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        骨架鎳的制備及其在染料中間體合成中的應(yīng)用

        2021-01-05 04:30:14馮鵬耀瞿建剛胡嘯林
        紡織學(xué)報(bào) 2020年11期
        關(guān)鍵詞:催化劑

        馮鵬耀, 王 蓉, 瞿建剛,2, 董 玲, 胡嘯林,2

        (1. 南通大學(xué) 紡織服裝學(xué)院, 江蘇 南通 226019; 2. 東華大學(xué) 紡織面料技術(shù)教育部重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室, 上海 201620)

        芳香族氨基化合物及其衍生物可以用來(lái)制造藥品、染料中間體和精細(xì)化學(xué)品等,其工業(yè)化合成一直以來(lái)受到廣泛的關(guān)注[1]。T酸,又名科赫酸,是一種重要的化工原料,還可以進(jìn)一步制備H酸,變色酸等其他染料中間體,用途非常廣泛,是印染原料加工過(guò)程中必不可少的染料中間體之一[2]。傳統(tǒng)T酸合成工藝中采用鐵粉還原,但是鐵渣排放、鐵離子殘余率高和廢水廢氣排放等都是很難解決的問(wèn)題,給生態(tài)環(huán)境造成嚴(yán)重的污染,而且不利于行業(yè)的可持續(xù)發(fā)展[3]。

        為了響應(yīng)國(guó)家清潔生產(chǎn)的要求,催化加氫還原工藝應(yīng)運(yùn)而生。在過(guò)去的半個(gè)世紀(jì)中,催化加氫因其在學(xué)術(shù)領(lǐng)域、燃料和化學(xué)品的工業(yè)生產(chǎn)中的重要性而備受關(guān)注[4],已經(jīng)成為化學(xué)工業(yè)中必不可少的過(guò)程,可以獲得各種有價(jià)值的化合物,包括精細(xì)化學(xué)品、農(nóng)用化學(xué)品和藥物化學(xué)品等[5]。催化加氫是一種可持續(xù)發(fā)展的綠色工藝,其中液相催化加氫不會(huì)受到反應(yīng)底物沸點(diǎn)的局限,在經(jīng)濟(jì)上具有較大的優(yōu)勢(shì)[6-7]。常用的加氫還原用催化劑分為貴金屬和非貴金屬兩大類。使用貴金屬催化加氫,如Rh,Pd和Pt,雖然活性很高,但成本太高[8],因此,低成本的非貴金屬催化劑的開發(fā)研究在過(guò)去十年中逐漸成為熱點(diǎn)。其中,骨架鎳是具備這種潛能的金屬之一,骨架鎳催化劑是由鎳和鋁經(jīng)過(guò)高溫合金化得到鎳鋁合金,再用強(qiáng)堿溶解鋁,剩下的鋁和鎳形成骨架結(jié)構(gòu)的一種加氫催化劑。由于它資源豐富、價(jià)廉易得、活性僅次于貴金屬催化劑,從而被普遍應(yīng)用于各類加氫反應(yīng)中。骨架鎳催化劑在宏觀上和金屬粉末是相似的,但其內(nèi)部含有大量的三維網(wǎng)狀韌帶結(jié)構(gòu),催化劑表面多樣化的晶面能夠?yàn)榇呋磻?yīng)提供平臺(tái)、臺(tái)階、位錯(cuò)等缺陷位,大量的低配位原子增加了催化劑的催化活性[9]。除此之外,骨架鎳結(jié)構(gòu)內(nèi)部分布著大量的孔道使其具有較大的比表面積和較多的活性位點(diǎn),可以在溫和的條件下進(jìn)行催化加氫反應(yīng)[10-11]。同時(shí)壽命也是評(píng)判催化劑性能優(yōu)劣的重要因素之一,楊薇[12]以對(duì)苯二胺催化加氫的優(yōu)化工藝為背景,對(duì)催化劑進(jìn)行套用實(shí)驗(yàn),結(jié)果表明,催化劑活性下降較為明顯,在第10次套用實(shí)驗(yàn)時(shí),轉(zhuǎn)化率僅為30.31%。

        本文以鎳鋁合金作為原料,經(jīng)過(guò)活化制備骨架鎳催化劑,應(yīng)用在硝基T酸加氫還原反應(yīng)中。借助測(cè)試手段對(duì)骨架鎳催化劑的結(jié)構(gòu)進(jìn)行分析研究,討論催化劑中骨架結(jié)構(gòu)、合金組成及表面形貌等對(duì)活性產(chǎn)生的影響,以期為骨架鎳催化劑的制備及其在硝基T酸加氫還原反應(yīng)中的應(yīng)用提供一定的理論參考。

        1 實(shí)驗(yàn)部分

        1.1 材料與儀器

        鎳鋁合金(宜興市晨風(fēng)冶金有限公司),硝基T酸(石嘴山潤(rùn)盛化工科技有限公司),鋅粉(南通朝日實(shí)業(yè)有限公司),碘化鉀試紙(杭州試三科技有限公司),高純氫、氮?dú)?、液?南通天源氣體有限公司),氫氧化鈉、濃硫酸(98%)、亞硝酸鈉、鹽酸(37%)(分析純,上海潤(rùn)捷化學(xué)試劑有限公司)。

        YZMR-250(M)型微型反應(yīng)釜(上海巖征實(shí)驗(yàn)儀器有限公司),Gemini SEM 300掃描電子顯微鏡(德國(guó)Carl Zeiss公司),Zeta電位及粒度儀(美國(guó)布魯克海文儀器公司),Ultima IV組合型多功能水平X射線衍射儀(日本Rigaka公司),ASAP2020型比表面積及孔隙分析儀(美國(guó)麥克儀器公司)。

        1.2 實(shí)驗(yàn)方法

        1.2.1 骨架鎳制備原理

        骨架鎳的活性來(lái)源于其結(jié)構(gòu)內(nèi)部含有大量的孔道以及鎳本身具有的活性,通過(guò)片堿除去了鎳鋁合金中大部分的鋁,增大了鎳的比表面積,這一過(guò)程被稱為活化?;罨磻?yīng)的反應(yīng)方程式如下:

        2NaOH+2NiAl+2H2O →2NaAlO2+3H2↑+2Ni↓

        1.2.2 骨架鎳制備步驟

        將50 g氫氧化鈉溶解在200 mL去離子水中,并在攪拌條件下將50 g鎳鋁合金分小批量緩慢加入到堿溶液中,要注意控制加入的速度,使反應(yīng)不過(guò)于劇烈。當(dāng)鎳鋁合金全部加完后,將燒杯放入90~95 ℃水浴中加熱反應(yīng),直至氣泡變慢為止后用去離子水反復(fù)沖洗至中性,最后將制備好的催化劑轉(zhuǎn)移到廣口瓶中用去離子水保存。

        1.2.3 催化加氫反應(yīng)原理

        針對(duì)硝基T酸,在萘環(huán)上的硝基對(duì)萘上的親核取代反應(yīng)有活化作用。在反應(yīng)釜中給予一定的溫度、壓力和少量的骨架鎳,通入一定壓力的氫氣,并通過(guò)攪拌使得氣液固三相均勻地混合。

        在骨架鎳的催化作用下,氫氣首先將萘環(huán)上的硝基還原成亞硝基,然后進(jìn)一步還原為羥胺,從而最終被還原為氨基[13],反應(yīng)方程式如圖1所示。

        圖1 硝基T酸加氫反應(yīng)方程式Fig.1 Nitro T-acid hydrogenation reaction equation

        1.2.4 催化加氫反應(yīng)

        在250 mL聚四氟乙烯內(nèi)襯中加入150 mL硝基T酸(0.72 mol/L)以及骨架鎳催化劑,將其置于反應(yīng)釜中,密閉后,先后用N2和H2置換3次,調(diào)節(jié)壓力表的示數(shù)至實(shí)驗(yàn)壓力,調(diào)節(jié)釜內(nèi)溫度至實(shí)驗(yàn)溫度,開啟攪拌。在整個(gè)反應(yīng)過(guò)程中,不斷補(bǔ)充H2至實(shí)驗(yàn)壓力,當(dāng)壓力不再下降視為反應(yīng)完成。隨后取出液體進(jìn)行性能測(cè)試。

        1.3 測(cè)試方法

        1.3.1 鎳鋁合金和骨架鎳的形貌觀察

        對(duì)鎳鋁合金和骨架鎳進(jìn)行噴金處理后,采用掃描電子顯微鏡在5 kV的加速電壓下表征樣品的表面形貌、孔道分布,并利用掃描電子顯微鏡配備的能譜儀測(cè)試樣品表面元素含量。

        1.3.2 鎳鋁合金和骨架鎳的晶型表征

        采用X射線衍射儀對(duì)鎳鋁合金和骨架鎳進(jìn)行測(cè)試。采用CuKα輻射源,掃描范圍2θ為10°~80°,測(cè)試速率為5(°)/min。

        1.3.3 鎳鋁合金和骨架鎳的比表面積與孔徑測(cè)試

        測(cè)試前先將鎳鋁合金和骨架鎳在100 ℃條件下干燥4 h,然后采用比表面積及孔隙分析儀以高純N2為吸附介質(zhì),在液氮溫度為77 K條件下測(cè)定樣品的比表面積和孔結(jié)構(gòu)。

        1.3.4 鎳鋁合金和骨架鎳的Zeta電位測(cè)試

        將鎳鋁合金和骨架鎳分散在水中,超聲振蕩一段時(shí)間,取上層清液,采用Zeta電位分析儀測(cè)試其Zeta電位。

        1.3.5 轉(zhuǎn)化率測(cè)試

        采用重氮化滴定法測(cè)試硝基T酸轉(zhuǎn)化為氨基T酸的轉(zhuǎn)化率。

        先取10 mL反應(yīng)液置于100 mL的容量瓶中,加水至刻度備用,記為A;再取10 mL反應(yīng)液置于100 mL的三口瓶中,逐滴加入10 mL的鹽酸(2.4 mol/L)和1 g鋅粉,加熱至沸騰2 min后,冷卻,定容到100 mL的容量瓶中備用,記為B。從A和B中分別取25 mL反應(yīng)液置于燒杯中,每個(gè)燒杯中均加入5 mL濃鹽酸,然后用亞硝酸鈉溶液(0.1 mol/L)進(jìn)行滴定,當(dāng)?shù)饣浽嚰埑尸F(xiàn)藍(lán)色暈圈且3 min不消失即為滴定終點(diǎn),分別記錄消耗的亞硝酸鈉的體積Va和Vb,其中Va/Vb的比值即為產(chǎn)物的轉(zhuǎn)化率。

        2 結(jié)果與討論

        2.1 骨架鎳的性能分析

        2.1.1 晶體結(jié)構(gòu)分析

        圖2示出鎳鋁合金的X射線衍射光譜??梢钥闯觯纬傻难苌浞迨呛X量較高的NiAl3(2θ值分別為41.1°、41.7°和43.5°等)和Ni2Al3(2θ值分別為18.1°、25.3°和45.1°等)合金相。NiAl3相脫鋁后,有一定的殘余鋁;而Ni2Al3相脫鋁后,形成的鎳晶體以孿晶及重孿晶形式出現(xiàn),顆粒中存在著很多的孔道,保有空位和缺陷,為吸附、活化反應(yīng)物分子提供良好的環(huán)境。并且Ni2Al3不易破碎,在顆粒中心合金結(jié)構(gòu)幾乎不變,殘余鋁多,這些合金相的形成是骨架鎳催化劑高活性的主要原因[14]。

        4.基本農(nóng)田保護(hù)區(qū)。全市基本農(nóng)田保護(hù)區(qū)面積為63204公頃,約占全市國(guó)土面積的29.27%。分布于10個(gè)鎮(zhèn)(辦事處)。

        圖2 鎳鋁合金的X射線衍射光譜Fig.2 XRD pattern of aluminum-nickel alloy

        圖3示出骨架鎳的X射線衍射光譜??梢钥闯?,有3個(gè)衍射峰的強(qiáng)度較強(qiáng),對(duì)應(yīng)的2θ值分別為44.5°、51.8°和76.1°,通過(guò)對(duì)比鎳的PDF標(biāo)準(zhǔn)卡片(JCPDS 04-0850)發(fā)現(xiàn),這幾處衍射峰依次是面心立方鎳晶體的(111)、(200)和(220)晶面,由于它的晶粒較小,衍射峰出現(xiàn)寬化現(xiàn)象[15-16]。通過(guò)Scherrer公式得出的平均晶粒尺寸是15.8 nm。此外,在2θ值為37.3°和63.0°出現(xiàn)了2個(gè)衍射峰,通過(guò)對(duì)比氧化鎳的PDF標(biāo)準(zhǔn)卡片(JCPDS 75-0197)發(fā)現(xiàn),這2處衍射峰分別對(duì)應(yīng)氧化鎳的(111)和(220)晶面[17]。氧化鎳的出現(xiàn)是由于在測(cè)試時(shí),骨架鎳表面接觸空氣氧化所致,這也與EDS能譜測(cè)試中氧元素的出現(xiàn)相符合。

        圖3 骨架鎳的X射線衍射光譜Fig.3 XRD pattern of raney nickel

        2.1.2 表面形貌分析

        圖4示出骨架鎳活化前后的掃描電子顯微鏡照片。從圖4(a)可以看出,鎳鋁合金的表面較為平整、光滑,通過(guò)熔融制備的鎳鋁2種金屬緊密地包裹在一起。從圖4(b)可以看出,活化后的骨架鎳的表面變得很粗糙。通過(guò)對(duì)比圖4(a)和(b)可以看出,鋁鎳合金中大部分的鋁經(jīng)氫氧化鈉反應(yīng)去除了,剩余的鋁形成了具有支撐作用的骨架結(jié)構(gòu)。宏觀上催化劑本身是極其細(xì)小的顆粒,但在掃描電鏡下,它是一個(gè)多孔的立體結(jié)構(gòu),并且通過(guò)觀察鎳表面的局部放大圖可以看出,上面分布了很多微孔,孔徑在13 nm左右。一方面,這種結(jié)構(gòu)大大增加了催化劑的比表面積,有利于賦予催化劑更高的活性,降低反應(yīng)體系的活化能,加快反應(yīng)速率。另一方面,結(jié)合套用實(shí)驗(yàn),在一定程度上證實(shí)了該骨架結(jié)構(gòu)機(jī)械強(qiáng)度高、不易破碎,催化劑在使用過(guò)程中活性組分不易流失,有利于重復(fù)使用。

        圖4 鎳鋁合金和骨架鎳的掃描電鏡照片F(xiàn)ig.4 SEM images of aluminum-nickel alloy (a) and Raney nickel(b)

        2.1.3 表面元素種類及含量分析

        骨架鎳催化劑要具有較高的活性,那么鎳鋁合金本身要富含Ni2Al3和NiAl3合金相,這就要求在制備時(shí)要嚴(yán)格控制鎳鋁比例。借助掃描電子顯微鏡和能譜儀分析鋁鎳合金和骨架鎳表面微區(qū)的元素組成和含量分布,結(jié)果如表1所示。

        表1 鋁鎳合金和骨架鎳的主要成分含量Tab.1 Main component content of aluminum-nickel alloy and Raney nickel

        從表1可以看出,鎳鋁合金中的鎳和鋁的量比為2∶3,有利于形成Ni2Al3合金相,符合XRD測(cè)試的結(jié)果。經(jīng)過(guò)活化之后,Al占Ni的質(zhì)量分?jǐn)?shù)從原來(lái)的61.9%降低為26.5%,鋁的比例明顯降低,說(shuō)明大部分的鋁與氫氧化鈉反應(yīng)除去了。氧元素的出現(xiàn)是由于浸沒在水中的骨架鎳在測(cè)試之前,需要烘干,鎳暴露在空氣中氧化所致。

        2.1.4 比表面積及孔徑分布分析

        骨架鎳的活性大小是加氫還原反應(yīng)速率快慢,產(chǎn)物轉(zhuǎn)化率高低的關(guān)鍵所在,而決定其活性的關(guān)鍵是比表面積、孔道容積的大小以及孔徑分布的情況。為此,對(duì)鎳鋁合金和骨架鎳比表面積和孔徑分布情況進(jìn)行了分析,結(jié)果如圖5、6所示。

        圖5 骨架鎳和鎳鋁合金的N2吸附-脫附等溫線Fig.5 N2 adsorption-desorption isotherms of Raney nickel and aluminum-nickel alloy

        圖6 骨架鎳的孔徑分布曲線Fig.6 Pore size distribution curves of Raney nickel

        從圖5可以看出,鎳鋁合金的N2吸附量很低,表明它的比表面積較小。并結(jié)合SEM照片可知,在其結(jié)構(gòu)中幾乎沒有孔道分布。骨架鎳的吸附-脫附等溫線在相對(duì)壓力較低的情況(P/P0=0~0.4)下吸附量并沒有呈現(xiàn)迅速上升的趨勢(shì),不符合微孔填充的機(jī)制,說(shuō)明骨架鎳中不含有微孔結(jié)構(gòu)。在相對(duì)壓力中等的情況(P/P0=0.4~0.9)下出現(xiàn)了一個(gè)較大的吸附滯后環(huán),對(duì)應(yīng)著介孔毛細(xì)凝聚體系,表明骨架鎳內(nèi)部存在較多的中孔[18-19]。從圖6的孔徑分布曲線可以看出,骨架鎳的孔徑峰在小于2 nm的區(qū)間內(nèi)是沒有的,絕大部分分布在2~50 nm的區(qū)間內(nèi),小部分分布在大于50 nm的區(qū)間內(nèi)。

        表2示出了骨架鎳的孔道分布數(shù)據(jù)。結(jié)合國(guó)際純粹與應(yīng)用化學(xué)聯(lián)合會(huì)(IUPAC)關(guān)于微孔、中孔、大孔的定義[20],表明骨架鎳的孔道主要以中孔為主,含有少量的大孔,沒有微孔。總的來(lái)說(shuō),鎳鋁合金比表面積較小,且結(jié)構(gòu)內(nèi)部幾乎沒有孔道分布。經(jīng)氫氧化鈉活化后,骨架鎳結(jié)構(gòu)內(nèi)部產(chǎn)生大量的孔道,獲得的比表面積達(dá)46.88 m2/g,從而提供較多的活性位點(diǎn),確保能夠在溫和的條件下進(jìn)行催化加氫反應(yīng)。

        表2 骨架鎳的比表面積和孔結(jié)構(gòu)參數(shù)Tab.2 Specific surface area and pore structure parameters of Raney nickel

        2.1.5 Zeta電位

        硝基T酸加氫還原反應(yīng)是一個(gè)氣液固三相反應(yīng),催化劑在溶液中的分散性越好,不易聚集,越有利于加快反應(yīng)速率。將鎳鋁合金和骨架鎳分別放置在去離子水中,超聲一段時(shí)間后,取上層清液,測(cè)定其Zeta電位,結(jié)果如圖7所示。

        圖7 鎳鋁合金和骨架鎳的Zeta電位Fig.7 Zeta potential of aluminum-nickel alloy and Raney nickel

        從圖7可以看出,骨架鎳活化之后Zeta電位值有所增加,顆粒表面雙電層排斥力增大,顆粒分散穩(wěn)定性提高。因此,骨架鎳在溶液中的分散情況相對(duì)鎳鋁合金較好,顆粒之間不易聚集,有利于氣液固三相充分混合。

        2.2 骨架鎳的應(yīng)用性能分析

        按照1.2.4節(jié)方法將制備好的骨架鎳,應(yīng)用在硝基T酸加氫還原反應(yīng)中,測(cè)定其轉(zhuǎn)化率。

        2.2.1 硝基T酸工藝優(yōu)化

        從催化劑質(zhì)量分?jǐn)?shù)、反應(yīng)壓力、反應(yīng)溫度和攪拌速度這4個(gè)因素優(yōu)化骨架鎳在硝基T酸加氫還原制備T酸的工藝,結(jié)果如圖8所示。

        從圖8(a)可以看出,隨著催化劑質(zhì)量分?jǐn)?shù)的增加,反應(yīng)時(shí)間逐漸減少,轉(zhuǎn)化率逐漸提高。當(dāng)催化劑質(zhì)量分?jǐn)?shù)為2.500%時(shí),轉(zhuǎn)化率達(dá)到96.81%;繼續(xù)增大催化劑用量,轉(zhuǎn)化率提升不明顯,而且成本會(huì)增加,因此,確定催化劑質(zhì)量分?jǐn)?shù)為2.500%。氫氣作為該實(shí)驗(yàn)的反應(yīng)物,既充當(dāng)還原劑,又為反應(yīng)提供所需的壓力環(huán)境。從圖8(b)可以看出,增大反應(yīng)壓力會(huì)提高轉(zhuǎn)化率,縮短反應(yīng)時(shí)間。對(duì)于氣液混合相來(lái)說(shuō),增大反應(yīng)壓力會(huì)改變平衡,使反應(yīng)向正方向進(jìn)行,克服空間位阻,但反應(yīng)壓力過(guò)大會(huì)降低儀器的使用壽命,增加安全隱患,因此,確定反應(yīng)壓力為2.0 MPa。從圖8(c)可以看出,升高反應(yīng)溫度同樣會(huì)提高轉(zhuǎn)化率。動(dòng)力學(xué)方面,溫度越高,分子運(yùn)動(dòng)越劇烈,反應(yīng)速率越快。當(dāng)溫度較低時(shí),不能提供反應(yīng)足夠的活化能,反應(yīng)速率慢。熱力學(xué)方面,溫度越高,有更多的活化分子;但當(dāng)溫度過(guò)高時(shí),不僅對(duì)設(shè)備的要求更高,還會(huì)浪費(fèi)能源,因此,確定反應(yīng)溫度為120 ℃。從圖8(d)可以看出,攪拌速度過(guò)低,導(dǎo)致氣液固三相不能充分混合,難以反應(yīng)。隨著攪拌速度的增加,轉(zhuǎn)化率提高,反應(yīng)時(shí)間減少,最后趨于平緩。考慮到攪拌速度過(guò)大會(huì)增加能耗同時(shí)磨損攪拌頭,因此,確定攪拌速度為800 r/min。綜上確定硝基T酸最佳工藝為:催化劑質(zhì)量分?jǐn)?shù)2.500%,反應(yīng)壓力2.0 MPa,反應(yīng)溫度120 ℃,攪拌速度800 r/min。此時(shí),硝基T酸的轉(zhuǎn)化率達(dá)99.07%。

        圖8 硝基T酸加氫還原工藝Fig.8 Nitro T-acid hydrogenation reduction process. (a)Amount of catalyst;(b)Reaction pressure; (c)Reaction temperature;(d)Stirring speed

        2.2.2 套用實(shí)驗(yàn)分析

        催化劑性能優(yōu)劣的評(píng)判主要從3個(gè)方面考慮,分別是其活性、選擇性和壽命。在對(duì)使用壽命進(jìn)行評(píng)價(jià)時(shí),進(jìn)行多次套用的實(shí)驗(yàn),在每完成一次反應(yīng)后,將反應(yīng)液倒出,將催化劑留在釜中,加入新的原料繼續(xù)反應(yīng),結(jié)果如圖9所示。

        圖9 套用實(shí)驗(yàn)結(jié)果Fig.9 Reuse experiment result

        從圖9可以看出,隨著套用實(shí)驗(yàn)次數(shù)的增加,轉(zhuǎn)化率有所降低,反應(yīng)時(shí)間逐漸延長(zhǎng)。經(jīng)過(guò)10次套用實(shí)驗(yàn)后,第10次的轉(zhuǎn)化率為94%,反應(yīng)時(shí)間為8 h。相較于其他骨架鎳催化劑的活性效果,該催化劑仍然具有良好的活性和較好的穩(wěn)定性。在整個(gè)過(guò)程沒有加入新催化劑,提高了它的利用率,具有很好的經(jīng)濟(jì)效益。

        3 結(jié) 論

        1)以鎳鋁合金作為原料,經(jīng)過(guò)活化制備的骨架鎳催化劑的平均晶粒尺寸為15.8 nm,其結(jié)構(gòu)內(nèi)部含有大量的孔道,以中孔為主;比表面積達(dá)46.88 m2/g,能提供較多的活性位點(diǎn),有利于硝基T酸加氫還原制備T酸。

        2)制備的骨架鎳催化劑在硝基T酸加氫還原中的最佳應(yīng)用工藝為:催化劑質(zhì)量分?jǐn)?shù)2.500%,反應(yīng)壓力2.0 MPa,反應(yīng)溫度120 ℃,攪拌速度800 r/min。在此最佳工藝條件下硝基T酸的轉(zhuǎn)化率達(dá)99.07%。

        3)在對(duì)骨架鎳催化劑的壽命進(jìn)行評(píng)價(jià)時(shí),將其在硝基T酸加氫還原的最佳應(yīng)用工藝下套用10次后,轉(zhuǎn)化率仍然達(dá)到94%,說(shuō)明該催化劑具有良好的活性和較好的穩(wěn)定性。

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