王 聰，葉田園，趙越陽，常正實*

（1.西安交通大學 電氣工程學院，西安710049；2.北京衛(wèi)星環(huán)境工程研究所，北京100094；3.航天機電產品環(huán)境可靠性試驗技術北京市重點實驗室，北京100094）

0 引言

隨著礦物燃料（如煤、石油等）使用量的急劇增長，排放出大量的CO2等溫室氣體，導致全球氣候變暖，威脅自然生態(tài)系統(tǒng)的平衡。如何有效控制已排放CO2的水平，在排放源頭對CO2進行轉化利用以及降低碳排放，成為備受關注的課題。同時，火星表面大氣環(huán)境主要成分是CO2（95.6%）[1]，利用火星表面豐富的CO2資源生產燃料、改善火星環(huán)境、構建火星能源基地，對于開發(fā)火星資源、延伸深空探測半徑具有重要意義。由于CO2分子結構十分穩(wěn)定[2-3]，高化學惰性使其難以活化[4]，通常在高溫、催化下才能將其分解[5]；而CO2加氫燃料化過程是放熱反應，高溫不利于反應的進行，因此在低溫下實現CO2的分解活化是其燃料化的關鍵。等離子體作為一種有效的分子活化手段[6-7]，能夠利用放電產生的高能電子和活性物種活化CO2分子，使其在常溫下實現分解轉化，降低反應能耗[8]。綜上，開展不同條件下CO2放電特性的研究，進而優(yōu)化放電條件，對于揭示CO2分解機理、促進CO2資源化進程十分重要。

近年來，關于CO2放電轉化的研究逐漸增多。Danhua Mei 等[9]利用同軸圓筒型介質阻擋放電結構研究等離子體參數對CO2分解的影響發(fā)現，放電功率是影響CO2轉化效率的重要因素，而CO2流速是影響能量效率的重要參數，當放電功率為15.8 W、CO2流速為41.9 mL·min-1時，CO2轉化效率和能量效率分別為14.3%和8%。Shaojun Xu 等[10]發(fā)現，在等離子反應器中填充BaTiO3能夠提高CO2的轉化效率和能量效率，當輸入能量密度為36 kJ·L-1時，純CO2氣體的轉化效率為19%，而摻雜80%的Ar 或N2時，轉化效率可分別提高至36%和35%。

目前關于CO2轉化的研究多集中于提高CO2轉化效率方面，對于CO2放電特性的研究較少，但是分析CO2放電特性對于探討CO2的放電機理以及調控CO2的能源轉化具有重要意義。為進一步提高轉化效率，推進CO2的燃料化進程，有必要對不同條件下的CO2放電特性進行研究。本文設計了棒?棒介質阻擋放電結構，施加kHz 正弦交流電壓，研究了電極間隙為2 mm 時，電壓幅值和電源頻率對大氣壓下CO2的介質阻擋放電光電特性（包括電壓/電流波形、放電起始電壓和熄滅電壓、放電功率和放電圖像）的影響規(guī)律，可為優(yōu)化CO2放電轉化的運行參數，拓展低氣壓條件下的CO2能源化研究積累經驗和數據。

1 實驗系統(tǒng)

本文采用的棒?棒介質阻擋放電結構如圖1所示，銅棒電極直徑為4 mm，外部覆蓋一層內、外直徑分別為4 mm 和6 mm 的氧化鋁陶瓷作為阻擋介質材料，電極長度均為80 mm，間隙0.5～20 mm 可調，左側接地，右側連接幅值和頻率均可調的交流正弦高壓。利用電位移平臺將棒?棒電極間隙調至本次實驗設定的固定間隙2 mm，實驗氣體采用高純CO2（99.999%，5N）；實驗前先將腔體抽真空至5 Pa，然后利用高純CO2沖洗真空腔2～3次，以降低殘余空氣對實驗結果的影響；沖洗完畢后，將高純CO2通過流量控制器通入真空腔至1個標準大氣壓。

圖1 棒?棒介質阻擋放電結構Fig.1 Discharge structure of rod-to-rod dielectric barrier

為研究CO2放電等離子體的光電特性，搭建光電特性測試系統(tǒng)如圖2所示。實驗時，采用中心頻率為20 kHz和40 kHz 的驅動電源，頻率10～50 kHz可調；電壓信號通過高壓探頭（P6015A）進行測量，電流信號利用電流互感器（Pearson 2877）或無感電阻進行測量，并連接四通道示波器（Lecroy Wave 400）進行數據記錄；利用ICCD（Andor iStar334T）獲取不同條件下以及不同時刻的放電圖像。

本文中的回路放電電流采用電流互感器采集，回路電流包括位移電流和傳導電流，其中位移電流為容性電流，電流超前電壓約90°，因此放電功率P采用定義法進行計算，計算公式為

為了得到清晰的放電圖像，不同電壓和頻率下的整體放電圖像由1個完整周期的放電圖像累積100次得到，不同時刻的放電圖像根據放電電流脈寬設置合適的拍攝步長累積200次得到，單次放電圖像拍攝曝光時間設置為2 ms。

圖2 CO2 放電等離子體的光電特性測試平臺Fig.2 Platform for testing the optical and electrical characteristics of CO2 discharge plasma

2 實驗結果與討論

2.1 電學特性

2.1.1 電壓/電流波形

保持電極間隙2 mm 和電源頻率20 kHz 不變，不同外施電壓下（本文所指電壓值均為峰?峰值）的電壓/電流波形如圖3所示。為了使放電相對穩(wěn)定，調節(jié)外施電壓分別為16 kV、18 kV、20 kV 和22 kV。由圖3可以發(fā)現：在電壓上升階段出現電流脈沖；隨著電壓增大，電流脈沖數增多，幅值逐漸增大；電壓由16 kV 增大至22 kV 時，半個電壓周期內電流脈沖由2個增至10個，說明放電隨電壓的增大而更加劇烈。

圖3 不同外施電壓下CO2 介質阻擋放電的電壓/電流波形Fig.3 Voltage and current waveforms of CO2 dielectric barrier discharge at different applied voltages

由圖3還可以看到，電壓大小會對放電起始時刻產生重要影響。在18～22 kV 的范圍內，隨著電壓的增大，放電發(fā)生的時刻明顯提前。這是因為上次放電產生的空間電荷在介質表面積聚建立反向電場——電壓越大，積聚的表面電荷越多，反向電場越強，該電場與外施電壓產生的電場相互疊加，使放電在電壓過零前發(fā)生。

2.1.2 放電起始電壓與熄滅電壓

保持電極間隙2 mm 不變，選取電源諧振頻率附近的頻率范圍（15～35 kHz），統(tǒng)計放電起始電壓和熄滅電壓如圖4所示。其中2種電壓的記錄方法如下：將電壓從0開始緩慢增大，放電起始時刻的電壓記為放電起始電壓；經過一段時間后，將電壓緩慢降低，直至放電熄滅，此時的電壓記為熄滅電壓。

圖4 電源頻率對放電起始電壓和熄滅電壓的影響Fig.4 Effect of power frequency on the threshold discharge voltage and theextinction voltage

由圖4可以看出，在所有頻率范圍內，放電起始電壓大于熄滅電壓，隨著電源頻率由18 kHz 增大至34 kHz，放電起始電壓由約17.01 kV 增大至約17.36 kV，熄滅電壓由約13.85 kV 減小至約13.16 kV?？梢婎l率變化對起始放電電壓和熄滅電壓的影響甚微。熄滅電壓隨頻率增大而略有減小的原因是：當頻率增大后，相鄰2次放電的間隔變小，帶電粒子耗散減少；此外，頻率增大后，相同時間內發(fā)生放電的次數更多，因而間隙中聚集更多的帶電粒子，一定程度上降低了間隙的擊穿電壓，使放電更容易維持[11]。

2.1.3 放電功率

保持電極間隙2 mm 不變，計算不同頻率（16 kHz、20 kHz、24 kHz、28 kHz 和32 kHz）下的放電功率隨電壓變化如圖5所示?？梢园l(fā)現：不同頻率下放電功率均隨外施電壓的增大而增大；當外施電壓較低時，功率變化曲線的斜率較小，表明此時放電功率變化范圍很??；當外施電壓較大時，功率變化曲線的斜率明顯增大，表明此時放電功率隨電壓的增大而有較大的變化。結合放電圖像來看，這是因為：電壓較低時，僅在兩電極距離最近處產生絲狀放電，放電通道少，放電區(qū)域小；當電壓增大到一定程度后，放電細絲逐漸增多，且放電開始沿氧化鋁陶瓷表面擴展至更大區(qū)域，表現為放電功率明顯提高。同一電壓下，放電功率隨頻率的增大略有增大。

圖5 不同頻率下放電功率隨電壓的變化Fig.5 Discharge power against voltage at different frequencies

2.2 光學特性

2.2.1 不同電壓下的放電圖像

分別保持電源頻率16 kHz 和20 kHz 不變，采集不同電壓下的放電圖像如圖6所示，放電圖像均由1個周期內的放電圖像累積100次得到。可以發(fā)現：2種頻率下放電圖像隨電壓變化的趨勢基本一致，隨著電壓的增大，放電強度逐漸增大，放電區(qū)域逐漸增大；當電壓較低時，僅在間隙最小處產生絲狀放電，累積圖像表現為1根放電細絲通道，如圖6(a)中16 kV 時的放電圖像以及圖6(b)中15 kV、16 kV和18 kV 時的放電圖像；隨著電壓增大，間隙其他部位開始產生放電，表現為隨機運動的絲狀放電，但間隙最小處的放電出現概率最大，累積圖像表現為中間放電通道明亮，上下兩側放電通道較暗，如圖6(a)中18 kV 和20 kV 時的放電圖像以及圖6(b)中22 kV 時的放電圖像；電壓進一步增大之后，放電區(qū)域逐漸沿氧化鋁陶瓷表面向左右兩側拓展，且放電逐漸趨于均勻，如圖6(a)中24 kV 和26 kV 時的放電圖像。

圖6 不同頻率、不同電壓下的放電圖像Fig.6 Discharge images for different frequencies with the voltage asa parameter

為了進一步說明隨機運動的絲狀放電現象，保持電源頻率為20 kHz，外施電壓為19.5 kV，采用單張模式多次采集放電圖像，如圖7 所示，曝光時間設置為2 ms以便獲得清晰的放電圖像?？梢园l(fā)現，此時放電表現為隨機運動的絲狀放電，放電通道個數和位置均不固定。為研究該條件下放電的統(tǒng)計效果，采集1個周期的放電圖像并累積100次，得到放電圖像如圖8所示?？梢姡烹妶D像中間明亮，上下兩側較暗，說明雖然此時絲狀放電通道的位置表現出很大的隨機性，但間隙最小處的放電通道出現次數最多。這是因為間隙外施電壓不變時，間隙越小，對應電場越大，放電更易產生和維持。

圖7 電壓為19.5 kV 時的單次采集放電圖像Fig.7 Discharge image at a voltage of 19.5 kV

圖8 電壓為19.5 kV 時的累積放電圖像Fig.8 Cumulative discharge image at a voltage of 19.5 kV

2.2.2 不同電源頻率下的放電圖像

為分析不同電源頻率下的放電現象，保持電極間隙2 mm 不變，采集16 kV、18 kV 和20 kV 外施電壓下不同電源頻率（16 kHz、20 kHz、24 kHz 和28 kHz）下的放電圖像，如圖9所示。由于頻率跨度范圍小，為了觀察到放電圖像隨頻率變化的規(guī)律，將曝光時間設置為2 ms，累積50次。由圖9可以發(fā)現：當電壓為16 kV 和18 kV 時，放電強度隨著頻率的增大略有增大；當電壓為20 kV 時，放電強度隨頻率的增大明顯增大。這是因為在相同曝光時間內，頻率越高，電壓周期越多，放電次數越多，表現為放電更強。但頻率對放電區(qū)域的影響較小，電壓為16 kV、18 kV 和20 kV 時，放電區(qū)域均未隨頻率變化而明顯改變。

圖9 不同頻率、不同電壓下的放電圖像Fig.9 Discharge images for different voltages with the frequency as a parameter

為進一步定性分析電源頻率對放電強度的影響，利用MatLab軟件對不同頻率下放電圖像的灰度值進行提取，并將放電區(qū)域所有像素點的灰度值相加，代表該頻率下的總體放電強度。統(tǒng)計圖9中放電圖像的相對光強來表征放電強度，如圖10所示。可以看到，放電強度隨頻率的增大而增大，且電壓為20 kV 時的放電強度明顯大于16 kV 和18 kV 時的。這是因為，當電壓增大至20 kV 時，放電區(qū)域已經開始沿氧化鋁陶瓷表面向左右兩側擴展，明顯大于16 kV 和18 kV 時的情況，因而具有較大的放電強度。

圖10 不同頻率、不同電壓下的放電強度Fig.10 Discharge intensity at different frequencies with the voltage as a parameter

2.2.3 不同時刻的放電圖像

從CO2在不同電壓下放電的電壓/電流波形可以發(fā)現，在1個電壓周期內出現多個放電電流脈沖。為了明確不同電流脈沖對應的放電現象，對每個脈沖產生的放電圖像進行采集分析。

固定電壓15 kV、電源頻率20 kHz，此時每個電壓周期出現4個放電電流脈沖。分別采集每個放電脈沖對應的放電圖像。根據放電電流脈沖寬度和幅值確定采集區(qū)間和拍攝時延，其中第1個脈沖不增加延遲、曝光時間為4.6μs，第2個脈沖延遲6 μs、曝光時間為4.6μs，第3個脈沖延遲25.2μs、曝光時間為4.8μs，第4個脈沖延遲31.0μs，曝光時間為4.4μs。門寬檢測信號如圖11所示，4個放電電流脈沖依次標記為(a)、(b)、(c)和(d)，對應放電圖像如圖12(a)、(b)、(c)和(d)所示。

圖11 不同時刻放電圖像拍攝門寬Fig.11 Gate width for discharge images at different times

從圖12可以發(fā)現：正、負放電均為貫穿電極間隙的絲狀放電，且在間隙最小處發(fā)生；同時，正、負放電均在瞬時陰極出現明亮區(qū)域。分析可知，4個脈沖均為發(fā)生在同一位置的放電，對應同一位置不同時刻的擊穿過程，正、負放電第2個脈沖對應放電圖像的光強均強于第1個脈沖，且第2次放電在瞬時陰極形成的亮區(qū)均大于第1 個脈沖。

圖12 不同時刻的放電圖像Fig.12 Dischargeimagesat different times

為進一步描述不同時刻的放電過程，利用MatLab提取圖12中放電圖像的灰度值，將灰度值在與間隙垂直的方向上求和，得到灰度值沿間隙方向（即電極軸向）變化的曲線如圖13所示。為得到整體的灰度值分布，在圖13中繪制出了6 mm 長度的灰度值分布，其中2～4 mm 為放電間隙。由圖13可以發(fā)現：正、負放電圖像的灰度值在瞬時陽極和瞬時陰極出現2個峰值，且瞬時陰極放電強度大于瞬時陽極；正、負放電中，第2次放電的放電強度和放電區(qū)域整體大于第1次放電。這是因為帶電粒子耗散需要一定時間，捕捉第2個脈沖對應的放電圖像時，間隙中還殘留著第1次放電產生的帶電粒子、亞穩(wěn)態(tài)和激發(fā)態(tài)粒子。結合圖11中的電壓/電流波形可以發(fā)現，正、負放電第2個脈沖的峰值小于第1個脈沖。這主要是因為第1次放電產生的電子在第2次放電開始時未完全消散，為第2次放電提供了更多的種子電子，降低了氣隙的擊穿電壓，表現為放電電流峰值的降低。

圖13 不同時刻放電圖像灰度值沿間隙方向變化曲線Fig.13 The grey value of the image along with the direction of the gap

3 結論

本文設計了棒?棒型介質阻擋放電結構，固定電極間隙2 mm 不變，研究了電壓幅值和電源頻率對CO2介質阻擋放電光電特性的影響，主要結論如下：

1）在半個電壓周期內出現多個微電流脈沖，隨著電壓的增大，電流脈沖數增多，放電電流峰值增大，放電時刻提前；隨電源頻率的增大，起始放電電壓略有增大，熄滅電壓略有降低，但變化不大，即電源頻率對起始放電電壓和熄滅電壓的影響較小。

2）放電功率隨電壓幅值和頻率的增大而增大，但電壓幅值對放電功率的影響更明顯，電壓較低時，功率變化率較小；電壓較高時，功率變化率較大，主要與放電強度及放電區(qū)域有關。電壓較低時，間隙只有1個絲狀放電通道；隨著電壓的增大，放電表現為隨機運動的絲狀放電；電壓進一步增大，放電區(qū)域逐漸沿介質表面擴展，且放電趨于均勻。隨著電源頻率的增大，放電逐漸增強，但放電區(qū)域基本不變。

3）對不同時刻的放電圖像研究發(fā)現，電壓為15 kV 時，1個電壓周期內出現4個電流脈沖，正、負放電均在瞬時陰極出現明亮區(qū)域，且4個放電電流脈沖對應同一位置、不同時刻的擊穿過程，正、負放電第2個脈沖對應放電圖像的相對光強大于第1個脈沖，這與間隙第1次放電中殘余的帶電粒子、亞穩(wěn)態(tài)粒子和激發(fā)態(tài)粒子有關。

從提升CO2燃料化效果的角度出發(fā)，更大的電流峰值、放電功率和放電區(qū)域更利于CO2的分解與轉化，根據以上實驗結論可知，更大的電壓幅值和電源頻率將有利于CO2轉化效率的提高。