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        Gemini和寡聚陽離子表面活性劑的高效抗菌活性

        2020-12-23 05:29:18劉鳴華
        物理化學學報 2020年10期

        劉鳴華

        中國科學院化學研究所,膠體、界面與化學熱力學實驗室,北京 100190

        寡聚季銨鹽表面活性劑膠束殺滅革蘭氏陰性菌的機理5。

        陽離子表面活性劑作為抗菌劑已廣泛用于日化、食品和醫(yī)藥衛(wèi)生等各個領域。但其大量的使用導致在環(huán)境中積累,從而對細菌造成選擇性壓力,加速了細菌耐藥性的產(chǎn)生1。在過去幾十年中,人們一直致力于開發(fā)高效的抗菌表面活性劑,盡可能減少其用量,從而降低對細菌的選擇性刺激。通常,增大陽離子電荷密度和疏水性有利于抗菌活性的提高,但這兩個因素也導致其細胞毒性較高2,3。實際應用中往往要求抗菌劑既能有效殺滅細菌又對正常細胞無明顯毒性。目前的研究表明,引入生物相容性基團可以明顯改善表面活性劑的細胞毒性,但這種方法通常也會降低其抗菌性能4。因此,如何使抗菌表面活性劑同時具有低細胞毒性與高效抗菌活性就成為這一領域研究的難點。

        中國科學院化學研究所王毅琳研究員課題組與王樹研究員課題組合作,發(fā)展了具有強自組裝能力的含生物相容性基團的新型表面活性劑,基于聚集體形成可以增加局部濃度和陽離子電荷密度的優(yōu)勢,來彌補生物相容性基團引入會降低抗菌活性的缺點,成功開發(fā)了系列高效低毒的抗菌表面活性劑。首先,他們發(fā)展了含酰胺連接基團的三聚、四聚和六聚季銨鹽表面活性劑,其具有強的組裝形成陽離子膠束的能力,對大腸桿菌E.coli表現(xiàn)出高的抗菌活性(最小抑菌濃度MIC:1.70-0.93 μmol·L-1),但無明顯的細胞毒性5。研究表明,這些表面活性劑的抗菌活性隨寡聚度的增加而增強,與其形成膠束的能力相一致。這些陽離子膠束殺滅E.coli主要基于兩個過程:先基于靜電作用破壞外膜,然后通過疏水作用破壞其內(nèi)膜,釋放細胞質,導致細菌死亡。進一步他們將生物相容性環(huán)糊精(CD)引入三聚季銨鹽表面活性劑(DTAD)中,其形成的CD/DTAD復合物具有強的聚集能力并含多個氫鍵位點,有效促使與細菌間的相互作用,在顯著提高DTAD對皮膚溫和性的同時保持了對E.coli高效的殺菌活性6。隨后,他們設計合成了基于β-CD帶有不同疏水鏈長的季銨鹽表面活性劑APDB (12C)和APCB (16C),其具有低的細胞毒性7。在評估抗菌活性的濃度下,APDB以單體形式存在,APCB形成球形聚集體。以APDB和APCB作為主體分子,引入三類不同客體分子調節(jié)APDB/APCB與細菌間的靜電或疏水作用,發(fā)現(xiàn)客體分子能有效提高APCB球形聚集體的抗菌活性,但對APDB單體的抗菌活性沒有明顯提高,進一步證實了聚集體的形成對于提高表面活性劑的抗菌活性起著關鍵性的作用。

        基于上述研究,他們又深入研究了表面活性劑聚集體結構與抗菌活性之間的關系8。通過調節(jié)Gemini型肽表面活性劑12-(Lys)n-12 (n= 2、4、6)聯(lián)接基團賴氨酸的數(shù)目,得到不同長徑比的聚集體(纖維,短棒和球形結構)。研究發(fā)現(xiàn),聚集體結構影響其與細菌的相互作用方式,從而展現(xiàn)不同的抗菌活性。長纖維結構主要靜電結合到細菌表面來促使細菌聚集,而長徑比小的聚集體(短棒和球形聚集體)在靜電靶向結合到細菌表面后,其分子可以進一步通過疏水作用插入并破壞細菌膜,因而對E.coli能呈現(xiàn)更高的抗菌活性。簡言之,表面活性劑抗菌活性明顯依賴其聚集體結構,長徑比小的聚集體要優(yōu)于大尺寸聚集體。在這些理解的基礎上,他們建立了具有光譜抗菌活性并能夠有效去除細菌生物膜的Gemini型精氨酸表面活性劑12-(Arg)4-12自組裝體系9。

        上述相關研究成果分別發(fā)表在ACSApplied Materials&Interfaces和ACSAppliedBioMaterials上5-9。最近,他們也發(fā)表了相關的綜述文章,具體闡述了表面活性劑分子結構、聚集體結構與殺菌性能之間的關系,發(fā)表在CurrentOpinionin Colloid&InterfaceScience上10,為構建高效低毒抗菌表面活性劑提供了理論指導和實際參考。

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