大趨勢(shì)［12］，反過(guò)來(lái)可以根據(jù)冰芯中微粒譜分布特征研究風(fēng)場(chǎng)變化情況［24］。但是高海拔地區(qū)粒子的譜分布不僅與風(fēng)強(qiáng)度有關(guān)，也與沉降區(qū)域的地形（如坡度）有關(guān)。同時(shí)，受沉積后過(guò)程的影響，如雪崩、冰崩、風(fēng)吹雪，特別是融化再凝結(jié)過(guò)程，會(huì)改變雪冰中微粒的譜分布［25］。

青藏高原南部和北部以及天山已有數(shù)支冰芯和雪坑中進(jìn)行了微粒研究［9，24，26-28］，但在青藏高原東部較少［29］，特別是高原邊緣地區(qū)。這些關(guān)鍵地區(qū)雪冰中微粒的記錄反映了氣團(tuán)離開(kāi)高原時(shí)的構(gòu)成信息。而隨氣流離開(kāi)高原的氣溶膠會(huì)直接進(jìn)入低海拔地區(qū)的高層大氣中，影響這些地區(qū)的氣候環(huán)境。因此，研究高原邊緣地區(qū)雪冰中微粒的信息，了解氣團(tuán)離開(kāi)高原時(shí)氣溶膠的信息有非常重要的現(xiàn)實(shí)意義。

1 研究區(qū)概況

阿尼瑪卿山位于昆侖山東段，青海省的東南部，山脈呈西北—東南走向，長(zhǎng)約120 km，是黃河上游現(xiàn)代冰川和第四紀(jì)冰川發(fā)育最多的地區(qū)［30］。該區(qū)域主峰瑪卿崗日海拔6 282 m，而雪線分布在4 900～5 190 m，估計(jì)雪線處降水可達(dá)700～900 mm，年平均氣溫為-9.4 ℃，是冰川發(fā)育的重要補(bǔ)給區(qū)［31］。冰川編目調(diào)查顯示［32］，阿尼瑪卿山發(fā)育現(xiàn)代冰川58 條，總面積約125 km2。該區(qū)受東亞季風(fēng)的影響，降水主要集中在夏季，占到全年降水的56%～62%，是黃河上游重要水源涵養(yǎng)地。耶和龍冰川（圖1）位于阿尼瑪卿山東坡，面積19.40 km2，長(zhǎng)9.4 km，是黃河上游面積僅大于10 km2的3 條冰川之一［23］。冰川變化研究發(fā)現(xiàn)，近年阿尼瑪卿山區(qū)氣溫升高幅度較大，而降水增加較少，造成該區(qū)域冰川退縮［33］。

圖1 耶和龍冰川地理位置和采樣點(diǎn)Fig.1 Geographic location of Yehelong Glacier and sampling sites

2 樣品采集與分析

2005年9月下旬在黃河源區(qū)阿尼瑪卿山耶和龍冰川平衡線附近，選取6 塊比較平坦的表面挖取雪坑（表1）。采用固定間隔采樣方法，從表層到冰川冰，每隔5 cm 采集一個(gè)樣品，共采集89 個(gè)雪樣。采集的雪樣在冷藏條件下運(yùn)回實(shí)驗(yàn)室。實(shí)驗(yàn)分析時(shí)首先將樣品在潔凈條件下自然融化，樣品完全融化后搖勻，立即取1 mL水樣注入微粒分析系統(tǒng)。本實(shí)驗(yàn)中利用美國(guó)PSS公司生產(chǎn)的微粒分析系統(tǒng)（Accu-Sizer 780A）對(duì)樣品中不溶微粒粒徑和濃度進(jìn)行分析。該儀器采用了單粒子光學(xué)傳感技術(shù)，利用粒子通過(guò)光路時(shí)對(duì)光的散射和消減關(guān)系測(cè)量粒子粒徑，其測(cè)量范圍達(dá)0.5～400 μm，重復(fù)性誤差小于5%。具體分析方法和儀器分析條件見(jiàn)文獻(xiàn)［34］。

表1 雪坑信息Table 1 Basic information about the snowpits

3 結(jié)果

大氣中超細(xì)氣溶膠粒子多因易發(fā)生碰并作用從大氣中清除，粒徑太大則受重力影響，在大氣中的停留時(shí)間比較短，對(duì)氣候環(huán)境的影響有限。而0.1～10 μm 的氣溶膠粒子在大氣中的壽命比較長(zhǎng)，對(duì)氣候環(huán)境的影響顯著［25］。氣溶膠粒子通過(guò)干濕沉降的方式存儲(chǔ)在雪冰中，豐富了冰芯氣候環(huán)境記錄信息。本實(shí)驗(yàn)中所用儀器粒徑測(cè)量范圍在0.56～400 μm 之間，所有樣品中0.56～100 μm 之間的粒子占到所測(cè)總粒子數(shù)的99.9% 以上，因此在圖2 中未考慮粒徑大于100 μm 粒子。鑒于不同粒徑粒子對(duì)氣候環(huán)境變化的響應(yīng)具有差異性［26］，因此對(duì)不同粒徑組的微粒變化特征進(jìn)行了分析。便于分析不同粒徑的微粒對(duì)總粒子濃度的貢獻(xiàn)，探討不同粒徑微粒對(duì)總粒子濃度及粒徑變化時(shí)的響應(yīng)，揭示不溶微粒來(lái)源。由于雪坑IV 和雪坑V 丟失了3 組數(shù)據(jù)，因此以下是86個(gè)雪冰樣品的分析結(jié)果。

由圖2 可見(jiàn)積雪中不溶微粒的數(shù)濃度分布在1×105～4×106個(gè)·mL-1之間，平均濃度為1.1×105個(gè)·mL-1。而0.56～1 μm的不溶微粒占總粒子數(shù)的70%以上，1～2.5 μm 占到約20%，2.5～10 μm 的占到不足10%?？芍妄埍ǚe雪中不溶微粒以細(xì)粒子為主。在圖2中以數(shù)濃度為權(quán)重計(jì)算了積雪中不溶微粒的平均粒徑，分布在1.13～1.81 μm 之間，以小粒徑粒子為主。在這個(gè)粒徑范圍內(nèi)大氣干沉降速率最小，以濕沉降為主［11］。從圖2 中也可以發(fā)現(xiàn)在IV、V、VI 號(hào)雪坑中微粒的濃度與粒徑變化趨勢(shì)基本一致，在海拔較高的I、II、III號(hào)雪坑下部也存在類似現(xiàn)象，而上部則相反。特別是II號(hào)雪坑中，不溶微粒的濃度最小而平均粒徑最大。

4 討論

4.1 不溶微粒的季節(jié)變化

冰川積累區(qū)雪坑中不溶微粒隨積雪深度的變化反映了微粒的季節(jié)變化信息，是大氣環(huán)境季節(jié)變化的體現(xiàn)［18］。從圖2可見(jiàn)不溶微粒隨雪坑深度的變化趨勢(shì)基本一致（除了IV 和V 號(hào)雪坑），因此在本文中以位于冰川較為平坦處，受風(fēng)吹雪等沉降后過(guò)程影響較小的III 號(hào)雪坑為例（圖3），探討雪坑不同深度積雪中δ18O［35］及不溶微粒濃度、粒徑信息。從圖3可見(jiàn)整體上可劃分為3 階段：雪坑上部微粒濃度和粒徑均較大，18O 相對(duì)富集；中部的積雪中微粒濃度和粒徑均較小，貧18O；雪坑下部積雪中微粒濃度和粒徑均最大，采樣時(shí)也發(fā)現(xiàn)在雪坑下部存在一個(gè)唯一的污化層，而δ18O值基本與雪坑上部持平。

圖2 阿尼瑪卿山耶和龍冰川雪坑中不溶微粒粒徑、數(shù)濃度及組成隨雪坑海拔的變化Fig.2 Variations of insoluble microparticles’size and number concentration，and composition with snowpits’altitude at Yehelong Glacier，Mt.Anyemaqen

研究發(fā)現(xiàn)青藏高原南部的冰川中δ18O變化主要受降水量控制，暖期降水較多時(shí)積雪中δ18O偏負(fù)，冷期則相反。而青藏高原北部冰川中δ18O的變化主要受到溫度影響［17］，其季節(jié)變化過(guò)程與溫度變化一致。以前研究指出耶和龍冰川中δ18O變化主要受降水量效應(yīng)的影響［35］，即夏季降水豐富，δ18O 值偏負(fù)，在冷季則相反。從圖3 可見(jiàn)耶和龍冰川雪坑中δ18O變化過(guò)程與不溶微?；疽恢?，說(shuō)明微粒的濃度和粒徑在冷期相對(duì)較大，暖期則相反。

圖3 雪坑III中δ18O及不溶微粒粒徑、數(shù)濃度隨深度的變化Fig.3 Variations of δ18O and insoluble microparticles’size and number concentration with depth from Snowpit III

出現(xiàn)這種分布態(tài)勢(shì)主要是由于阿尼瑪卿山屬于水熱同期的區(qū)域，夏季受亞洲季風(fēng)影響降水較多，氣候比較濕潤(rùn)［31，33］，因此大氣中的氣溶膠粒子含量少，同期又受到降水的稀釋，雪冰中不溶微粒含量低。而春季氣溫回暖、空氣干燥，同期凍土表層融化，增加了地表對(duì)大氣中氣溶膠粒子的輸送。在這個(gè)階段冷熱氣流作用強(qiáng)烈，加大了對(duì)源區(qū)顆粒物的搬運(yùn)，導(dǎo)致沙塵天氣頻發(fā)，在雪冰中形成了強(qiáng)烈的污化層。積雪中不溶微粒的濃度和粒徑同時(shí)增加。在青藏高原五道梁氣溶膠的研究也發(fā)現(xiàn)，低層大氣中春季氣溶膠的濃度最大［36］。秋季西風(fēng)環(huán)流逐漸增強(qiáng)，大氣中氣溶膠粒子濃度逐漸增強(qiáng)，導(dǎo)致積雪中不溶微粒的濃度增加。

以前研究指出，微粒源區(qū)輸送及環(huán)流的搬運(yùn)能力都會(huì)對(duì)微粒造成影響［11］。極地研究中發(fā)現(xiàn)，冰芯中微粒的粒徑與搬運(yùn)風(fēng)力存在正相關(guān)［27］。在黃土研究中將黃土顆粒物粒徑作為指示冬季風(fēng)強(qiáng)弱的指標(biāo)［13］?？梢?jiàn)微粒的粒徑與大氣環(huán)流的強(qiáng)弱密切相關(guān)。耶和龍冰川積雪中不溶微粒的濃度與粒徑變化上整體呈現(xiàn)一致性，可能是源區(qū)輸送強(qiáng)度和大氣環(huán)流季節(jié)變化共同作用的結(jié)果。而降水量季節(jié)變化的疊加使微粒濃度的季節(jié)變化更加顯著。

4.2 不溶微粒的空間變化

大氣環(huán)流模式和與沙塵源區(qū)位置關(guān)系決定了青藏高原大氣中的塵埃由北向南依次遞減［19］。青藏高原氣溶膠光學(xué)厚度和冰芯中不溶微粒研究也均反映出塵埃在高原上從西北向東南輸送［37］。這主要是由于在高原盛行西北風(fēng)，而高亞洲粉塵源位于高原西北部的干旱荒漠、沙漠帶，盛行風(fēng)攜帶大量的粉塵，在區(qū)域或半球尺度傳輸［38］。受氣溶膠粒子自身物理化學(xué)性質(zhì)、地形和降水等因子影響，形成了青藏高原氣溶膠濃度南低北高的格局。源區(qū)和大氣環(huán)流是影響氣溶膠濃度分布的主要因子。

在冰川作用區(qū)，除受大范圍大氣環(huán)流影響外還受到局地的冰川風(fēng)-山谷風(fēng)耦合系統(tǒng)的影響［39］，山谷風(fēng)攜帶大量冰緣區(qū)巖石碎屑輸入到冰川，距源近的冰川末端雪冰中微粒的含量最高、粒徑較大。而受風(fēng)場(chǎng)和重力場(chǎng)作用，隨海拔升高，積雪中不溶微粒的濃度和粒徑均降低。如圖4 所示，在耶和龍冰川雪線附近上述現(xiàn)象并不顯著?？赡苁呛０翁荻忍?，鑒別不出局地源的擾動(dòng)信號(hào)。而雪坑中微粒的平均粒徑在1.13～1.81 μm 之間，粒徑較小，可能說(shuō)明遠(yuǎn)源物質(zhì)的輸入是耶和龍冰川中不溶微粒的主要來(lái)源，局地源對(duì)樣品中不溶微粒影響有限。

圖4 不溶微粒組成和粒徑與海拔之間的關(guān)系Fig.4 Relationship between insoluble particles’composition，size and altitude

質(zhì)量隨粒徑的增加而呈指數(shù)增加，平均質(zhì)量粒徑的增加意味著大粒子豐度的增加，而以數(shù)濃度以權(quán)重計(jì)算的平均粒徑則更多的反映了小粒徑粒子的情況。粒度譜分布可以很直觀的反映不溶微粒實(shí)際信息。大氣氣溶膠譜粒度譜分布特征決定其在大氣中的遷移特性、停留時(shí)間及沉降方式［25］。雪冰中不溶微粒的粒度譜分布是大氣氣溶膠粒度譜分布經(jīng)過(guò)一系列改造后的表現(xiàn)，在某種程度冰川積累區(qū)積雪中不溶微?？梢苑从吃磪^(qū)和搬運(yùn)風(fēng)力強(qiáng)弱特征［13］。在本文中參考?xì)馊苣z粒子粒度譜分布表征方法［40］，研究了雪坑樣品中不溶微粒的濃度、體積及表面積譜分布特征（圖5）。從圖可見(jiàn)在所測(cè)量粒徑范圍內(nèi)，數(shù)濃度譜分布呈非正態(tài)分布，眾數(shù)出現(xiàn)在更小粒徑。微粒的表面積譜分布中出現(xiàn)2個(gè)峰值，一個(gè)出現(xiàn)在1 μm，另一個(gè)出現(xiàn)在10 μm（海拔較高的雪坑）/30 μm（海拔較低的雪坑）?？赡苁艿匠杀^(guò)程的影響。研究發(fā)現(xiàn)濕沉降對(duì)小粒徑粒子清除效果顯著，而干沉降對(duì)大氣中粗粒子的清除效率較高，這可能是積雪中出現(xiàn)雙峰值的原因。也有可能是粉塵遠(yuǎn)源與局地源相互作用的結(jié)果。

圖5 阿尼瑪卿山耶和龍冰川雪坑I和VI中不溶微粒數(shù)濃度、體積及表面積譜分布Fig.5 Distribution of insoluble microparticles’number concentration，volume，and surface area from Snowpits I and VI at Yehelong Glacier，Mt.Anyemaqen

而在海拔較低的雪坑中微粒的粒度譜分布略有不同，表面積與體積眾數(shù)出現(xiàn)的粒徑更加接近。相對(duì)于雪坑I，雪坑VI 中微粒的粒徑對(duì)表面積譜分布的影響更加顯著。

從圖5 中可見(jiàn)雪坑I 中微粒的數(shù)濃度顯著高于雪坑VI，但其總體積卻小于雪坑VI?？赡苁求w積與濃度、粒徑的3次方成正比，微粒的體積譜分布受粒徑影響比較顯著。甚至在有的樣品中偶爾出現(xiàn)的一個(gè)大粒子，體積就有可能大于數(shù)濃度最高時(shí)的小粒徑粒子的總體積。從而也說(shuō)明局地源對(duì)雪坑中不溶微粒的影響。

但是由于這些小概率出現(xiàn)的大粒子很難進(jìn)入大氣層中上部，主要以局地搬運(yùn)為主，對(duì)大氣輻射強(qiáng)迫和環(huán)境的影響有限。但是對(duì)于冰川表面的能量和物質(zhì)平衡的影響可能較大，可見(jiàn)在不同方向的研究中對(duì)不溶微粒粒徑選擇的重要性。

4.3 微粒來(lái)源分析

在本次研究中利用NCEP 全球數(shù)據(jù)同化系統(tǒng)輸出的數(shù)據(jù)，應(yīng)用HYSPLIT-4 模式探討到達(dá)研究區(qū)域上空的氣團(tuán)移動(dòng)軌跡［41］，從而指導(dǎo)雪冰中不溶微粒來(lái)源研究。研究發(fā)現(xiàn)濕沉降過(guò)程主要與粒徑相關(guān)［42］，干沉降過(guò)程通常與大氣邊界層狀態(tài)有關(guān)，也與氣溶膠粒子的粒徑、密度、氣溶膠粒子的物理化學(xué)性質(zhì)有關(guān)。粗粒子或者巨粒子也有可能來(lái)源于百或數(shù)千公里外地區(qū)，巨粒子＞62.5 μm傳統(tǒng)觀點(diǎn)認(rèn)為巨粒子在傳輸過(guò)程中受重力作用的影響首先沉降，傳輸距離一般不超過(guò)1 000 km［10］。模式研究發(fā)現(xiàn)粒徑1～2.5 μm 的粒子的壽命約7 天，2.5～5 μm約3.6 天，5～10 μm 的為1.34 天［43］，12～20 μm 約28小時(shí)，后來(lái)的研究指出8～16 μm 壽命達(dá)2.2 天［44］。因此計(jì)算了全年每天4個(gè)時(shí)間段到達(dá)耶和龍冰川上空氣團(tuán)的7天后向軌跡。隨后對(duì)所得軌跡分時(shí)間段進(jìn)行了聚類分析。

從圖6 可見(jiàn)春季時(shí)氣團(tuán)活動(dòng)相對(duì)劇烈，主要受到西風(fēng)環(huán)流北支和南支共同作用的影響，沙塵源幾乎涵蓋了整個(gè)青藏高原、塔克拉瑪干以及中亞部分地區(qū)。夏季氣團(tuán)活動(dòng)相對(duì)較弱，同期降水較多，可推斷積雪中不溶微粒的含量最低。冬季氣團(tuán)活動(dòng)最為劇烈，降水少，積雪中不溶微粒的含量最高，與圖2的所示的實(shí)驗(yàn)結(jié)果一致。說(shuō)明在耶和龍冰川積雪中不溶微粒的濃度及粒徑隨雪坑深度的變化可以反映氣團(tuán)強(qiáng)度的季節(jié)變化過(guò)程，夏季降水增加信號(hào)的疊加強(qiáng)化了積雪中不溶微粒的季節(jié)變化特征。由圖6 中氣團(tuán)移動(dòng)軌跡可見(jiàn)青藏高原、塔克拉瑪干沙漠以及中亞干旱區(qū)可能是耶和龍冰川中不溶微粒的來(lái)源。

圖6 阿尼瑪卿山耶和龍冰川不同季節(jié)上空氣團(tuán)的7天后向軌跡Fig.6 Air mass backward trajectories of seven days in different seasons over Yehelong Glacier，Mt.Anyemaqen

5 結(jié)論

黃河源區(qū)阿尼瑪卿山耶和龍冰川89 個(gè)積雪樣品中不溶微粒的數(shù)濃度平均值為1.1×105個(gè)·mL-1，在所測(cè)總粒子中小于10 μm的占99%。以數(shù)濃度為權(quán)重的平均粒徑分布1.1～1.8 μm 之間，說(shuō)明耶和龍冰川積雪中不溶微粒以細(xì)粒子為主。不溶微粒的粒徑與濃度在雪坑中部均較小，在下部污化層附近則同步增加，而在雪坑上部變化趨勢(shì)不一致。不溶微粒的粒度譜分布不符合正態(tài)分布規(guī)律，粒子濃度的眾數(shù)出現(xiàn)在更小粒徑。通過(guò)雪坑中不溶微粒的研究發(fā)現(xiàn)，微粒源區(qū)輸入和大氣環(huán)流強(qiáng)度是控制積雪中不溶微粒特征的主要因素。源區(qū)輸入和風(fēng)場(chǎng)強(qiáng)度均較大時(shí)，積雪中不溶微粒濃度及粒徑均較大，反之則相反。但是當(dāng)源區(qū)輸入較弱而風(fēng)場(chǎng)強(qiáng)度較大時(shí)，積雪中微粒濃度有所增加，但是粒徑的增加更加顯著。通過(guò)HYSPLIT-4 模式研究說(shuō)明，在耶和龍冰川積雪中不溶微粒的濃度及粒徑隨雪坑深度的變化可以反映氣團(tuán)強(qiáng)度的季節(jié)變化過(guò)程，夏季降水增加信號(hào)的疊加強(qiáng)化季節(jié)冰川過(guò)程。西風(fēng)攜帶的塔克拉瑪干沙漠和中亞干旱區(qū)塵埃是耶和龍冰川中春秋積雪中不溶微粒的一個(gè)重要來(lái)源。