楊 安 ，王小霞 ，邢文聰 ，胡 健 ，劉小龍 ，李 軍

（1.天津師范大學(xué) 地理與環(huán)境科學(xué)學(xué)院，天津 300387；2.天津師范大學(xué) 天津市水資源與水環(huán)境重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，天津300387；3.中國(guó)科學(xué)院生態(tài)環(huán)境研究中心，北京100085）

重金屬毒性強(qiáng)，難降解，可通過(guò)沉積物和土壤等多個(gè)途徑在食物鏈中傳遞并富集，從而危害人體健康，并對(duì)環(huán)境造成不可逆轉(zhuǎn)的危害[1].重金屬通過(guò)汽車尾氣排放、大氣傳輸、采礦、冶煉和電鍍等方式進(jìn)入水體后，通過(guò)吸附和聚集作用富集于沉積物中，當(dāng)水生環(huán)境改變時(shí)，沉積物中的重金屬可通過(guò)化學(xué)和生物過(guò)程釋放進(jìn)入水體，造成重復(fù)污染[2].

青海省地處有“第三極”之稱的青藏高原，地理位置獨(dú)特，環(huán)境資源脆弱，人口密度較低，受人為活動(dòng)影響較小，但全球經(jīng)濟(jì)的迅速發(fā)展使其污染較以往有所增加，部分重金屬因自然和人為因素產(chǎn)生富集[2]，如半揮發(fā)性Hg易通過(guò)大氣傳輸，且Hg2+易聚集于高寒地區(qū).中國(guó)和印度是世界Hg排放最多的國(guó)家，季風(fēng)有利于Hg向青藏高原地區(qū)的傳輸，從而造成Hg的過(guò)量累積[2].近些年，研究人員主要針對(duì)我國(guó)東部及南部地區(qū)的沉積物和土壤進(jìn)行研究，其中，根據(jù)相關(guān)污染評(píng)價(jià)方法對(duì)As、Cd、Cr和Hg等重金屬的污染程度和潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)的研究較多[3-4].在來(lái)源分析方面，則主要通過(guò)相關(guān)性分析、主成分分析和受體模型（APCS-MLR）等對(duì)重金屬進(jìn)行定性和定量源解析，揭示其自然因素和人為因素的相應(yīng)貢獻(xiàn)率[5-6].而對(duì)青海的研究主要集中于青海湖流域，最初主要圍繞土壤可蝕性展開[7]，隨后在青海湖沉積物和土壤的研究中，多圍繞剖面和空間分布討論其污染程度[8-9]，而對(duì)青海整體區(qū)域性的研究相對(duì)較少，故本研究主要選取青海其他河湖水系進(jìn)行大尺度分析.

青海水資源豐富，是長(zhǎng)江、黃河和瀾滄江的三江源頭[1]，對(duì)當(dāng)?shù)厣鷳B(tài)環(huán)境發(fā)展具有重要意義.由于經(jīng)濟(jì)發(fā)展，青海的采礦、交通和旅游等第二、三產(chǎn)業(yè)活動(dòng)逐漸增加，人為活動(dòng)產(chǎn)生的重金屬被排放到水體和土壤中，對(duì)當(dāng)?shù)厣鷳B(tài)環(huán)境的可持續(xù)發(fā)展已造成了一定影響[7-9].因此，利用污染和風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)方法分析青海河湖表層沉積物、周邊土壤中 16 種重金屬（As、Ba、Cd、Co、Cr、Cu、Hg、Mn、Mo、Ni、Pb、Sb、V、Zn、Al和 Fe） 的污染分布現(xiàn)狀及潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)等級(jí)，借助主成分分析-絕對(duì)主成分分?jǐn)?shù)-多元線性回歸模型（PCA-APCS-MLR）定量解析重金屬的潛在來(lái)源，可以為青海沉積物和土壤中重金屬污染防控提供基礎(chǔ)數(shù)據(jù)，對(duì)青海河湖的生態(tài)環(huán)境保護(hù)具有一定的現(xiàn)實(shí)意義.

1 材料與方法

1.1 研究區(qū)概況

青海?。?1°36′~39°19′N，89°35′~103°04′E）位于青藏高原東北部，平均海拔3000m以上，總面積約7.2×105km2，兼具祁連山山地、柴達(dá)木盆地和青南高原3種地形地貌，屬高原大陸性氣候[10].青海省水資源豐富，河湖眾多，湖泊總面積僅次于西藏，占全國(guó)湖泊總面積的19%[11].青海地區(qū)太陽(yáng)輻射強(qiáng)，日照時(shí)間長(zhǎng)，全年氣溫較低，日溫差大，年溫差小，降水量東多西少，且降水總量較少，蒸發(fā)量較大[10-11].

1.2 樣品采集與分析

2014年6—7月沿青海省東北-西南方向，使用抓斗式采泥器（ekman grab）對(duì)河流湖泊表層沉積物（0~10 cm）進(jìn)行采集.同時(shí)，為了與沉積物進(jìn)行對(duì)比，采用對(duì)角線法[12]，設(shè)5個(gè)分點(diǎn)，按照四分法采集部分河湖周邊（500 m至數(shù)公里不等）的表層土壤（0~20 cm）.在巴音河流域（BayinRiverbasin，BRB）采集了13個(gè)樣品，在格爾木河流域（Golmud River basin，GRB）采集了23個(gè)樣品，在小柴旦湖流域（Xiao Qaidam Lake basin，XQLB）采集了8個(gè)樣品，在長(zhǎng)江源區(qū)（source region of the Yangtze River，SRYR）采集了6個(gè)樣品，共50個(gè)采樣點(diǎn)，樣點(diǎn)分布情況如圖1所示.

圖1 青海省河流和湖泊表層沉積物及其周邊土壤采樣點(diǎn)分布Fig.1 Sampling sites distribution in surface sediments of rivers and lakes and their surrounding soils in Qinghai Province

自然風(fēng)干后去除雜物，四分法取土碾磨過(guò)200目篩.樣品重金屬元素含量由國(guó)土資源部地球化學(xué)勘查監(jiān)督檢測(cè)中心測(cè)定，As采用氫化物-原子熒光光譜法（HG-AFS，XGY-1011A），Ba、Cr、Mn 和 V 采用等離子體光譜法（ICP-OES，IRIS Intrepid Ⅱ），Cd、Co、Cu、Mo、Ni、Pb、Sb 和 Zn 采用等離子體質(zhì)譜法（ICP-MS，iCAP Qc），Al和Fe采用壓片-X線熒光光譜法（XRF，Axios PW4400/40），Hg 采用冷蒸氣-原子熒光光譜法（CV-AFS，XGY-1011A）測(cè)定.每批樣品設(shè)置2個(gè)平行樣和1個(gè)空白.樣品分析質(zhì)量通過(guò)國(guó)家土壤成分分析標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)GBW07450（GSS-21）、GBW07451（GSS-22）、GBW07454（GSS-25）和 GBW07456（GSS-27）控制，回收率滿足（100±20）%.

1.3 重金屬污染評(píng)價(jià)方法

1.3.1 富集因子[13-14]

富集因子EF常用來(lái)評(píng)估元素富集程度，其表達(dá)式為

式（1）中：Cn為元素n的實(shí)測(cè)含量（mg/kg）；Cref為參考元素含量（mg/kg）.因Al為地殼主要元素，變異系數(shù)低，人為污染較少，故選取Al為參考元素[13].富集因子共分為5級(jí)，EF＜2為低富集（deficiency to minimal enrichment），2≤EF＜ 5 為中度富集（moderateenrichment），5≤EF＜ 20為顯著富集（significant enrichment），20≤EF＜40為高度富集（very high enrichment），40 ＜EF為極度富集（extremely high enrichment）.當(dāng)EF≤1時(shí)，元素主要受自然因素影響，未產(chǎn)生富集現(xiàn)象；EF＞1則表明在該區(qū)域背景下，成土元素富集或受到一定程度人為影響[14].

1.3.2 地累積指數(shù)[15]

Igeo常用來(lái)表示土壤污染程度，其表達(dá)式為

式（2）中：Cn為元素n的實(shí)測(cè)含量（mg/kg）；Bn為相應(yīng)元素背景值（mg/kg）[16]，通常選取1.5作為常數(shù)K的值.地累積指數(shù)共分為7級(jí)，Igeo≤0為未受污染（uncontaminated），0＜Igeo≤1為未受污染-中度污染（uncontaminated to moderately contaminated），1 ＜Igeo≤2 為中度污染（moderately contaminated），2＜Igeo≤3為中度-嚴(yán)重污染（moderatelytoheavilycontaminated），3＜Igeo≤4為嚴(yán)重污染（heavily contaminated），4＜Igeo≤5為嚴(yán)重-極度污染（heavily contaminated to extremely contaminated），Igeo＞ 5 為極度污染（extremely contaminated）.

1.3.3 Nemero綜合指數(shù)[17]

Nemero指數(shù)法是綜合分析多種重金屬污染程度的方法，第j點(diǎn)的綜合指數(shù)

式（3）中：Cij為第i個(gè)元素在第j點(diǎn)的實(shí)測(cè)值；Sij為元素i在第j點(diǎn)的評(píng)價(jià)標(biāo)準(zhǔn)限值[16].Nemero綜合指數(shù)共分為5級(jí)，PN≤0.7為安全（safety），0.7＜PN≤1為保持警惕（guard），1＜PN≤2為低污染（low pollution），2＜PN≤3為中度污染（moderate pollution），PN＞3為嚴(yán)重污染（severe pollution）.

1.4 重金屬風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)方法

1.4.1 沉積物重金屬質(zhì)量系數(shù)法[18]

采用沉積物重金屬質(zhì)量系數(shù)法對(duì)研究區(qū)重金屬污染進(jìn)行生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估，SQG-Q系數(shù)的表達(dá)式為

式（4）中：PEL-Qi=Ci/PELi為可能效應(yīng)濃度系數(shù)，Ci為重金屬i的實(shí)測(cè)濃度，PELi為重金屬i的可能效應(yīng)濃度.SQG-Q≤0.1表明該區(qū)域基本未受到重金屬污染，具有最低的潛在不利生物毒性效應(yīng)；0.1＜SQG-Q＜1.0表明存在中等程度的潛在不利生物毒性效應(yīng)；SQG-Q≥1.0則表明該區(qū)域具有非常高的潛在不利生物毒性效應(yīng)[18].

1.4.2 潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)[19]

重金屬i的潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)

式（5）中：Tri為重金屬i的毒性系數(shù)；Cri=Ci/Cni為重金屬i的富集系數(shù)，其中Ci為重金屬i的含量（mg/kg），Cni為重金屬i的背景值（mg/kg）.為多種重金屬的綜合潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)指數(shù).Eri共分為5個(gè)等級(jí)，Eri＜40為輕微危害（low），40≤Eri＜ 80為中度危害（moderate），80≤Eri＜ 160 為強(qiáng)度危害（considerable），160≤Eri＜ 320 為很強(qiáng)危害（high），Eri≥320 為極強(qiáng)危害（very high）.RI共分為4個(gè)等級(jí)，RI＜150為輕微危害（low），150≤RI＜ 300為中度危害（moderate），300≤RI＜600為強(qiáng)度危害（considerable），RI≥600為很強(qiáng)危害（high）.

1.5 重金屬來(lái)源解析方法

利用相關(guān)性分析、主成分（PCA）分析和主成分分析-絕對(duì)主成分分?jǐn)?shù)-多元線性回歸受體模型（PCAAPCS-MLR）對(duì)青藏高原表土重金屬來(lái)源進(jìn)行解析.

PCA-APCS-MLR源解析的主要步驟為[6]：

（2）PCA歸一化因子分?jǐn)?shù)減Z0得到絕對(duì)主成分因數(shù)（APCS）.

（3）以APCS為自變量，重金屬含量為因變量進(jìn)行多元線性回歸，利用回歸系數(shù)計(jì)算每個(gè)重金屬的源貢獻(xiàn)量

2 結(jié)果與討論

2.1 描述性統(tǒng)計(jì)

青海省河流和湖泊表層沉積物及其周邊土壤重金屬描述性統(tǒng)計(jì)結(jié)果如表1所示.

表1 青海省河流和湖泊表層沉積物及其周邊土壤重金屬描述性統(tǒng)計(jì)結(jié)果Tab.1 DescriptivestatisticsofheavymetalsinsurfacesedimentsofriversandlakesandtheirsurroundingsoilsinQinghaiProvince

對(duì)比分析各重金屬含量，巴音河流域Hg以及長(zhǎng)江源區(qū)As、Cd和Pb的含量超出其他區(qū)域較為顯著.與上部陸殼（UCC）[21]相比，巴音河流域 As、Cr和 Sb，格爾木河流域和小柴旦湖流域As和Sb以及長(zhǎng)江源區(qū)As、Cd、Pb 和 Sb 含量偏高；巴音河流域 Cd、Mo、Ni和V，格爾木河流域Cd和Cr以及小柴旦湖流域Cd含量相近；其余均偏低.與青海土壤背景值[16]相比，巴音河流域Hg和Mo，格爾木河流域Mo以及長(zhǎng)江源區(qū)As、Cd和Pb含量偏高；巴音河流域、格爾木河流域和小柴旦湖流域Ba以及格爾木河流域Hg含量相近；其余均偏低.與中國(guó)土壤背景值[16]相比，巴音河流域Hg，長(zhǎng)江源區(qū)As和Cd含量偏高；巴音河流域Cd，格爾木河流域As、Cd和Sb，小柴旦湖流域Ba和Cd以及長(zhǎng)江源區(qū)Ba和Pb含量相近；其余均偏低.與全國(guó)湖泊沉積物平均值[3]相比，巴音河流域Hg和長(zhǎng)江源區(qū)As含量較高，格爾木河流域As和長(zhǎng)江源區(qū)Cd含量相近，其余均偏低.與全國(guó)水系沉積物平均值[4]相比，巴音河流域Hg和Mo，格爾木河流域Mo和Sb以及長(zhǎng)江源區(qū)As含量偏高；巴音河流域Sb，格爾木河流域As，長(zhǎng)江源區(qū)Cd、Pb和Sb含量相近；其余均偏低.

沉積物質(zhì)量基準(zhǔn)（SQGs）[20]中TEL和PEL分別表示臨界效應(yīng)濃度和可能效應(yīng)濃度，若重金屬含量低于TEL，則幾乎不會(huì)發(fā)生生物毒性效應(yīng)；若重金屬含量介于TEL和PEL之間，則生物毒性效應(yīng)偶爾發(fā)生；若重金屬含量高于PEL，則極易發(fā)生生物毒性效應(yīng).長(zhǎng)江源區(qū)As含量高于PEL值；巴音河流域和格爾木河流域As、Cr和Ni含量，小柴旦湖流域As和Ni含量處于TEL和PEL之間；其他重金屬含量均在其對(duì)應(yīng)的TEL值之下.綜上所述，在青海河湖沉積物及其周邊土壤中，As、Cd、Hg、Mo、Pb 和 Sb 含量較高，其中 Sb 含量較高可能與青海背景值較高有關(guān)[16].

2.2 重金屬污染評(píng)價(jià)

2.2.1 富集因子

富集因子分析結(jié)果如表2所示.

表2 青海省河流、湖泊表層沉積物及其周邊土壤重金屬富集因子Tab.2 Enrichment factor of heavy metals in surface sediments of rivers and lakes and their surrounding soils in Qinghai Province

由表2可以看出，青海河湖沉積物及其周邊土壤重金屬處于低富集至極度富集（0.34＜EF＜50.10），富集程度較高的重金屬以Hg和Mo為主，其余重金屬的富集程度較低.其中，呈顯著及以上富集的Hg富集于巴音河流域的尕海、巴音河上游、托素湖與可魯克湖附近.巴音河上游存在鉛鋅礦，Hg含量可能受采礦影響[22].尕海、托素湖與可魯克湖同為旅游風(fēng)景區(qū)，具有較大的人流量和交通量，且樣點(diǎn)靠近公路.Hg常用于汽車零部件，故Hg含量易受交通因素的影響[5].同時(shí)，可魯克湖為漁業(yè)養(yǎng)殖基地，其Hg含量較高可能與漁業(yè)有關(guān)[1-2].青海較為偏遠(yuǎn)，大氣長(zhǎng)距離運(yùn)輸后的沉降也可能是當(dāng)?shù)豀g的污染來(lái)源[2].呈顯著及以上富集的Mo富集于巴音河流域的尕海、可魯克湖及格爾木河流域，與Hg一樣，Mo也可能與交通因素有關(guān).Mo常富存于油泵中，高交通量可能導(dǎo)致其附近Mo污染較重[23].

2.2.2 地累積指數(shù)

地累積指數(shù)分析結(jié)果如表3所示.由表3可知，青海沉積物及其周邊土壤重金屬均處于未受污染至極度污染（-4.13＜Igeo＜5.01）.其中，巴音河流域Hg和Mo，格爾木河流域Mo，長(zhǎng)江源區(qū)As、Cd和Pb表現(xiàn)為中度以上污染.長(zhǎng)江源區(qū)As、Cd和Pb中度以上污染樣點(diǎn)僅有1個(gè)，位于沱沱河附近.沱沱河樣點(diǎn)位于唐古拉山鎮(zhèn)，熱泉活動(dòng)可能使其As含量偏高[24].同時(shí)，沱沱河存在鉛鋅礦集區(qū)，Pb為成礦元素，As和Cd多為伴生元素，采礦也可能影響其元素含量[25]；交通因素則可能是Cd和Pb含量偏高的另一因素[26].此外，與富集因子分析結(jié)果一致，在巴音河上游、托素湖和可魯克湖附近的Hg呈中度至極度污染，巴音河流域的尕海、可魯克湖和格爾木河流域的Mo呈中度至中度-嚴(yán)重污染.

表3 青海省河流和湖泊表層沉積物及其周邊土壤重金屬地累積指數(shù)Tab.3 GeoaccumulationindexofheavymetalsinsurfacesedimentsofriversandlakesandtheirsurroundingsoilsinQinghaiProvince

2.2.3 Nemero綜合指數(shù)

利用Nemero綜合指數(shù)分析青海省河流、湖泊表層沉積物及其周邊土壤重金屬污染程度的空間分布，結(jié)果如圖2所示.

圖2 青海省河流和湖泊表層沉積物及其周邊土壤重金屬Nemero綜合指數(shù)的空間分布Fig.2 Nemero synthesis index spatial distribution of heavy metal in surface sediments of rivers and lakes and their surrounding soils in Qinghai Province

由圖2可以看出，青海巴音河流域、格爾木河流域、小柴旦湖流域和長(zhǎng)江源區(qū)的PN值分別為6.21、1.56、1.02和1.35，表明除巴音河流域外，其他3個(gè)區(qū)域均處于低污染狀態(tài).巴音河流域PN值較高的原因主要是由于Hg對(duì)巴音河上游、托素湖與可魯克湖附近部分樣點(diǎn)的PN值貢獻(xiàn)較大.同時(shí)，Mo對(duì)巴音河流域的尕海、可魯克湖與格爾木河流域部分樣點(diǎn)的PN值貢獻(xiàn)較大，As、Cd和Pb對(duì)長(zhǎng)江源區(qū)沱沱河樣點(diǎn)的PN值貢獻(xiàn)較大.上述區(qū)域的主要污染元素與富集因子（EF）和地累積指數(shù)（Igeo）分析結(jié)果一致.總之，青海河湖沉積物及土壤重金屬污染以Hg和Mo為主，偶有As、Cd和Pb含量較高的樣點(diǎn)出現(xiàn).

2.3 重金屬潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)

2.3.1 沉積物重金屬質(zhì)量系數(shù)法

利用沉積物重金屬質(zhì)量系數(shù)法分析了青海省河湖沉積物重金屬污染程度的空間分布，結(jié)果如圖3所示.

圖3 青海省采樣點(diǎn)河湖沉積物重金屬質(zhì)量系數(shù)的SQG-Q空間分布Fig.3 SQG-Q spatial distribution of heavy metal quality quotient of rivers and lakes sediment in Qinghai Province

由圖3可以看出，青海河湖沉積物及土壤的SQGQ值全部低于1，巴音河流域、格爾木河流域、小柴旦湖流域和長(zhǎng)江源區(qū)平均值分別為0.33、0.27、0.22和0.32，存在中等程度的潛在不利生物毒性效應(yīng)，且達(dá)布遜湖處于最低的潛在不利生物毒性效應(yīng)，故青海河湖沉積物及周邊土壤整體污染程度較輕.

2.3.2 潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)

綜合潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)（RI）結(jié)果如表4所示.

表4 青海省河流、湖泊表層沉積物及其周邊土壤重金屬潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)Tab.4 EcologicalriskindexofheavymetalsinsurfacesedimentsofriversandlakesandtheirsurroundingsoilsinQinghaiProvince

由表4可知，格爾木河流域、小柴旦湖流域和長(zhǎng)江源區(qū)表現(xiàn)為輕微危害，而巴音河流域污染程度較重是由巴音河上游、托素湖與可魯克湖處Hg含量較高所致.通過(guò)潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)（Eri）可知，格爾木河流域附近Hg含量同樣偏高，且巴音河流域的托素湖和可魯克湖以及長(zhǎng)江源區(qū)沱沱河Cd含量也較高，結(jié)果與污染評(píng)價(jià)中各指數(shù)分析結(jié)果一致.其中，托素湖附近土壤中Cd含量較高可能受交通因素影響[27].

2.4 重金屬來(lái)源解析

2.4.1 相關(guān)性分析

分別對(duì)青海省河湖沉積物及土壤重金屬進(jìn)行相關(guān)性分析，結(jié)果如表5所示.由表5可知，河湖沉積物中，Co-Cr-Cu-Mn-Ni-V-Zn-Al-Fe間呈極顯著相關(guān)；土壤中，As-Cd-Co-Cr-Cu-Mn-Ni-Pb-V-Zn-Al-Fe間呈顯著或極顯著相關(guān).由于Al、Fe、Mn和Ni等常量元素主要源于地殼，故上述重金屬主要受自然因素影響[1].

表5 青海省河流和湖泊表層沉積物及其周邊土壤重金屬相關(guān)性分析Tab.5 CorrelationanalysisofheavymetalsinsurfacesedimentsofriversandlakesandtheirsurroundingsoilsinQinghaiProvince

2.4.2 主成分分析（PCA）

對(duì)土壤樣品進(jìn)行Bartlett球形度檢驗(yàn)（0.00＜0.05）和KMO度量值檢驗(yàn)（0.813＞0.5），相關(guān)性分析結(jié)果表明各元素間相關(guān)性較強(qiáng)（表5），適合進(jìn)行主成分分析，結(jié)果如表6所示.由表6可知，對(duì)Kaiser標(biāo)準(zhǔn)化的因子進(jìn)行Varimax正交旋轉(zhuǎn)后，得到3個(gè)特征值大于1的主成分，貢獻(xiàn)率分別為61.02%、15.43%和8.92%，累積貢獻(xiàn)率為85.37%，由此可以解釋所有重金屬的大部分信息.

式中，Kj、Dj、Xj和 Aj分別為第 j指標(biāo)的變異系數(shù)、均方差、均值和權(quán)重值。最后，在上述基礎(chǔ)上，得到生態(tài)安全的綜合評(píng)價(jià)值，公式為:

第一主成分（F1）的貢獻(xiàn)率（61.02%）遠(yuǎn)高于其他主成分，載荷較高的重金屬為 As、Cd、Co、Cr、Cu、Hg、Mn、Ni、Pb、V、Zn、Al和 Fe，各重金屬間呈顯著或極顯著正相關(guān)，由此推斷各重金屬具有相同或相似來(lái)源.因 Al、Fe、Mn 和 Ni等受自然因素影響較大[1]，故 F1 主要受以巖石風(fēng)化和土壤侵蝕為主的自然因素影響.

表6 青海省土壤重金屬主成分分析矩陣Tab.6 Principal component analysis matrix of heavy metals in Qinghai soil

第二主成分（F2）的貢獻(xiàn)率為15.43%，載荷較高的重金屬為As和Sb.青藏高原Sb等礦產(chǎn)資源豐富[28]，且As和Sb為礦山開采的伴生元素[25]，故F2可能受采礦因素的影響.

第三主成分（F3）的貢獻(xiàn)率為8.92%，載荷較高的重金屬為Ba.Ba常被用于柴油機(jī)及其他內(nèi)燃機(jī)清潔劑[23]，故F3可能受交通運(yùn)輸?shù)纫蛩氐挠绊?

因河湖沉積物樣點(diǎn)較少，不適合進(jìn)行主成分分析，故其中的重金屬來(lái)源主要通過(guò)相關(guān)對(duì)比分析.巴音河流域尕海Hg和Mo含量主要受交通和大氣沉降影響[5，23]，可魯克湖附近樣點(diǎn) As、Cd、Hg 和 Mo 含量主要受交通、大氣沉降和漁業(yè)共同影響[1-2，23]；而長(zhǎng)江源區(qū)沱沱河附近As、Cd和Pb含量在交通、采礦和熱泉活動(dòng)等多因素影響下也偏高[25-26].其余重金屬則主要受自然因素影響.

2.4.3 APCS-MLR源解析

利用APCS計(jì)算重金屬源貢獻(xiàn)量Ci，結(jié)果如表7所示.當(dāng)源貢獻(xiàn)率值很小至可忽略不計(jì)時(shí)，由“—”代替.Mo與所有元素的相關(guān)性都較弱（表5），故Mo來(lái)源可能與其他重金屬不完全相同，需單獨(dú)討論分析.

表7 青海省土壤重金屬污染源貢獻(xiàn)分析Tab.7 Contribution of heavy metal pollution sources in Qinghai soil

此外，利用APCS-MLR源解析，對(duì)青海省土壤重金屬污染進(jìn)行的源貢獻(xiàn)分析，結(jié)果見表7.表7中EST為重金屬的估計(jì)值，OBS為重金屬的實(shí)測(cè)值，E/O接近1說(shuō)明擬合度好，表明APCS-MLR分析的可信度較高.

由表7可知，青海省土壤重金屬以自然因素影響為主，受人為因素影響較小.除As和Sb外，自然因素對(duì)重金屬來(lái)源的貢獻(xiàn)率全部為80%以上.同時(shí)，As和Sb仍受采礦等因素影響，貢獻(xiàn)率分別為20.89%和28.35%；Ba仍受19.23%的交通因素影響.Mo與所測(cè)重金屬相關(guān)性弱，故Mo除受自然和交通因素影響外，還可能與煤中的硫化物礦物、有機(jī)質(zhì)和含鐵礦物等因素有關(guān)[29].

3 結(jié)論

本研究通過(guò)對(duì)青海河湖表層沉積物及其周邊土壤 中 As、Ba、Cd、Co、Cr、Cu、Hg、Mn、Mo、Ni、Pb、Sb、V、Zn、Al和Fe共16種重金屬總量進(jìn)行分析，探討其污染程度、生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)、空間分布特征及污染來(lái)源，得到以下結(jié)論：

（1）青海河湖沉積物及其周邊土壤重金屬分析表明，巴音河流域重金屬含量較高，其次是長(zhǎng)江源區(qū)、格爾木河流域和小柴旦湖流域.與上部陸殼、青海土壤背景值、中國(guó)土壤背景值、中國(guó)湖泊和水系沉積物平均值以及沉積物質(zhì)量基準(zhǔn)相比，青海河湖沉積物及土壤中的As和Hg含量均偏高，且長(zhǎng)江源區(qū)As含量高于PEL值，易發(fā)生生物毒性效應(yīng).

（2）富集因子、地累積指數(shù)、Nemero綜合指數(shù)、平均沉積物質(zhì)量基準(zhǔn)系數(shù)及潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)分析表明，青海河湖沉積物及土壤以Hg和Mo污染為主，偶有As、Cd和Pb污染.其中，湖泊沉積物和土壤中Hg分別呈中度危害和很強(qiáng)危害，河流沉積物中Cd呈中度危害，其余重金屬潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)相對(duì)較低.

（3）PCA-APCS-MLR分析表明，青海土壤重金屬主要有3個(gè)來(lái)源，分別為自然、采礦及交通因素.所有重金屬均以自然因素為主，另有20.89%的As和28.35%的Sb受采礦影響，19.23%的Ba受交通影響.Mo除受自然和交通影響外，還可能與含Mo油頁(yè)巖有關(guān).