李霖偉,陳智輝 ,楊毅彪,費宏明
(1. 太原理工大學 新型傳感器與智能控制教育部/山西省重點實驗室,山西 太原 030024;2. 太原理工大學 物理與光電工程學院,山西 太原 030024)
隨著社會的進步,人們生活水平的提高,人類對自身健康極為關注,生命科學成為當代科學研究的前沿領域。20 世紀下半葉以來,科學技術日新月異,人們對生命的認識逐步從器官水平深入到細胞、分子水平,其中,熒光標記檢測技術因操作便捷以及靈敏度高等優(yōu)點,被廣泛使用。而量子點又因具有傳統(tǒng)熒光染料無法比擬的優(yōu)點,如寬帶激發(fā)窄帶發(fā)射、發(fā)光強度高、生物相容性好、光穩(wěn)定性好等優(yōu)點[1-5],被廣泛應用在熒光標記檢測中。量子點可用于微米和納米尺度物質的實時跟蹤,對研究微生物的流動以及微納流動器件內部的溶液流動行為等具有重要意義[6]。
熒光物質微位移和移動速度的測量,有多種測量方法,L Cui 等人利用光電結合的方法,通過使用微電極陣列使熒光粒子發(fā)生運動,并使用兩個嵌入式光纖探測熒光強度變化,從而實現對熒光物質的監(jiān)測和移動速度的測量[7]。這種方法受限于兩個嵌入式光纖的間距,沒有實現對熒光物質移動速度的實時測量。
粒子圖像測速(PIV)是一種常用的測粒子移動和溶液速度場的方法,被廣泛使用[8-10]。Santiago 和Meinhart 等人使用100~300nm 直徑熒光標記的聚合物顆粒測量得到粒子位移信息和溶液的速度場信息[11-12]。該方法使用激光直接激發(fā)熒光示蹤粒子,受成像系統(tǒng)景深的影響,其觀測厚度較大,分辨率受限。然后,Zettner、Jin、Sadr 等人利用光在兩種具有不同折射率的介質之間發(fā)生全反射產生的倏逝波去激發(fā)熒光顆粒[13-15]。此種方法實現了近壁測量,減少了觀測厚度,提高了分辨率。但是此種方法使用的熒光顆粒直徑同樣為100~300nm,和倏逝場一個量級,甚至比倏逝場的范圍還大,再加上較大的熒光粒子可能會和流體發(fā)生相互作用,影響最后測量結果的精度,不能很好地反映溶液真實的流動特性。Shahram Pouya 等人利用全內反射倏逝波激發(fā)小尺寸量子點,再通過成像系統(tǒng)進行連續(xù)成像,最終,把得到的圖像進行整合,從而得到粒子的移動軌跡,也可得出粒子的移動速度等信息[16]。這種方式也實現了對粒子監(jiān)測和流速的測量,但是對于極小的示蹤粒子,由于熒光強度不高且會向各個方向傳播,要確保粒子成像的可靠性,需要數毫秒的曝光時間,在相機曝光期間的粒子運動可能導致圖像模糊。而且,粒子圖像測速的精確度還會受到后期圖像處理的影響[17],另外,這種方法的測量系統(tǒng)較為復雜。因此,提出一種相對簡單、可實時準確測量熒光物質微位移和移動速度的方法具有重要意義。
諧振腔結構簡單,且其具有高Q 值、小模式體積和強倏逝場,因此對于周圍環(huán)境介質的改變十分敏感,廣泛應用于傳感領域[18]。很多研究小組利用諧振腔開發(fā)出了不同的傳感器,如折射率/濃度傳感器[19-21]、溫度傳感器[22-23]等,并用于檢測微小顆粒有無和顆粒大小[24-26]。本文基于環(huán)形諧振腔優(yōu)秀的傳感特性,提出采用納流通道-諧振腔耦合結構實現對熒光物質微位移和移動速度的實時準確測量。
本工作首先研究了量子點偏振及納流通道-諧振腔耦合結構參數對熒光與結構之間耦合效果的影響,得到可實現良好耦合效果的結構參數。然后,量子點在納流通道一定范圍內移動時,下波導耦合輸出的光功率會有所變化,利用這一特性,通過對下波導耦合輸出的光功率進行實時監(jiān)測,實現對熒光物質微位移和移動速度的實時準確測量。最后,對影響傳感靈敏度的因素進行了探索。
圖1(彩圖見期刊電子版)為納流通道-諧振腔耦合結構的二維模型圖及其參數。藍色區(qū)域代表納流通道-諧振腔結構,折射率n = 2.915,材料可選擇砷化鋁[27]。其由上納流通道、下波導和環(huán)形諧振腔構成。環(huán)形諧振腔內外半徑分別是R2、R1,納流通道參數為d5和d1,灰色部分代表生物溶液,折射率為1.33,下波導寬度d6為200nm,上納流通道與諧振腔間距是d2,下波導與諧振腔間距是d3。黃色的點代表量子點,放置于納流通道中心,與結構中心坐標原點O的水平間距是d4。為了后續(xù)描述方便,從右上開始按照順時針方向把3 個端口分別定義為1、2、3。
圖1 納流通道-諧振腔耦合結構二維模型圖Fig. 1 Two-dimensional model diagram of a nanofluidic channel-resonant cavity structure
在本章中,采用時域有限差分法[28-29],對提出的納流通道-諧振腔耦合結構進行了二維尺度上的理論研究。二維模擬區(qū)域范圍是(x,y)=(?4:4,?5:5)μm,x方向的網格精度設置為20nm,y方向的網格設置為5 nm,x,y方向的邊界條件都設置為完美匹配層(Perfectly Matched Layers, PML)。使用偶極子光源(dipole)來模擬量子點,波長范圍設置為1.47~1.63μm。在端口2 設置線功率監(jiān)視器觀察光功率變化,線功率監(jiān)視器沿y方向放置,寬度與波導寬度相同,使用xy平面上的面電場監(jiān)視器來研究納流通道-諧振腔耦合結構中的電場分布,其分布區(qū)域為(?4:4,?4.5:4.5)μm。
量子點和結構中心水平距離d4較大時,量子點發(fā)出的熒光從納流通道耦合進入諧振腔,沿著順時針方向在諧振腔中傳播,并耦合進入下波導沿端口3 輸出,如圖2(a)所示。隨著d4不斷減小,量子點發(fā)出的光可以在環(huán)形諧振腔中實現反方向耦合,然后耦合進入下波導,沿端口2、3 輸出,如圖2(b)所示。通過對端口2 耦合輸出的光功率的實時監(jiān)測,實現對量子點位置的實時準確測量。
圖2 微位移檢測原理圖Fig. 2Schematic diagram of micro-displacement detection
為了實現更靈敏的熒光物質微位移和速度檢測,需要量子點發(fā)出的熒光與結構實現最佳的耦合效果,因此,探究了量子點偏振和結構參數變化對耦合效果的影響。本文用端口2 的功率表征熒光與結構之間的耦合效果。若要實現最佳光耦合效果,即使端口2 檢測到的光功率最大。
3.1.1 量子點偏振對耦合效果的影響
首先,研究了不同偏振方向的偶極子光源發(fā)光與結構之間的耦合效果,當結構參數如下:R1=2.3μm,R2=2.1μm,d1=100nm,d2=d3=250nm,d4=0nm,d5=200nm 時,偶極子光源沿x、y、z三個方向偏振時熒光與結構耦合效果,即不同偏振方向時端口2 的光功率變化情況,如圖3(彩圖見期刊電子版)所示。從圖中的光功率曲線可以得出,本文提出的納流通道-諧振腔耦合結構與沿z方向偏振的偶極子光源的發(fā)光實現了很好的耦合。圖3 插圖從上往下分別是偶極子光源沿x、y、z偏振時的電場圖,對應波長是功率曲線中峰值對應的波長,即1.577μm。同樣,從電場圖可以看出,沿z方向偏振的偶極子光源可以有效地與結構進行耦合,這和發(fā)光功率曲線得出的結論是一致的。產生這種現象的原因是偶極子光源沿不同的方向偏振會產生不同的輻射分布模式,進而影響了光源與結構的相互作用。選擇z偏振方向的偶極子光源對結構參數優(yōu)化進行研究,以期得到能實現最佳耦合效果的結構。
圖3 偶極子光源偏振方向不同時的耦合效果曲線和電場分布圖Fig. 3 Coupling effect curves and electric field distributions of dipole source with different polarization directions
3.1.2 納流通道及下波導與諧振腔間距對耦合效果的影響
為了選取合適的耦合結構間距以實現熒光與結構之間最佳的耦合效果,本部分研究了納流通道及下波導與諧振腔間距離變化對耦合效果的影響。首先,將納流通道-諧振腔耦合結構的其余參數分別設置為R1=2.3μm,R2=2.1μm,d1=100nm,d4=0nm,d5=200nm,研究了納流通道與諧振腔間距d2分別為100、150、200、250、300nm 時,端口2 的光功率值隨波導-諧振腔間距d3的變化規(guī)律,如圖4(彩圖見期刊電子版)所示。從圖4 (a)~4 (d)中可以得出,當納流通道與諧振腔間距d2分別固定為100、150、200、250nm,下波導間距d3=250nm 時,端口2 耦合輸出的光功率最大,其耦合效果最好。圖4 (e)中,雖然d2固定為300nm,d3=300nm 的光功率曲線略高于d3=250nm 的光功率曲線,但是其光功率最大值明顯低于圖4 (a)~4 (d)。因此,將下波導與諧振腔間距d3固定為250nm,分析納流通道與諧振腔間距不同時的耦合效果,如圖4(f)(彩圖見期刊電子版)所示??梢钥闯?,當d3固定為250nm 時,納流通道越靠近諧振腔,耦合效果越明顯。接下來,以d2=200nm,d3=250nm 為例進行研究。
圖4 納流通道及下波導與諧振腔間距不同時的耦合效果曲線Fig. 4 Coupling effect curves when the distance between the microfluidic channel, the lower waveguide and the resonant cavity are different
3.1.3 諧振腔大小對耦合效果的影響
本部分研究了諧振腔大小對熒光與結構之間耦合效果的影響,固定參數d1=100nm,d2=200nm,d3=250nm,d4=0μm,d5=200nm 時,研究當R2,R1分別為2.07μm,2.27μm;2.08μm,2.28μm;2.09μm,2.29μm;2.1μm,2.3μm;2.11μm,2.31μm;2.12μm,2.32μm;2.13μm,2.33μm 時端口2 的光功率值的變化,如圖5(彩圖見期刊電子版)所示??梢钥闯?,隨著諧振腔變大,峰位向長波長方向移動,強度未發(fā)生明顯改變。選擇R1、R2分別為2.3μm、2.1μm 進行接下來的研究。
其峰位移動情況可以由環(huán)形諧振腔理論說明,在環(huán)形諧振腔中共振波長可由下式計算:
式中, λm是 共振波長,neあ是有效折射率,L是諧振腔周長,m是正整數。隨著諧振腔周長的變大,共振波長將向長波長方向移動,這與圖5 所示規(guī)律一致。
圖5 不同諧振腔大小時的耦合效果曲線Fig. 5 Coupling effect curves when the cavity size is different
3.1.4 納流通道寬度對耦合效果的影響
接著,研究了納流通道寬度對熒光與結構之間耦合效果的影響,此時模擬區(qū)域變?yōu)椋▁, y)=(?4:4,?5:7)μm,電場監(jiān)視器范圍為(?4:4,?5:6)μm。固 定 參 數R2=2.3μm,R1=2.1μm,d2=200nm,d3=250nm,d4=0μm,d6=200nm,研究當d5,d1分別為0.2μm,0.1μm;0.8μm,0.5μm;1μm,0.5μm;2μm,1μm;2μm,1.6μm 時端口2 的光功率變化。如圖6(彩圖見期刊電子版)所示。從圖6 可以看出,d5,d1分別為0.2μm,0.1μm 時,光功率曲線明顯高于其他參數下的曲線。說明該參數相較于其他參數,熒光與諧振腔實現了很好的耦合。這是由于納流通道寬度變大時,不能很好地局域量子點發(fā)出的熒光,導致熒光向四面八方擴散,而不是耦合到諧振腔中所致。因此,本文選擇d5,d1為0.2μm,0.1μm 進行研究。
圖6 納流通道參數不同時的耦合效果曲線Fig. 6 Coupling effect curves when the microfluidic channel parameters are different
通過上述量子點偏振及結構參數變化對熒光與結構之間耦合效果影響的研究,得到了實現良好耦合效果的量子點偏振方向和結構參數,即,R2=2.3μm,R1=2.1μm,d1=d2=d5=d6=200nm,d3=250nm,以此為例,檢測了量子點在通道中移動時,端口2 耦合出的光功率變化,結果如圖7 所示。從圖7 可以看出,量子點與結構中心水平距離d4從1μm逐漸減小時,端口2 的強度不斷變大。
圖7 不同量子點位置時端口2 的光功率曲線Fig. 7Optical power curves at port 2when the quantum dot position changes
量子點在不同位置時的電場分布如圖8 所示,對應波長為1.578μm,可以看出d4=2μm和d4=1μm 時,下波導端口2 處的電場強度沒有明顯區(qū)別,隨著d4從1μm 變?yōu)?.5μm,再變?yōu)?μm,端口2 電場強度逐漸變強,與圖7 中光功率曲線的變化情況一致。
圖8 量子點處于不同位置時的電場分布Fig. 8 Electric field distributions when quantum dots are in different positions
然后,繪制了圖7 中的峰值功率與量子點和結構中心水平距離d4的關系曲線圖,如圖9 所示。可以看出,端口2 的峰值功率與量子點在納流通道中的位置可以很好的對應。因此,可以對量子點微位移及移動速度進行實時準確測量。
圖9 量子點與結構中心水平距離d4 變化時端口2 的峰值功率曲線Fig. 9 Peak power curve of port 2when the horizontal distance d4 between the quantum dot and the center of the structure changes
本部分研究了耦合結構間距、折射率變化對傳感靈敏度的影響。
3.3.1 間距對傳感靈敏度的影響
首先,研究參數d2=150nm、d3=250nm、d2=200nm,d3=250nm、d2=d3=250nm 時峰值功率與量子點和結構中心水平距離d4的關系,如圖10所示,可見,d2=150nm 時曲線高于d2=200nm 和d2=250nm 時的曲線。前面的研究已得出d3確定時,d2越小,耦合效果越好。而陡峭的曲線更利于信號的區(qū)分,有更好的傳感靈敏度。
圖10 結構間距不同,量子點與結構中心水平距離d4 變化時端口2 的峰值功率曲線Fig. 10Peak power curves of port 2varying with d4, the horizontal distance between the quantum dot and the center of the structure, at different structure spacing
3.3.2 折射率對傳感靈敏度的影響
本部分中,對比了結構整體折射率n分別為2.8、2.915、3.1 和3.3 時峰值功率與光源和結構中心水平距離d4的關系曲線,如圖11所示??梢钥闯?,雖然結構折射率變大時,曲線不再平滑,但是幾種曲線保持了相同的規(guī)律,說明折射率對傳感靈敏度的影響不大。這為結構材料選擇提供了便利。
圖11 不同結構折射率時,量子點與結構中心水平距離d4 變化時端口2 的峰值功率曲線Fig. 11 Peak power curves of port 2varying with d4, the horizontal distance between the quantum dot and the center of the structure, at different refractive indexs
本工作提出采用納流通道-諧振腔耦合結構實現量子點微位移和移動速度的實時準確測量。測量原理是隨著納流通道中量子點在水平方向逐漸靠近結構中心時,會產生反向的耦合光,并且量子點越靠近結構中心,熒光與結構的耦合效果也越好。因此,通過實時檢測輸出的光功率變化便可實現量子點微位移和移動速度的實時準確測量。研究得出了Z 偏振偶極子光源可以實現熒光與結構之間很好的耦合,最優(yōu)的納流通道-諧振腔耦合結構參數是納流通道與諧振腔間距為250nm,波導與諧振腔間距越小越好。討論了諧振腔大小和納流通道寬度對耦合效果的影響,并就納流通道-諧振腔間距和結構折射率對傳感靈敏度的影響進行了探索,當耦合結構折射率為2.8~3.3 時,都可以實現對熒光物質微位移的高精度傳感,并且通過減小納流通道與諧振腔的間距可進一步提高傳感靈敏度。實現對量子點微位移和移動速度的實時準確測量,有助于在微米和納米尺度上詳細研究其擴散和分散特點,對研究流體在微納流動器件內部的流動行為、測量生物溶液流速場等方面具有重要意義。