宋邦菊 金鉆明2)5)? 郭晨陽 阮舜逸 李炬賡萬蔡華? 韓秀峰 馬國宏4)?? 姚建銓

1) (上海大學(xué)物理系, 上海 200444)

2) (上海理工大學(xué)太赫茲技術(shù)創(chuàng)新研究院, 上海市現(xiàn)代光學(xué)系統(tǒng)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室, 光學(xué)儀器與系統(tǒng)教育部工程中心,太赫茲光譜與影像技術(shù)協(xié)同創(chuàng)新中心, 上海 200093)

3) (中國科學(xué)院物理研究所, 北京 100190)

4) (上?？萍即髮W(xué)-上海光機(jī)所超強(qiáng)超快聯(lián)合實(shí)驗(yàn)室, 上海 201210)

5) (同濟(jì)大學(xué)上海智能科學(xué)與技術(shù)研究院, 上海 200092)

6) (天津大學(xué)精密儀器與光電子工程學(xué)院, 天津 300110)

1 引 言

自旋電子學(xué)的研究和發(fā)展引發(fā)了電子信息技術(shù)的一場新的革命, 特別是在信息儲存方面具有潛在的應(yīng)用價(jià)值. 與利用電子的電荷屬性不同, 自旋電子學(xué)研究利用電子自旋作為信息載體, 通過調(diào)控自旋角動量實(shí)現(xiàn)信息的存儲、處理和量子計(jì)算等.自旋流的產(chǎn)生、調(diào)控及其探測在自旋電子學(xué)領(lǐng)域受到研究人員的廣泛關(guān)注[1?3]. 目前, 大多數(shù)的實(shí)驗(yàn)中利用自旋霍爾效應(yīng)(SHE)和逆自旋霍爾效應(yīng)(ISHE)來產(chǎn)生和檢測自旋流, 同時(shí)實(shí)現(xiàn)自旋流和電荷流之間的相互轉(zhuǎn)換[4?7]. 2013年, 在鐵磁(FM)和非磁性(NM)薄膜組成的超薄磁性金屬多層膜結(jié)構(gòu)中, Kampfrath等[8,9]利用ISHE效應(yīng)將 FM層中光激發(fā)的自旋流轉(zhuǎn)換為NM層中的瞬態(tài)橫向電荷流, 從而輻射太赫茲(THz)脈沖. FM層中自旋流的超快產(chǎn)生主要是基于超快激光脈沖誘導(dǎo)的多數(shù)自旋電子的遷移率高于少數(shù)自旋電子的遷移率所導(dǎo)致的[10?13]. 隨著研究的深入開展, 對異質(zhì)結(jié)構(gòu)中的重金屬NM層的研究已經(jīng)拓展到拓?fù)浣^緣體[14]、二維半導(dǎo)體[15]及反鐵磁體[16]結(jié)構(gòu)中. 經(jīng)過厚度、材料與結(jié)構(gòu)的系統(tǒng)優(yōu)化, FM/NM異質(zhì)結(jié)構(gòu)被認(rèn)為是一種具有應(yīng)用潛力的新型寬帶太赫茲輻射源.

除了自旋流和電荷流的轉(zhuǎn)換研究之外, 熱流與自旋流的相互耦合也備受關(guān)注. 現(xiàn)階段的研究主要集中在觀測和理解自旋相關(guān)的熱電效應(yīng)—自旋塞貝克效應(yīng)(SSE), 即通過溫差產(chǎn)生自旋流. SSE效應(yīng)是一種產(chǎn)生和檢測自旋流的新機(jī)制[17?19], 成為自旋電子學(xué)發(fā)展中值得關(guān)注的新方向—自旋卡諾電子學(xué)[20,21]. 2013年Kikkawa等[19]證明了在溫度梯度下, FM薄膜會向臨近的NM金屬層注入自旋流, 首次在幾個(gè)毫米的尺度范圍內(nèi)觀測到SSE信號, 并區(qū)別于反常能斯特效應(yīng). 近年來, 在鐵磁金屬 Co2MnSi[20]、稀磁半導(dǎo)體 (Ga, Mn)As[21]、鐵磁絕緣體 LaY2Fe5O12[22]和 (Mn, Zn)Fe2O4[23]等材料中都觀察到了自旋相關(guān)的熱電效應(yīng). 其中, 研究最為廣泛的是鐵磁絕緣體釔鐵石榴石(Y3Fe5O12,YIG). YIG 具有磁共振阻尼系數(shù)低 (a≈ 0.00070 ±0.00004)、磁振子衰變長度長(0.86 mm)等優(yōu)異的特性[24], 是微波器件和磁光器件應(yīng)用中重要的絕緣磁性材料. 高質(zhì)量的YIG薄膜已廣泛應(yīng)用于自旋抽運(yùn)效應(yīng)[25]、自旋塞貝克效應(yīng)[20]和自旋霍爾磁電阻[26]的研究中. YIG作為一種帶隙為2.85 eV的絕緣體[27], 與鐵磁體將自旋極化的電子電流直接注入相鄰的非磁性金屬Pt層不同. 在YIG/Pt異質(zhì)結(jié)構(gòu)中, 自旋抽運(yùn)是通過Pt層中的傳導(dǎo)電子與YIG薄膜中的局域電子的交換相互作用實(shí)現(xiàn)的[28].Jungfleisch等[28]研究了YIG/Pt異質(zhì)結(jié)構(gòu)中的有效阻尼系數(shù), 以及ISHE電壓與YIG層厚度的依賴關(guān)系. Geprags等[29]利用X射線磁圓二向色性技術(shù)研究了YIG/Pt異質(zhì)結(jié)構(gòu)中存在感應(yīng)磁矩.2018 年, Seifert等[30]使用飛秒光激發(fā)了YIG(3 μm)/Pt(5.5 nm)結(jié)構(gòu), 利用發(fā)射光譜的傳遞函數(shù), 通過重構(gòu)THz電光取樣信號清晰地展現(xiàn)出基于超快SSE效應(yīng)的皮秒時(shí)間尺度上自旋流形成的基本物理過程. 盡管作者驗(yàn)證了超快時(shí)間尺度上的SSE效應(yīng),然而研究中使用的YIG塊體材料的厚度為5 μm.目前還沒有實(shí)驗(yàn)研究表明飛秒激光是否能夠在納米尺度的YIG/Pt異質(zhì)結(jié)構(gòu)中通過超快SSE效應(yīng)有效地產(chǎn)生THz輻射. 這對THz輻射器件的小型化和集成化將起到關(guān)鍵作用. 值得注意的是, 通過對YIG和Pt界面的優(yōu)化提高基于超快SSE效應(yīng)產(chǎn)生THz輻射的效率仍有待研究.

本文中, 我們在釓鎵石榴石(Gd3Ga5O12, GGG)和高阻單晶Si片襯底上制備了YIG/Pt異質(zhì)結(jié)構(gòu)薄膜. 實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明, 飛秒激光放大器輸出的120 fs激光脈沖能在YIG/Pt異質(zhì)結(jié)構(gòu)中通過超快SSE效應(yīng)產(chǎn)生THz相干輻射. 此外, 對YIG/Pt雙層膜高溫退火處理后再原位生長一層Pt薄膜, 通過優(yōu)化YIG/Pt異質(zhì)結(jié)構(gòu)的界面, 大幅提高了THz輻射的產(chǎn)生效率. 實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明, 生長在GGG襯底上的優(yōu)化結(jié)構(gòu)產(chǎn)生的THz輻射強(qiáng)度比優(yōu)化前提高了一個(gè)數(shù)量級. 生長在高阻Si上的優(yōu)化結(jié)構(gòu)所產(chǎn)生的THz輻射強(qiáng)度是優(yōu)化前的2倍. 實(shí)驗(yàn)結(jié)果為設(shè)計(jì)和制造高效的自旋電子學(xué)THz輻射源提供了一種新的研究思路, 對于超快熱自旋電子學(xué)和自旋塞貝克效應(yīng)相關(guān)研究具有重要的參考價(jià)值.

2 實(shí) 驗(yàn)

實(shí)驗(yàn)中, 在釓鎵石榴石GGG(111)襯底或高阻 Si(100) (>10000 W·cm)襯底上制備了 5 種結(jié)構(gòu)的樣品. 在 1 × 10–6Pa 真空濺射系統(tǒng)中沉積了 Y3-Fe5O12(YIG)薄膜(使用的射頻電源RF 為100 W)、Pt薄膜(使用的直流電源DC為100 W)和YIG/Pt雙層膜. 沉積后, 進(jìn)行了高溫氧氣氛圍退火處理,進(jìn)一步提高結(jié)晶質(zhì)量. 本文制備的樣品詳細(xì)描述為: 結(jié)構(gòu)①, 直接在GGG襯底上沉積Pt單層膜,表示為 GGG//Pt(10 nm)(記為 GGG//Pt(10)); 結(jié)構(gòu)②, 在GGG襯底上沉積雙層膜, 表示為GGG//YIG(60)/Pt(10), 不進(jìn)行退火處理; 結(jié)構(gòu)③, 在 GGG或高阻Si襯底上先沉積40 nm的 YIG單層膜,在800 ℃高溫氧氣氛圍退火處理1 h后, 再生長一層3 nm的Pt膜, 表示為GGG或Si//YIG(40)/Pt(3), 本文中樣品結(jié)構(gòu)中標(biāo)記下劃線的部分表示該層進(jìn)行了高溫退火處理; 結(jié)構(gòu)④, 在GGG或Si襯底上先沉積YIG(40)/Pt(3)雙層膜, 隨后進(jìn)行與結(jié)構(gòu)③相同的高溫退火處理, 樣品表示為GGG或 Si//YIG(40)/Pt(3); 結(jié)構(gòu)⑤, 在結(jié)構(gòu)④的基礎(chǔ)上再原位生長厚度為3 nm的Pt薄膜, 樣品表示為 GGG 或 Si//YIG(40)/Pt1st(3)/Pt2nd(3). 其 中Pt1st表示第一層Pt薄膜, YIG薄膜與Pt1st薄膜一起進(jìn)行了高溫退火處理. Pt2nd表示第二層Pt薄膜. 5種樣品的結(jié)構(gòu)以及歸一化的THz發(fā)射峰值振幅如表1所示.

THz發(fā)射實(shí)驗(yàn)光路如圖1(a)所示. 使用鈦寶石激光放大器系統(tǒng)(Spitfire Pro), 飛秒激光單脈沖能量為 2 mJ, 中心波長為 800 nm, 重復(fù)頻率為1 kHz, 脈沖寬度為 120 fs. 實(shí)驗(yàn)光路中飛秒脈沖被9∶1 的分束器分為兩路, 一路為激發(fā)光 (pump pulse,90%), 一路為探測光 (probe pulse, 10%). 準(zhǔn)直光束垂直入射到樣品表面(脈沖能量為0.1 mJ)用以產(chǎn)生超快自旋流. 使用泡沫板過濾激光脈沖, 只讓THz脈沖通過. 離軸拋物鏡將THz脈沖和經(jīng)過延遲線的探測光脈沖(脈沖能量為0.05 μJ)同時(shí)匯聚到 1 mm 厚 (110)取向的 THz探測電光晶體ZnTe上. 通過自由空間電光取樣(EOS)記錄下THz相干輻射信號. 實(shí)驗(yàn)中, 使用平衡差分探測器, 通過記錄THz電場所誘導(dǎo)探測光時(shí)間分辨的橢圓率信號來反映THz輻射信號場強(qiáng)的大小. 如圖1(b)所示, 沿z軸施加約 200 mT 的外加磁場, YIG 樣品為面內(nèi)磁化. 該外加磁場強(qiáng)度足夠強(qiáng), 能夠使YIG的磁化強(qiáng)度達(dá)到飽和. 所有實(shí)驗(yàn)都在室溫及干燥氮?dú)夥諊羞M(jìn)行.

除了鐵磁共振, 也可以利用SSE效應(yīng)實(shí)現(xiàn)自旋抽運(yùn). 與電流的產(chǎn)生過程不同, 自旋角動量轉(zhuǎn)移不僅受傳導(dǎo)電荷流的驅(qū)動, 也受系統(tǒng)間施加的轉(zhuǎn)矩的驅(qū)動. SSE通常發(fā)生在鐵磁絕緣體(FMI)和NM的界面. 當(dāng)飛秒激光脈沖激發(fā)YIG/Pt異質(zhì)結(jié)構(gòu)時(shí), 首先會瞬態(tài)熱化金屬Pt層. 因此, 引起YIG/Pt界面產(chǎn)生一個(gè)瞬態(tài)的溫度梯度?T=TNM?TFMI,在FMI和NM界面誘導(dǎo)瞬態(tài)自旋流Js, 表示為

其中K是SSE系數(shù)[30]. 與鐵磁體中激光誘導(dǎo)基于巡游電子的超快自旋依賴的塞貝克效應(yīng)不同, 此時(shí)由于瞬態(tài)溫度變化所誘導(dǎo)的自旋流是由鐵磁絕緣體YIG的磁振子(magnon)所承載. 超快SSE電流形成的微觀過程可以理解為, 飛秒激光激發(fā)Pt層產(chǎn)生光生載流子倍增效應(yīng), 熱電子不斷沖擊鐵磁絕緣體的界面. 通過兩次連續(xù)的相互作用, 鐵磁絕緣體對電子沖擊所施加的隨機(jī)轉(zhuǎn)矩進(jìn)行整流, 從而在界面產(chǎn)生從YIG進(jìn)入Pt層的凈自旋流[30]. 之前的報(bào)道表明, 在 YIG/Pt結(jié)構(gòu)中,其中g(shù)r為自旋混合電導(dǎo)率,γ為旋磁比, ? 為狄拉克常量,Ms為飽和磁化強(qiáng)度,Va是磁相干體積,kB是玻耳茲曼常數(shù)[31]. 可以看出, 不同樣品的SSE系數(shù)存在很大差異, 且非常敏感于異質(zhì)結(jié)構(gòu)的界面特性[32]. 當(dāng)自旋流注入非磁性Pt層后, 由于Pt的強(qiáng)自旋軌道耦合導(dǎo)致電子產(chǎn)生自旋依賴的偏轉(zhuǎn), 即ISHE效應(yīng). 如圖 1(b)所示, 通過 ISHE, 超快 SSE 誘導(dǎo)的自旋流轉(zhuǎn)換成橫向電荷流, 從而產(chǎn)生THz相干輻射[8,9,33]. 通過對界面的優(yōu)化, 我們預(yù)期能進(jìn)一步優(yōu)化THz輻射特性.

3 結(jié)果與討論

在進(jìn)行YIG/Pt界面優(yōu)化之前, 首先比較了在GGG襯底上直接長Pt層和YIG/Pt雙層異質(zhì)結(jié)構(gòu)在飛秒激光輻照下的THz發(fā)射信號. 圖1(c)為室溫干燥氮?dú)夥諊? GGG//Pt(10)和GGG//YIG(60)/Pt(10)結(jié)構(gòu)的THz發(fā)射電光取樣信號(EOS). 當(dāng)激光脈沖從Pt一側(cè)進(jìn)入樣品, 直接在GGG襯底上生長Pt層的結(jié)構(gòu)GGG//Pt(10)中沒有觀察到 THz 輻射信號. 然而, 在 60 nm 的鐵磁絕緣體YIG和非磁性金屬Pt組成的異質(zhì)結(jié)構(gòu)GGG//YIG/Pt中觀察到明顯的THz輻射EOS信號. 此時(shí), 樣品的磁化方向與THz偏振方向垂直. 當(dāng)反轉(zhuǎn)樣品, 激光脈沖從GGG襯底一側(cè)進(jìn)入樣品(GGG襯底和YIG層對于激光脈沖透明). 飛秒激光脈沖所建立的溫度梯度為Pt層一側(cè)溫度高, YIG一側(cè)溫度低. 在實(shí)驗(yàn)室坐標(biāo)xy中, 圖1(e)所示的溫度梯度方向(–y)與圖1(f)所示的溫度梯度方向(+y)相反. 因此, 根據(jù)(1)式得到的自旋流Js方向反號,分別是–y和+y. 基于逆自旋霍爾效應(yīng), 從YIG層注入到Pt層的自旋流Js轉(zhuǎn)換為瞬態(tài)的電荷流Jc,其方向分別是–x和+x. 因此, THz輻射脈沖的相位發(fā)生 180°反向, 與實(shí)驗(yàn)結(jié)果符合. 目前的實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明, THz輻射并非來源于Pt金屬層本身.室溫下GGG為順磁絕緣體, 并不能通過溫度梯度誘導(dǎo)產(chǎn)生自旋流[34](如圖 1(d)所示), 因此在GGG//Pt中沒有觀察到 THz發(fā)射信號. 由于SSE的關(guān)鍵在于非平衡的熱誘導(dǎo)產(chǎn)生自旋波, 當(dāng)改變溫度梯度的方向, 結(jié)果將導(dǎo)致GGG//YIG/Pt中觀察到THz輻射極性反轉(zhuǎn). 實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明,THz輻射的產(chǎn)生機(jī)制來源于YIG/Pt界面的超快SSE.

在空氣中對YIG薄膜進(jìn)行高溫退火可以使微晶和非晶的 YIG薄層再結(jié)晶[35], 同時(shí)能抑制YIG層中氧空位的產(chǎn)生[36]. 為了提高YIG/Pt結(jié)構(gòu)的THz輻射強(qiáng)度, 我們對YIG/Pt異質(zhì)結(jié)構(gòu)進(jìn)行了3種退火處理. 如圖2(a)所示, 我們比較了不同結(jié)構(gòu)樣品所產(chǎn)生的THz發(fā)射EOS信號. 實(shí)驗(yàn)使用的入射激光脈沖的能量密度約為1.4 mJ/cm2,從Pt層進(jìn)入樣品結(jié)構(gòu). 首先, 僅對高阻Si和GGG襯底上的YIG薄膜進(jìn)行高溫退火處理, 然后再生長3 nm 的Pt層, 即GGG//YIG(40)/Pt(3)和Si//YIG(40)/Pt(3). 如圖 2(a) 所示, Si//YIG(40)/Pt(3)和GGG//YIG(40)/Pt(3)異質(zhì)結(jié)構(gòu)都能輻射THz信號. 由于Si和GGG襯底對THz輻射吸收程度不同, 生長在 GGG襯底上的YIG(40)/Pt(3)的THz輻射信號大于高阻Si襯底上的異質(zhì)結(jié)構(gòu)所輻射的THz信號. 與未經(jīng)退火處理的YIG/Pt雙層膜相比, 僅對YIG層進(jìn)行退火并不能明顯增強(qiáng)該結(jié)構(gòu)的THz輻射強(qiáng)度. 已有的文獻(xiàn)報(bào)道表明, 對在800 ℃退火后的YIG層表面濺射Pt層, YIG/Pt結(jié)構(gòu)的SSE效應(yīng)未能得到顯著的增強(qiáng)[35], 這與目前的THz輻射實(shí)驗(yàn)結(jié)果相一致.

圖 2 (a) GGG//YIG(40)/Pt(3), Si//YIG(40)/Pt(3), GGG//YIG(40)/Pt(3), Si//YIG(40)/Pt(3), GGG//YIG(40)/Pt1st(3)/Pt2nd(3)和Si//YIG(40)/Pt1st(3)/Pt2nd(3)不同結(jié)構(gòu)樣品所產(chǎn)生的THz輻射脈沖; (b) 飛秒激光脈沖激發(fā)YIG/Pt1st/Pt2nd結(jié)構(gòu)輻射THz信號示意圖; (c) 將圖 (a) 中GGG//YIG(40)/Pt1st(3)/Pt2nd(3)和Si//YIG(40)/Pt1st(3)/Pt2nd(3)的時(shí)域譜線進(jìn)行傅里葉變換后的歸一化頻譜圖, 插圖為THz發(fā)射光譜的半高全寬(DF)和中心頻率(fc)Fig. 2. (a) THz emitted EOS waveforms of GGG//YIG(40)/Pt(3), Si//YIG(40)/Pt(3), GGG//YIG(40)/Pt(3), Si//YIG(40)/Pt(3),GGG//YIG(40)/Pt1st(3)/Pt2nd(3) and Si//YIG(40)/Pt1st(3)/Pt2nd(3) heterostructures (layer thickness in nm); (b) schematic view of THz generation in YIG(40)/Pt1st(3)/Pt2nd(3) heterostructures on GGG and Si substrates via SSE; (c) normalized frequency-domain THz signals of GGG//YIG(40)/Pt1st(3)/Pt2nd(3) and Si//YIG(40)/Pt1st(3)/Pt2nd(3) heterostructures. Inset: the full width at half maximum (DF) and center frequency (fc) for the normalized THz amplitude spectrum.

其次, 我們將制備的YIG/Pt雙層膜一同進(jìn)行高溫退火處理. 原則上, 通過YIG/Pt一同退火可以有效地提高自旋混合電導(dǎo)率gr, 增大自旋流Js的產(chǎn)生效率, 進(jìn)而使基于ISHE轉(zhuǎn)換的電荷流Jc得到提升. 然而, 實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn)無論是GGG襯底還是Si襯底上的YIG(40)/Pt(3)結(jié)構(gòu)都不能有效地產(chǎn)生THz 輻射信號, 如圖 2(a)所示. 主要原因在于, 退火過程中的熱應(yīng)力不均導(dǎo)致了YIG/Pt異質(zhì)結(jié)構(gòu)一同退火后, Pt層表面出現(xiàn)明顯的裂紋, 形成不連續(xù)的島狀結(jié)構(gòu). 樣品表面出現(xiàn)的裂紋極大程度阻礙電荷流的流動, 從而嚴(yán)重抑制THz相干輻射的產(chǎn)生[37,38].

最后, 我們對高溫退火后的YIG/Pt異質(zhì)結(jié)構(gòu)表面再生長一層3 nm的Pt層, 即GGG//YIG(40)/Pt1st(3)/Pt2nd(3)和Si//YIG(40)/Pt1st(3)/Pt2nd(3),如圖2(b)所示. 在相同的實(shí)驗(yàn)條件下, 相比于未經(jīng)過退火處理的YIG/Pt異質(zhì)結(jié)構(gòu), 這兩個(gè)樣品所產(chǎn)生的THz輻射信號都得到了顯著的加強(qiáng), 如圖2(a)所示. 與圖1(c)中 GGG襯底上生長的YIG/Pt相比, GGG//YIG(40)/Pt1st(3)/Pt2nd(3)結(jié)構(gòu)的 THz輻射強(qiáng)度提高了一個(gè)數(shù)量級. 此時(shí)的輻射強(qiáng)度約為0.5 mm厚的ZnTe晶體在相同實(shí)驗(yàn)條件下THz輻 射 強(qiáng)度的 2%. Si//YIG(40)/Pt1st(3)/Pt2nd(3)的THz輻射強(qiáng)度比退火前增加了1倍左右. 不同結(jié)構(gòu)樣品的歸一化THz振幅對比見表1. 值得注意的是, 之前的文獻(xiàn)已經(jīng)報(bào)道 Fe/Pt異質(zhì)結(jié)THz輻射源[39]中 Pt層厚度的優(yōu)化值為 3 nm. 因此, YIG(40)/Pt1st(3)/Pt2nd(3)結(jié)構(gòu)中 THz輻射強(qiáng)度的增強(qiáng)不是由于Pt厚度的增加所導(dǎo)致的. 我們認(rèn)為THz輻射增強(qiáng)的主要原因是, 在界面已經(jīng)優(yōu)化的 YIG(40)/Pt(3)樣品表面再濺射 3 nm的Pt, 能有效彌補(bǔ)Pt層表面的裂紋, 使得電荷流能有效轉(zhuǎn)換成相干THz輻射脈沖, 如圖2(b)所示.圖 2(c)為 GGG// YIG(40)/Pt1st(3)/Pt2nd(3)和Si//YIG(40)/Pt1st(3)/Pt2nd(3)結(jié)構(gòu)的 THz輻射時(shí)域信號經(jīng)過傅里葉變換得到的歸一化振幅譜, 其頻譜寬度覆蓋 0.1—2.5 THz. THz脈沖振幅譜線的半高全寬分別為0.83和0.68 THz, 中心頻率分別為0.61和0.52 THz, 如圖2(c)插圖所示.

我們進(jìn)一步研究了GGG//YIG(40)/Pt1st(3)/Pt2nd(3)異質(zhì)結(jié)構(gòu)所產(chǎn)生THz信號與外加磁場和激發(fā)構(gòu)置的關(guān)系. 如圖3(a)所示, THz發(fā)射信號的相位隨著YIG面內(nèi)磁化方向M的反號發(fā)生180°相移, 此時(shí)THz輻射信號的振幅不發(fā)生變化. 為了進(jìn)一步驗(yàn)證溫度梯度是誘導(dǎo)超快自旋流從而產(chǎn)生THz發(fā)射信號的起源, 我們改變了抽運(yùn)光的入射方向. 圖3(b)表示飛秒激光分別從樣品的Pt2nd層一側(cè)和GGG襯底一側(cè)入射樣品所產(chǎn)生THz輻射的時(shí)域波形. 實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明, 當(dāng)反轉(zhuǎn)樣品, 在實(shí)驗(yàn)室坐標(biāo)內(nèi)溫度梯度?T的符號反向, 因此自旋流的方向反轉(zhuǎn)了180°, 基于ISHE最終得到的THz脈沖極性反轉(zhuǎn). 值得注意的是, 反轉(zhuǎn)樣品過程中, THz輻射脈沖在時(shí)域上的延遲是由于800 nm的飛秒激光與THz波在GGG襯底中的群速度失配所導(dǎo)致的.

圖 3 (a) 外加磁場+H (藍(lán)線)和–H (紅線)時(shí), GGG//YIG(40)/Pt1st(3)/Pt2nd(3)結(jié)構(gòu)輻射的 THz 脈沖; (b) GGG//YIG(40)/Pt1st(3)/Pt2nd(3)結(jié)構(gòu)在不同激光激發(fā)構(gòu)置下產(chǎn)生的THz脈沖, 此時(shí)外加磁場固定為+H, 插圖為飛秒脈沖激發(fā)樣品的方向Fig. 3. (a) THz signals emitted from the GGG//YIG(40)/Pt1st(3)/Pt2nd(3) bilayers applied with +H (blue line) and–H (red line); (b) THz emission signals with front- (blue line) and back- (orange line) pumps with +H. Insets:Schematic view of the laser pulse exciting the sample from the different sides.

圖4給出了Si//YIG(40)/Pt1st(3)/Pt2nd(3)結(jié)構(gòu)THz輻射峰峰值與抽運(yùn)光能量密度的依賴關(guān)系.實(shí)驗(yàn)中固定外加磁場為+200 mT, 入射激光脈沖從 Pt2 nd層一側(cè)入射. 結(jié)果表明, THz 輻射強(qiáng)度隨激光能量密度的增大而增大, 直至飽和. 通過飽和公式ETHz(Fp)=A×FP/(FP+Fsat) , 其中A為表征THz輻射的系數(shù),Fp為激發(fā)光脈沖的能量密度,Fsat為飽和能量密度[40]. 圖4中對實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)進(jìn)行了較好的擬合. 擬合結(jié)果得到該結(jié)構(gòu)的飽和能量密度約為 (1.369 ± 0.047) mJ/cm2. 飽和能量密度可以定性地描述自旋流在YIG和Pt層界面的自旋積累效應(yīng)[41]. 在高的抽運(yùn)光能量密度下, 由于自旋積累效應(yīng)限制了界面處Pt層中二次整流形成自旋極化電子的效率, 從而導(dǎo)致了THz輻射強(qiáng)度隨抽運(yùn)光能量密度的增加逐漸趨于飽和. 目前的實(shí)驗(yàn)研究表明, 優(yōu)化后的YIG/Pt1st/Pt2nd異質(zhì)結(jié)構(gòu)的THz輻射機(jī)理起源于超快塞貝克效應(yīng). 且該結(jié)構(gòu)的THz輻射強(qiáng)度均大于在同等實(shí)驗(yàn)條件下未經(jīng)退火處理的YIG/Pt雙層膜產(chǎn)生的THz輻射.

圖 4 Si//YIG(40)/Pt1st(3)/Pt2nd(3)異 質(zhì) 結(jié) 構(gòu) 所 產(chǎn) 生 的THz脈沖峰峰值與入射光能量密度的依賴關(guān)系. 圖中紫色圓圈為實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)點(diǎn), 黑色曲線為擬合結(jié)果Fig. 4. Peak-to-peak values of THz radiation from Si//YIG(40)/Pt1st(3)/Pt2nd(3) as a function of incident pump fluence. Purple circles: experimental data; black curve: fit line.

4 結(jié) 論

本文首先利用THz發(fā)射光譜技術(shù)研究YIG/Pt雙層異質(zhì)結(jié)構(gòu)的超快自旋動力學(xué)過程, 驗(yàn)證了其THz輻射主要來源于超快自旋塞貝克效應(yīng). 其次,通過對GGG和高阻Si兩種襯底材料上制備的YIG/Pt結(jié)構(gòu)進(jìn)行退火后再原位生長一層Pt薄膜, 實(shí)現(xiàn)對YIG/Pt結(jié)構(gòu)界面的調(diào)控, 增強(qiáng)了THz輻射的強(qiáng)度. 優(yōu)化后的YIG/Pt結(jié)構(gòu)產(chǎn)生的THz輻射的頻譜范圍覆蓋了0.1—2.5 THz, 基本符合桌面式THz時(shí)域光譜的應(yīng)用需求. 最后, 通過THz輻射的飽和能量密度的測量, 定性地分析了YIG層和Pt層界面的自旋積累效應(yīng). 目前的實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明,納米尺度YIG/Pt異質(zhì)結(jié)構(gòu)的界面調(diào)控能夠優(yōu)化THz輻射特性, 有望成為一種基于超快自旋塞貝克效應(yīng)的寬帶相干THz脈沖輻射源. 本工作也為設(shè)計(jì)和制造基于SSE的磁振子-電荷流高效轉(zhuǎn)換器提供了參考.