白光如，齊載智，丁晶潔，李公平

(蘭州大學(xué) 核科學(xué)與技術(shù)學(xué)院, 蘭州 730000)

引 言

近幾十年,隨著激光技術(shù)的迅速發(fā)展[1-3]，使其廣泛應(yīng)用到了很多研究和技術(shù)領(lǐng)域。比如激光誘導(dǎo)核聚變[4-6]、飛秒激光微加工技術(shù)[7]、飛秒強(qiáng)激光成絲技術(shù)[8]以及強(qiáng)場(chǎng)電離機(jī)制研究[9]等。隨著對(duì)于激光與物質(zhì)相互作用研究的深入，相應(yīng)的探測(cè)技術(shù)也得到極大地發(fā)展。目前，主要有兩種測(cè)量手段對(duì)激光與物質(zhì)作用過程進(jìn)行觀測(cè)：(1)帶電粒子測(cè)量[10]。主要包括離子和光電子測(cè)量，光電子探測(cè)會(huì)受到不攜帶任何有用信息的背景電子干擾,而離子測(cè)量不受影響,但兩種測(cè)量都需要釋放光電子，只適用于電離事件的研究;(2)光測(cè)量[11]。例如光吸收譜、光成像技術(shù)等,光測(cè)量可以將量子體系的動(dòng)力學(xué)信息直觀地表現(xiàn)為光譜線型的變化，且光子間互不影響、測(cè)量不受環(huán)境影響，具有探測(cè)精度和效率高及不依賴待測(cè)體系是否電離等優(yōu)點(diǎn),不僅可以測(cè)量待測(cè)體系的電子電離動(dòng)力學(xué)，而且還可以探測(cè)待測(cè)體系內(nèi)部電子躍遷動(dòng)力學(xué)和能級(jí)結(jié)構(gòu)變化。

基于飛秒激光的量子相干控制因其在原子、分子研究中的重要應(yīng)用而成為了近年來的研究熱點(diǎn)[12-14]。通過改變兩個(gè)激光場(chǎng)的相對(duì)相位，YIN等人探測(cè)到銣原子光電子的角分布并對(duì)其進(jìn)行控制[15]。XU研究團(tuán)隊(duì)實(shí)現(xiàn)了強(qiáng)場(chǎng)單個(gè)高次諧波的相干控制和選擇性增強(qiáng)[16]?；谒矐B(tài)吸收譜法，OTT等人研究了氦原子的電子動(dòng)力學(xué)，發(fā)現(xiàn)隨著紅外抽運(yùn)激光場(chǎng)強(qiáng)度的提高，氦原子雙激發(fā)態(tài)的吸收譜型由法諾線型變?yōu)槁鍌惼澗€型，而單激發(fā)態(tài)的吸收譜卻由洛倫茲線型變?yōu)榉ㄖZ線型[17]。這是由于紅外強(qiáng)場(chǎng)脈沖引起了氦原子激發(fā)態(tài)偶極子相位的變化，因此提出了相位調(diào)控理論。隨后，LIU等人通過理論模擬對(duì)量子相位操控產(chǎn)生頻率梳進(jìn)行研究，但是限于目前的技術(shù)水平，而無法真正在實(shí)驗(yàn)上實(shí)現(xiàn)[18]。

本文中研究高電荷態(tài)Be2+離子在強(qiáng)激光場(chǎng)中的超快動(dòng)力學(xué)，利用雙激光場(chǎng)控制Be2+離子中核外電子的運(yùn)動(dòng)，通過改變雙激光脈沖的參量，實(shí)現(xiàn)對(duì)Be2+離子中二能級(jí)系統(tǒng)吸收光譜的有效控制。

1 計(jì)算模型

Fig.1 a—schematic diagram of phase control implementation in Be2+ system b—energy level diagram of two-level system in Be2+ system

(1)

(2)

(3)

(4)

(5)

(6)

式中，上標(biāo)(0)代表近似的級(jí)。為了計(jì)算1級(jí)近似，將(6)式代入(4)式及(5)式的右邊得：

(7)

(8)

(9)

與此X射線激發(fā)脈沖同時(shí)，一束非相干的紅外飛秒激光脈沖與該體系作用，飛秒脈沖由于瞬間的斯塔克效應(yīng)導(dǎo)致激發(fā)態(tài)能級(jí)的變化。在一定延遲時(shí)間τ后，另外一束脈沖也與該離子體系作用，再次引起激發(fā)態(tài)能級(jí)的瞬間變化。激光脈沖的強(qiáng)度正比于脈沖的電場(chǎng)強(qiáng)度的模方，系統(tǒng)激發(fā)態(tài)能級(jí)的變化取決于紅外激光的強(qiáng)度，亦取決于脈沖的電場(chǎng)強(qiáng)度：

(10)

式中，IIR(t)為激光脈沖的強(qiáng)度。此時(shí)，偶極子表達(dá)式中的Er變?yōu)镋r(t)：

Er(t)=Er+ΔEr(t)

(11)

(12)

雙紅外激光脈沖的電場(chǎng)可以表示為：

ε(t)=cos(ωIRt)[EIR(t)+EIR(t-τ)]

(13)

2 理論依據(jù)

He和Rb的瞬態(tài)吸收光譜研究表明，瞬態(tài)吸收光譜的譜線形狀的改變對(duì)應(yīng)于系統(tǒng)的動(dòng)力學(xué)過程的演化[17,23]。實(shí)驗(yàn)上，可以通過觀察目標(biāo)系統(tǒng)吸收光譜線型的變化，研究其超快的動(dòng)力學(xué)過程。本文中應(yīng)用激光誘導(dǎo)相位模型，理論模擬Be2+離子體系中二能級(jí)系統(tǒng)的瞬態(tài)吸收光譜，研究Be2+離子在雙飛秒激光電場(chǎng)中的動(dòng)力學(xué)響應(yīng)。首先，控制兩束紅外激光脈沖的時(shí)間延遲τ=60fs及脈沖持續(xù)時(shí)間T=5fs，改變兩束紅外激光脈沖的強(qiáng)度，研究Be2+的瞬態(tài)吸收光譜的變化，如圖2所示。以下所有圖中橫坐標(biāo)相對(duì)頻率為真實(shí)能量相對(duì)于Be2+離子基態(tài)和第一激發(fā)態(tài)之間能級(jí)差的大小，即ΔE=E-Er，其中ΔE代表相對(duì)頻率，E代表真實(shí)能量，Er為Be2+離子基態(tài)和第一激發(fā)態(tài)之間的能級(jí)差。一束超短的X射線激光脈沖與離子系統(tǒng)相作用，電子由基態(tài)(1s2 1S0)通過單光子吸收被激發(fā)到激發(fā)態(tài)(1s2p1P1)，形成一躍遷偶極子d(t)。計(jì)算中采用的衰變寬度Γ的取值不僅考慮了系統(tǒng)的自發(fā)輻射展寬的因素，同時(shí)也考慮了壓力展寬[24]，多普勒展寬[25]與碰撞展寬[26]的影響。若沒有其它電場(chǎng)與該體系作用，則系統(tǒng)的吸收譜線型為對(duì)稱的洛倫茲型，如圖2a中黑色實(shí)線所示。如果引入紅外激光脈沖與該離子系統(tǒng)作用，第1束紅外激光脈沖與X射線脈沖同時(shí)到達(dá)，第2束與第1束的時(shí)間延遲為60fs。控制第1束紅外脈沖的強(qiáng)度為0.94×1012W/cm2，第2束的強(qiáng)度為0，結(jié)果如圖2a中虛線所示。正如OTT在研究He原子的雙電子動(dòng)力學(xué)時(shí)的發(fā)現(xiàn)[17]，單電子激發(fā)的吸收光譜由洛倫茲型變?yōu)榉ㄖZ型。紅外飛秒脈沖與處于激發(fā)態(tài)的Be2+離子作用，其激發(fā)態(tài)由于激光電場(chǎng)的作用而產(chǎn)生斯塔克效應(yīng)。由于激光電場(chǎng)是脈沖式的，所以斯塔克平移存在于脈沖激光的時(shí)間寬度內(nèi)。處于基態(tài)的電子會(huì)隨著激發(fā)態(tài)平移而發(fā)生瞬態(tài)運(yùn)動(dòng)，結(jié)果就表現(xiàn)為離子系統(tǒng)吸收光譜線型的變化而在低頻和高頻端同時(shí)出現(xiàn)了新的頻率成分，也就是說電子的動(dòng)力學(xué)過程受到了紅外激光場(chǎng)的調(diào)控作用，這一過程可以理解為電偶極子的相位受到了紅外激光電場(chǎng)的作用而發(fā)生改變。相位的改變量取決于紅外激光脈沖的電場(chǎng)強(qiáng)度：

Fig.2 Be2+ ion absorption spectra with different phase changes of transition dipole

(14)

式中，αd=25.7a.u.為1s2p態(tài)的有效的動(dòng)力學(xué)極化度。計(jì)算表明:實(shí)現(xiàn)對(duì)偶極子相位由0～π的調(diào)控，需要控制相應(yīng)的紅外脈沖強(qiáng)度從0W/cm2～1.87×1012W/cm2變化。為了表述方便，設(shè)第1束紅外脈沖所引起的相位變化為ΔΦ1，第2束紅外脈沖所引起的相位變化為ΔΦ2。控制第1束紅外激光脈沖的強(qiáng)度為0，第2束脈沖激光的強(qiáng)度為0.94×1012W/cm2，對(duì)應(yīng)的躍遷偶極子的相位變化為ΔΦ1=0,ΔΦ2=0.5π。吸收譜線變成了更為復(fù)雜的“波浪式”結(jié)構(gòu)，出現(xiàn)了更多的頻率成分，如圖2a中所示。若同時(shí)控制兩束紅外激光脈沖的強(qiáng)度為0.94×1012W/cm2與Be2+作用，即ΔΦ1=ΔΦ2=0.5π，則吸收譜線型在法諾線型基礎(chǔ)上也產(chǎn)生了新的頻率成分，如圖2中出現(xiàn)的“波浪式”結(jié)構(gòu)所示，吸收光譜受到的調(diào)制作用更為明顯。Be2+離子與相干X射線激光脈沖作用，通過單光子吸收躍遷到激發(fā)態(tài)(1s2p1P1)。由此可見，Be2+離子的吸收光譜線型受到紅外激光脈沖的強(qiáng)度和作用時(shí)間的雙重影響?？梢酝ㄟ^非相干紅外激光脈沖改變系統(tǒng)偶極子的相位，控制核外內(nèi)殼層電子的激發(fā)動(dòng)力學(xué)。

3 模擬結(jié)果分析

保持兩束紅外激光脈沖的強(qiáng)度相等，即ΔΦ1=ΔΦ2，圖2b中為Be2+離子的瞬態(tài)吸收光譜對(duì)相位改變量ΔΦ1的依賴關(guān)系。相位改變量ΔΦ1從0～π變化時(shí)，可以發(fā)現(xiàn)每個(gè)“波浪式”結(jié)構(gòu)為法諾型，由非對(duì)稱轉(zhuǎn)換為對(duì)稱。以Er為中心，左側(cè)的“波浪式”結(jié)構(gòu)主要表現(xiàn)為吸收，右側(cè)的“波浪式”結(jié)構(gòu)以輻射為主。相位變化量ΔΦ1從π～2π變化時(shí)，可以發(fā)現(xiàn)每個(gè)“波浪式”結(jié)構(gòu)逐漸由對(duì)稱轉(zhuǎn)換為非對(duì)稱。以0eV為中心，左側(cè)的“波浪式”結(jié)構(gòu)以輻射為主，右側(cè)的“波浪式”結(jié)構(gòu)以吸收為主?！安ɡ耸健苯Y(jié)構(gòu)隨ΔΦ1的變化在洛倫茲線型和法諾線型之間轉(zhuǎn)化。ΔΦ1在0～2π變化時(shí)，Be2+離子吸收光譜以π為中心呈現(xiàn)出中心對(duì)稱形式，對(duì)應(yīng)脈沖強(qiáng)度為1.87×1012W/cm2，吸收光譜的轉(zhuǎn)化呈現(xiàn)出周期性，其周期為2π。控制第2束紅外脈沖的強(qiáng)度為第1束的2倍，即2ΔΦ1=ΔΦ2，圖2c為Be2+離子的瞬態(tài)吸收光譜隨著相位變化量ΔΦ1的變化關(guān)系。在相位改變量ΔΦ1=π附近，在Er處可以看出其為吸收此波長(zhǎng)的光，而圖2b中，此處為發(fā)射光的形式。其原因可解釋為第2束脈沖的強(qiáng)度很大，光譜受到更強(qiáng)的調(diào)制，導(dǎo)致此處為吸收型。但其與圖2b中的整體變化趨勢(shì)相同。從圖2可以看出，通過控制兩束激光脈沖的強(qiáng)度，進(jìn)而改變躍遷偶極子的相位，使得光譜線型發(fā)生了顯著變化，即通過控制激光脈沖的強(qiáng)度實(shí)現(xiàn)對(duì)躍遷電子的控制。

控制兩束紅外脈沖的強(qiáng)度相等并取不同的數(shù)值，使得躍遷偶極子的相位變化分別滿足ΔΦ1=ΔΦ2=0.5π和ΔΦ1=ΔΦ2=π，第1束紅外脈沖與X射線脈沖的時(shí)間延遲為0，紅外激光脈沖的持續(xù)時(shí)間T=5fs，理論計(jì)算Be2+離子的瞬態(tài)吸收光譜對(duì)兩束紅外脈沖間延遲時(shí)間τ的依賴關(guān)系，如圖3a和圖3b所示。在延遲時(shí)間τ=0fs時(shí)，圖3a呈反洛倫茲線型，圖3b呈洛倫茲線型，這是由于此時(shí)第1束脈沖與第2束脈沖疊加，總的相位變化量為ΔΦ1+ΔΦ2，即圖3a的總相位變化量為π，圖3b的總相位變化量為2π。符合上述光譜進(jìn)行周期為2π變化的規(guī)律?？梢园l(fā)現(xiàn)，對(duì)于圖3a在相對(duì)頻率為0eV左側(cè)(中心頻率Er左側(cè))，Be2+

Fig.3 Be2+ ion absorption spectra with different delay timea—ΔΦ1=ΔΦ2=0.5π b—ΔΦ1=ΔΦ2=π

離子的吸收光譜表現(xiàn)為輻射峰，并隨著延遲時(shí)間的增加振幅逐漸增加，并最終在延遲時(shí)間τ=300fs時(shí)趨于穩(wěn)定。這是因?yàn)榕紭O子具有一定的壽命，隨著偶極子的衰減，紅外飛秒脈沖對(duì)光譜調(diào)制越來越弱，最終可以忽略。左側(cè)的“波浪狀”結(jié)構(gòu)多為輻射成分且幅值逐漸增減并向中心匯聚。在中心頻率的右側(cè)，Be2+離子的吸收光譜首先為輻射峰，但隨著延遲時(shí)間的增加逐漸轉(zhuǎn)化為吸收峰，且吸收峰的幅值不斷增加直到延遲時(shí)間為τ=300fs時(shí)趨于穩(wěn)定。右側(cè)的“波浪狀”結(jié)構(gòu)的吸收峰多為吸收成分。整個(gè)時(shí)間依賴的瞬態(tài)吸收光譜，表現(xiàn)為“波浪式”的結(jié)構(gòu)，周期隨著延遲時(shí)間τ的增加越來越小且遠(yuǎn)離中心頻率的吸收峰的幅值也逐漸降低。吸收光譜的變化趨勢(shì)呈現(xiàn)出關(guān)于中心頻率0eV的類中心對(duì)稱。吸收成分和輻射成分都表現(xiàn)為向中心頻率的匯聚。

當(dāng)躍遷偶極子的相位變化滿足ΔΦ1=ΔΦ2=π時(shí)，圖3b中為Be2+離子的瞬態(tài)吸收光譜對(duì)兩束紅外脈沖間延遲時(shí)間τ的依賴關(guān)系。在中心頻率處，隨著延遲時(shí)間τ的增加，吸收光譜首先表現(xiàn)為光輻射，且輻射的強(qiáng)度隨著τ的增加而逐漸減弱，并在兩側(cè)出現(xiàn)吸收峰。隨著延遲時(shí)間的進(jìn)一步增加，兩側(cè)吸收峰的強(qiáng)度不斷增強(qiáng)，并在延遲時(shí)間τ=300fs時(shí)，兩個(gè)吸收峰合二為一，其強(qiáng)度的變化也趨于平穩(wěn)，這也是由偶極子具有一定的壽命造成的，紅外激光脈沖對(duì)光譜的調(diào)制越來越弱。在中心頻率的左右兩側(cè)，吸收譜的譜線形狀呈現(xiàn)出左右對(duì)稱的形式，隨著脈沖延遲時(shí)間τ的增加，出現(xiàn)“波浪式”結(jié)構(gòu)，即產(chǎn)生新的頻率成分。“波浪”周期與圖3a類似逐漸減少，波谷也逐漸升高，向中心頻率Er靠近。整體來看，吸收光譜呈現(xiàn)出以中心頻率為中心的呈現(xiàn)左右對(duì)稱形式，并隨著脈沖延遲時(shí)間的增加，“波浪式”結(jié)構(gòu)的周期越來越短，且強(qiáng)度越來越弱。對(duì)比圖3a和圖3b，發(fā)現(xiàn)其吸收光譜的“波浪式”結(jié)構(gòu)的周期和強(qiáng)度變化趨勢(shì)相同。隨著的延遲時(shí)間τ增加，吸收光譜開始產(chǎn)生“波浪式”結(jié)構(gòu)，且都在前100fs其周期減小速度劇烈，峰值強(qiáng)度越來越強(qiáng)。隨后，“波浪狀”結(jié)構(gòu)周期仍然減小，而其峰值強(qiáng)度卻越來越小，所有的頻率成分向中心頻率匯聚。這是由于躍遷偶極子呈指數(shù)衰變，隨著延遲時(shí)間的增加，第2束激光脈沖對(duì)其的調(diào)制作用也逐漸降低，最后可以忽略。對(duì)于“波浪狀”結(jié)構(gòu)出現(xiàn)周期的現(xiàn)象，可由受微擾的衰變過程來解釋[27]，即在躍遷偶極子的衰變過程中，通過紅外飛秒脈沖對(duì)1s21S0～1s2p1P1相干性的調(diào)制使得“波浪狀”結(jié)構(gòu)出現(xiàn)了一定的周期。最終，圖3a中的吸收光譜變?yōu)榉ㄖZ型，圖3b中的線型變?yōu)榉绰鍌惼澗€型，符合上述相位變化影響規(guī)律的研究。從圖3可以看出，對(duì)兩束紅外脈沖的相對(duì)延遲時(shí)間加以控制，使得光譜線型發(fā)生了相應(yīng)的變化。結(jié)果表明通過控制雙激光場(chǎng)到達(dá)與Be2+離子的時(shí)間，即在不同時(shí)刻與受激電子作用，實(shí)現(xiàn)對(duì)激發(fā)態(tài)電子動(dòng)力學(xué)的調(diào)控。從而達(dá)到有效控制系統(tǒng)光譜響應(yīng)的目的。

由于紅外脈沖的持續(xù)時(shí)間T對(duì)應(yīng)著相位變化的上升時(shí)間，選取脈沖持續(xù)時(shí)間分別為0fs,2.7fs,7fs,35fs，研究持續(xù)時(shí)間T對(duì)Be2+離子的瞬態(tài)吸收光譜的影響。其中，0fs脈沖為delta脈沖對(duì)應(yīng)相位變化的上升時(shí)間為0fs，為最理想的情況；而2.7fs為800nm紅外飛秒激光脈沖的一個(gè)光周期，是其脈沖寬度可以到達(dá)的理論極限；7fs與35fs為目前實(shí)驗(yàn)條件下可以獲得的兩種脈沖寬度。對(duì)比這4種脈沖寬度對(duì)吸收光譜的影響，可以獲取Be2+離子核外電子運(yùn)動(dòng)的準(zhǔn)確圖像?？刂苾墒t外脈沖的強(qiáng)度不變，改變脈沖的持續(xù)時(shí)間，圖4為對(duì)應(yīng)的Be2+離子的瞬態(tài)吸收光譜。其中圖4a和圖4b分別對(duì)應(yīng)的躍遷偶極子相位變化為ΔΦ1=ΔΦ2=0.5π和ΔΦ1=ΔΦ2=π，且兩束紅外激光脈沖的持續(xù)時(shí)間保持一致及延遲時(shí)間τ=60fs。隨著脈沖持續(xù)時(shí)間的增加，在中心頻率的左側(cè)最高發(fā)射峰幅值逐漸增加，而在其右側(cè)的吸收強(qiáng)度逐漸降低。也可以發(fā)現(xiàn)“波浪式”結(jié)構(gòu)隨著脈沖寬度的逐漸增加而峰的位置逐漸移向中心頻率，遠(yuǎn)離中心頻率的頻率成分有消失的趨勢(shì)。當(dāng)脈沖寬度為35fs時(shí)，吸收光譜的“波浪式”結(jié)構(gòu)在相對(duì)頻率大于0.5eV時(shí)就已經(jīng)消失。圖4b對(duì)應(yīng)相位變化為ΔΦ1=ΔΦ2=π時(shí)的結(jié)果。隨著脈沖持續(xù)時(shí)間的增加，在中心頻率處，光譜線型幾乎不變，但是左右兩側(cè)的吸收峰的幅值逐漸減小。左側(cè)的第1個(gè)和第2個(gè)輻射峰有顯著增強(qiáng)。其“波浪式”結(jié)構(gòu)的變化趨勢(shì)與圖4a大致相同。但光譜線型與圖4a大不相同，這是因?yàn)榧t外激光脈沖對(duì)系統(tǒng)吸收光譜進(jìn)行了更強(qiáng)地調(diào)制。從圖4可以看出，當(dāng)兩束激光脈沖的持續(xù)時(shí)間改變時(shí)，光譜線型發(fā)生相應(yīng)的變化。這是由于激光場(chǎng)持續(xù)時(shí)間的變化改變了躍遷偶極子相位變化的上升時(shí)間，引起了系統(tǒng)光譜響應(yīng)的變化。

Fig.4 Transient absorption spectra of Be2+ ions at different infrared pulse durations

4 結(jié) 論

通過理論模擬，研究了Be2+離子在雙強(qiáng)激光場(chǎng)中的超快動(dòng)力學(xué)行為。研究發(fā)現(xiàn)，通過紅外光場(chǎng)可以實(shí)現(xiàn)對(duì)Be2+離子的內(nèi)殼層電子在激發(fā)態(tài)上運(yùn)動(dòng)調(diào)控，從而改變Be2+離子光譜響應(yīng)，向高、低頻段同時(shí)延伸，產(chǎn)生“波浪式”結(jié)構(gòu)。這是由于紅外激光電場(chǎng)導(dǎo)致了激發(fā)態(tài)的斯塔克能移，調(diào)控了受激電子的運(yùn)動(dòng)，表現(xiàn)為躍遷偶極子相位的變化。瞬態(tài)吸收光譜的譜線形狀取決于紅外激光脈沖的強(qiáng)度、相對(duì)延遲時(shí)間以及脈沖的時(shí)間寬度。