黃熠澤 胡紹彬 孫銘澤

摘 ? ? ?要：蒸汽超覆和竄流使蒸汽低效或無效循環(huán)，嚴(yán)重影響蒸汽驅(qū)開采效果?尋找廉價有效的蒸汽轉(zhuǎn)向劑成為改善稠油蒸汽驅(qū)中后期開采效果的迫切需求?通過文獻(xiàn)分析可知，多孔介質(zhì)中的低溫氧化反應(yīng)有利于稠油結(jié)焦生成瀝青或焦炭沉積?因此，在優(yōu)化的條件下向地層注入空氣，使其與稠油就地發(fā)生反應(yīng)，利用生成的瀝青或焦炭沉積堵塞蒸汽超覆和竄流通道，迫使后續(xù)注入的蒸汽轉(zhuǎn)向?提高蒸汽驅(qū)波及效率?為充分發(fā)揮將空氣作為稠油蒸汽驅(qū)間接封堵轉(zhuǎn)向劑的潛力，給稠油蒸汽驅(qū)中后期蒸汽深部轉(zhuǎn)向調(diào)控提供技術(shù)支持，應(yīng)深入開展稠油蒸汽驅(qū)汽竄通道中剩余稠油性質(zhì)變化?剩余稠油氧化結(jié)焦反應(yīng)特征?剩余稠油量及氧化反應(yīng)條件與結(jié)焦量的關(guān)系、結(jié)焦量對多孔介質(zhì)滲流特性的影響規(guī)律等方面的研究，優(yōu)化空氣注入時機(jī)、注入方式、注入量以及反應(yīng)條件等相關(guān)參數(shù)?

關(guān) ?鍵 ?詞：稠油;注空氣;蒸汽驅(qū);氧化結(jié)焦反應(yīng);波及效率

中圖分類號：TE39 ? ? ? 文獻(xiàn)標(biāo)識碼： A ? ? ? 文章編號： 1671-0460（2020）04-0664-05

Abstract： Steam overburdening and channeling lead the inefficient or ineffective steam cycle， which seriously affects the recovery effect of steam drive. To find a cheap and effective steam diverting agent is an important way to improve the recovery effect of heavy oil by steam flooding in the middle and late stage and is the urgent need of the oil field. Literature analysis shows that， the low-temperature oxidation reaction in the porous medium is beneficial to the coking of heavy oil to form asphalt or coke deposit. Thus， it is possible to use the asphalt or coke deposit， formed in the in-situ reaction between the heavy oil and the air injected under optimized condition， to plug the steam overburden and channeling channels， then to divert steam for improving steam flooding efficiency. In order to fully utilize the potential of the air as the indirect plugging agent of the heavy oil steam drive， to provide technical support for the deep fluid diverting during steam flooding in the middle and late stage， the properties and the oxidation coking reaction characteristics of the remaining heavy oil in the channeling channel， the relationship between the amount of remaining heavy oil， oxidation reaction condition and the amount of coke formed， the effect of amount of coke on the seepage behavior of the porous media should be studied， and the relative parameters of air injection time， injection mode and injection amount should be optimized.

Key words： Heavy oil; Air injection; Steam drive; Oxidation-coking reaction; Reservoir sweep efficiency

蒸汽超覆和竄流使蒸汽低效或無效循環(huán)，導(dǎo)致蒸汽驅(qū)波及范圍小、熱效率低，嚴(yán)重影響蒸汽驅(qū)開采效果?尋找廉價有效的蒸汽轉(zhuǎn)向劑成為改善稠油蒸汽驅(qū)中后期開采效果的迫切需求?多介質(zhì)輔助蒸汽驅(qū)技術(shù)是目前改善稠油蒸汽驅(qū)開采效果的一個研究熱點(diǎn)?其中，注空氣可以改善稠油蒸汽驅(qū)的效果已得到室內(nèi)實驗和現(xiàn)場試驗的證實，其機(jī)理主要包括：空氣與原油低溫反應(yīng)使油層溫度升高?產(chǎn)生的煙道氣提高驅(qū)油效率[1];注空氣促進(jìn)稠油的低溫氧化反應(yīng)和裂解改質(zhì)[2];空氣的強(qiáng)壓縮性提高驅(qū)油能量?空氣的低導(dǎo)熱性隔熱保溫降低蒸汽對頂?shù)咨w層的散熱損失等[3]。也有學(xué)者認(rèn)為，注空氣改善蒸汽驅(qū)效果的主要機(jī)理之一是空氣與地層中的稠油發(fā)生氧化反應(yīng)產(chǎn)生瀝青/焦炭沉積，繼而堵塞竄流孔道，使蒸汽轉(zhuǎn)向、改善蒸汽波及效率[4，5]?？諝庖撰@取?利用成本低，通過優(yōu)化操作條件將空氣作為稠油蒸汽驅(qū)的間接封堵轉(zhuǎn)向劑具有很大的潛力?本文在分析稠油氧化結(jié)焦反應(yīng)研究現(xiàn)狀的基礎(chǔ)上，對為充分利用稠油氧化反應(yīng)產(chǎn)生瀝青/焦炭沉積改善蒸汽驅(qū)波及效率應(yīng)深入開展的研究進(jìn)行展望?

1 ?稠油結(jié)焦反應(yīng)

焦炭通常是指烴類物質(zhì)經(jīng)脫氫縮合生成的不溶于甲苯的固態(tài)組分，具有芳香度高?氫碳比低的特點(diǎn)，其組成?結(jié)構(gòu)尚不明確?由于稠油中存在種類較多的烴類和非烴類化合物，因此生焦過程是一系列復(fù)雜的化學(xué)和物理變化?稠油結(jié)焦一般是多種機(jī)理共同作用的結(jié)果?

根據(jù)結(jié)焦發(fā)生的條件不同，焦炭的生成機(jī)理主要有熱裂解自由基聚合生焦和氧化沉積結(jié)焦[6-8]?熱裂解自由基聚合生焦是反應(yīng)物所含自由基和焦炭顆粒表面自由基發(fā)生加成反應(yīng)，生成新自由基并且由于長鏈脂肪烴側(cè)鏈斷裂生成環(huán)狀結(jié)構(gòu)，迅速發(fā)生脫氫反應(yīng)，芳香烴組分含量快速增多后經(jīng)過自由基歷程變?yōu)榇蟓h(huán)化合物，最終這些多環(huán)芳香烴不斷脫氫后生成焦炭。氧化沉積結(jié)交作為一種含氧條件下的特殊結(jié)焦方式，其反應(yīng)過程為溶解氧與烴類結(jié)合生成氫過氧化物后發(fā)生脫水與脫碳反應(yīng)，并經(jīng)過多種中間產(chǎn)物最終經(jīng)多次脫氫縮合生成焦炭[9]?

稠油結(jié)焦受稠油組分?溫度?所處介質(zhì)以及是否有氧氣參與等因素的影響?Banerjee[10]用溶劑抽提的方法將稠油中的飽和分?芳香分?軟膠質(zhì)?硬膠質(zhì)和瀝青質(zhì)分離出來，用各組分分別進(jìn)行結(jié)焦實驗并對生焦量進(jìn)行了對比，然后用阿累烏尼斯模型對實驗數(shù)據(jù)進(jìn)行分析，研究稠油各組分的結(jié)焦規(guī)律，結(jié)果發(fā)現(xiàn)瀝青質(zhì)比膠質(zhì)更易生焦，然后是芳香分，飽和分最不易生焦，同時得到各組分的生焦機(jī)理?稠油結(jié)焦機(jī)制隨溫度而變化：溫度高于350℃時，稠油裂解反應(yīng)占主導(dǎo)地位時，氣相結(jié)焦和自由基聚合生焦是此時結(jié)焦的主要機(jī)理[6]?溫度低于350℃且有氧氣參與的情況下，稠油主要發(fā)生氧化沉積結(jié)焦?Moore[11]認(rèn)為大部分低溫氧化發(fā)生在315℃以下，但油品同樣會影響這個溫度區(qū)間，不同的油品低溫氧化溫度區(qū)間不同?

2 ?介質(zhì)中低溫氧化對稠油結(jié)焦的影響

2.1 ?低溫氧化對稠油結(jié)焦的影響

Kok等[12]首次使用熱重分析法明確了稠油在空氣中的氧化行為?表明了稠油低溫氧化是一系列復(fù)雜的非均相（氣液兩相）反應(yīng)過程，原油與氧氣反應(yīng)并生成羧酸?醛?酮?醇以及過氧化烴等[13]?原油與氧氣的低溫氧化反應(yīng)發(fā)生在溫度較低時，此時氧原子侵入烴類分子反應(yīng)生成烴類過氧化物;溫度較高后，烴類過氧化物發(fā)生碳剝離，轉(zhuǎn)化為二氧化碳?水和新的烴類化合物[14-18]?

稠油低溫氧化會影響原油的密度和黏度[19]，稠油低溫氧化反應(yīng)可使質(zhì)量較小的小分子組分發(fā)生縮聚反應(yīng)生成質(zhì)量較大的分子，低溫氧化會改變油品中瀝青質(zhì)、芳香分和膠質(zhì)含量[20，21]?低溫氧化反應(yīng)對稠油結(jié)焦溫度和結(jié)焦量都有很大的影響?

Murugan等[22]對Fosterton的稠油進(jìn)行了研究，結(jié)果表明稠油先經(jīng)低溫氧化后能生成更多的焦炭，且焦炭發(fā)生高溫氧化反應(yīng)所需特征溫度下降?Alexander等[23]開展了大量實驗，研究了原位燃燒中各因素對焦炭生成的影響，實驗結(jié)果表明焦炭生成量與稠油自身特性（油密度?黏度?H/C比等）?多孔介質(zhì)結(jié)構(gòu)?注氣速度?油飽和度?反應(yīng)溫度維持時間等因素有關(guān)?Zhang L等[24]研究了低溫氧化對稠油結(jié)焦溫度的影響及其特性?通過在釜式反應(yīng)器中進(jìn)行的多組實驗發(fā)現(xiàn)在低溫氧化反應(yīng)中稠油比輕油更為活躍?同時對如含氧氣體與不含氧氣體等不同條件做了對比，發(fā)現(xiàn)對結(jié)焦溫度的影響比較大，說明低溫氧化反應(yīng)對稠油結(jié)焦有較大的影響?

Cinar等[25]的實驗結(jié)果表明由于在有氧條件下生成的焦炭表面富含羧基等含氧官能團(tuán)，導(dǎo)致焦炭的活性更高，因此低溫氧化下生成的焦炭的反應(yīng)速率高于純熱解下生成的焦炭?同時通過比較不同反應(yīng)氛圍下焦炭生成過程，發(fā)現(xiàn)在有氧條件下開始生成焦炭的時間較無氧條件下短?

張銳[6]對稠油低溫氧化過程結(jié)焦行為進(jìn)行了實驗。結(jié)果表明，稠油在空氣中進(jìn)行低溫氧化反應(yīng)就會結(jié)焦，其生焦初始溫度比在氮?dú)庵械臒徂D(zhuǎn)化結(jié)焦溫度低?在氮?dú)夥諊h(huán)境下油樣在約為400℃發(fā)生焦化反應(yīng)，經(jīng)過低溫氧化反應(yīng)的稠油在高壓空氣環(huán)境下的結(jié)焦溫度可降為280℃?

江航等[26]開展了注空氣過程中稠油結(jié)焦量的影響因素研究，建立油藏高溫?高壓反應(yīng)模擬實驗裝置，物理模擬了稠油注空氣開采過程中的生焦過程，研究了不同影響因素對稠油生焦量的影響規(guī)律?研究表明：在空氣氣氛下，原油低溫氧化顯著促進(jìn)了焦炭生成，5 MPa反應(yīng)壓力下，每克稠油最高焦炭生成量為0.375 g，是氮?dú)鈿夥障伦罡呱沽康?.5倍，焦炭初始生成溫度受低溫氧化影響比氮?dú)鈼l件降低了近200℃?

2.2 ?多孔介質(zhì)對稠油結(jié)焦的影響

稠油在油藏中發(fā)生氧化結(jié)焦反應(yīng)時，多孔介質(zhì)中的巖石顆粒?礦物等對稠油結(jié)焦有顯著影響?Verkoczy[27]研究認(rèn)為，低溫氧化過程對稠油結(jié)焦有顯著的影響，同時儲層礦物及砂粒表面積對稠油結(jié)焦也有影響?

Ranjbar等[28]針對混合不同礦物成分的石英砂和稠油的反應(yīng)體系開展了熱解和燃燒實驗，研究礦物成分對焦炭的沉積量和焦炭的燃燒活性的影響?結(jié)果表明巖石結(jié)構(gòu)中的礦物成分對焦炭的燃燒起到了催化作用，降低了焦炭的高溫氧化反應(yīng)活化能，提高了反應(yīng)速率，并增加了焦炭的沉積量。

Hascakir等[29]在燃燒管中進(jìn)行了模擬火燒油層的實驗，并通過X射線CT掃描得到火燒過程燃燒管內(nèi)的油水分布信息，再通過電子顯微鏡拍照（SEM）和X射線光電子能譜分析（XPS）對燃燒管內(nèi)取出的焦和類焦的物質(zhì)進(jìn)行表征，結(jié)果表明黏土礦物提高了多孔結(jié)構(gòu)的比表面積，因而對焦炭的沉積和焦炭的燃燒都起到了促進(jìn)作用?

3 ?稠油氧化結(jié)焦封堵及研究展望

3.1 ?稠油氧化反應(yīng)產(chǎn)生瀝青/焦炭沉積的封堵作用

注入油藏的空氣與稠油就地發(fā)生氧化結(jié)焦反應(yīng)生產(chǎn)的瀝青/焦炭沉積會改變多孔介質(zhì)的孔隙結(jié)構(gòu)，造成孔隙封堵，繼而影響多孔介質(zhì)的滲透率?Ofosu-Asiedu等[30]利用掃描電子顯微鏡對阿薩巴斯卡油砂和生成的焦炭沉積物進(jìn)行了拍照，結(jié)果顯示砂顆粒之間是不相互連接的，是生成的焦炭沉積物使顆粒與顆粒之間相連?蒸汽-空氣實驗后巖心的SEM照片，可以看到復(fù)雜的石英顆粒以及石英顆粒上的焦炭/瀝青質(zhì)薄膜[4]?

譚聞瀕[31]利用油藏超高溫多相流體“反應(yīng)—滲流”實驗平臺開展結(jié)焦實驗，并用利用SEM觀測結(jié)焦后孔隙結(jié)構(gòu)的變化，結(jié)果表明：焦炭主要沉積在顆粒表面及不同顆粒的孔隙中（見圖1），并導(dǎo)致了滲透率的下降?

在空氣輔助蒸汽吞吐過程中，稠油可能發(fā)生低溫氧化生成焦炭，從而導(dǎo)致地層和油井的嚴(yán)重堵塞[6]?但也可以對焦炭和類焦炭的堵塞作用進(jìn)行積極利用，即在適當(dāng)?shù)臅r機(jī)，在蒸汽中添加適量空氣，使之與油藏中的稠油發(fā)生氧化結(jié)焦，利用產(chǎn)生的焦炭或瀝青沉積對蒸汽超覆和汽竄通道進(jìn)行封堵?使蒸汽轉(zhuǎn)向，提高蒸汽波及效率?

注空氣改善稠油蒸汽驅(qū)的效果已得到室內(nèi)實驗和現(xiàn)場試驗的證實?Ivory et al等[32，33]開展的實驗表明，在218 ℃，注蒸汽時伴注4%的空氣可以產(chǎn)生很大的壓力降，而注蒸汽時伴注N2對壓力降的影響甚微?蒸汽-空氣驅(qū)實驗的最終壓降大約是蒸汽-N2驅(qū)實驗的50倍，表明低溫氧化反應(yīng)產(chǎn)生明顯的封堵效果?

Redford et al[34，35]開展的實驗證實以一定比例同時注入空氣和蒸汽可以增加原油采收率?王吉祥等[1]利用專門研制的實驗裝置進(jìn)行了注空氣低溫氧化實驗，驗證了空氣驅(qū)具有較好的驅(qū)油效果?

加拿大的Morgan開展的空氣伴注蒸汽在一些井取得了明顯的增油效果;位于加利福尼亞巴黎谷油藏上部構(gòu)造的油井3和20，與周期注蒸汽激勵相比周期蒸汽-空氣激勵的周期原油產(chǎn)量幾乎翻倍[4]?

在齊40塊蒸汽驅(qū)試驗區(qū)選擇原油瀕臨枯竭的?油藏已經(jīng)發(fā)生嚴(yán)重蒸汽竄流和超覆的?亟待改變開發(fā)方式的5個井組進(jìn)行現(xiàn)場試驗，結(jié)果表明：平均單井組日產(chǎn)油由14.8 t/d升至16.1 t/d，油汽比由0.14升至0.17;油層縱向動用程度明顯提高，分析認(rèn)為是注入的空氣在縱向和平面上首先向蒸汽驅(qū)優(yōu)勢方向波及，與殘余原油發(fā)生低溫氧化反應(yīng)使孔隙中瀝青質(zhì)沉積增加，降低油層滲透率，迫使蒸汽轉(zhuǎn)向，擴(kuò)大蒸汽波及范圍[5]?

Jeannine Chang和John Ivory[4]認(rèn)為蒸汽-空氣工藝中注空氣的主要目的是使蒸汽從對原油產(chǎn)量貢獻(xiàn)甚微的區(qū)域轉(zhuǎn)向?通過蒸汽-空氣同注或交替注入，利用瀝青/焦炭沉積減輕或消除汽竄（包括蒸汽超覆），提高原油產(chǎn)量?他們給出的稠油氧化結(jié)焦使蒸汽轉(zhuǎn)向而改善波及效率的原理見圖2?

3.2 ?稠油氧化結(jié)焦使蒸汽轉(zhuǎn)向研究展望

文獻(xiàn)分析可知，利用空氣與油藏中稠油發(fā)生氧化結(jié)焦生成的瀝青/焦炭沉積可以起到封堵作用，使蒸汽轉(zhuǎn)向提高其波及效率?最期望這種堵塞作用發(fā)生在蒸汽超覆和竄流通道中，也就是希望在蒸汽從超覆和竄流通道突破到生產(chǎn)井之前或剛剛突破的適當(dāng)時機(jī)，以適當(dāng)?shù)姆绞较虻貙幼⑷脒m量的空氣，使蒸汽超覆和竄流通道中的剩余稠油以及竄流前緣處的稠油能與空氣反應(yīng)生成盡可能多的焦炭，對蒸汽超覆和竄流通道進(jìn)行堵塞，使后續(xù)注入的蒸汽從這些優(yōu)勢通道轉(zhuǎn)向、提高蒸汽波及效率。但截止目前，在稠油蒸汽驅(qū)汽竄孔道中剩余稠油的性質(zhì)變化?剩余稠油氧化反應(yīng)特征?孔隙介質(zhì)中稠油剩余量與氧化結(jié)焦量、反應(yīng)條件與氧化結(jié)焦量、稠油氧化反應(yīng)結(jié)焦量對多孔介質(zhì)滲流特性的影響規(guī)律等方面的研究幾乎未見報道?為了充分發(fā)揮將空氣作為稠油蒸汽驅(qū)的間接封堵轉(zhuǎn)向劑的潛力，筆者認(rèn)為應(yīng)深入開展汽竄孔道中剩余稠油氧化結(jié)焦改善蒸汽波及效率機(jī)理研究，包括以下幾方面工作：

（1）竄流孔道中經(jīng)蒸汽沖蝕一定程度后剩余稠油性質(zhì)變化規(guī)律研究。以典型蒸汽驅(qū)稠油樣品作為研究對象，利用填砂管進(jìn)行蒸汽驅(qū)替，獲取不同含油飽和度時剩余在填砂管中的油樣，對油樣進(jìn)行綜合熱分析?傅里葉紅外光譜分析?族組分分析?元素分析?流變性等分析，明確竄流孔道中蒸汽沖蝕后剩余稠油的性質(zhì)變化規(guī)律?

（2）孔隙介質(zhì)中剩余稠油氧化結(jié)焦反應(yīng)特征研究。利用高溫高壓反應(yīng)釜開展蒸汽沖蝕后剩余稠油氧化結(jié)焦實驗，明確油層礦物?外加催化劑、反應(yīng)氛圍?反應(yīng)溫度?反應(yīng)壓力以及反應(yīng)時間等因素對剩余稠油性質(zhì)和結(jié)焦量的影響規(guī)律?

（3）剩余稠油氧化結(jié)焦對多孔介質(zhì)滲透率的影響規(guī)律研究。利用反應(yīng)管開展空氣注入過程多孔介質(zhì)中剩余稠油氧化結(jié)焦實驗，明確動態(tài)注入空氣過程多孔介質(zhì)中剩余稠油結(jié)焦量與多孔介質(zhì)滲透

率?剩余稠油飽和度?蒸汽-空氣比例、壓力?注入速度?反應(yīng)溫度?反應(yīng)時間等因素之間的關(guān)系;通過測定孔隙介質(zhì)中存在焦炭以及高溫通氧燒掉焦炭后孔隙介質(zhì)中不存在焦炭兩種情況下孔隙介質(zhì)的滲透率，明確多孔介質(zhì)中焦炭沉積量與滲透率變化之間的關(guān)系?確定利用剩余稠油氧化結(jié)焦封堵蒸汽驅(qū)竄流通道適用條件、優(yōu)選相關(guān)操作參數(shù)?

4 ?結(jié)論

（1）氧化反應(yīng)有利于稠油在低溫條件下發(fā)生結(jié)焦形成瀝青質(zhì)或焦炭沉積。稠油在多孔介質(zhì)中發(fā)生氧化反應(yīng)生成的瀝青或焦炭沉積會改變多孔介質(zhì)的孔隙結(jié)構(gòu)，對其滲透率造成影響。

（2）在適當(dāng)?shù)臅r機(jī)，以適當(dāng)?shù)姆绞较虻叵伦⑷脒m量的空氣，使之與蒸汽驅(qū)油藏汽竄通道中的剩余稠油以及竄流前緣處的稠油發(fā)生氧化結(jié)焦，利用生成的瀝青或焦炭沉積對蒸汽超覆和竄流通道進(jìn)行封堵，使后續(xù)注入的蒸汽轉(zhuǎn)向，提高蒸汽波及效率?

（3）為充分發(fā)揮將空氣作為稠油蒸汽驅(qū)的間接封堵轉(zhuǎn)向劑的潛力，應(yīng)深入開展汽竄通道中剩余稠油的性質(zhì)變化?剩余稠油氧化結(jié)焦反應(yīng)特征?稠油結(jié)焦產(chǎn)物對多孔介質(zhì)滲流特性的影響規(guī)律等方面的研究?

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