茅鈺才，王云祥，張 磊，郭秋菊

(1.北京大學(xué)物理學(xué)院核物理與核技術(shù)國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，北京 100871；2.軍事科學(xué)院防化研究院核防護(hù)研究所，北京 102205)

鈾系衰變鏈中放射性惰性氣體氡(222Rn)測(cè)量在輻射環(huán)境監(jiān)測(cè)、地質(zhì)勘探、地震預(yù)報(bào)、大氣科學(xué)及地球物理學(xué)等領(lǐng)域有著廣泛的應(yīng)用[1-4]。為確保測(cè)量質(zhì)量，在氡計(jì)量體系內(nèi)，氡測(cè)量?jī)x器需要在可溯源的氡室內(nèi)進(jìn)行刻度校準(zhǔn)。目前國際上公認(rèn)的Alpha GUARD測(cè)氡儀(PQ2000，Saphymo，法國)因其良好的穩(wěn)定性，其擴(kuò)散模式測(cè)量可以用來傳遞氡活度濃度(以下簡(jiǎn)稱“氡濃度”)基準(zhǔn)(GB/T 13163《輻射防護(hù)儀器 氡及氡子體測(cè)量?jī)x》)。

迄今為止，氡室的設(shè)計(jì)、建造、發(fā)展已經(jīng)有30多年的歷史。國際上有諸如美國的EML、EPA，德國的PTB、BfS，英國的NRPB，澳大利亞的ARL，日本的NIRS，韓國的KRISS等相關(guān)科研機(jī)構(gòu)和政府監(jiān)管部門研發(fā)的氡室[5-10]。

我國自從1988年原核工業(yè)第六研究所(湖南衡陽，現(xiàn)南華大學(xué))研制了國內(nèi)的第一個(gè)氡室之后[11]，相繼發(fā)展誕生了東華理工學(xué)院研制的HD-3型氡室，南華大學(xué)的PWM控制法調(diào)控?fù)Q氣量的氡室，國家建筑工程室內(nèi)環(huán)境檢測(cè)中心的DSZ-3型標(biāo)準(zhǔn)氡室，國家計(jì)量科學(xué)院的自動(dòng)調(diào)控氣溶膠粒徑和濃度的氡室[12-15]等等。這些氡室按照濃度調(diào)控原理，可以分為動(dòng)態(tài)的循環(huán)式控制和靜態(tài)的非連續(xù)走氣調(diào)控兩種類型。從氡源類型上有固體和液體鐳源的不同形式[16-17]。

無論是國家級(jí)或行業(yè)內(nèi)的大型標(biāo)準(zhǔn)氡室，還是體積相對(duì)較小的二級(jí)或三級(jí)氡室，通常調(diào)控系統(tǒng)復(fù)雜，成本昂貴。標(biāo)準(zhǔn)鐳源無論活度大小，存在購買和使用許可申請(qǐng)、放射源安全保存保管、鐳源的科學(xué)校準(zhǔn)等實(shí)際問題。在實(shí)際工作中，例如地震臺(tái)站、輻射環(huán)境監(jiān)測(cè)站或大多數(shù)實(shí)驗(yàn)室，日常工作及科研活動(dòng)并不需要大型氡室的諸多優(yōu)異性能，只要有一臺(tái)在國家計(jì)量系統(tǒng)刻度認(rèn)證過的Alpha GUARD測(cè)氡儀和能夠?qū)y(cè)氡儀器開展檢驗(yàn)或刻度校準(zhǔn)的簡(jiǎn)易箱體，即能滿足絕大多數(shù)儀器檢驗(yàn)或刻度的應(yīng)用需求。

聯(lián)合國原子輻射影響科學(xué)委員會(huì)(UNCSEAR)2000年報(bào)告中指出，土壤氣體中含有很高的氡[18]。國外研究者也有使用罐裝式土壤氡氣或是直接挖出土壤作為氡源的做法[19-21]。另外，在關(guān)于土壤氡氣的研究中，發(fā)現(xiàn)在地質(zhì)條件穩(wěn)定區(qū)域，深層土壤氡氣濃度能長時(shí)間的維持在一個(gè)較高的穩(wěn)定水平[22]。鑒于土壤氣體中氡氣濃度較高、穩(wěn)定性好這兩個(gè)理想特性，我們研發(fā)了一套基于土壤氡源的濕度可調(diào)控的簡(jiǎn)易氡室系統(tǒng)。

該氡室系統(tǒng)使用土壤氣體作為氡源，選用有機(jī)塑料等可視材料作為箱體，設(shè)計(jì)了獨(dú)特的濕度調(diào)控及氡濃度調(diào)控系統(tǒng)，搭建方便，成本低廉、調(diào)控方式簡(jiǎn)單。本文將對(duì)此氡室系統(tǒng)基本構(gòu)成、濃度和濕度調(diào)控操作方式以及相關(guān)的性能參數(shù)進(jìn)行介紹，希冀為國內(nèi)同行提供參考和借鑒。

1 材料和方法

氡室系統(tǒng)的裝置示意圖如圖1所示。具體各模塊組成、功能、使用方法敘述如下。

圖1 基于土壤氡源的濕度可調(diào)氡室系統(tǒng)實(shí)驗(yàn)裝置示意圖

1.1 采氣處理

為獲取穩(wěn)定的較高濃度的氡氣，將不銹鋼采氣長管打入室外地表土壤深度大于1 m的位置，并長期固定。在露出地面的一端接氣管和氣泵并以恒定流速向外抽氣。在采氣管和氣泵之間使用具有較長回路的衰變通路以避免220Rn干擾，使得氣體經(jīng)過通路的時(shí)間大于5 min，令220Rn充分衰變。得益于土壤氡濃度的長期穩(wěn)定性和穩(wěn)定的取氣流速，采用流氣法采氣，可以使得土壤氡取氣管出口處的氡濃度能夠較長時(shí)間保持穩(wěn)定。

1.2 氡濃度調(diào)控設(shè)計(jì)

采用流氣式方法對(duì)氡室內(nèi)氡濃度進(jìn)行調(diào)控。如圖1所示，我們?cè)O(shè)計(jì)了由5個(gè)轉(zhuǎn)子流量計(jì)(A～E)構(gòu)成的濃度調(diào)節(jié)系統(tǒng)，通過調(diào)節(jié)5個(gè)轉(zhuǎn)子流量計(jì)的限流來控制土壤氡氣和室外大氣氣體的混合比，從而實(shí)現(xiàn)對(duì)注入氡室氣體的氡濃度調(diào)節(jié)。具體描述如下：

a)使用流量計(jì)A控制抽氣流速，確保以恒定流速采集和獲取氡氣。北京大學(xué)氡室系統(tǒng)中使用的流速值vA為3 Lpm。

b)引入轉(zhuǎn)子流量計(jì)B、C、D。其中轉(zhuǎn)子流量計(jì)B控制土壤氣流的分流流速，C控制氣泵從大氣中抽取氣體的流速，兩者混合實(shí)現(xiàn)對(duì)土壤氡氣稀釋比的調(diào)控，從而實(shí)現(xiàn)調(diào)控氡濃度的目的。兩個(gè)流量計(jì)可調(diào)節(jié)范圍為0～5 Lpm。流量計(jì)D不限流，為了使得土壤氡氣和大氣氣體可以充分混合，且確保不會(huì)出現(xiàn)回流的情況，同時(shí)也有觀察分流流速，確定稀釋比的效果，進(jìn)而實(shí)現(xiàn)對(duì)濃度調(diào)節(jié)的預(yù)估。

c)為了便于濕度穩(wěn)定調(diào)控，需確保E處的流量穩(wěn)定。在濃度調(diào)節(jié)的最后加入不限流的流量計(jì)E，通過調(diào)節(jié)B和C處的流量，保證E處的流量穩(wěn)定。經(jīng)過氡濃度調(diào)節(jié)后的混合氣體以恒定的流速，通過濕度調(diào)節(jié)系統(tǒng)，進(jìn)入氡室系統(tǒng)。北京大學(xué)氡室系統(tǒng)中，進(jìn)入氡室的恒定流速設(shè)定為3 Lpm。

根據(jù)以上設(shè)計(jì)，得到的流量計(jì)E處的混合氣體的氡濃度CE滿足以下方程：

(1)

在連續(xù)流氣式調(diào)控的氡室系統(tǒng)中，在一段時(shí)間的穩(wěn)定后，CE濃度即可代表氡室內(nèi)的濃度，穩(wěn)定所需時(shí)長將在下文中展示。上式中Csoil為土壤氣中的氡濃度，可以通過調(diào)節(jié)空氣氣路流速使得vC為零，即土壤氣體完全不被混合的情況下由氡室內(nèi)的標(biāo)準(zhǔn)儀器AlphaGUARD測(cè)量得到Csoil數(shù)值。在得知土壤氣體氡濃度的前提下，就可以通過調(diào)節(jié)兩路氣體混合比，實(shí)現(xiàn)對(duì)進(jìn)入氡室的氣體的濃度調(diào)控。

1.3 濕度調(diào)節(jié)設(shè)計(jì)

為了實(shí)現(xiàn)對(duì)氡室內(nèi)環(huán)境的濕度調(diào)節(jié)，以滿足不同濕度條件下測(cè)氡儀器的刻度需求，氡濃度調(diào)節(jié)后的氣體需要經(jīng)過濕度調(diào)節(jié)模塊進(jìn)行二次處理。濕度調(diào)節(jié)模塊由一個(gè)鼓泡瓶和電子除濕器(正源電熱機(jī)械有限公司，DH-1，中國)構(gòu)成，氣體以穩(wěn)定流速經(jīng)過鼓泡瓶，加濕至接近于飽和空氣濕度，再通過電除濕器，除濕至設(shè)定的穩(wěn)定濕度。電除濕器溫度可以設(shè)定在1 ℃至室溫之間，進(jìn)而穩(wěn)定調(diào)控進(jìn)入氡室內(nèi)的氣體濕度，實(shí)現(xiàn)氡室內(nèi)的濕度調(diào)控。

1.4 氡濃度與濕度測(cè)量

北京大學(xué)氡室系統(tǒng)中，較高濃度氡氣在完成濃度和濕度調(diào)節(jié)之后，將鼓入一個(gè)體積約300 L的方形腔室。該方形腔室內(nèi)置入一臺(tái)風(fēng)扇確保氡氣在腔室內(nèi)均勻分布。放置Alpha GUARD PQ2000測(cè)氡儀在腔室內(nèi)作為標(biāo)準(zhǔn)儀器，以其擴(kuò)散模式測(cè)量腔室內(nèi)的氡濃度和濕度。如圖1所示，該氡室中，待測(cè)儀器可以通過上蓋，直接放入腔室內(nèi)測(cè)量。另外，氡室上方開有4個(gè)進(jìn)出氣口，合計(jì)兩條循環(huán)氣路，可供待測(cè)儀器測(cè)試標(biāo)定使用。這兩種不同的使用方式，可以為多種不同原理的測(cè)氡儀進(jìn)行刻度校正或檢驗(yàn)。

2 結(jié)果和討論

為了檢驗(yàn)氡室系統(tǒng)的性能，我們進(jìn)行了兩輪分別調(diào)控氡濃度和濕度的實(shí)驗(yàn)，以期檢驗(yàn)該氡室系統(tǒng)的調(diào)節(jié)范圍與穩(wěn)定性。

2.1 濕度恒定的氡濃度調(diào)控實(shí)驗(yàn)

在氡濃度調(diào)控期間，固定電除濕的溫度為12.5 ℃(室溫25 ℃左右)，Alpha GUARD的測(cè)量周期設(shè)置為1 h，以擴(kuò)散模式對(duì)氡室內(nèi)的氡濃度和濕度進(jìn)行測(cè)量記錄，并對(duì)濃度調(diào)節(jié)模塊的各個(gè)轉(zhuǎn)子流量計(jì)進(jìn)行調(diào)節(jié)。利用公式(1)，可以根據(jù)流量計(jì)B、C的流速和實(shí)測(cè)的Csoil，計(jì)算得到預(yù)估的氡室濃度Ccal，并將其與Alpha GUARD測(cè)氡儀實(shí)測(cè)的氡室內(nèi)濃度進(jìn)行比對(duì)。三次調(diào)節(jié)的流量計(jì)流速參數(shù)設(shè)置以及得到的氡室內(nèi)氡濃度如表1所示。

表1 氡濃度調(diào)節(jié)參數(shù)及氡室內(nèi)氡濃度實(shí)測(cè)值和預(yù)估值

在3 Lpm取氣流速情況下，北京大學(xué)氡室系統(tǒng)取氣點(diǎn)位上，取氣出口處的氡濃度約為5 852 Bq/m3，此時(shí)可認(rèn)為CE=Csoil，理論濃度基于此可通過(1)式計(jì)算。不同的土壤氣體和大氣氣體混合比情況下，可以實(shí)現(xiàn)氡室內(nèi)氡濃度的調(diào)控，且實(shí)測(cè)的氡室內(nèi)濃度值同理論預(yù)估值基本符合。實(shí)驗(yàn)表明，通過氣體氡濃度調(diào)控系統(tǒng)，實(shí)現(xiàn)不同比例土壤氣體的稀釋，可以簡(jiǎn)單有效地調(diào)控氡室內(nèi)的氡濃度。

氡濃度調(diào)控期間，氡室內(nèi)氡濃度及相對(duì)濕度隨時(shí)間的變化情況如圖2所示。

圖2 濕度恒定的氡濃度調(diào)控變化曲線

從圖2中可以得知，在整個(gè)調(diào)控過程中，氡室內(nèi)的相對(duì)濕度可以較好地穩(wěn)定在(50.8±1.7)%RH的水平。通過控制轉(zhuǎn)子流量計(jì)流速來改變土壤氣路和大氣氣路的流速混合比，可以實(shí)現(xiàn)在826～5 852 Bq·m-3范圍內(nèi)的氡濃度穩(wěn)定調(diào)控，且每個(gè)濃度穩(wěn)定平臺(tái)能長達(dá)40小時(shí)。

同時(shí)還可以注意到，受限于腔室體積300 L、換氣流量3 Lpm以及氡室潛在漏氣影響，濃度降低過程需要時(shí)間約為22小時(shí)，濃度上升需要時(shí)間約為19小時(shí)。事實(shí)上，在實(shí)際操作過程中，可以通過氡室中其他氣路快速補(bǔ)充氡和快速排空氡，或者依據(jù)實(shí)際的需求，提高換氣率，降低腔室體積，有效縮短濃度調(diào)控的響應(yīng)時(shí)間。

需要注意的是，土壤中氡濃度水平與采氣點(diǎn)的地質(zhì)環(huán)境、土壤鐳含量和含水量等多種局地因素有關(guān)，也與連續(xù)采氣的氣體流速有關(guān)。故該實(shí)驗(yàn)系統(tǒng)可調(diào)節(jié)范圍內(nèi)的最高濃度在不同區(qū)域使用時(shí)會(huì)存在差異，選擇更低的采氣流速，也可以提高氡濃度調(diào)控上限。而實(shí)驗(yàn)所需的低濃度下限，可以通過已知的最高濃度值和更大的稀釋比獲得。

2.2 氡濃度恒定的濕度調(diào)控實(shí)驗(yàn)

為了實(shí)現(xiàn)單一變量的實(shí)驗(yàn)條件，將控制稀釋比例的轉(zhuǎn)子流量計(jì)B、C完全關(guān)閉，即不進(jìn)行氡濃度調(diào)節(jié)。在氡室內(nèi)溫度穩(wěn)定的情況下，電除濕器調(diào)控的露點(diǎn)溫度和相對(duì)濕度之間存在一一對(duì)應(yīng)的關(guān)系。濕度調(diào)節(jié)完成后，記錄氡室內(nèi)連續(xù)測(cè)量的Alpha GUARD的濕度濃度數(shù)據(jù)，測(cè)量周期同樣為1 h。當(dāng)腔室內(nèi)濕度和氡濃度穩(wěn)定達(dá)到一定時(shí)長后，再進(jìn)行另外一個(gè)平臺(tái)的濕度調(diào)節(jié)。實(shí)驗(yàn)中分別設(shè)置電除濕的溫度為5.0 ℃、18.0 ℃、12.5 ℃三個(gè)檔位，最終得到測(cè)量結(jié)果如圖3所示。

圖3 氡濃度恒定時(shí)濕度調(diào)控變化曲線

由圖3可見，氡室內(nèi)氡濃度在整個(gè)濕度調(diào)節(jié)期間能夠保持長時(shí)間穩(wěn)定。通過調(diào)節(jié)電除濕的溫度檔位，得到的三個(gè)不同濕度分別可以穩(wěn)定在(30.8±0.8)%RH、(70.6±0.5)%RH、(50.2±0.7)%RH水平，且每個(gè)檔位能夠在長時(shí)間內(nèi)維持濕度穩(wěn)定。即可以通過上述的調(diào)控方式使得氡室在氡濃度穩(wěn)定的情況下得到不同的濕度環(huán)境，通過調(diào)節(jié)電除濕的溫度，可以實(shí)現(xiàn)濕度在(30.8～70.6)%RH范圍內(nèi)的連續(xù)調(diào)節(jié)。另外濕度上升和下降過程中達(dá)到平衡時(shí)間分別約為58和48 小時(shí)。相比于濃度調(diào)節(jié)過程，濕度調(diào)節(jié)則需要更長的平衡時(shí)間。

從圖2和圖3的結(jié)果中可以注意到，在氡濃度和濕度調(diào)節(jié)過程中，穩(wěn)定平臺(tái)之間的調(diào)控需要較長時(shí)間，需要時(shí)間的長短取決于氡室體積的大小和流速限值二方面因素。為縮短濕度平臺(tái)之間的調(diào)控時(shí)間，實(shí)際操作中可以在圖1裝置圖中氡室上方的循環(huán)氣路中接入干燥劑或鼓泡瓶加快氣體交換與濕度平衡。

3 結(jié)論

為滿足氡測(cè)量?jī)x器在實(shí)際使用中檢驗(yàn)、刻度和校準(zhǔn)需求，確保氡測(cè)量質(zhì)控工作開展，本研究基于地表深層土壤中氡濃度高且長時(shí)間穩(wěn)定的特性，研發(fā)建立了一種簡(jiǎn)易的流氣式氡室系統(tǒng)。通過對(duì)土壤氣體和大氣氣體的混合比例控制以及電子除濕器的溫度設(shè)定控制，分別實(shí)現(xiàn)了對(duì)氡室內(nèi)氡濃度和相對(duì)濕度的長時(shí)間穩(wěn)定調(diào)控。

北京大學(xué)氡室系統(tǒng)，腔體體積300 L，在本研究實(shí)驗(yàn)條件下，可調(diào)控相對(duì)濕度范圍為(30.8～70.6)%RH，可調(diào)控氡濃度范圍為826～5 852 Bq·m-3，且在此范圍內(nèi)均可以實(shí)現(xiàn)連續(xù)穩(wěn)定調(diào)節(jié)。本氡室系統(tǒng)符合中華人民共和國國家計(jì)量檢定規(guī)程《測(cè)氡儀》(JJG 825—2013)[23]中關(guān)于檢定的氡濃度和濕度條件，滿足大多數(shù)工作場(chǎng)景中對(duì)測(cè)氡儀器的刻度校準(zhǔn)需求。

本研究研制的簡(jiǎn)易氡室系統(tǒng)結(jié)構(gòu)簡(jiǎn)單、易于制備、操作方便、成本低廉，性能方面具有可調(diào)范圍大、穩(wěn)定時(shí)間長的優(yōu)點(diǎn)。同時(shí)還省去了標(biāo)準(zhǔn)鐳源在購置及使用管理中的繁瑣環(huán)節(jié)。有望推廣應(yīng)用于測(cè)氡儀的比對(duì)和質(zhì)量控制，為教學(xué)、科研和輻射環(huán)境監(jiān)測(cè)服務(wù)。