張朋 劉政 戴建明 楊昭榮 蘇付海 ?

1) (阜陽(yáng)師范大學(xué), 信息功能材料結(jié)構(gòu)與器件安徽省高校重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室, 阜陽(yáng) 236037)

2) (中國(guó)科學(xué)院合肥物質(zhì)科學(xué)研究院, 固體物理研究所, 中國(guó)科學(xué)院材料物理重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室, 合肥 230031)

3) (中國(guó)科學(xué)院合肥物質(zhì)科學(xué)研究院, 強(qiáng)磁場(chǎng)科學(xué)中心, 極端條件凝聚態(tài)物理安徽省重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室, 合肥 230031)

1 引 言

以ACr2X4形式為代表的鉻基尖晶石結(jié)構(gòu)化合物是一類典型的強(qiáng)關(guān)聯(lián)電子體系材料, 其中Cr3+陽(yáng)離子具有自旋3/2的3d3構(gòu)型, 隨著非磁性離子A和X類型的變化, Cr3+磁性離子間距會(huì)有所不同, 進(jìn)而調(diào)控Cr-Cr離子交換相互作用強(qiáng)度和模式, 形成豐富的自旋排列方式. 該體系材料具有很強(qiáng)的阻挫效應(yīng), 在一定溫度和磁場(chǎng)條件下可形成自旋冰[1]、自旋-軌道液體[2]和量子臨界等復(fù)雜基態(tài)[3].其中ZnCr2Se4化合物是該體系的代表性材料. 近二十年來(lái), 隨著在ZnCr2Se4材料中不斷發(fā)現(xiàn)磁電耦合、負(fù)膨脹、磁致伸縮等效應(yīng)及可能浮現(xiàn)的自旋液晶等復(fù)雜量子基態(tài), 該材料重新受到廣泛關(guān)注.在ZnCr2Se4中, 磁性 Cr3+離子位于八面體B格點(diǎn), 形成四面體構(gòu)型 (圖 1(a)). Cr3+離子在八面體晶體場(chǎng)作用下, 其d電子態(tài)劈裂成更低的t2g三重簡(jiǎn)并態(tài), 呈現(xiàn)出球形電荷分布, 自旋-軌道耦合很弱. ZnCr2Se4磁結(jié)構(gòu)主要由超交換相互作用主導(dǎo),表征鐵磁(ferromagnetism, FM)序的居里-外斯溫度為 90 K, 反鐵磁 (antiferromagnetism, AFM)序的奈爾溫度為 21 K. 鐵磁相互作用由 90o Cr-Se-Cr交換相互作用控制, 更遠(yuǎn)相鄰的Cr-Se-Zn-Se-Cr或Cr-Se-Se-Cr交換相互作用主導(dǎo)反鐵磁相互作用. 在奈爾溫度以下, 由于自旋驅(qū)動(dòng)的Young-Tyler效應(yīng), ZnCrSe4會(huì)發(fā)生自旋-聲子耦合[4], 產(chǎn)生一定的晶格畸變, 由立方相轉(zhuǎn)變?yōu)樗慕窍郲5]或正交相[6],進(jìn)而誘導(dǎo)負(fù)膨脹、磁致伸縮等效應(yīng). 相應(yīng)地, 其自旋結(jié)構(gòu)呈現(xiàn)出沿[001]方向傳播的非公度的平面螺旋結(jié)構(gòu), 在[001]面內(nèi)自旋以鐵磁耦合方式排列,相鄰面排列相對(duì)角度為 42o[7]. 如圖 1(b)所示, 在外磁場(chǎng)作用下, 其平面螺旋磁結(jié)構(gòu)可以演化為線性鐵磁態(tài).

圖 1 (a) ZnCr2Se4 晶體結(jié)構(gòu); (b) 外磁場(chǎng)下 ZnCr2Se4 磁結(jié)構(gòu)演化; (c) 外磁場(chǎng)下太赫茲透射測(cè)量配置示意圖, 太赫茲波矢 (k)平行于外磁場(chǎng) (H)方向; (d) k 垂直于 H 配置, 對(duì)于兩種測(cè)量配置, 太赫茲電場(chǎng)分量始終保持p型偏振, 從而確保太赫茲磁場(chǎng)分量和應(yīng)用的穩(wěn)態(tài)外部磁場(chǎng)保持正交Fig. 1. (a) ZnCr2Se4 crystal structure; (b) the evolution of magnetic structure of ZnCr2Se4 under external magnetic field; (c) configuration of THz transmission measurements under external magnetic field, the THz wave vector (k) is parallel with external magnetic field (H); (d) the k is vertical with H. In both cases, the THz electric field (ETHz) is set as p polarization, and therefore the magnetic field component of THz waveform (HTHz) is perpendicular with steady external magnetic field.

最近幾年有關(guān)ZnCr2Se4的低能磁激發(fā)和強(qiáng)磁場(chǎng)下的自旋動(dòng)力學(xué)也開始受到進(jìn)一步關(guān)注. Tymoshenko等[8]利用非彈性中子譜在ZnCrSe4中觀察到 (0 0 qh)波矢方向的 Goldstone 磁激發(fā)模式, 并發(fā)現(xiàn)了和量子漲落有關(guān)的0.17 meV大小的磁子能隙. Felea等[9]通過強(qiáng)磁場(chǎng)下聲速測(cè)量獲得自旋聲子耦合信息及相圖, 并發(fā)現(xiàn)在低溫和7—10 T強(qiáng)磁場(chǎng)范圍下出現(xiàn)未知的新型磁結(jié)構(gòu). Gu等[3]系統(tǒng)研究了強(qiáng)磁場(chǎng)下的比熱容、熱導(dǎo)率等, 并觀察到高磁場(chǎng)引起的量子臨界相變. 在一定溫度或強(qiáng)磁場(chǎng)條件下, 磁性材料中的鐵磁共振、亞鐵磁共振、反鐵磁共振等特征能量處于太赫茲頻譜范圍內(nèi)[4,10?12]. 太赫茲波段自旋動(dòng)力學(xué)的研究是理解材料中電荷、軌道、晶格和自旋相互關(guān)聯(lián)、耦合等復(fù)雜物理圖像的重要途徑, 并橋接了微波和光學(xué)波段自旋光電子學(xué)[13?16]. 對(duì)于 ZnCr2Se4而言, 早期微波波段的自旋共振實(shí)驗(yàn)揭示了其螺旋自旋態(tài)在3 T磁場(chǎng)以下的磁共振行為[17]. 最近幾年, 我們研究了強(qiáng)磁場(chǎng)下該材料的太赫茲時(shí)域光譜, 觀察到了高磁場(chǎng)下鐵磁共振相關(guān)的磁共振模式及其法拉第旋轉(zhuǎn)效應(yīng)[18].本文進(jìn)一步研究了不同外磁場(chǎng)方向下的ZnCr2Se4單晶的太赫茲時(shí)域光譜. 研究發(fā)現(xiàn), 在奈爾溫度以下, 在磁場(chǎng)方向平行于太赫茲波矢配置下, 其太赫茲透射譜在高于7 T磁場(chǎng)下開始出現(xiàn)兩個(gè)共振吸收, 其間距在 10 T 磁場(chǎng)下可達(dá) 0.15 THz. 當(dāng)磁場(chǎng)方向垂直于太赫茲波矢方向, 始終保持單個(gè)磁共振模式. 這種各向異性太赫茲共振吸收發(fā)生的磁場(chǎng)-溫度區(qū)間和最近發(fā)現(xiàn)的量子臨界區(qū)域一致, 這種異常太赫茲自旋動(dòng)力學(xué)現(xiàn)象可能為量子臨界的特征行為.

2 實(shí) 驗(yàn)

ZnCr2Se4單晶樣品采用化學(xué)氣相輸運(yùn)法生長(zhǎng),所用的輸運(yùn)劑是CrCl3. 首先在手套箱中將高純度的原料粉末 Zn(99.9%), Cr(99.9%) 和 Se(99.9%)按摩爾比1∶2∶4的名義組分配比混合均勻后封裝在內(nèi)直徑 2 cm, 長(zhǎng)度 10 cm 的真空石英管中, 將抽好真空的樣品放入850 ℃高溫爐中燒結(jié)一周后隨爐冷卻制備出ZnCr2Se4多晶樣品. 然后將多晶粉末材料與輸運(yùn)劑CrCl3均勻混合后一起密封石英管中后抽高真空放入雙溫區(qū)溫度梯度爐中, 冷端和熱端的設(shè)定溫度分別為850 ℃和950 ℃, 三周后隨爐冷至室溫制備出所需的單晶樣品. X射線衍射圖證明該樣品為純的尖晶石立方相, 其晶格常數(shù)a=1.0498 nm. 經(jīng)拋光后, 獲得大小 2 mm × 2 mm、厚度1 mm的單晶樣品,晶向沿厚度方向.

我們利用強(qiáng)磁場(chǎng)下太赫茲時(shí)域光譜(或太赫茲磁光)系統(tǒng)研究其太赫茲透射譜. 借助低溫超導(dǎo)磁體 (Spectromag SM4000, Oxford)產(chǎn)生低溫和穩(wěn)態(tài)強(qiáng)磁場(chǎng)條件, 溫度范圍為 4—60 K, 磁場(chǎng)范圍為0—10 T. 通過中心波長(zhǎng)為 800 nm、脈寬為 150 fs、重復(fù)頻率為76 MHz的飛秒激光振蕩器(Mira F900,Coherent)輸出飛秒激光脈沖序列, 激發(fā)GaAs光電導(dǎo)天線產(chǎn)生寬帶太赫茲脈沖. 利用鍍金拋物面鏡將太赫茲光束聚焦在磁體低溫腔內(nèi)的樣品上, 聚焦光斑直徑約1.5 mm. 透過樣品的太赫茲脈沖經(jīng)過另外兩個(gè)鍍金拋物面鏡引導(dǎo)并聚焦到ZnTe探測(cè)晶體上, 結(jié)合自由空間電光采樣方式對(duì)太赫茲脈沖的電場(chǎng)分量進(jìn)行相干探測(cè), 獲得太赫茲時(shí)域脈沖波形. 實(shí)驗(yàn)中, 以無(wú)樣品的空樣品架的透射太赫茲信號(hào)作為參考信號(hào), 并通過快速傅里葉變換解析出頻率域的吸收譜. 如圖1所示, 在太赫茲磁光光譜實(shí)驗(yàn)中, 我們以太赫茲波矢平行 (圖 1(c),k∥H)和垂直于(圖1(d),k⊥H)外部磁場(chǎng)方向兩種光路配置進(jìn)行太赫茲透射測(cè)量. 太赫茲電場(chǎng)(ETHz)和磁場(chǎng)分量(HTHz)分別沿x和y方向, 并且HTHz始終與外磁場(chǎng)方向垂直. 整個(gè)太赫茲光譜實(shí)驗(yàn)在密閉的有機(jī)玻璃罩中開展, 通過不斷充入氮?dú)獯_保環(huán)境濕度低于1%.

3 結(jié)果與討論

圖2(a)為低溫4 K條件下, 在不同外磁場(chǎng)強(qiáng)度下測(cè)量的ZnCr2Se4樣品太赫茲透射時(shí)域波形,其中測(cè)量配置為k∥H. 紅色曲線代表不經(jīng)過樣品的參考太赫茲波形, 為了直觀比較, 其尺度縮小了1/5. 隨磁場(chǎng)強(qiáng)度增大, 透射太赫茲波幅度減小, 更高磁場(chǎng)下在16—30 ps區(qū)間出現(xiàn)微弱振蕩, 暗含著共振吸收動(dòng)力學(xué)行為. 進(jìn)一步對(duì)不同磁場(chǎng)下的透射太赫茲波形進(jìn)行傅里葉變化, 其相應(yīng)的太赫茲頻譜如圖 2(b)所示. 相對(duì)于 0 磁場(chǎng), 5 T 以上磁場(chǎng)可以看出其太赫茲頻譜包含著低頻吸收谷, 特別是8 T以上磁場(chǎng), 其頻譜發(fā)生明顯劈裂.

為進(jìn)一步證明該共振吸收是磁場(chǎng)誘導(dǎo)的. 我們以零磁場(chǎng)下透過的太赫茲波形的傅里葉變換為參考信號(hào), 進(jìn)而提取出低溫 (T= 4 K)不同磁場(chǎng)下相對(duì)透射率, 即圖3為這種相對(duì)零磁場(chǎng)下的歸一化太赫茲透射幅度如圖3(a)所示, 在k∥H配置情況下, 當(dāng)外磁場(chǎng)高于4 T 時(shí)候, 在 0.18 THz 附近開始出現(xiàn)共振吸收, 并隨磁場(chǎng)增加呈現(xiàn)出明顯藍(lán)移. 特別是, 當(dāng)磁場(chǎng)高于7 T時(shí), 可以觀察到兩個(gè)吸收邊, 低能和高能吸收谷都隨磁場(chǎng)增大向高能端移動(dòng), 但其能量間隔隨磁場(chǎng)增大. 作為對(duì)比, 我們也在k⊥H配置下測(cè)量了太赫茲透射譜. 可以看出, 盡管其共振峰隨磁場(chǎng)增強(qiáng)朝高能方向移動(dòng), 但在整個(gè)應(yīng)用的外磁場(chǎng)區(qū)間,太赫茲吸收始終保持單一共振峰. 這種相對(duì)零磁場(chǎng)的透射頻譜變化, 并結(jié)合藍(lán)移效應(yīng), 可以確定共振吸收來(lái)源于外磁場(chǎng)驅(qū)動(dòng)的磁子激發(fā).

圖 2 (a) k∥H 配置下, 不同外磁場(chǎng)下透過 ZnCr2Se4 單晶樣品的THz時(shí)域波形圖, 紅色為不加樣品時(shí)的時(shí)域信號(hào),幅度縮小5倍; (b) 這些時(shí)域波形圖對(duì)應(yīng)的快速傅里葉變換(FFT), 虛線為表征吸收位置變化的引導(dǎo)線Fig. 2. (a) In the configuration of k//H, THz waveforms transmitted through ZnCr2Se4 single crystal measured under different magnetic fields at 4 K temperature. The red trace with the 0.2 scale factor is the reference waveform trough empty sample holder; (b) corresponding FFT amplitude spectra in frequency domain. The y axis is logarithmic scale. The dotted lines are guides for the eye.

圖 3 相對(duì)零磁場(chǎng)歸一化的太赫茲透射譜 (a) 太赫茲波矢平行磁場(chǎng)配置; (b) 太赫茲波矢垂直磁場(chǎng)配置. 測(cè)量溫度為 4 KFig. 3. Normalized THz transmission spectra with respect to the spectrum without the application of external magnetic field: (a) THz wave vector is parallel with the external magnetic field; (b) THz wave vector is vertical with the external magnetic field. The measurement temperature is 4 K.

為了進(jìn)一步理解平行配置模式下的共振劈裂現(xiàn)象, 選取 4, 20, 45 和 60 K 四個(gè)溫度點(diǎn), 開展不同磁場(chǎng)下的太赫茲吸收光譜測(cè)量. 首先由樣品透射和參考波形進(jìn)行傅里葉變換, 獲得復(fù)數(shù)透射率, 即其中,分別代表透射和參考信號(hào). 并利用菲涅耳公式計(jì)算出復(fù)數(shù)折射率進(jìn)而獲得吸收系數(shù), 即如圖4所示, 在4個(gè)溫度點(diǎn), 太赫茲吸收譜都表現(xiàn)出共振吸收, 其吸收頻率隨磁場(chǎng)增加而增加. 在20 K溫度以下, 高磁場(chǎng)范圍可以觀察到兩個(gè)共振峰, 然而對(duì)于高于反鐵磁轉(zhuǎn)變溫度的45和60 K,沒有明顯的低頻吸收. 需要指出, 不同于圖3(a)中的相對(duì)透射率, 吸收譜難以甄別出H= 7 T時(shí)的共振劈裂. 原因是吸收系數(shù)的提取過程是以空樣品為參考信號(hào), 信噪比稍低. 另外, 在零磁場(chǎng)條件下,溫度20 K以上的吸收曲線于0.2 THz附近有一定的吸收, 該吸收在4 K低溫下得以抑制. 由于測(cè)量環(huán)境的濕度浮動(dòng)可能會(huì)在低頻區(qū)引起一些噪聲, 并且該吸收頻率未呈現(xiàn)出磁場(chǎng)依賴性. 因而, 難以斷定為新的磁激發(fā)模式, 在本文中將不進(jìn)行詳細(xì)討論.

圖 4 不同磁場(chǎng)下在如下溫度中太赫茲吸收光譜曲線(a) 4 K; (b) 20 K; (c) 45 K; (d) 60 KFig. 4. The THz absorption spectra obtained under different external magnetic fields at temperatures: (a) 4 K; (b) 20 K;(c) 45 K; (d) 60 K.

接下來(lái), 磁共振頻率和外磁場(chǎng)的關(guān)系示于圖5中, 其主要磁場(chǎng)行為可歸納如下： 1) 在k⊥H配置下, 其共振頻率和磁場(chǎng)依賴關(guān)系和我們?cè)缙诠ぷ饕恢耓18], 該磁共振行為的典型特征是在高磁場(chǎng)下符合拉莫爾進(jìn)度關(guān)系, 并如圖5(a)所示, 可線性外推至原點(diǎn). 這種磁共振行為可以通過鐵磁共振獲得較好的解釋. 隨著外加磁場(chǎng)增強(qiáng), ZnCr2Se4中螺旋自旋結(jié)構(gòu)會(huì)被抑制, 最終演化為線性鐵磁結(jié)構(gòu), 其磁共振落入太赫茲頻段; 2) 在k∥H配置下, 同等磁場(chǎng)強(qiáng)度, 其共振能量明顯高于垂直磁場(chǎng)配置測(cè)量值,并且其磁場(chǎng)行為具有非線性特征. 在7 T以上磁場(chǎng), 開始出現(xiàn)低頻吸收, 其共振頻率低于垂直磁場(chǎng)配置; 3) 在k∥H配置測(cè)量下, 4 和 20 K 共振吸收能量幾乎相等. 對(duì)于高于奈爾溫度的高溫區(qū)域,不再出現(xiàn)低頻共振吸收, 而共振吸收頻率接近同等磁場(chǎng)下4 K的測(cè)量結(jié)果, 但其磁場(chǎng)關(guān)系接近線性,并且可線性外推至原點(diǎn).

圖 5 不同溫度下共振頻率隨磁場(chǎng)的變化示意圖 (a) 代表4 K溫度下k∥H和k⊥H兩種配置下測(cè)量結(jié)果, 紅色實(shí)線表示根據(jù)關(guān)系式 ? ω =gμBH , 對(duì)k⊥H配置測(cè)量數(shù)據(jù)的線性擬合, 灰色虛線代表對(duì)k∥H配置下的共振頻率的線性外推; (b) k∥H 配置下, 20, 45 和 60 K 不同溫度的測(cè)量結(jié)果, 紅色實(shí)線代表根據(jù)關(guān)系式 ? ω =gμBH , 對(duì) T = 45 K數(shù)據(jù)的擬合Fig. 5. The frequencies at the maxima of the absorption spectra as a function of applied magnetic field at temperatures of 4 K (a), and 20, 45 and 60 K (b). In Fig.5 (a), the red solid line represents the fitting according to the equation ? ω =gμBH . The grey dash line denotes the linear extrapolation for the low-frequency absorption. In Fig. 5 (b),the red solid line is obtained from the fitting to the data taken at T = 45 K using the equation, ? ω =gμBH .

早期微波波段的自旋共振實(shí)驗(yàn)揭示了ZnCr2-Se4中螺旋自旋態(tài)在磁場(chǎng)低于3 T的磁共振行為[17],其中, 螺旋自旋共振與外加磁場(chǎng)和磁化強(qiáng)度關(guān)系為

式中,γ為旋磁比;A和K(K0)分別代表各向同性和各向異性自旋相互作用常數(shù);χ[001]為沿著螺旋磁結(jié)構(gòu)方向易磁化軸. 對(duì)于ZnCr2Se4樣品, 結(jié)合實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù), (1)式可簡(jiǎn)化為 (ω/γ)2=1.86+0.94H2.隨著外磁場(chǎng)進(jìn)一步增加, 螺旋自旋結(jié)構(gòu)的圓錐角會(huì)進(jìn)一步在磁場(chǎng)誘導(dǎo)下關(guān)閉, 在6 T磁場(chǎng)以上形成線性排列鐵磁自旋態(tài)[19,20]. 因此, 可以預(yù)測(cè)高磁場(chǎng)下其磁共振會(huì)表現(xiàn)為傳統(tǒng)的鐵磁共振, 并符合簡(jiǎn)單的拉莫爾進(jìn)動(dòng)關(guān)系, 即 ?ω=gμBH, 其中μB為玻爾磁子. 事實(shí)上, 我們?cè)趉⊥H配置下的測(cè)量結(jié)果符合這種關(guān)系, 根據(jù)線性擬合估算出g= 2.0, 與 Cr3+自由離子g因子接近. 對(duì)于高溫區(qū)(k//H)的磁共振行為, 同樣可以利用拉莫爾關(guān)系進(jìn)行簡(jiǎn)單擬合.然而, 其擬合得到斜率要高于低溫區(qū)(k⊥H), 估算得到g= 2.24, 明顯大于低溫區(qū)參數(shù). 這種g因子的變化很可能與自旋-聲子耦合有關(guān). 在奈爾溫度以下, ZnCr2Se4中自旋驅(qū)動(dòng)Young-Tyler效應(yīng)會(huì)導(dǎo)致發(fā)生自旋-聲子耦合[4], 產(chǎn)生一定的晶格畸變,從而改變晶體場(chǎng)及交換相互作用.

需要指出, 最近一些研究組在TmFeO3, ErFeO3和YFeO3等磁性體系中觀察到太赫茲波段的各向異性磁共振吸收和磁場(chǎng)誘導(dǎo)的新型磁子激發(fā)模式,這類自旋動(dòng)力學(xué)行為來(lái)源于晶體各向異性交換作用、Dicke協(xié)同相互作用和自旋重定向等物理效應(yīng)[21?23].對(duì)于低溫下k//H配置下的ZnCr2Se4的磁共振劈裂行為, 可能存在多種復(fù)雜機(jī)制. 首先, ZnCr2Se4單晶存在多鐵效應(yīng), 原則上可能具有太赫茲電場(chǎng)分量耦合引起的電磁振子共振吸收, 并且會(huì)強(qiáng)烈依賴于晶向. 然而, 由于磁場(chǎng)大于 7 T 以上, 螺旋自旋結(jié)構(gòu)的張角傾向于關(guān)閉, 從而磁電耦合效應(yīng)消失,進(jìn)而高磁場(chǎng)會(huì)壓制磁電耦合[20]. 因此, 我們觀察到的共振吸收和電磁振子無(wú)關(guān). 其次, 對(duì)于鐵磁共振而言, 晶體內(nèi)在各向異性場(chǎng)也可能增加共振吸收復(fù)雜性, 產(chǎn)生不同吸收模式. 然而, 在奈爾溫度之上的45和60 K溫度條件下并無(wú)明顯共振吸收劈裂效應(yīng), 說(shuō)明純粹依靠鐵磁交換作用難以解釋. 另外,在低磁場(chǎng)下, ZnCr2Se4中螺旋磁結(jié)構(gòu)相關(guān)的磁共振在磁場(chǎng)沿和兩個(gè) 方向產(chǎn)生大約不到25 GHz的共振差異[17]. 該頻率差遠(yuǎn)小于我們觀察到的共振劈裂數(shù)值, 并且隨磁場(chǎng)增加引起的螺旋磁結(jié)構(gòu)壓制, 這種劈裂會(huì)進(jìn)一步減小. 而我們觀察到磁場(chǎng)越強(qiáng), 高頻模和低頻模能量差距越大. 因此, 我們觀察到的高磁場(chǎng)下的共振劈裂不能通過各向異性交換相互作用進(jìn)行解釋. 值得提及的是,Laurita等[10]在FeSc2S4材料觀察到類似的波矢方向依賴的各向異性太赫茲共振吸收, 并認(rèn)為這種磁激發(fā)來(lái)源于自旋-軌道耦合相關(guān)的單態(tài)-三態(tài)激發(fā). 這種純自旋體系禁戒的磁子躍遷在某些量子臨界點(diǎn)(例如, 自旋軌道液態(tài)和長(zhǎng)程有序磁結(jié)構(gòu)相的相邊界區(qū)域)會(huì)出現(xiàn), 和長(zhǎng)程自旋-軌道糾纏有關(guān).最近, Gu 等[3]通過磁化率、比熱、熱導(dǎo)率測(cè)量, 完成了ZnCr2Se4的低溫磁場(chǎng)相圖, 特別確立了螺旋態(tài)和完全自旋極化態(tài)之間的量子臨界區(qū)域. 而我們觀察到共振吸收劈裂區(qū)域位于該工作報(bào)道的量子臨界區(qū)間內(nèi). 如果我們檢查低頻吸收(k//H), 對(duì)其進(jìn)行線性外推(圖5), 可以發(fā)現(xiàn)其對(duì)應(yīng)零磁場(chǎng)的能量大約在 0.04 THz, 和文獻(xiàn) [8]報(bào)道的 ZnCr2Se4中的Goldstone模式自旋波能量接近. 考慮到太赫茲在小于0.1 THz頻譜范圍的靈敏度大幅度下降,很可能在小于7 T磁場(chǎng)下依然存在低頻吸收, 只是當(dāng)前系統(tǒng)難以測(cè)到. 我們推測(cè), 隨外磁場(chǎng)增加, 當(dāng)進(jìn)入量子臨界區(qū)域后, 一些自旋糾纏會(huì)導(dǎo)致長(zhǎng)程Goldstone自旋波和近程(Cr-Se-Cr相互作用)鐵磁自旋模式的相互耦合, 導(dǎo)致兩個(gè)自旋模式磁場(chǎng)依賴性的反轉(zhuǎn)及共振頻率間距增加. 然而, 為進(jìn)一步理解其各向異性以及磁激發(fā)選擇定則, 還需進(jìn)一步深入的理論分析.

4 結(jié) 論

通過低溫強(qiáng)磁場(chǎng)下的太赫茲時(shí)域譜方法, 比較了ZnCr2Se4在太赫茲傳播方向平行和垂直磁場(chǎng)配置下的太赫茲頻段共振吸收. 觀察到了外磁場(chǎng)引起的磁共振效應(yīng). 特別是在低溫高磁場(chǎng)區(qū)域, 其共振吸收呈現(xiàn)出各向異性效應(yīng). 在太赫茲波矢垂直于磁場(chǎng)方向情況下, 太赫茲磁共振表現(xiàn)出線性磁場(chǎng)依賴性, 并符合拉莫爾關(guān)系. 然而, 當(dāng)太赫茲波矢、磁場(chǎng)方向共同平行于晶體的方向時(shí), 相比同等磁場(chǎng)強(qiáng)度, 其共振能量顯著增加. 特別在高于7 T磁場(chǎng)情況下, 出現(xiàn)高頻和低頻兩個(gè)共振模式, 其中高頻磁激發(fā)在測(cè)量范圍內(nèi)表現(xiàn)出非線性磁場(chǎng)行為. 這種共振劈裂的磁場(chǎng)和溫度范圍在量子臨界區(qū)域內(nèi),我們推測(cè)量子臨界區(qū)域存在自旋糾纏, 導(dǎo)致具有帶隙的Goldstone自旋波和鐵磁進(jìn)動(dòng)模式耦合, 引起低頻和高頻磁共振模式的進(jìn)一步分離. 該各向異性太赫茲自旋動(dòng)力學(xué)的深入認(rèn)識(shí)亟待進(jìn)一步的理論分析.