呂曉龍 陸浩然 郭云勝?

1) (內蒙古科技大學理學院,包頭 014010)

2) (中國核科技信息與經濟研究院,北京 100084)

表面等離激元共振激發(fā)的亞波長金屬孔透射較Bethe 理論有大幅度的提高,然而,由于共振對頻率的敏感性以及金屬在光頻的高損耗特性,表面等離激元共振難以實現(xiàn)亞波長金屬孔的寬帶高透射傳輸.本文采用放置在金屬孔兩邊的硅納米顆粒的Mie 諧振耦合取代表面等離激元共振,實現(xiàn)亞波長金屬孔的寬帶高透射傳輸.全波仿真結果表明,采用Mie 諧振耦合的亞波長金屬孔(r/λ = 0.1)光傳輸,透射系數(shù)超過90%的帶寬達到65 nm,與表面等離激元共振誘導的透射增強相比,峰值增高了1.5 倍,3 dB 帶寬拓寬了17 倍.根據耦合模理論,建立了Mie 諧振耦合亞波長金屬孔透射的等效電路模型,并在臨界耦合狀態(tài)下反演出電路模型中的元件參數(shù)值.進一步研究發(fā)現(xiàn),僅通過改變等效電路模型中的耦合系數(shù),就可全面揭示Mie 諧振耦合亞波長金屬孔透射的傳輸規(guī)律,并得到與全波電磁仿真完全一致的結果,從而找到光與放置硅納米顆粒的亞波長金屬孔相互作用的數(shù)學表達,也給予人們在光學領域按照電路設計方法構建相應功能模塊的啟示.

1 引 言

人們對亞波長金屬孔的透射增強進行了較長時間的研究[1?3],然而,在實現(xiàn)機理上,大部分研究采用的是基于表面等離激元共振實現(xiàn)亞波長金屬孔的透射增強[4?6].盡管它相對于Bethe 理論能有大幅度的提高,但是,金屬表面產生的等離激元對入射光能量有一定程度的吸收損耗[7,8],所以很難利用它獲得亞波長金屬孔的高透射傳輸.另外,表面等離激元共振對入射光頻率有極大的敏感性,由此實現(xiàn)的亞波長金屬孔透射光增強的帶寬非常窄[9,10],這進一步限制了它的應用,尤其是在一些要求寬帶的場合.因此,探索基于非表面等離激元實現(xiàn)亞波長金屬孔的寬帶高透射傳輸具有重要的意義.

由金屬或介質材料構成的超材料諧振子能使入射電磁場高度局域化,在亞波長金屬孔的寬帶高透射傳輸中起到了很好的作用,這一點已經在微波段的實驗中得到證實[11?15].然而,金屬材料在光波段的損耗是不可忽略的,以及介質材料對光波的響應結果并不像對微波的響應那樣能使介電常數(shù)在幾到幾千甚至更高的范圍內變化,所以,光頻諧振子在材料的選擇上受到極大限制.不過,諸如硅或鍺等半導體材料具有光頻吸收損耗小、介電常數(shù)高(10—20)以及與半導體工藝兼容性強等優(yōu)點,近年來以半導體納米顆粒諧振子為單元構建的光學超表面在波陣面調控[16]、電磁誘導透明[17]、非線性效應[18,19]以及納米光學天線[20,21]等方面的應用非常廣泛.本文通過在亞波長金屬孔兩邊對稱地放置硅納米顆粒諧振子,用顆粒的Mie 諧振取代金屬表面的等離激元共振,并通過調整兩諧振子間的耦合距離使它們達到臨界耦合狀態(tài),由此實現(xiàn)表面等離激元共振難以得到的寬帶高透射傳輸,有望在未來應用于光學傳輸和濾波等方面.

2 理論研究與數(shù)值計算

2.1 亞波長金屬孔的表面等離激元傳輸性能

本文選用的亞波長金屬孔,是在厚度為100 nm的金(Au)薄膜上排列的正方圓孔陣列,圓孔的半徑r = 125 nm,周期為800 nm,單元結構如圖1(a)所示.在可見光及近紅外波段,金屬材料的介電屬性用Drude 模型定義[22],其中等離子頻率為1.37 ×1016Hz,碰撞頻率為6.48×1013Hz.單元結構的四周分別設置為理想電壁(PEC)對以及理想磁壁(PMC)對,以模擬平面波正入射的情形.整個模型在CST Microwave Studio 軟件中建立,采用時域有限積分法對亞波長金屬孔的電磁響應進行計算.研究表明,在整個長波長區(qū)域,亞波長金屬孔對平面波的透射和吸收都非常小,入射波的大部分能量被反射回去.在波長為838 nm 處及更短波長的區(qū)域內,產生了一系列的透射峰.這些透射峰是由入射到金屬表面的光波在周期性圓孔的調制下轉化為表面等離激元模式并與金屬孔的波導模式耦合在一起穿透金屬孔形成的[5].在這些透射峰中,模式的混雜和相互耦合,加大了人們對單純的由周期性圓孔散射形成的表面等離激元模式的辨別和尋找難度,然而,光與金屬中電子的相互作用并由此產生的表面等離激元引起的透射增強總是存在的.所以,對這些透射增強峰的研究,能夠反映出金屬表面等離激元的基本光學特性.本文選擇短波區(qū)域838 nm 處出現(xiàn)的第一個透射峰作為研究對象.圖1(b)為838 nm 波長的入射光照射下亞波長金屬孔兩邊的電場分布.可以看到,由于表面等離激元的存在使電磁場重新分布,導致電場在金屬孔口兩邊的空間高度局域化,磁場在孔兩邊的金屬表面上高度局域化,坡印亭矢量在金屬孔口處達到最大且從入射端流向出射端(磁場和坡印亭矢量圖中未給出),從而實現(xiàn)了亞波長金屬孔的透射光增強.圖1(c)為入射光能量在金屬板上的功率損耗密度,與金屬板的其他位置相比,孔口邊緣處的損耗非常大,電場的趨膚深度 δ 可達到27 nm,與用解析解δ =c/(ωn′′)求得的結果完全一致,這里c 代表真空中光速,ω 為入射光角頻率,n′′為金屬折射率的虛部(從Drude 模型中的介電參數(shù)值求得).與透射增強的機理一樣,功率損耗也是由表面等離激元引起的.所以,由表面等離激元實現(xiàn)的亞波長金屬孔透射光增強,必然要伴隨較大的能量損耗.

圖1 亞波長金屬孔的(a)單元結構、(b)電場分布以及(c)功率損耗密度分布Fig.1.Unit cell (a),electric field distribution (b),and power loss density distribution (c) of the subwavelength metal aperture.

為了全面分析平面波照射到上述金屬孔時的透射、反射與吸收情況,圖2(a)—(c)分別給出了波長范圍為750—1500 nm 的入射光垂直照射金屬孔時的透射率T、反射率R 和吸收率A,這里和S11分別為透射和反射系數(shù),由二端口網絡計算給出.可以看到,波長為838 nm 處表面等離激元的共振使入射光實現(xiàn)了透射增強,峰值達0.55,3 dB帶寬為8 nm,對應的反射率為0.07,吸收率為0.38,透射率與反射率之比為1.45,有38%的入射波能量被吸收損耗掉.在其他波長處,由于沒有激發(fā)起表面等離激元,透射率幾乎為0,吸收損耗也幾乎為0,大部分能量被反射回去.

圖2 平面波通過亞波長金屬孔的(a)透射率、(b)反射率和(c)吸收率Fig.2.(a) Transmissivity,(b) reflectivity and (c) absorptivity of plane waves passing through the subwavelength metal aperture.

2.2 亞波長金屬孔的Mie 諧振耦合傳輸性能

光作用到物質上使物質發(fā)生極化,極化率的求解是計算物質內、外疊加場強以及進一步計算物質對光波散射和吸收的前提.當顆粒物質的幾何尺寸小于入射光波波長時,入射光與顆粒之間的相互作用通過準靜態(tài)近似描述,從而可以得到一些規(guī)則和簡單形狀的顆粒物質,如金屬納米球體的極化率α為 α =4πa3(εm?εd)/(εm+2εd) ,這 里 a 為 金 屬 球的半徑,εm和 εd分別為金屬球和周圍環(huán)境的介電常數(shù)[7].當隨頻率變化的介電常數(shù) εm(光頻段為負數(shù))使 | εm+2εd| 達到極小值時,金屬球的極化率達到極大值,球體內部和外部電場達到共振增強狀態(tài),對入射光的吸收和散射也達到了極大值.Mie利用麥克斯韋方程組和邊界條件計算出了金屬微納米球體的光學響應(主要是吸收和散射),這就是著名的“Mie 理論”[7].當然,對于其他形狀的金屬、絕緣介質或者半導體顆粒而言,也存在類似的共振散射和共振吸收現(xiàn)象.盡管對于大多數(shù)顆粒而言并無嚴格的解析解,但近年來功能日益強大的全波電磁仿真軟件能夠快速準確地描述光場作用下顆粒的響應行為,成為納米光子學領域研究的重要工具.由于金屬對光波的吸收損耗不可忽略,所以利用幾乎沒有損耗的介質顆粒的Mie 諧振效應實現(xiàn)具有極值特性的近場束縛態(tài)或遠場散射態(tài)近年來成為研究的熱點.在Mie 諧振的一系列模態(tài)中,低階模態(tài)具有低頻和強響應特點,所以磁偶極子和電偶極子諧振模態(tài)在微納光學的應用中最為廣泛.下面詳細介紹本研究利用硅納米顆粒產生的磁偶極子耦合實現(xiàn)亞波長金屬孔的寬帶高透射傳輸.

保持圖1 中金屬孔的結構(半徑、厚度和周期)不變,在孔的兩邊對稱地放置硅納米立方顆粒,如圖3 所示,其中圖3(a)和圖3(b)分別為放置有硅納米顆粒的金屬孔的正面和側面圖.為避免高階等離激元諧振模態(tài)和波導模態(tài)的耦合參與金屬孔的透射增強,選取圖2 中波長大于838 nm 的波段進行研究,此時金屬介電常數(shù)的Drude 模型依然適用.圖3 中硅納米顆粒的介電常數(shù)為12.25,邊長經優(yōu)化設計取為200 nm,兩立方塊之間的距離d 隨著金屬孔的厚度進行調節(jié),從而可以研究不同耦合強度(耦合距離)下的兩個硅納米立方顆粒在亞波長金屬孔透射增強中的作用.

圖3 放置在亞波長金屬孔兩邊的硅立方諧振子的(a)正視圖和(b)側視圖Fig.3.(a) Front view and (b) side view of silicon cube resonators placed at both sides of the subwavelength metal a perture.

當放置有硅納米顆粒時,亞波長金屬孔對入射光的光學響應如圖4 所示,圖4(a)和圖4(b)分別為兩諧振子的耦合距離從250 nm 逐漸減小到100 nm 時的透射率和反射率.可清楚地看到,隨著耦合距離逐漸減小,透射率逐漸增大.當耦合距離為175 nm 時,透射率達到最大.隨著耦合距離進一步減小,透射峰劈裂為兩個,耦合距離越小透射峰劈裂的程度越大,但峰值保持不變.另一方面,隨著耦合距離的減小,吸收率逐漸降低.在耦合距離小于175 nm 時,吸收峰劈裂為兩個,劈裂程度隨著耦合距離的減小而增大,出現(xiàn)與透射率完全類似的情形.實際上,透射和吸收峰值隨耦合距離變化的情況完全遵循諧振子耦合的一般規(guī)律.對于兩個耦合諧振子而言,按照耦合強度可分為過耦合、臨界耦合和弱耦合三種情形.當以上兩個硅納米諧振子的耦合距離為175 nm 時,屬于臨界耦合的情形,此時高頻諧振模態(tài)和低頻諧振模態(tài)合并,波長在1175—1240 nm 范圍的入射光透射率都大于0.81(透射系數(shù)大于0.9),相對應的帶寬達到65 nm,通帶內吸收率小于0.2,透射率與吸收率之比為4,半高寬(3 dB 帶寬)達到140 nm,各項指標明顯優(yōu)于表面等離激元激發(fā)的亞波長金屬孔的透射增強.

圖4 亞波長金屬孔的(a)透射率和(b)吸收率隨兩個硅諧振子之間耦合距離的變化Fig.4.(a) Transmissivity and (b) absorptivity of the subwavelength metal aperture varying with the coupling distance between two silicon resonators.

圖5 Mie 諧振耦合的亞波長金屬孔的透射率隨(a)硅納米顆粒邊長和(b)金屬孔周期的變化Fig.5.Transmissivity of Mie-resonance coupled subwavelength metal aperture varying with (a) side length of silicon nanoparticles and (b) period of metal aperture.

為進一步說明Mie 諧振耦合與表面等離激元共振的不同機理,分別選取對二者諧振波長較為敏感的參量進行研究.在Mie 諧振中,諧振波長主要決定于諧振子的幾何結構和材料屬性,而在表面等離激元共振中,金屬孔陣列的周期是決定諧振波長的一個重要參量.圖5(a)和圖5(b)分別給出了僅改變硅納米顆粒的邊長和金屬孔排列周期的大小得到的基于Mie 諧振耦合的亞波長金屬孔的透射率.從圖5(a)可清楚地看出,硅納米顆粒的邊長從190 nm 變化到210 nm 時,金屬孔透射通帶的中心波長從1100 nm 變化到1300 nm,具有寬通帶透射可調性.然而,如圖5(b)所示,當金屬孔的周期從750 nm 變化到850 nm 時,盡管其變化幅度是圖5(a)中硅顆粒邊長變化的5 倍,但由于周期變化對硅納米顆粒的諧振頻率的影響比較小,所以金屬孔的透射通帶的中心波長發(fā)生的變化也非常小(約為10 nm).但是,對于沒有加載硅納米諧振子的金屬孔而言,在周期變化相同幅度的情況下由表面等離激元共振引起的透射峰能夠移動85 nm(圖中未給出),所以進一步說明硅納米顆粒Mie 諧振耦合的亞波長金屬孔透射中并無表面等離激元成分參與.

3 分析與討論

近年來,由超材料引發(fā)的納米光學電路為納米級光信息處理提供了一個嶄新平臺,人們可以按照低頻電子電路設計的方法對具有相應功能的光學模塊進行構建.亞波長納米結構可以充當納米光學電路中的元件,能夠將電路元件的概念從射頻和微波領域擴展到光頻.本文提出的基于Mie 諧振耦合實現(xiàn)的亞波長金屬孔寬帶高透射傳輸,完全可以借助于光學電路進行等效描述,從而能夠深刻揭示透射增強和帶寬展寬的機理,也便于對相關參數(shù)進行調控.

一般地,兩個自然頻率為ω1和ω2的退耦無損耗模式幅度分別為a1和a2的諧振子的運動方程為[23]

若兩諧振子通過某種方式相互耦合,方程(1)和方程(2)可改寫為

其中κ12和κ21是耦合系數(shù).由能量守恒及能量對時間的變化率可得

因為a1和a2的初始幅度和相位任意設定,故耦合系數(shù)必須有下列關系:

因時間因子為 exp(jωt) ,則可得到(3)式和(4)式具有非零解的必要條件為

所以,耦合會使系統(tǒng)的兩個頻率分開,當ω1=ω2時耦合模式的兩頻率之差為 2|κ12|,隨著耦合系數(shù)的增大,頻率分開的程度也越大.

以上定性地分析了兩個理想諧振子耦合的一般規(guī)律,但對于諧振子的類型和具體的參數(shù)并未給出.考慮到光波的電磁屬性,光波與亞波長金屬或介質結構的相互作用完全能夠表現(xiàn)出諸如電容、電感和電阻等電子元件的功能特性,所以建立如圖6所示的兩個耦合LC 諧振電路對圖3 所示的Mie諧振耦合亞波長金屬孔的透射進行分析.

圖6 加載耦合諧振子的亞波長金屬孔透射的等效電路模型Fig.6.Equivalent circuit model of transmission of the subwavelength metal aperture added with coupled resonators.

因為亞波長金屬孔的入射光和透射光都處于自由空間,所以圖6 中的激勵端T1和接收端T2的內阻設置為真空波阻抗377 ? .考慮到傳輸過程中金屬引起的損耗,我們把電阻引入到諧振器中,形成具有一定品質因數(shù)的RLC 諧振電路,從而把損耗等價處理為諧振子中的介質損耗.在全波仿真過程中,通過對Mie 諧振耦合的亞波長金屬孔周圍的電磁場分布觀察可知,兩個硅納米諧振子間的耦合屬于磁耦合,故圖6 中兩個RLC 諧振電路通過電感耦合的方式級聯(lián),k為耦合系數(shù).兩個諧振電路中的電容C、電感L和電阻R分別相等,整個電路呈對稱分布,形成一個對稱的二端口網絡.在此二端口網絡中,如果特定參數(shù)值條件下的透射率(這里指從激勵端T1傳輸?shù)浇邮斩薚2的功率T=|S21|2)能夠與全波電磁仿真結果重合,就可實現(xiàn)Mie 諧振耦合亞波長金屬孔透射的等效電路擬合,這一工作在Advanced Design System 2009 中進行.

首先考慮臨界耦合狀態(tài),經反復計算可知,當圖6 電路中的R1=R2=3700 ? ,C1=C2=2.58×10?17F ,L1=L2=1.6×10?14H 以及k=0.078 時,其透射曲線如圖7 所示,與全波電磁仿真結果完全重合.可見,硅納米顆粒的Mie 諧振臨界耦合實現(xiàn)的亞波長金屬孔寬通帶高透射傳輸完全可以用等效電路進行描述.對于非臨界耦合的情況也進行了同樣的研究和分析.圖8(a)為電磁模型中的透射率隨歸一化耦合距離(定義為d/d0,這里d為兩個硅納米顆粒的耦合距離,d0為處于臨界耦合狀態(tài)時兩個硅納米顆粒的耦合距離,d0= 175 nm)的全波仿真結果,實際上也就是圖4(a)中以波長和歸一化耦合距離為二維變量的透射率等高圖,其遵循的規(guī)律與前面分析結果完全一致.對于圖6 中電路的非臨界耦合狀態(tài)而言,可僅通過改變耦合系數(shù)k進行分析.圖8(b)為電路模型中的透射率隨耦合系數(shù)倒數(shù)的歸一化值(定義為(1/k)/(1/k0),這里1/k為兩個RLC 耦合電路的耦合系數(shù)的倒數(shù),1/k0為處于臨界耦合狀態(tài)時的兩個RLC 耦合電路的耦合系數(shù)的倒數(shù),k0= 0.078)的仿真結果.可明顯地看出: 當耦合系數(shù)的倒數(shù)增大(耦合系數(shù)減小)時,透射峰從過耦合狀態(tài)變化到臨界耦合,然后又逐漸變化到欠耦合狀態(tài),與圖8(a)所示的情形完全一致.所以,根據耦合模理論建立的等效電路模型不僅證明了硅納米顆粒Mie 諧振耦合實現(xiàn)亞波長金屬孔寬通帶高透射傳輸機理的正確性,而且也提供了一種按照電路設計方法對相關功能的光學模塊進行構建的可能.

圖7 加載耦合諧振子的亞波長金屬孔透射的等效電路擬合Fig.7.Equivalent circuit fitting of transmission of the subwavelength metal aperture added with coupled resonators.

圖8 透射率隨(a)耦合距離的歸一化和(b)耦合系數(shù)的倒數(shù)的歸一化的變化Fig.8.Transmissivity varying with (a) normalization of coupling distance and (b) normalization of reciprocal of coupling coefficient.

4 結 論

本文通過放置在亞波長金屬孔兩邊的硅納米立方顆粒的Mie 諧振臨界耦合實現(xiàn)亞波長金屬孔的寬帶和高透射傳輸.對于半徑為125 nm 和排列周期為800 nm 的亞波長金屬孔而言,Mie 諧振耦合能使透射系數(shù)超過90%的帶寬達到65 nm,帶寬和透射率遠遠超過表面等離激元共振誘導的透射增強.另外,利用耦合模理論建立了Mie 諧振耦合亞波長金屬孔寬帶高透射傳輸?shù)牡刃щ娐纺Ｐ?根據全波電磁仿真在臨界耦合狀態(tài)時的透射曲線準確地反演出等效電路模型中的元件參數(shù)值,并能夠通過改變電路模型中的耦合系數(shù)全面揭示Mie諧振耦合亞波長金屬孔電磁傳輸?shù)囊话阋?guī)律,得到與全波電磁仿真完全一致的結果.因此,建立的納米光學電路在分析Mie 諧振耦合亞波長金屬孔的傳輸機理中具有普適性,也能為準確快速地設計其他納米光學器件提供有力的工具.