王鵬，王敏，馮相昭，趙夢雪，杜曉林

(生態(tài)環(huán)境部環(huán)境與經(jīng)濟政策研究中心，北京 100029)

近年來我國大氣臭氧污染呈加劇態(tài)勢，已成為繼PM2.5后阻礙城市空氣質(zhì)量改善的另一重要污染物，更是實現(xiàn)“十三五”空氣質(zhì)量優(yōu)良天數(shù)目標(biāo)的最大挑戰(zhàn)[1-2]。平流層臭氧向?qū)α鲗拥漠惓］斔褪浅粞鯘舛瘸瑯?biāo)的直接原因之一，此類人為不可控的特殊事件的發(fā)生造成了對臭氧污染管控成效的嚴(yán)重低估，影響了空氣質(zhì)量考核評價的客觀性和公平性。本文梳理了美國針對“平流層臭氧侵入例外事件”的具體做法，歸納了識別、判定和剔除此類事件的方法。在此基礎(chǔ)上，提出了剔除我國“例外事件”導(dǎo)致的臭氧超標(biāo)數(shù)據(jù)的建議，以期為我國臭氧污染防治提供技術(shù)和決策支撐。

1 美國“平流層臭氧侵入例外事件”總體情況

1.1 什么是“平流層臭氧侵入例外事件”

受高空鋒生、強對流等氣象條件觸發(fā)，中緯度地區(qū)平流層下層和對流層上層區(qū)域較易發(fā)生對流層頂“折疊”現(xiàn)象[3-5]。該現(xiàn)象使得平流層大氣中富含的臭氧侵入自由對流層，若再遇到顯著的下沉氣流，會進(jìn)一步穿越逆溫層擴散至近地面，造成近地面臭氧濃度短時間內(nèi)快速上升，嚴(yán)重情況下可導(dǎo)致臭氧濃度超標(biāo)。美國環(huán)境保護局(以下簡稱EPA)在2007年發(fā)布并于2016年修訂的“例外事件”總則中將上述事件定義為平流層臭氧侵入例外事件(Stratospheric Ozone Intrusion Exceptional Events，SOIEE)[6]。

“例外事件”大致可分為類型Ⅰ和類型Ⅱ兩種。兩種類型事件均會導(dǎo)致近地面臭氧監(jiān)測濃度出現(xiàn)明顯異?；虺瑯?biāo)。其中，類型Ⅰ“例外事件”在光化學(xué)反應(yīng)不利和有利條件下均有可能發(fā)生，關(guān)鍵是發(fā)生時段近地面臭氧濃度受人為污染排放及其他影響較??；類型Ⅱ“例外事件”通常發(fā)生在光化學(xué)反應(yīng)條件有利的季節(jié)，該時段近地面臭氧濃度居高不下且經(jīng)常超標(biāo)，較難區(qū)分平流層臭氧侵入和人為污染排放等因素對近地面臭氧監(jiān)測濃度的影響。

1.2 為什么要剔除“例外事件”影響

“例外事件”人為不可控制和預(yù)防。平流層臭氧侵入主要是受大氣環(huán)流動力、熱力等影響，與近地面人為污染排放性質(zhì)不同。美國“例外事件”總則將平流層臭氧侵入確定為自然事件，指出這一事件引起的臭氧濃度超標(biāo)本質(zhì)上是人為無法控制和合理預(yù)防的，不屬于法律管控范疇，可根據(jù)《清潔空氣法》、相關(guān)總則和《指南》標(biāo)準(zhǔn)將其按“例外事件”處理。

“例外事件”影響政策實施與評價考核。結(jié)合美國已有的判定案例來看，平流層臭氧侵入經(jīng)常使得個別地區(qū)臭氧濃度異常升高超出限定標(biāo)準(zhǔn)。EPA認(rèn)為，如果將這些數(shù)據(jù)用于空氣質(zhì)量評價，會產(chǎn)生不公平的監(jiān)管決策，影響《清潔空氣法》的實施。

“例外事件”不定期發(fā)生，且影響范圍較大。如美國2017年4月20日至4月22日發(fā)生的“例外事件”，導(dǎo)致懷俄明州、科羅拉多州和新墨西哥州的高海拔地區(qū)及鄉(xiāng)村地區(qū)都出現(xiàn)了臭氧濃度超標(biāo)現(xiàn)象。

1.3 如何剔除“例外事件”影響

EPA規(guī)定，如果地方空氣質(zhì)量管理機構(gòu)按照“例外事件”總則和《指南》要求，證明平流層臭氧侵入與臭氧監(jiān)測濃度超標(biāo)之間存在明顯的因果關(guān)系，同時確定數(shù)據(jù)超標(biāo)是由于平流層臭氧侵入直接引起的，則可在空氣質(zhì)量系統(tǒng)(AQS)中將“例外事件”發(fā)生期間相關(guān)監(jiān)測點位超標(biāo)數(shù)據(jù)進(jìn)行標(biāo)識并全部剔除。EPA未按照平流層臭氧侵入對臭氧濃度影響的比例進(jìn)行扣減的主要原因是：“例外事件”對監(jiān)測點位臭氧濃度影響的各種量化方法均會有誤差，“例外事件”總則和《指南》未明確要求必須使用某種特定的工具或方法進(jìn)行判定，各州在證明材料中采用的分析手段、模型方法等都有可能不同，按比例扣除反而更容易引起公平性問題。

2 “例外事件”判定的技術(shù)關(guān)鍵與實操體系

“例外事件”的判定是開展相關(guān)監(jiān)測數(shù)據(jù)扣除的基本前提，也是客觀評價“例外事件”影響的關(guān)鍵所在。判定“例外事件”的技術(shù)關(guān)鍵包括三個方面：識別平流層臭氧向自由對流層侵入及平流層臭氧傳輸至近地面的過程，并量化平流層侵入對近地面臭氧濃度的影響。本文基于美國“例外事件”總則、《指南》以及相關(guān)研究，對判定“例外事件”的技術(shù)方法及其應(yīng)用情況進(jìn)行了綜合分析。

2.1 平流層臭氧侵入自由對流層的識別方法

平流層臭氧侵入自由對流層時，對流層大氣特定成分及氣象指標(biāo)會發(fā)生明顯變化：一方面，臭氧柱總量升高、同位素示蹤物濃度升高、水汽含量和CO濃度降低。另一方面，高空急流和高空低壓系統(tǒng)顯著增強(或形成切斷高壓)，對流層頂高度降低[7]。同時，等位渦線會由平流層向自由對流層顯著延伸，對流層大氣等熵位渦(IPV)及位溫相應(yīng)增加[8]。上述指標(biāo)變化特征可利用監(jiān)測儀器、氣象觀測獲取并作為識別平流層臭氧向自由對流層侵入的重要依據(jù)。

2.2 平流層臭氧傳輸至近地面的識別方法

受顯著下沉氣流等影響，平流層臭氧侵入至自由對流層后可進(jìn)一步傳輸至近地面。綜合《指南》及相關(guān)研究，該過程發(fā)生時相關(guān)要素的變化特征及其獲取的技術(shù)手段主要包括：

(1)判斷干燥空氣所處高度。大量干燥空氣形成是平流層臭氧傳輸至近地面的重要特征之一。利用無線測風(fēng)儀觀測到的大氣溫度、露點溫度的垂直分布情況，繪制溫度—壓力對數(shù)圖，可判斷大量干燥空氣是否形成以及所處高度，進(jìn)而識別平流層臭氧向近地面的垂直傳輸。

(2)實測臭氧濃度垂直分布。平流層臭氧向近地面?zhèn)鬏斶^程中，對流層臭氧濃度會顯著上升，臭氧垂直分布廓線可以顯著表現(xiàn)這一過程。臭氧垂直分布廓線可以通過探空、激光雷達(dá)、機載等手段獲取，但受限于監(jiān)測儀器布設(shè)，對臭氧垂直分布的監(jiān)測并不能全覆蓋到所有可疑事件發(fā)生的時間和地點。

(3)模擬氣團傳輸路徑。利用前/后向軌跡模式(如HYSPLIT模式)模擬氣團的傳輸路徑，可直觀地確定氣團在水平、垂直方向上的平流和擴散過程，識別氣團移動軌跡。若模擬結(jié)果顯示源于自由對流層的下沉氣團最終降至近地面，則有助于證明平流層臭氧傳輸至近地面。

(4)開展空氣質(zhì)量模式模擬。平流層臭氧向近地面?zhèn)鬏斶^程中，相關(guān)氣象要素、成分濃度會發(fā)生顯著變化?！吨改稀方ㄗh采用RAP-CHEM、WACCM、RAQMS等空氣質(zhì)量模型，通過從水平和垂直截面上開展示蹤模擬或來源解析，追蹤平流層臭氧的物理運動，進(jìn)而得到臭氧、CO等物質(zhì)濃度的垂直分布情況、動態(tài)演變過程以及相關(guān)參數(shù)(如位渦、對流層頂高度等)隨時間的變化情況。

2.3 平流層臭氧侵入對近地面臭氧濃度影響的量化方法

基于多模式集合分析的結(jié)果，可定量評估平流層臭氧侵入對近地面臭氧濃度的影響。模式對平流層臭氧侵入對流層的追蹤和量化一般通過平流層臭氧示蹤劑(O3S)來實現(xiàn)。O3S處于平流層高度時，其數(shù)值與平流層O3濃度一致；O3S到達(dá)對流層后不再發(fā)生化學(xué)反應(yīng)，僅受動力傳輸和沉降的影響。O3S不但可用來表征平流層臭氧向?qū)α鲗拥膫鬏斶^程，而且其近地面高度上的濃度分布和大小可評估平流層臭氧侵入對近地面臭氧分布和濃度的影響。EPA為“例外事件”證明提供的技術(shù)工具中，RAQMS、WACCM模式即可實現(xiàn)平流層臭氧侵入全過程的追蹤和量化，成為地方空氣質(zhì)量管理機構(gòu)進(jìn)行平流層臭氧侵入事件證明的有力依據(jù)[9]。同時，采用多種模式模擬結(jié)果的集合分析，可判斷比較不同模式對同一事件影響結(jié)果的量化分析是否基本一致，以降低單一模式誤差對量化結(jié)果的不利影響。盡管單一模式無法確保結(jié)果絕對的準(zhǔn)確性(如示蹤模擬未考慮O3S進(jìn)入對流層后的化學(xué)反應(yīng)過程)，但實測數(shù)據(jù)對模式可靠性的驗證以及多模式的集合分析，能夠保障平流層臭氧侵入事件對近地面臭氧濃度影響量化結(jié)果的相對準(zhǔn)確性。《指南》也明確認(rèn)可采納主流模式結(jié)果作為“例外事件”的判定依據(jù)。

2.4 “例外事件”判定的實操體系

在前文分析“例外事件”三個關(guān)鍵判定技術(shù)的基礎(chǔ)上，本節(jié)針對不同類型的“例外事件”，結(jié)合EPA實操案例明確了美國指標(biāo)體系的應(yīng)用情況。

2.4.1 類型Ⅰ“例外事件”

美國考慮到判定依據(jù)會根據(jù)事件本身及其所在區(qū)域的可用資料而有所不同，未針對類型Ⅰ“例外事件”形成一套固定的指標(biāo)體系，只是給出了可能需要的判定依據(jù)清單(表1)，并且允許采用《指南》中未明確提及但具備適用性且技術(shù)上合理的方法。

從已搜集到的美國實操案例看，雖然EPA只要求分別提供1項指標(biāo)結(jié)果即可，但地方空氣質(zhì)量管理機構(gòu)提交的案例證明材料里往往綜合運用了多種判定指標(biāo)結(jié)果(表2)。以猶他州尤因塔和烏雷地區(qū)2015年6月8—9日“例外事件”為例，在證明平流層臭氧侵入自由對流層時，綜合考慮了臭氧柱和CO柱總量以及等熵位渦和相對濕度的時間剖面結(jié)果；在證明平流層臭氧傳輸至近地面時，同時采用全球大氣化學(xué)模式(GEOS-Chem)對高空及地面臭氧濃度的模擬結(jié)果，以及探空氣球觀測到的平流層氣溫、相對濕度，風(fēng)速風(fēng)向、氣壓等高空要素；在判定平流層臭氧侵入對近地面臭氧濃度的影響時，采用了RAQMS模式模擬結(jié)果。

表1 美國《指南》建議的類型Ⅰ“例外事件”判定指標(biāo)

表2 美國類型I“例外事件”實操案例

2.4.2 類型Ⅱ“例外事件”

類型Ⅱ“例外事件”較類型I“例外事件”復(fù)雜，需要區(qū)分平流層臭氧侵入與近地面人為源臭氧前體物排放的影響?！吨改稀芬?guī)定在類型Ⅰ“例外事件”判定的基礎(chǔ)上，進(jìn)一步綜合運用多種判定依據(jù)以及更為嚴(yán)謹(jǐn)?shù)呐卸ǚ椒ㄟM(jìn)行判定(表3)。不同于類型Ⅰ“例外事件”判定要求的是，美國要求類型Ⅱ“例外事件”的每項判定內(nèi)容均需同時考慮所有項指標(biāo)結(jié)果，個別指標(biāo)判定要求也更為嚴(yán)謹(jǐn)，并且增加了基于多種空氣質(zhì)量模型模擬平流層臭氧侵入對近地面臭氧濃度影響的要求。

表3 美國《指南》要求的類型Ⅱ“例外事件”判定指標(biāo)

盡管EPA尚未有正式扣除的類型Ⅱ“例外事件”，但Langford等人2018年的研究驗證了內(nèi)華達(dá)州克拉克郡(低海拔地區(qū)，人為源排放影響較大)“例外事件”的發(fā)生[10]。該研究采用了TOPAZ激光雷達(dá)數(shù)據(jù)、商用紫外吸收儀監(jiān)測的臭氧濃度和商用真空紫外熒光儀監(jiān)測的CO濃度，基于RAQMS、FLEXPART、RAP-Chem等模型預(yù)測了臭氧濃度的垂直變化情況，并使用NOAA GFDL AM3和FLEXPART模型量化了“例外事件”對近地面臭氧濃度的貢獻(xiàn)，發(fā)現(xiàn)該地區(qū)在2013年5月4日、5月21日、5月25日、6月21日、7月3日和7月20日均發(fā)生了“例外事件”，使得近地面臭氧濃度升高30ppbv以上，相關(guān)監(jiān)測數(shù)據(jù)在AQS中被剔除。

3 “例外事件”業(yè)務(wù)化運行

美國已經(jīng)形成一套規(guī)范的“例外事件”業(yè)務(wù)化運行機制，便于EPA與地方空氣質(zhì)量管理機構(gòu)合理高效地開展“例外事件”申請與審核工作。具體流程如下：

(1)初步定性(地方空氣質(zhì)量管理機構(gòu))。當(dāng)出現(xiàn)臭氧濃度超標(biāo)現(xiàn)象時，由地方空氣質(zhì)量管理機構(gòu)進(jìn)行初步分析，若將此次超標(biāo)初步定性為可能由“例外事件”所導(dǎo)致，則進(jìn)入數(shù)據(jù)處理流程。

(2)初步申請(地方空氣質(zhì)量管理機構(gòu))。初步定性后，地方空氣質(zhì)量管理機構(gòu)在AQS中標(biāo)識出可能受例外影響并超標(biāo)的臭氧數(shù)據(jù)，并向EPA提交初步申請。

(3)事件定性(EPA)。地方空氣質(zhì)量管理機構(gòu)和EPA通過前期溝通，定性地評估“例外事件”發(fā)生的可能性，EPA需在初步申請?zhí)峤恢蟮?0天內(nèi)將定性結(jié)果告知地方空氣質(zhì)量管理機構(gòu)。若定性為“例外事件”，則按照流程進(jìn)一步處理，否則結(jié)束流程。該流程可有效避免由于地方錯誤判斷所引起的資源浪費。

(4)判定事件類型(EPA)。EPA協(xié)助地方空氣質(zhì)量管理機構(gòu)判斷此次臭氧超標(biāo)是僅由平流層臭氧侵入導(dǎo)致的簡單影響事件(對應(yīng)類型Ⅰ“例外事件”)，還是由包括平流層臭氧侵入在內(nèi)的多種原因?qū)е碌膹?fù)雜影響事件(對應(yīng)類型Ⅱ“例外事件”)。這一過程即為《指南》中提出的“例外事件”分級判定。

(5)提供證明材料(地方空氣質(zhì)量管理機構(gòu))。地方空氣質(zhì)量管理機構(gòu)按照事件類型準(zhǔn)備相應(yīng)的證明材料，證明“例外事件”直接導(dǎo)致了監(jiān)測數(shù)據(jù)超標(biāo)。

(6)初步判斷(EPA)。EPA對地方空氣質(zhì)量管理機構(gòu)提交的材料進(jìn)行審核，針對其提出的數(shù)據(jù)扣除申請，需在120天內(nèi)回復(fù)審核意見(同意/不同意/補充材料)。

(7)公眾征詢。開展為期30天的公眾征詢，期間地方空氣質(zhì)量管理機構(gòu)可根據(jù)需要更新證明材料。

(8)提交證明材料終稿(地方空氣質(zhì)量管理機構(gòu))。公眾征詢期結(jié)束后，地方空氣質(zhì)量管理機構(gòu)需提交包含公眾意見在內(nèi)的證明材料終稿。

(9)最終審核和決定(EPA)。EPA收到完整材料并在終稿后的12個月內(nèi)決定是否扣除。

此外，為提高業(yè)務(wù)化運行效率，協(xié)助地方空氣質(zhì)量管理機構(gòu)證明“例外事件”的發(fā)生，EPA還提供了多種在線模型工具(如RAP-Chem、WACCM、RAQMS等)和共享平臺(如AirNow、AirNowTech、EPA AirData等)，用來獲取“例外事件”相關(guān)的數(shù)據(jù)、圖像分析結(jié)果。地方機構(gòu)可通過自由設(shè)定時間、空間、變量名稱等參數(shù)，自動生成可下載的空氣質(zhì)量監(jiān)測、模擬數(shù)據(jù)及其可視化圖像。

4 主要結(jié)論及其對我國的啟示

4.1 主要結(jié)論

美國“例外事件”實操案例已經(jīng)證實，平流層臭氧侵入事件不定期發(fā)生，且影響范圍較大，會導(dǎo)致受影響區(qū)域近地面監(jiān)測點位臭氧濃度異常升高或者超出標(biāo)準(zhǔn)限值，既影響污染防治措施的制定與實施，也不利于客觀公平地開展空氣質(zhì)量考核和評價工作。美國已針對“例外事件”形成了一套完整的判定指標(biāo)體系及規(guī)范的業(yè)務(wù)化流程，并依托先進(jìn)的監(jiān)測手段和模式方法，為識別和量化平流層臭氧侵入對近地面臭氧濃度的影響提供了堅實保障。全面調(diào)研發(fā)現(xiàn)，美國“例外事件”多為解決平流層臭氧侵入導(dǎo)致西部高海拔地區(qū)(如懷俄明州、猶他州等)近地面臭氧濃度超標(biāo)的問題[11-14]。另外，考慮到類型Ⅱ“例外事件”判定要求相對復(fù)雜，只有當(dāng)“例外事件”發(fā)生期間臭氧濃度處于年度排名前四位時，地方空氣質(zhì)量管理機構(gòu)才會積極組織相關(guān)技術(shù)專家，開展此類“例外事件”的證據(jù)搜集和申請工作。基于對“例外事件”識別、判定和業(yè)務(wù)化運行的詳細(xì)闡述，本文為我國探索開展“例外事件”剔除工作提供了堅實的理論基礎(chǔ)和有益的啟示，進(jìn)而可為我國臭氧污染防治提供決策參考。

4.2 幾點啟示

通過文獻(xiàn)調(diào)研發(fā)現(xiàn)，平流層臭氧侵入事件在我國多個地區(qū)(如杭州、南京等東部地區(qū)及臺灣地區(qū))也均有發(fā)生，嚴(yán)重時會顯著抬升該時段近地面臭氧濃度，必然影響我國空氣質(zhì)量評估、考核和排名工作的客觀公平性[15-17]。美國的相關(guān)做法，對我國臭氧管控工作有如下啟示：

一是組織力量深入開展平流層臭氧侵入事件的回溯分析。目前，我國對平流層臭氧侵入事件的發(fā)生和影響程度尚未全面掌握。建議盡快組織相關(guān)科研力量，針對此類事件開展深入研究分析，快速摸清我國平流層臭氧侵入事件的底數(shù)，識別其涉及范圍、發(fā)生頻次、年際變化以及對近地面臭氧濃度的影響程度?？紤]到平流層臭氧侵入引發(fā)的臭氧濃度抬升可能使得臭氧濃度恰好處在標(biāo)準(zhǔn)限值之下的監(jiān)測站點出現(xiàn)超標(biāo)，帶來空氣質(zhì)量污染天數(shù)尤其是輕度污染天數(shù)的增加，建議重點關(guān)注春末冬初以臭氧為首要污染物的輕度污染天氣。春末和冬初季節(jié)轉(zhuǎn)換期間，光化學(xué)反應(yīng)相對較弱，且易出現(xiàn)平流層臭氧侵入事件，對近地面臭氧濃度異常升高或超標(biāo)的貢獻(xiàn)更容易識別。

二是盡快研究提出平流層臭氧侵入事件判定技術(shù)規(guī)范要求。我國已開展了有關(guān)平流層臭氧侵入事件的基礎(chǔ)研究工作，但研究的廣度和深度還有待提升。此外，盡管我國已具備較好的氣象與空氣質(zhì)量預(yù)報模式，監(jiān)測手段和監(jiān)測工具也相對成熟，但是目前還沒有綜合應(yīng)用于平流層臭氧侵入事件的研究，亟須開展技術(shù)集成和工具開發(fā)應(yīng)用等方面的工作。建議在借鑒美國《指南》提及的“例外事件”判定指標(biāo)、處理流程及實操案例的基礎(chǔ)上，結(jié)合我國已有研究和實際情況，加快形成我國的平流層臭氧侵入事件判定技術(shù)規(guī)范要求和業(yè)務(wù)化流程，為打贏污染防治攻堅戰(zhàn)提供有力支撐。

三是逐步建立健全平流層臭氧侵入管理機制。美國“例外事件”業(yè)務(wù)化運行機制十分完善，有效地提升了相關(guān)業(yè)務(wù)的效率。結(jié)合我國實際情況，一方面，應(yīng)建立多部門聯(lián)動機制，特別是與氣象部門聯(lián)合開展技術(shù)集成攻關(guān)、工具開發(fā)應(yīng)用等方面工作，搭建平流層臭氧侵入事件預(yù)警識別平臺；另一方面，可探索“自上而下為主、自下而上為輔”的平流層臭氧侵入事件處理的上下聯(lián)動機制，推動剔除工作開展。