劉浩然，胡啟后，談 偉，蘇文靜，陳羽佳，朱一芝，劉建國(guó)

1. 安徽大學(xué)物質(zhì)科學(xué)與信息技術(shù)研究院，安徽 合肥 230601 2. 中國(guó)科學(xué)院安徽光學(xué)精密機(jī)械研究所，環(huán)境光學(xué)與技術(shù)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，安徽 合肥 230031 3. 中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué)地球和空間科學(xué)學(xué)院，安徽 合肥 230026

引 言

二氧化氮(NO2)是大氣中最重要的痕量氣體之一，在對(duì)流層和平流層化學(xué)中均起著關(guān)鍵作用。NO2參與對(duì)流層中臭氧(O3)的催化形成，有助于形成二次氣溶膠和酸雨[1-4]。高濃度的NO2對(duì)肺部和呼吸道有強(qiáng)烈的腐蝕與刺激性，損害人體健康[4-5]。對(duì)于城市區(qū)域，大氣中的NO2主要來(lái)自于人為源，如： 工業(yè)制備過(guò)程中的排放、化石燃料燃燒、機(jī)動(dòng)車排放、生物質(zhì)燃燒等[4]。開(kāi)展城市的NO2污染排放與分布研究，可以為城市大氣污染防治與管控提供數(shù)據(jù)支持與保障，具有非常重要的環(huán)境科學(xué)意義。

目前，城市區(qū)域的NO2研究主要基于地面站點(diǎn)的監(jiān)測(cè)結(jié)果，多聚焦于分析NO2的變化規(guī)律與分布特征，而對(duì)于城市NO2排放通量的評(píng)估研究仍較匱乏。多軸差分光學(xué)吸收光譜法(MAX-DOAS)是一種用于氣溶膠、NO2、SO2、HCHO等多種大氣污染物的被動(dòng)遙感測(cè)量技術(shù)，目前已廣泛應(yīng)用于大氣污染監(jiān)測(cè)領(lǐng)域[1, 6-10]。有研究表明，將MAX-DOAS技術(shù)應(yīng)用于車載移動(dòng)端可監(jiān)測(cè)獲得污染氣體柱濃度空間分布信息，若車載走航路線為完整閉環(huán)，基于走航觀測(cè)結(jié)果再結(jié)合氣象信息可進(jìn)一步搭建污染氣體的通量計(jì)算模型，從而獲取目標(biāo)區(qū)域的污染氣體排放通量[11]，可有效評(píng)估研究區(qū)域的本地排放與外部輸入的貢獻(xiàn)。

京津冀區(qū)域作為國(guó)內(nèi)的政治文化中心，面臨的大氣污染問(wèn)題備受世人矚目[6]。河北省衡水市曾作為京津冀污染最嚴(yán)重的城市之一，對(duì)于開(kāi)展污染防治與管控方面的研究具有很強(qiáng)的代表性。在工作使用車載MAX-DOAS針對(duì)衡水市區(qū)NO2的空間分布、污染區(qū)域貢獻(xiàn)和排放通量等方面進(jìn)行了研究與分析。

1 實(shí)驗(yàn)部分

使用兩套MAX-DOAS儀器系統(tǒng)： (1)車載MAX-DOAS，搭載至航觀測(cè)車的頂部用以走航觀測(cè)； (2)站點(diǎn)MAX-DOAS，搭建于衡水市區(qū)內(nèi)西南方向的融創(chuàng)大廈(37.739°N，115.628°E)樓頂進(jìn)行定點(diǎn)觀測(cè)。基于這兩套MAX-DOAS儀器系統(tǒng)分別開(kāi)展了平行對(duì)比實(shí)驗(yàn)和走航觀測(cè)實(shí)驗(yàn)，實(shí)驗(yàn)期間的航行時(shí)間、行駛方向、氣象參數(shù)等信息如表1所示。

表1 實(shí)驗(yàn)期間的天氣、風(fēng)場(chǎng)和行駛方向Table 1 Driving direction, wind field and weather conditions during this campaign

兩套MAX-DOAS儀器的系統(tǒng)結(jié)構(gòu)整體一致，如圖1所示，系統(tǒng)由掃描望遠(yuǎn)鏡、控制望遠(yuǎn)鏡仰角的步進(jìn)電機(jī)、一維電荷耦合器件檢測(cè)器(Sony ILX511，2048個(gè)像元通道)、紫外光譜儀(AvaSpec-ULS2048L-USB2)、光譜儀溫控系統(tǒng)和計(jì)算機(jī)組成。其中，車載MAX-DOAS光譜儀波段覆蓋范圍為300～460 nm，光譜分辨率為0.6 nm，而站點(diǎn)MAX-DOAS光譜儀覆蓋范圍為300～400 nm，光譜分辨率為0.45 nm，二者的儀器視場(chǎng)角均為0.5°。

圖1 MAX-DOAS儀器結(jié)構(gòu)示意圖Fig.1 Schematic diagram of the experimental setup of the MAX-DOAS instrument

1.1 平行對(duì)比觀測(cè)2.18年1月30日，將參與本研究的兩臺(tái)MAX-DOAS儀器(以下簡(jiǎn)稱： 站點(diǎn)MAX-DOAS與車載MAX-DOAS)同時(shí)搭設(shè)至衡水市中心西南方向的融創(chuàng)大廈站點(diǎn)(37.739°N，115.628°E)，通過(guò)開(kāi)展平行對(duì)比觀測(cè)確保儀器數(shù)據(jù)的一致性。

在該平行對(duì)比觀測(cè)中，兩套系統(tǒng)的望遠(yuǎn)鏡方位角均指向287°(正北方向?yàn)?°)，且望遠(yuǎn)鏡按照1°, 2°, 3°, 4°, 5°, 6°, 8°, 10°, 15°, 30°和90°序列進(jìn)行觀測(cè)掃描，單個(gè)光譜的積分時(shí)間約為1 min，曝光時(shí)間和掃描次數(shù)根據(jù)接收的散射太陽(yáng)光的強(qiáng)度自動(dòng)調(diào)節(jié)，以得到較好的信噪比，每個(gè)掃描序列的完成約需12 min。

1.2 車載走航觀測(cè)實(shí)驗(yàn)

2018年1月24日和2月9日在衡水市區(qū)環(huán)城路(圖2中藍(lán)線)分別開(kāi)展了基于車載MAX-DOAS系統(tǒng)的走航觀測(cè)實(shí)驗(yàn)，儀器系統(tǒng)安裝在觀測(cè)車頂部，高于街道約2 m，望遠(yuǎn)鏡的方位角和觀測(cè)車行駛方向保持一致，按30°和90°的仰角序列進(jìn)行掃描，單個(gè)光譜測(cè)量時(shí)間約為30 s，每個(gè)掃描序列約需1 min。表1和圖2分別為車載航測(cè)實(shí)驗(yàn)的時(shí)間和路線，每次航測(cè)均從環(huán)城路西側(cè)的公路交叉口開(kāi)始(圖2中藍(lán)色四角星)，每次走航觀測(cè)均為完整閉環(huán)路線。同時(shí)，車上配置了全球定位系統(tǒng)(GPS)數(shù)據(jù)接收器，以記錄實(shí)時(shí)坐標(biāo)位置和車輛速度。環(huán)城路總里程為29.5 km，觀測(cè)車行駛速度保持在30 km·h-1左右，單次航測(cè)耗時(shí)約1 h，兩天的實(shí)驗(yàn)路線均為沿環(huán)城路順、逆時(shí)針航測(cè)各1次，累計(jì)進(jìn)行4次閉合繞圈觀測(cè)。

圖2 實(shí)驗(yàn)期間的車載航測(cè)路線和衡水城市結(jié)構(gòu)示意圖Fig.2 The measurement routes taken and Hengshui city structure during this campaign

站點(diǎn)MAX-DOAS于2月9日在融創(chuàng)大廈站點(diǎn)(37.739°N，115.628°E)進(jìn)行同步觀測(cè)，儀器的各設(shè)置參數(shù)與1.1節(jié)保持一致，用于同期的數(shù)據(jù)對(duì)比分析。鑒于工廠集群及交通樞紐均位于城市東部，為便于后續(xù)分析，現(xiàn)將115.68°E以東視為城市東部區(qū)域，另一側(cè)視為城市西部。

2 方法原理

2.1 光譜反演

基于差分吸收光譜法(DOAS)原理，選擇一條參考譜以扣除光譜中夫瑯禾費(fèi)結(jié)構(gòu)的干擾，可從太陽(yáng)散射光譜中反演出目標(biāo)氣體的差分斜柱濃度(differential slant column density, DSCD)[12]，如式(1)所示

DSCDmeas=SCDmeas-SCDref

(1)

式(1)中，SCDmeas為測(cè)量譜，SCDref為參考譜，通常參考譜是選擇相對(duì)干凈的90°天頂觀測(cè)光譜，此時(shí)反演得到的DSCDmeas中同時(shí)包含了對(duì)流層和平流層兩部分信號(hào)，由于大氣化學(xué)研究過(guò)程中主要關(guān)注污染氣體的對(duì)流層信息，因此需要扣除其平流層的干擾信號(hào)。平流層光子路徑主要受時(shí)間的影響較大，對(duì)于觀測(cè)仰角并不敏感，考慮到在同一個(gè)觀測(cè)序列中，由于觀測(cè)時(shí)間相對(duì)較短，各仰角的平流層吸收幾乎相同，因此選擇每個(gè)觀測(cè)序列的90°光譜作為該序列的參考光譜，即可去除平流層信息

DSCDmeas(α)=SCDtrop(α)+SCDstrat(α)-SCDtrop(90)-

SCDstrat(90)=SCDtrop(α)-SCDtrop(90)=DSCDtrop(α)

(2)

式(2)中，DSCDmeas(α)和DSCDtrop(α)分別表示α仰角下反演得到的差分斜柱濃度和對(duì)流層差分斜柱濃度[12]。

在光譜數(shù)據(jù)反演之前，需要使用采集獲取的儀器偏置、暗電流信號(hào)以校正所有的測(cè)量光譜，所使用的反演軟件為QDOAS(http: //uv-vis.aeronomie.be/software/QDOAS/)，選擇338～370 nm波段進(jìn)行反演，具體設(shè)置如表2所示。

圖3是2018年1月30日11:56時(shí)刻30°仰角的光譜擬合示意圖，紅線表示痕量氣體吸收結(jié)構(gòu)的擬合曲線，黑線表示吸收結(jié)構(gòu)的測(cè)量曲線，反演得到的NO2SCD為15.11×1015molecule·cm-2，擬合誤差為0.56×1015molecule·cm-2，剩余誤差的均方根為3.71×104。

表2 NO2 DSCD的反演參數(shù)設(shè)置Table 2 Parameter settings used for NO2 DSCD retrieval

2.2 對(duì)流層NO2垂直柱濃度

由QDOAS直接反演得到的NO2DSCD需要通過(guò)對(duì)流層差分大氣質(zhì)量因子(DAMF)轉(zhuǎn)換成與觀測(cè)方式、觀測(cè)路徑等幾何參數(shù)無(wú)關(guān)的垂直柱濃度(VCD)，見(jiàn)式(3)和式(4)

(3)

DAMF=AMF(α)-AMF(90)

(4)

氣溶膠和痕量氣體廓線的垂直分布對(duì)于大氣質(zhì)量因子(AMF)的計(jì)算非常重要，可以通過(guò)大氣輻射傳輸模型計(jì)算獲得，其中，大氣溫度和壓力廓線使用WRF(weather research and forecasting model)模式模擬的結(jié)果，而氣溶膠消光和NO2廓線使用WRF-Chem(WRF coupled with chemistry)模式的模擬結(jié)果。本研究中，使用矢量線性化離散坐標(biāo)輻射傳輸模型(VLIDORT)[6]計(jì)算所有AMF，在計(jì)算時(shí)設(shè)定單次散射反照率為0.95，不對(duì)稱因子為0.68，地表反照率為0.06。

2.3 WRF-Chem模擬

污染物排放通量計(jì)算的最大誤差一般是由風(fēng)場(chǎng)的不確定性引起的。為了獲得精準(zhǔn)的高分辨率風(fēng)場(chǎng)數(shù)據(jù)，利用WRF中尺度氣象模型將國(guó)家環(huán)境預(yù)測(cè)中心(NCEP)的全球預(yù)報(bào)模型(GFS)中獲得的全球氣象數(shù)據(jù)集(0.5°空間分辨率和6 h時(shí)間分辨率)縮放至目標(biāo)區(qū)域的1 km分辨率。模擬的風(fēng)場(chǎng)空間分辨率為1 km，垂直分布共有34層，用于NO2排放通量的計(jì)算。

圖3 一條光譜的NO2擬合示意圖Fig.3 NO2 fitting case of a measurement spectrum

使用WRF-Chem V3.7版本模擬大氣污染物的3維分布，其網(wǎng)格分辨率為20 km×20 km，垂直分布共有26層?；贛OSAIC(model for simulating aerosol interactions and chemistry)氣溶膠模型結(jié)合CBM-Z (carbon-bond mechanism version Z)氣相化學(xué)機(jī)制以模擬大氣中的化學(xué)過(guò)程。人為排放的輸入信息取自《中國(guó)多尺度排放清單數(shù)據(jù)庫(kù)》(MEIC，http://www.meicmodel.org/)。

2.4 NO2排放通量計(jì)算

車載繞圈航測(cè)可以用來(lái)量化城市空氣污染的傳輸和排放源強(qiáng)度，在引入氣象信息后，可通過(guò)式(5)計(jì)算城市NO2的排放通量[5，11]

(5)

由于測(cè)量過(guò)程是非連續(xù)的，且可以視為分段執(zhí)行，因此NO2排放通量可以估算如式(6)

FluxNO2≈∑VCDNO2(Si)ωisin(βi)ΔSi

(6)

其中，VCD表示由車載MAX-DOAS測(cè)量的NO2平均垂直柱濃度，ω表示觀測(cè)地點(diǎn)的風(fēng)速，β表示風(fēng)向與行駛方向之間的夾角，ΔS是相鄰測(cè)量結(jié)果之間的距離。研究中使用觀測(cè)車上的GPS傳感器記錄地理定位信息，WRF模擬獲得的1 km×1 km分辨率的每小時(shí)風(fēng)場(chǎng)數(shù)據(jù)在空間和時(shí)間維度內(nèi)插到車載MAX-DOAS測(cè)量分辨率上。然后將風(fēng)場(chǎng)數(shù)據(jù)與車載MAX-DOAS VCD組合以進(jìn)行通量計(jì)算。

由于風(fēng)速、風(fēng)向和NO2濃度隨高度變化很大，使直接用平均風(fēng)數(shù)據(jù)進(jìn)行排放通量估算導(dǎo)致較大的誤差。因此，使用WRF-Chem模擬的NO2垂直廓線對(duì)平均風(fēng)場(chǎng)數(shù)據(jù)作加權(quán)處理，見(jiàn)式(7)

(7)

其中vi表示高度層i的風(fēng)矢量，wi表示層i的權(quán)重，即該層柱濃度占VCD的比重。

3 結(jié)果與討論

3.1 儀器對(duì)比驗(yàn)證

圖4為2018年1月30日平行對(duì)比實(shí)驗(yàn)中兩臺(tái)儀器各仰角的NO2DSCD的對(duì)比結(jié)果，兩臺(tái)儀器的NO2DSCD顯示出較好的一致性，DSCD的數(shù)值大小和趨勢(shì)幾乎重合[圖4(a)]，表明儀器之間沒(méi)有明顯的系統(tǒng)誤差。鑒于兩臺(tái)儀器各仰角的觀測(cè)時(shí)間并非完全同步，這里將二者的每個(gè)掃描序列的NO2DSCD分別取平均并作相關(guān)性分析，結(jié)果顯示二者相關(guān)性顯著[圖4(b)]，R值達(dá)到0.974。在整個(gè)對(duì)比觀測(cè)期間，車載MAX-DOAS的NO2DSCD平均值(88.4×1015molecule·cm-2)比站點(diǎn)MAX-DOAS的平均值(84.5×1015molecule·cm-2)高4.61%?？紤]到兩臺(tái)儀器的光譜覆蓋范圍、光譜分辨率均存在一定的差異，且各仰角的觀測(cè)時(shí)間也并非完全同步，這些因素可能是造成二者結(jié)果稍有差異的原因，但整體上兩臺(tái)儀器檢測(cè)結(jié)果基本一致。

3.2 衡水市NO2 VCD空間分布

圖5和表3可以看出2018年1月24日和2月9日的4次車載航測(cè)的NO2VCD空間分布情況，觀測(cè)得到的NO2VCD范圍在0.89×1015～56.33×1015molecule·cm-2，4次觀測(cè)的平均值及標(biāo)準(zhǔn)偏差分別為： (28.45±9.26)×1015，(30.20±1.03)×1015，(27.77±4.36)×1015，(22.42±5.70)×1015molecule·cm-2，該濃度整體要高于此前一些國(guó)內(nèi)其他區(qū)域的研究結(jié)果[5, 6, 10, 13-14]，表明衡水市區(qū)NO2污染水平相對(duì)較高。通過(guò)車載航測(cè)可以較清晰地看出衡水市區(qū)NO2的空間分布特征： 市區(qū)東部整體高于西部區(qū)域，且高濃度NO2主要聚集在環(huán)城路的東南角和東部，這兩處可能存在重要的NO2排放源?？紤]到環(huán)城路外部的東南方向處存在一個(gè)工廠群(包括玻璃加工廠、塑料廠、橡膠廠等)以及加油站，因此具備較強(qiáng)的NO2排放能力； 而環(huán)城路的東部的立交橋路段是衡水市區(qū)重要的交通運(yùn)輸樞紐，該地段車流量大、大型貨車較多，因而尾氣排放總量高，亦是城市主要的NO2排放源。

圖4 對(duì)比實(shí)驗(yàn)期間，站點(diǎn)MAX-DOAS與車載MAX-DOAS的NO2時(shí)間序列(a)及相關(guān)性圖(b)Fig.4 NO2 time series (a) and correlation (b) between the stationary and mobile MAX-DOAS during the inter-comparison measurement

圖5 實(shí)驗(yàn)期間NO2 VCDs的空間分布及風(fēng)場(chǎng)信息 黑色箭頭為風(fēng)場(chǎng)信息，紅色五角星為站點(diǎn)MAX-DOAS所在位置Fig.5 Spatial distribution of NO2 VCDs and the wind information during this campaign The black arrow represents the wind field information, and the red five-pointed star represents the location of the stationary MA-DOAS

表3 走航觀測(cè)期間的衡水市各區(qū)域NO2平均VCD(1015 molecule·cm-2)Table 3 NO2 Mean VCDs of each area of Hengshui during the mobile MAX-DOAS measurement (1015 molecule·cm-2)

3.3 NO2污染區(qū)域貢獻(xiàn)

為評(píng)估東部污染區(qū)域的NO2相對(duì)貢獻(xiàn)，將相對(duì)潔凈的西部區(qū)域視為城市本底值，將二者進(jìn)行對(duì)比分析。由表3可知，車載航測(cè)結(jié)果顯示衡水市區(qū)東部的NO2平均濃度比西部區(qū)域分別高了61.9%，35.9%，3.7%和14.6%，進(jìn)一步說(shuō)明了衡水市區(qū)NO2的主要排放源在市區(qū)環(huán)城路東部附近。相比于1月24日的結(jié)果，2月9日的車載航測(cè)表現(xiàn)出市區(qū)東部與西部的NO2濃度差異驟減，可能是受氣象條件影響所致，當(dāng)日北風(fēng)偏西3～4級(jí)，風(fēng)速整體超過(guò)5 m·s-1，將相對(duì)潔凈的市區(qū)北部和西部的氣團(tuán)輸送至污染源聚集的東部區(qū)域，產(chǎn)生了一定的清潔作用，因而使得東部區(qū)域整體的NO2平均濃度降低。2月9日的潔凈氣團(tuán)使得污染源區(qū)(城市東部)的濃度相較于無(wú)風(fēng)狀態(tài)下的1月24日檢測(cè)結(jié)果下降了23.8%，而對(duì)污染源較少的區(qū)域(城市西部)，清潔作用影響則并不明顯。

對(duì)于1月24日的車載航測(cè)結(jié)果，因處于微風(fēng)狀態(tài)，風(fēng)速小于1 m·s-1，該條件下污染區(qū)域的排放特征明顯，更適用于污染區(qū)域貢獻(xiàn)的評(píng)估，此時(shí)東部區(qū)域的NO2明顯高于西部區(qū)域，兩次觀測(cè)結(jié)果顯示東部區(qū)域比西部潔凈區(qū)域NO2貢獻(xiàn)值超出了13.32×1015和8.93×1015molecule·cm-2。

圖6 2018年2月9日走航觀測(cè)實(shí)驗(yàn)期間，站點(diǎn)與車載MAX-DOAS的NO2檢測(cè)結(jié)果對(duì)比圖 黃色陰影： 車載臨近站點(diǎn)時(shí)的結(jié)果； 灰色陰影： 車載MAX-DOAS行駛至東部區(qū)域的結(jié)果Fig.6 Comparison of NO2 between the stationary and mobile MAX-DOAS during the mobile measurement on February 9, 2018 Yellow shadow: the time when the vehicle approaching the stationary MAX-DOAS； Gray shadow: time when the vehicle reached the eastern region of Hengshui

考慮到NO2具有較強(qiáng)的光化學(xué)特性，白天受光照、大氣狀態(tài)和氣象條件影響發(fā)生相應(yīng)的大氣化學(xué)反應(yīng)，從而產(chǎn)生一定的時(shí)間變化性。在車載航測(cè)實(shí)驗(yàn)中，由于東部區(qū)域的測(cè)量時(shí)間和西部區(qū)域仍存在一定的差異，這樣直接做差值對(duì)比可能會(huì)存在一定的誤差。為消除NO2的時(shí)間變化差異，將車載與站點(diǎn)實(shí)驗(yàn)的NO2結(jié)果進(jìn)行了對(duì)比分析，由于站點(diǎn)MAX-DOAS搭設(shè)于1月30日，本次對(duì)比分析只考慮了2月9日的實(shí)驗(yàn)結(jié)果。圖6為車載和站點(diǎn)NO2VCD的時(shí)間序列結(jié)果，可以看出，當(dāng)走航車不在東部區(qū)域時(shí)，車載和站點(diǎn)的濃度較為接近且變化趨勢(shì)高度一致； 當(dāng)監(jiān)測(cè)車行駛至東部區(qū)域時(shí)，二者濃度差異明顯，且變化趨勢(shì)亦不相同。站點(diǎn)位于衡水西部邊緣的中間位置，是西部潔凈區(qū)域頗具代表性的一個(gè)站點(diǎn)。因此，當(dāng)走航車行駛至東部區(qū)域時(shí)，與同時(shí)段的站點(diǎn)結(jié)果進(jìn)行比較，可以有效地評(píng)估出衡水市區(qū)東部污染源相較于城市西部的污染程度，分別高出30.1%和56.3%，多貢獻(xiàn)了7.89×1015和10.56×1015molecule·cm-2。

綜合1月24日無(wú)風(fēng)條件下的觀測(cè)結(jié)果以及2月9日與站點(diǎn)的對(duì)比結(jié)果，可以得出衡水東部區(qū)域存在明顯的NO2污染源，其NO2濃度比西部高出了30.1%～61.9%、多貢獻(xiàn)了7.89×1015～13.32×1015molecule·cm-2。車載繞圈航測(cè)方法可以有效地評(píng)判出NO2等污染氣體的城市污染源位置及其貢獻(xiàn)特征。

3.4 本地排放與傳輸評(píng)估

圖5顯示了實(shí)驗(yàn)期間的NO2VCD的空間分布和風(fēng)場(chǎng)信息。通過(guò)2.4節(jié)的方法，在污染分布和氣象條件理想的狀態(tài)下，可計(jì)算得到車載繞圈區(qū)域的NO2向外部輸出的總通量和外部輸入通量，兩者之差即為目標(biāo)區(qū)域的排放通量。本研究選取了3次航測(cè)結(jié)果進(jìn)行排放通量的評(píng)估與分析，如表4所示，實(shí)驗(yàn)期間航測(cè)區(qū)域內(nèi)向外輸出的NO2總通量分別為1.76×1024, 1.54×1024, 22.4×1024molecule·s-1，外部輸入的通量為1.66×1024, 1.43×1024, 21.54×1024molecule·s-1； 因此，區(qū)域內(nèi)的NO2排放通量分別為0.10×1024, 0.11×1024, 0.86×1024molecule·s-1，該排放通量結(jié)果相較于此前其他區(qū)域的研究[11]整體偏低，說(shuō)明衡水市區(qū)相對(duì)于其他研究區(qū)域，其主要的NO2污染源并非在集中在市區(qū)內(nèi)部； 另一原因可能是選取的衡水市航測(cè)區(qū)域的面積約為50 km2，遠(yuǎn)小于其他研究區(qū)域的面積，因而NO2總通量和排放通量相對(duì)較低。

表4 實(shí)驗(yàn)期間衡水市區(qū)NO2的排放、輸入、輸出通量(1024 molecs-1)

排放通量的計(jì)算除了受本地的排放量影響外，還與風(fēng)向、風(fēng)速等氣象參數(shù)密切相關(guān)，風(fēng)速偏低時(shí)(<2 m·s-1)通常不利于排放通量的計(jì)算。因此，風(fēng)速更高的2月9日的檢測(cè)結(jié)果，可以更好地代表衡水市中心區(qū)域的NO2排放通量水平，其中96.16%來(lái)源于區(qū)域外部輸入，3.84%由區(qū)域本地排放所導(dǎo)致，外部輸入的NO2比本地排放高了25倍，且3次航測(cè)NO2的區(qū)域外部輸入占比均高于90%，進(jìn)一步證明衡水市NO2主要污染源并不位于市區(qū)內(nèi)部，受市區(qū)外部污染源影響明顯。

排放通量結(jié)果可以確定本地排放和局地污染輸送影響，而基于拉格朗日混合單粒子軌道模型(HYSPLIT)模型模擬的氣團(tuán)軌跡可以表征氣團(tuán)在過(guò)去時(shí)段內(nèi)經(jīng)過(guò)的區(qū)域，用以鑒別長(zhǎng)距離的外部污染源。為進(jìn)一步探究衡水市區(qū)NO2的外部污染輸送源，本研究基于HYSPLIT模型對(duì)衡水市中心區(qū)域2018年1月16日至2018年2月15日觀測(cè)時(shí)段的每小時(shí)反演一條后向軌跡，并對(duì)所有軌跡進(jìn)行聚類分析，考慮到NO2在大氣中停留時(shí)間相對(duì)較短，采用24 h氣團(tuán)后向軌跡分析。再將聚類后的氣團(tuán)集群疊加至改觀測(cè)時(shí)段OMI衛(wèi)星的NO2平均VCD，可以清晰地看出氣團(tuán)集群是否經(jīng)過(guò)高濃度污染區(qū)域。從衛(wèi)星探測(cè)結(jié)果可看出(圖7)，保定、廊坊、石家莊等地均為主要的NO2污染排放聚集地，而衡水NO2濃度相對(duì)低于這幾個(gè)熱點(diǎn)區(qū)域。觀測(cè)期間的氣團(tuán)集群基本來(lái)自這三個(gè)熱點(diǎn)區(qū)域，其中，主要受到來(lái)自北部的保定、廊坊區(qū)域(合計(jì)55.85%的氣團(tuán)集群)的污染源，以及西北部的石家莊(40.95%的氣團(tuán)集群)污染源輸送的影響。

圖7 2018.01.16—2018.02.15 OMI衛(wèi)星觀測(cè)的衡水及周邊地區(qū)的對(duì)流層NO2的空間分布及其0～100 m高度的氣團(tuán)24 h后向軌跡集群

4 結(jié) 論

基于2018年初在衡水市開(kāi)展的站點(diǎn)平行對(duì)比實(shí)驗(yàn)、車載走航觀測(cè)實(shí)驗(yàn)，分析了衡水市NO2的空間分布、污染區(qū)域貢獻(xiàn)、排放通量，評(píng)估了衡水市本地和周邊區(qū)域的污染傳輸影響，討論了車載多軸差分吸收光譜技術(shù)對(duì)于城市NO2的污染分布和排放通量研究的應(yīng)用，結(jié)論如下：

(1) 實(shí)驗(yàn)期間衡水市區(qū)NO2VCD范圍在0.89×1015～56.33×1015molecule·cm-2，每次航測(cè)的平均值在22.42×1015～30.20×1015molecule·cm-2，其污染源主要分布在環(huán)城路外側(cè)東南方向的工廠集群，以及環(huán)城路東部的立交橋路段；

(2) 基于車載走航觀測(cè)實(shí)驗(yàn)在1月24日的無(wú)風(fēng)狀態(tài)下的結(jié)果以及2月9日與站點(diǎn)檢測(cè)對(duì)比的結(jié)果，評(píng)估了衡水市東部NO2污染源的影響，比西部高出了30.1%～61.9%、多貢獻(xiàn)了7.89×1015～13.32×1015molecule·cm-2的NO2；

(3) 通過(guò)2月9日的走航觀測(cè)實(shí)驗(yàn)可計(jì)算出衡水市NO2市區(qū)排放通量為0.86×1024molecule·s-1，該結(jié)果相對(duì)于其他區(qū)域的研究整體偏低，說(shuō)明NO2污染源并非在集中在市區(qū)內(nèi)部，而本實(shí)驗(yàn)選取的走航觀測(cè)區(qū)域遠(yuǎn)小于其他研究區(qū)域，也是城市排放通量偏低的原因之一。此外，NO2通量有96.16%來(lái)源于區(qū)域外部輸入，3.84%為區(qū)域本地排放，進(jìn)一步證明衡水市NO2污染源并不位于市區(qū)內(nèi)部；

(4) 結(jié)合實(shí)驗(yàn)前后的OMI衛(wèi)星的NO2平均結(jié)果和后向軌跡氣團(tuán)分析了衡水市的長(zhǎng)距離傳輸源，實(shí)驗(yàn)期間衡水市NO2外部傳輸源主要來(lái)自北部的保定、廊坊區(qū)域，以及西北部的石家莊區(qū)域。

車載多軸差分吸收光譜技術(shù)對(duì)于我國(guó)城市NO2等污染氣體的空間分布、排放源識(shí)別、通量計(jì)算和污染貢獻(xiàn)評(píng)估等方面有較出色的應(yīng)用前景，可以為城市發(fā)展規(guī)劃和污染氣體控制政策的制定提供數(shù)據(jù)支持，有較好的推廣意義。