在能源領(lǐng)域中， 太陽能擁有天然氣、石油、煤炭等資源不具有的可再生特質(zhì)，已經(jīng)逐漸成為各個(gè)國家以及各研究機(jī)構(gòu)用以突破經(jīng)濟(jì)發(fā)展瓶頸的一大戰(zhàn)略性資源。

經(jīng)過60年左右的時(shí)間發(fā)展，自太陽能電池從軍事領(lǐng)域蔓延到民用家用等領(lǐng)域，電池效率從剛開始的不到1 % 發(fā)展到現(xiàn)如今的超過20%。時(shí)至如今，無機(jī)材料仍然作為太陽能電池的最主要原料，發(fā)揮著不可忽視的作用，但受制于原材料的價(jià)格以及來源。

基于制備簡單、原料來源廣泛、成本低廉等優(yōu)勢，有機(jī)材料已經(jīng)在實(shí)驗(yàn)室中展現(xiàn)了替代無機(jī)材料的趨勢，但由于有機(jī)材料的電荷遷移率低，非輻射復(fù)合導(dǎo)致的開路電壓低等問題，一直使有機(jī)太陽能電池在性能上無法與無機(jī)太陽能電池媲美。

基于此現(xiàn)象，劍橋大學(xué)物理專家理查德·弗倫德，亞歷山大 J. 吉列特， 加州大學(xué)圣巴巴拉分?；瘜W(xué)與生物化學(xué)系教授Thuc-Quyen Nguyen以及蒙斯埃諾大學(xué)大衛(wèi)·貝爾瓊等人提出一種新型的雜化策略，通過識別確認(rèn)和抑制非輻射損耗途徑， 使有機(jī)太陽能電池的效率提高到20%以上成為可能。

理想的太陽能電池模型應(yīng)該只通過輻射復(fù)合途徑來轉(zhuǎn)換能量，即獲得100%的電致發(fā)光外量子效率（External QuantumEfficiency，EQE）。

但實(shí)際上，往往有多種非輻射復(fù)合途徑影響了電池的性能，從而導(dǎo)致額外的電壓損失。影響EQE的因素有光致發(fā)光效率和輻射衰減復(fù)合比例。通過改變兩種因素，可以實(shí)現(xiàn)對太陽能電池轉(zhuǎn)換效率的調(diào)控。

目前的大部分研究都是通過提高光致發(fā)光效率改善EQE，該論文通過改變輻射衰減比例提供了一條提高太陽能電池效率的新思路。

在有機(jī)太陽能電池中，自由電荷的復(fù)合過程是通過電荷轉(zhuǎn)移激子的形成來進(jìn)行的，要求供受體中的分子三重態(tài)的能量低于自旋三重態(tài)。因此發(fā)生從自旋三重態(tài)到分子三重態(tài)的反電荷轉(zhuǎn)移是可能實(shí)現(xiàn)的。由圖1所示，自旋分子三重態(tài)能夠由兩條路徑生成：雙生和非雙生電荷載流子對。反之，通過反電荷轉(zhuǎn)移生成分子三重態(tài)也能夠由兩條不同的機(jī)制產(chǎn)生。

論文以四種聚合物供體和七種非富勒烯受體為例，以其中兩種材料為主要研究對象。

通過瞬態(tài)吸收和電子順磁共振的一系列手段來解析不同太陽能電池材料的器件性能和電子分子三重態(tài)之間的關(guān)系，在材料PM6：Y6的瞬態(tài)吸收光譜圖中，代表光誘導(dǎo)吸收帶的1250納米和1550納米隨著時(shí)間尺度的增加而逐漸消失，在1450納米出現(xiàn)了新的光誘導(dǎo)吸收帶，這是Y6的分子三重態(tài)特征吸收帶。

瞬態(tài)吸收動力學(xué)顯示了生成分子三重態(tài)過程中的通量依賴關(guān)系，表明分子三重態(tài)是由雙分子機(jī)制生成。使用高通量激發(fā)的時(shí)候，非雙晶復(fù)合過程迅速發(fā)生。通過圖2的電子順磁共振結(jié)果可知，PM6： Y6中存在非成對分子三重態(tài)。

在另一種不能檢測到電荷轉(zhuǎn)移激子產(chǎn)生分子三重態(tài)材料中，沒有觀察到光誘導(dǎo)吸收帶的出現(xiàn)，且動力學(xué)測試沒有發(fā)現(xiàn)通量依賴的現(xiàn)象。這說明不能檢測到非成對分子三重態(tài)的重組途徑。并且在其電子順磁共振譜圖中，觀察到由自旋-軌道耦合介導(dǎo)的系間竄越形成的分子三重態(tài)。

文章用量化計(jì)算的方法深入研究了在分子三重態(tài)形成過程中供受體之間的分子間相互作用機(jī)制，在一定的范圍內(nèi)自旋單重態(tài)是穩(wěn)定的，而自旋三重態(tài)不穩(wěn)定。

由于S1比單重態(tài)具有更高的能量，且分子三重態(tài)比三重態(tài)能量低，會由于電荷轉(zhuǎn)移和局域激子之間的雜化引起反轉(zhuǎn)。由于最高占據(jù)分子軌道沿分子軸的垂直節(jié)點(diǎn)面序列相同，以及大量的分子重疊，造成配合物材料的電子耦合增強(qiáng)，進(jìn)而引起了雜化，抑制了反電荷轉(zhuǎn)移。

該文章通過論證分子三重態(tài)對額外電壓損失的關(guān)鍵作用，提出了通過抑制分子三重態(tài)的形成過程，使自旋三重態(tài)和分子三重態(tài)雜化，進(jìn)而減少電壓損失的新思路。這條新方法的提出， 足以使得電池轉(zhuǎn)換效率達(dá)到20%以上。