亚洲免费av电影一区二区三区,日韩爱爱视频,51精品视频一区二区三区,91视频爱爱,日韩欧美在线播放视频,中文字幕少妇AV,亚洲电影中文字幕,久久久久亚洲av成人网址,久久综合视频网站,国产在线不卡免费播放

        ?

        復(fù)配添加劑在硅酸二鈣表面吸附性能的耗散粒子動(dòng)力學(xué)模擬

        2020-09-03 03:36:00佟志芳林鑫曾慶釙
        有色金屬科學(xué)與工程 2020年4期
        關(guān)鍵詞:硅酸珠子擴(kuò)散系數(shù)

        佟志芳,林鑫,曾慶釙

        (江西理工大學(xué)材料冶金化學(xué)學(xué)部,江西 贛州341000)

        堿石灰燒結(jié)法生產(chǎn)氧化鋁是處理低品位含鋁原料提取氧化鋁的最有效工藝之一,其中氧化鋁燒結(jié)熟料溶出過(guò)程是決定氧化鋁提取效率的重要環(huán)節(jié)。在溶出過(guò)程中,熟料中硅酸二鈣(β-C2S)組分可與鋁酸鈉溶液中NaOH、Na2CO3和NaAl(OH)4相互作用,使熟料中已經(jīng)溶出的Al2O3和Na2O 轉(zhuǎn)化為水化石榴石和鈉硅渣沉淀,造成Al2O3和Na2O 損失[1-2],該過(guò)程稱為二次反應(yīng)。近年來(lái)研究與生產(chǎn)實(shí)踐發(fā)現(xiàn),添加高分子聚合物添加劑來(lái)抑制二次反應(yīng)提高氧化鋁溶出率是很好的方法[3-4]。添加劑可以通過(guò)化學(xué)鍵或物理作用吸附在硅酸二鈣表面,在固體表面上形成一層吸附膜,減少硅酸二鈣表面與溶液接觸,從而抑制硅酸二鈣分解、降低二次反應(yīng)的發(fā)生。

        近年來(lái),聚合物添加劑抑制熟料溶出二次反應(yīng)的研究很多,其中多數(shù)是關(guān)于單一添加劑的抑制效果及機(jī)理研究[5-17]。關(guān)于多種添加劑復(fù)配使用抑制二次反應(yīng)的研究不多,只有張程忠研究聚合物PAAS 與PEG 復(fù)配使用的抑制效果[18]。研究發(fā)現(xiàn)聚合物PAAS與PEG 復(fù)配添加較單一添加聚合物PAAS 或PEG具有更好地抑制效果和更少的添加量,其中以質(zhì)量比為1∶1 條件下的復(fù)配效果最好。但是對(duì)于復(fù)配聚合物之間的協(xié)同作用機(jī)理缺乏研究。

        耗散粒子動(dòng)力學(xué)(DPD)是連接微觀與宏觀的一種很好的介觀模擬方法,可以從介觀的角度上揭示聚合物在固體表面的吸附過(guò)程。本文在前期研究工作的基礎(chǔ)上,采用耗散粒子動(dòng)力學(xué)方法研究聚合物PAA與PEG 復(fù)配添加劑在硅酸二鈣表面的吸附行為,從介觀的角度探討復(fù)配添加劑的協(xié)同作用效果及其機(jī)理,研究結(jié)果將為新型復(fù)配添加劑的開(kāi)發(fā)提供理論依據(jù)。

        1 DPD 方法及參數(shù)

        1.1 粗?;?/h3>

        為了進(jìn)行DPD 模擬,首先對(duì)體系中的聚合物PAA 和PEG 以及水分子進(jìn)行粗粒化處理。如圖1 所示,聚合物PAA 由珠子A 構(gòu)成,一個(gè)珠子A 代表一個(gè)丙烯酸單體;PEG 由3 種珠子組成,聚合物長(zhǎng)鏈的兩端分別為珠子P 和珠子G,鏈的中間為珠子E;另外將3 個(gè)水設(shè)定成一個(gè)珠子。因?yàn)檫@些珠子都擁有近似的體積,確保了模擬計(jì)算的準(zhǔn)確性。聚合物鏈長(zhǎng)設(shè)置為50,根據(jù)聚合物的結(jié)構(gòu)建立PAA(A50)和PEG(P1E48G1)長(zhǎng)鏈。

        1.2 耗散粒子動(dòng)力學(xué)

        在耗散粒子動(dòng)力學(xué)中,作用在每個(gè)珠子i 上的總力為[19]:

        式(1)中:FCi、 FDi、FRi分別表示保守力、耗散力和隨機(jī)力。耗散力和隨機(jī)力的耦合遵循漲落耗散定理。此外,一對(duì)珠子相互作用的Fi是遵循牛頓第三定律,因此動(dòng)量守恒。這在更大的尺度上產(chǎn)生了正確的水動(dòng)力行為。總力Fi對(duì)勢(shì)能的保守貢獻(xiàn)包括鍵和非鍵貢獻(xiàn)。對(duì)于拉伸和角度勢(shì),采用諧波形式,不考慮扭轉(zhuǎn)或面外扭轉(zhuǎn)。非鍵的相互作用是純排斥的、軟的、短范圍內(nèi)的,其表達(dá)式由下面特定的公式給出:

        式(2)中:r 是珠子i 與j 之間的距離;rDPD是非鍵相互作用階段半徑,由珠子的種類獲得。DPD 相互作用參數(shù)aij的量綱作為能量。對(duì)于聚合物和水,其最初的珠子數(shù)密度設(shè)置為,因此給出rDPD=0.646 nm[20]。使用的DPD 時(shí)間單位表示為tDPD=rDPD(m/kT)1/2。由于慣性效應(yīng)并不影響模擬結(jié)果,因此所有珠子的質(zhì)量被認(rèn)為是相等的,計(jì)算時(shí)可以用粗粒度實(shí)體質(zhì)量的加權(quán)平均值來(lái)計(jì)算。DPD 珠子相互間存在軟排斥作用,為了防止聚合物珠子可能滲透到硅酸二鈣底層,在DPD模擬中,硅酸二鈣的密度設(shè)置為溶液密度的5 倍,為

        非鍵聚合物珠子之間的相互作用計(jì)算分為兩部分:中性珠子作用及成對(duì)珠子之間的相互作用(與Flory-Huggins 參數(shù)χij成比例)。通過(guò)下面的式子來(lái)計(jì)算相同類型珠子之間的相互作用[21]:

        式(3)中:aii是相同類型珠子之間的相互作用參數(shù);ρi,pure是珠子i 的純液體數(shù)密度;p 是設(shè)置的壓強(qiáng);ɑ 是方程中的狀態(tài)常數(shù),當(dāng)數(shù)密度大于3 時(shí),ɑ=0.101。不同珠子具有不同的純液體密度,這將得到不同的aii值。

        通過(guò)推導(dǎo)具有可變摩爾體積的珠子間熱力學(xué)性質(zhì)與DPD 參數(shù)之間的比例關(guān)系,得到液態(tài)不同種類珠子之間的相互作用計(jì)算式子[22],如式(4)所示:

        對(duì)于液相珠子i 與硅酸二鈣固體界面的相互作用參數(shù)ais,通過(guò)匹配DPD 密度剖面的表面過(guò)剩吸附量與MD 密度剖面的表面過(guò)剩吸附量。表面過(guò)剩吸附量Γ 是用來(lái)量化珠子在表面的吸附,表征不同珠子的相對(duì)吸附特性[23-24]。

        首先,從分子動(dòng)力學(xué)(MD)仿真模擬計(jì)算每個(gè)分子單體所對(duì)應(yīng)珠子的表面過(guò)剩吸附量Γ 值,Γ 的計(jì)算關(guān)系式如下[23]:

        式(5)中:ρ(z)和ρbulk分別是珠子在Z 軸方向上的數(shù)密度和體相密度;LS是表面的坐標(biāo),如圖2。在MD 模擬中,定義為硅酸二鈣中最后一個(gè)原子的中心加上van der Waals 半徑??紤]到不同的體相密度,文中采用更好的值?!?Γ/ρbulk,其能夠更好地描述界面層的長(zhǎng)度和寬度。

        其次,對(duì)每一種珠子類型,設(shè)置不同的ais進(jìn)行DPD 模擬,計(jì)算其分別對(duì)應(yīng)的?!渲担鯠PD 模擬中的Γ′與ais的函數(shù)關(guān)系式。最后通過(guò)匹配MD 和DPD模擬下得到的?!渲但@得適宜的珠子i 與表面間的ais值。其中DPD 中選取合適的LS的值對(duì)匹配結(jié)果影響非常大,在文中選用硅酸二鈣表面在Z 軸方向上最后一個(gè)珠子的中心位置(i.e.,2rDPD)加上一個(gè)非鍵相互作用的階段半徑(i.e.,2rDPD)。

        1.2.1 DPD 模擬細(xì)節(jié)

        構(gòu)建鏈長(zhǎng)為50 的聚合物珠子,并建立大小為(15×15×19)r-3DPD的盒子,在盒子的頂部和底部分別構(gòu)建一層硅酸二鈣珠子層,厚度為2rDPD,將硅酸二鈣基底的笛卡爾坐標(biāo)固定,只有溶液液相的珠子波動(dòng),其中液相珠子含有10125 個(gè),壓強(qiáng)設(shè)為p=38.7 r-3DPDkT。在模擬過(guò)程中,盒體的波動(dòng)小于0.9%,對(duì)數(shù)量密度的影響可以忽略不計(jì)。時(shí)間步長(zhǎng)設(shè)為0.005tDPD,總的模擬時(shí)間設(shè)置為(2×103)tDPD,第1 個(gè)(1×103)tDPD用于體系平衡,后面的用于數(shù)據(jù)采集。1.2.2 MD 模擬細(xì)節(jié)

        MD 模擬采用MS8.0 軟件,使用COMPASSⅡ力場(chǎng)。首先通過(guò)無(wú)機(jī)晶體結(jié)構(gòu)數(shù)據(jù)庫(kù)(ICSD)建立尺寸為4.6694 nm×4.3675 nm×1.9815 nm 的含有(110)晶面的β-C2S。每一種珠型的分子液體都是分別以完整的原子細(xì)節(jié)創(chuàng)建的。液體的初始結(jié)構(gòu)是由Amorphous Cell 模塊構(gòu)成的。能量?jī)?yōu)化后,選擇NPT系宗,壓強(qiáng)為1.01325×105Pa,溫度為353 K 條件下放松體系使其還原液體本來(lái)密度。將構(gòu)建的含液相的不定型混合晶胞置于超晶胞(110)晶面上,構(gòu)建純液相/β-C2S 體系初始模型。

        選擇NPT 系宗,時(shí)間步長(zhǎng)為1 fs,模擬總時(shí)間為1 ns,溫度為353 K,采用Eward 加和方法處理靜電力和范德華力,截?cái)喟霃綖?2.5 nm,模擬期間固定硅酸二鈣的位置。

        2 結(jié)果和討論

        2.1 聚合物和水與硅酸二鈣的DPD 相互作用參數(shù)

        文中計(jì)算了聚合物和水與硅酸二鈣相互作用的DPD 參數(shù)。如前文所述,每種類型的珠子與硅酸二鈣表面相互作用的ais都有一個(gè)唯一的Γ′值與之一一對(duì)應(yīng)。最后得到了每種類型珠子與硅酸二鈣表面相互作用參數(shù)ais與?!渲档年P(guān)系趨勢(shì)曲線,如圖3。通過(guò)冪次函數(shù)曲線擬合來(lái)描述該趨勢(shì)曲線,得到的冪次函數(shù)擬合參數(shù)列入表1 中。

        表1 圖3 中擬合曲線的擬合參數(shù)Table 1 Parameters of the fitting curve in Fig. 3

        然后,通過(guò)Γ′(MD)=?!洌―PD)來(lái)計(jì)算得到每種珠子與硅酸二鈣固體界面的DPD 參數(shù)ais。表2 中列入了每種類型珠子MD 計(jì)算得到的表面過(guò)剩吸附量?!洌∕D),并計(jì)算出每種珠子與硅酸二鈣固體界面的DPD 參數(shù)ais。

        表2 MD 模擬的表面過(guò)剩吸附量(?!洌∕D)),液相珠子與硅酸二鈣表面的DPD 相互作用參數(shù)(ais),相同類型珠子之間的相互作用DPD 參數(shù)(aii)Table 2 MD simulation of excess surface adsorption quantity (?!∕D)), liquid phase on the surface of the beads and dicalcium silicate DPD interaction parameters(ais), and the interaction between the same types of beads DPD parameters (aii)

        ais是液相珠子i 與硅酸二鈣固體表面的排斥參數(shù),ais值越大,表明液相珠子與硅酸二鈣表面的排斥力越大,越不利于吸附;相反,ais值越小,表明液相珠子與硅酸二鈣表面的親和力越強(qiáng),越有利于吸附。由表2 中ais值可以看出各種液相珠子與硅酸二鈣表面有較高的親和力,其中丙烯酸(A)單體的珠子親和力最高。丙烯酸官能團(tuán)(珠子A)能與硅酸二鈣表面的鈣離子螯合形成離子鍵,羥基官能團(tuán)(珠子P)能與硅酸二鈣表面形成氫鍵,因此珠子與硅酸二鈣有很高的親和性是合理的。將文中DPD 模擬中涉及的相同珠子之間斥力參數(shù)aii、不同珠子之間斥力參數(shù)aij,以及珠子與硅酸二鈣壁之間的斥力參數(shù)ais列入表3。

        表3 DPD 中所用的斥力參數(shù)aii,aij 和aisTable 3 Repulsion parameters aii,ai and ais used in DPD

        2.2 DPD 模擬平衡判斷

        體系的平衡可以通過(guò)聚合物的擴(kuò)散系數(shù)的波動(dòng)來(lái)確定。一般,聚合物擴(kuò)散系數(shù)的波動(dòng)范圍在10%以內(nèi),就可以代表體系達(dá)到了平衡[24]。以PAA 為例,圖4所示為鏈長(zhǎng)為50 的10%濃度聚合物PAA 的擴(kuò)散系數(shù)波動(dòng)曲線,可以看出在2 ns 以后體系中聚合物的擴(kuò)散系數(shù)在(0.2±0.02)×10-9m/s 范圍內(nèi)波動(dòng),因此可以判斷體系在2 ns 時(shí)達(dá)到平衡。

        2.3 密度分布

        水溶液環(huán)境中聚合物添加劑與水分子在硅酸二鈣表面存在競(jìng)爭(zhēng)吸附,聚合物的吸附直接影響硅酸二鈣表面水分子的分布。聚合物與硅酸二鈣表面吸附相互作用越強(qiáng),其在溶液中的密度分布越接近硅酸二鈣表面,排除硅酸二鈣表面水分子能力就越大,就越易在硅酸二鈣表面形成吸附層,從而更好地阻礙液相與硅酸二鈣表面接觸,實(shí)現(xiàn)抑制硅酸二鈣分解的目的[25]。根據(jù)文獻(xiàn)的實(shí)驗(yàn)條件(張程忠的研究[13]),本文選定PAA 與PEG 的質(zhì)量濃度配比條件分別為8∶2 (PAA8∶PEG2)、5∶5 (PAA5∶PEG5)以及2∶8(PAA2∶PEG8)進(jìn)行模擬研究。

        圖5 和圖6 所示分別是聚合物濃度為10%的條件下,吸附平衡后,聚合物在硅酸二鈣表面的密度分布圖以及水在硅酸二鈣表面的密度分布圖。

        從圖5 (a) 中對(duì)比聚合物在距離硅酸二鈣表面1~2 nm 內(nèi)的密度分布的峰值,可以看出PAA 和PEG在不同的質(zhì)量濃度配比條件下,聚合物峰值PAA5∶PEG5>PAA8∶PEG2>PAA2∶PEG8,說(shuō)明聚合物PAA 與聚合物PEG 在5∶5 復(fù)配條件下,復(fù)配聚合物在硅酸二鈣表面吸附量最多,效果最好。同理,對(duì)比圖5(b)中聚合物在距離硅酸二鈣表面1~2 nm 內(nèi)的密度峰值,可以看出聚合物吸附效果PAA5∶PEG5>PAA10>PEG10,表明PAA5∶PEG5復(fù)配添加劑在硅酸二鈣表面的吸附效果比單一添加劑PAA、PEG 要好。

        對(duì)比圖6(a)中在距離硅酸二鈣表面1~2 nm 內(nèi)水密度分布的峰值,可以看出PAA 和PEG 在不同的質(zhì)量濃度配比條件下,水分子在硅酸二鈣表面的峰值PAA2∶PEG8>PAA8∶PEG2>PAA5∶PEG5,說(shuō) 明 聚 合 物PAA 與聚合物PEG 以5∶5 的質(zhì)量濃度比復(fù)配條件下,水分子在硅酸二鈣表面的水分子最少,意味著復(fù)配聚合物PAA5∶PEG5與硅酸二鈣表面作用最強(qiáng),驅(qū)替水分子的效果較好。同理,對(duì)比圖5(b)中距離硅酸二鈣表面1~2 nm 內(nèi)的水密度峰值,PAA5∶PEG5復(fù)配添加劑對(duì)應(yīng)的水的密度峰值最低,表明PAA5∶PEG5復(fù)配添加劑的吸附效果與單一添加劑的好。

        綜上所述,PAA5∶PEG5復(fù)配添加劑在不同濃度配比的復(fù)配添加劑中吸附效果和驅(qū)替硅酸二鈣表面水分子的能力較好,且效果優(yōu)于單一聚合物添加劑PAA10和PEG10,與試驗(yàn)結(jié)果一致。

        2.4 吸附穩(wěn)定性

        吸附層的擴(kuò)散系數(shù)可以表征吸附層在硅酸二鈣表面的穩(wěn)定性,擴(kuò)散系數(shù)越大,表明吸附層分子在硅酸二鈣表面運(yùn)動(dòng)越劇烈,越不利于阻礙鋁酸鈉溶液與硅酸二鈣表面接觸,抑制硅酸二鈣分解的效果就越差。均方位移(DMSD)是一種確定分子隨時(shí)間的移動(dòng)方式的方法,利用均方位移可以表征分子自由擴(kuò)散、運(yùn)輸以及束縛程度,均方位移計(jì)算式為:

        式(6)中:N 是分子個(gè)數(shù);ri(t)代表t 時(shí)刻分子的坐標(biāo);r0(t)代表分子初始時(shí)刻的坐標(biāo)。分子的擴(kuò)散系數(shù)D 與均方位移的關(guān)系,可以由Einstein 關(guān)系式獲得[22-23],即式(2),分子的擴(kuò)散系數(shù)越大表明其擴(kuò)散能力越大。

        文中繪制了吸附平衡后,聚合物吸附層的均方位移圖并計(jì)算了其自擴(kuò)散系數(shù),如圖7 及表4 所示。

        表4 聚合物吸附層的擴(kuò)散系數(shù)Table 4 Diffusion coefficient of polymer adsorption layer單位:nm/s

        對(duì)比表4 中聚合物吸附層的擴(kuò)散系數(shù),任一復(fù)配添加劑的擴(kuò)散系數(shù)都小于單一添加劑的擴(kuò)散系數(shù),可以看出聚合物PAA 與PEG 復(fù)配能夠提高聚合物在硅酸二鈣表面的穩(wěn)定性,其中PAA5∶PEG5復(fù)配添加劑吸附層在硅酸二鈣表面的擴(kuò)散系數(shù)最低,說(shuō)明其在硅酸二鈣表面吸附穩(wěn)定性最好,與試驗(yàn)結(jié)果一致。

        2.5 吸附過(guò)程

        圖8 所示為PAA5∶PEG5復(fù)配聚合物吸附在硅酸二鈣表面的過(guò)程,為了方便觀察,圖中隱去水珠子。圖8 中上下兩層為硅酸二鈣,紫色代表珠子A,白色代表珠子P,藍(lán)色代表珠子E,紅色代表珠子G。如圖8 所示,開(kāi)始時(shí)(0 ns),聚合物PAA 和聚合物PEG 隨機(jī)分布在水溶液中,體系處于隨機(jī)分布狀態(tài);隨著模擬時(shí)間的增加,在聚合物珠子之間相互作用下,溶液中的聚合物PAA 和聚合物PEG 相互聚集形成膠束,只有少量PAA 的珠子吸附在硅酸二鈣表面。隨著時(shí)間的推移,珠子與硅酸二鈣表面之間的相互作用開(kāi)始占主導(dǎo),溶液中PAA 聚合物膠束先吸附在硅酸二鈣表面,然后帶動(dòng)PEG 聚合物膠束接近表面并吸附;在2 ns 以后達(dá)到吸附平衡狀態(tài),兩種聚合物相互交纏地緊密地吸附在表面。從整個(gè)吸附過(guò)程可以看出,聚合物PAA 和聚合物PEG 之間相互作用,彼此攜帶,具有明顯的協(xié)同促進(jìn)吸附的作用。

        3 結(jié) 論

        1) 本文采用多尺度聯(lián)合方法,通過(guò)對(duì)比MD 與DPD 表面過(guò)剩吸附量確定介觀模擬中聚合物、 水及固相間的作用參數(shù),實(shí)現(xiàn)了介觀與微觀尺度之間的耦合。計(jì)算的聚合物PAA 和PEG 在硅酸二鈣表面吸附排斥參數(shù)表明聚合物珠子可以吸附在硅酸二鈣表面上,這與實(shí)際中聚合物在硅酸二鈣表面的吸附性能一致。

        2) 對(duì)比不同比例復(fù)配聚合物以及水在硅酸二鈣表面的密度分布,可以看出,聚合物PAA 與PEG 為5∶5 復(fù)配表現(xiàn)出更強(qiáng)的吸附效果和驅(qū)替硅酸二鈣表面水分子的能力。

        3) 較優(yōu)復(fù)配聚合物與同等濃度的單一添加劑PAA、PEG 對(duì)比,PAA5∶PEG5復(fù)配添加劑吸附效果、驅(qū)替水分子的能力以及自身吸附穩(wěn)定性皆強(qiáng)于單一添加劑PAA、PEG。結(jié)果表明,PAA5∶PEG5復(fù)配聚合物之間存在協(xié)同作用,其抑制硅酸二鈣分解的效果較優(yōu)。

        本實(shí)驗(yàn)可為復(fù)配添加劑在燒結(jié)法生產(chǎn)氧化鋁工藝實(shí)踐生產(chǎn)中的應(yīng)用提供理論基礎(chǔ)。

        猜你喜歡
        硅酸珠子擴(kuò)散系數(shù)
        三硅酸鎂的制備方法及應(yīng)用
        云南化工(2021年10期)2021-12-21 07:33:36
        與樹(shù)一樣大的珠子
        擺珠子
        紙珠子
        CdO對(duì)硅酸三鈣形成的影響及其固溶效應(yīng)
        異丙腎上腺素在硅酸鉍離子交換薄層上的選擇性分離與測(cè)定
        色譜(2015年6期)2015-12-26 01:57:36
        基于Sauer-Freise 方法的Co- Mn 體系fcc 相互擴(kuò)散系數(shù)的研究
        上海金屬(2015年5期)2015-11-29 01:13:59
        FCC Ni-Cu 及Ni-Mn 合金互擴(kuò)散系數(shù)測(cè)定
        上海金屬(2015年6期)2015-11-29 01:09:09
        猜珠子
        讀寫算(上)(2015年6期)2015-11-07 07:17:55
        非時(shí)齊擴(kuò)散模型中擴(kuò)散系數(shù)的局部估計(jì)
        高清国产一级毛片国语| 国产午夜福利片在线观看| 亚洲av福利天堂一区二区三| 人人爽久久涩噜噜噜丁香| 国产呦精品系列在线播放| 熟女白浆精品一区二区| 开心五月骚婷婷综合网| 免费国产a国产片高清网站| 欧洲日本一线二线三线区本庄铃| 国产成人久久蜜一区二区| 少妇人妻一区二区三飞| 中文字幕av伊人av无码av| 人妻少妇被猛烈进入中文字幕 | 性感的小蜜桃在线观看| 亚洲性色av一区二区三区| 久久无码人妻精品一区二区三区| 乱人伦中文字幕在线不卡网站| 麻豆成年人视频在线观看| 亚洲综合色无码| 精品国产三级在线观看| 亚洲A∨日韩Av最新在线| 美女脱了内裤洗澡视频| 亚洲av鲁丝一区二区三区黄| 精品欧美乱子伦一区二区三区| 亚洲色图视频在线观看,| 色哟哟亚洲色精一区二区| 怡红院免费的全部视频| 亚洲中文字幕巨乳人妻| 中文字幕午夜精品一区二区三区| 国产欧美日韩精品丝袜高跟鞋 | 按摩偷拍一区二区三区| 国产成a人亚洲精品无码樱花| 香蕉久久人人97超碰caoproen| 亚洲亚洲亚洲亚洲亚洲天堂| 国语对白免费观看123| 人人妻人人澡人人爽欧美精品| 99国产精品丝袜久久久久| 亚洲精品一区二区三区麻豆| 无套中出丰满人妻无码| 四月婷婷丁香七月色综合高清国产裸聊在线| 久久视频在线视频精品|