李子超， 周濤， 石順， 秦雪猛

(1.華北電力大學 核科學與工程學院，北京 102206；2.東南大學 能源與環(huán)境學院，江蘇 南京 211096)

傳統(tǒng)的化石燃料導致了嚴重的環(huán)境問題，已經不能滿足可持續(xù)發(fā)展的需求，發(fā)展核電是解決這一問題的有效途徑。然而核電發(fā)展也有其局限性，一旦發(fā)生核泄漏事故，將會造成極大的影響。日本福島核電站受地震海嘯影響，發(fā)生嚴重核泄漏事故，造成不可估量的損失[1]。目前我國核電廠全部分布在沿海地區(qū)，例如2018年10月22日正式投入商運的海陽核電站AP1000機組，緊鄰半封閉海域的黃海，一旦發(fā)生核泄漏事故，放射性核素很可能通過海洋擴散污染生態(tài)環(huán)境。研究放射性核素在海洋中的遷移機制，有效應對海洋核污染已經成為一個重要議題，國內外學者對放射性核素在海洋中的遷移進行了系列研究。福島核事故后，Buesseler等[2]分析了核電站附近海域放射性核素濃度，發(fā)現(xiàn)事故發(fā)生4個月后，137Cs的含量比事故前高近萬倍。Nakano等[3]用全球輸運模式對福島泄漏核素在海洋中的長期遷移進行了數(shù)值模擬，分析了核素的遷移路徑。王輝等[4]對福島核泄漏物質在海洋中的運輸進行了10 a的模擬和預測。Kanai等[5]指出核泄漏事故后大氣中的放射性核素輸運較快，幾個月之內便可因快速擴散和沉降迅速減少。此外，文獻[6]估計了大氣中放射性核素的沉降作用，研究表明大氣中87%的131I和78%的137Cs沉降到了海洋中。喬清黨等[7]分析了放射性核素在海洋中遷移的數(shù)值模擬方法，給出了建立事故后果評價系統(tǒng)的技術路線，指出擬建立的系統(tǒng)只考慮了核素衰變影響，沒有考慮大氣沉降、懸浮物吸附沉降等因素影響。放射性核素在海洋中的遷移過程十分復雜，受到源項、對流擴散、大氣沉降、自身衰變、懸浮物吸附沉降和生物富集等多種因素影響。目前對核泄漏事故后放射性核素在海洋中遷移的研究已有不少探討，但較少考慮懸浮物吸附沉降、大氣核素入海通量和生物富集等因素對核素遷移的影響。因此，本文通過分析放射性核素在海洋中的遷移機制，建立了相應模型，研究了不同因素對核素擴散的影響程度。

1 AP1000機組環(huán)境

1.1 源項

海陽核電站規(guī)劃建設6臺百萬千瓦級壓水堆機組，留有2臺擴建余地，單機容量1 250 MW，熱功率為3 415 MWt。首臺機組2018年8月并網發(fā)電，因此，選擇海陽核電站AP1000機組進行分析。根據(jù)美國反應堆安全研究報告[8]和福島核事故放射性核素在海洋中的泄漏情況[9]，設定131I大氣泄漏總量為1016Bq，137Cs的大氣泄漏總量為1016Bq，10 d內均勻泄漏，泄漏率均為1.16×1010Bq/s。

1.2 大氣環(huán)境

放射性核素的干沉降和濕沉降受多種環(huán)境因素影響，其中顆粒物粒徑對放射性核素沉降有重要影響，切爾諾貝利核泄漏事故釋放的放射性氣溶膠中，50%到80%的粒徑小于1.1 μm[10]。目前干沉降速率還沒有確定值，因此根據(jù)德國輻射防護委員會第十七卷出版物(SSK 17號報告)內容進行選取。沖刷比例常數(shù)α值根據(jù)非穩(wěn)態(tài)拉格朗日煙團模型系統(tǒng)CALPUFF模式選取，各情景參數(shù)值如表1所示。

表1 干、濕沉降環(huán)境參數(shù)Table 1 Parameters of dry and wet sedimentation

1.3 海洋懸浮物環(huán)境

海洋中懸浮物對核素的吸附沉降受懸浮物沉積通量、分配系數(shù)、水深和時間等多種因素影響。黃海平均水深為44 m，海底西部平坦，東部復雜多變，海陽核電站位于南黃海西部，平均水深可設定為44 m。關于中國近海岸懸浮物沉積通量已有不少研究，北黃海的沉積通量為 0.06～1.18 g/(cm2·a)[11]；渤、黃、東海沉積通量0.2 g/(cm2·a)[12]；南黃海的沉積通量為 0.033～0.76 g/(cm2·a)[13]。關于懸浮物對核素的吸附能力，銫分配系數(shù)小于500 L/kg，碘幾乎不能被懸浮物吸附，分配系數(shù)很小[14]。基于以上文獻條件，懸浮物吸附沉降參數(shù)設定如表2所示。

表2 懸浮物吸附沉降參數(shù)Table 2 Parameters of sorption and sedimentation by suspended solids

1.4 海洋生物環(huán)境

關于海洋生物對放射性核素的富集作用，銫的分配系數(shù)小于50 L/kg，而碘的分配系數(shù)小于103L/kg。黃海生物量密度[15]在1～103kg/km2，具體參數(shù)設定如表3所示。

表3 生物富集參數(shù)Table 3 Parameters of bioaccumulation

2 影響程度分析模型

2.1 衰變模型

放射性活度和衰變常數(shù)關系：

A=A0e-λt

(1)

式中：A0為原來活度，Bq；t為時間，s；A為經過t時間衰變后的活度，Bq；λ為衰變常數(shù)。

2.2 大氣核素沉降模型

2.2.1 大氣核素擴散

事故情況下，人們關心的是放射性煙云的遷移方向和沉降區(qū)域，因此計算快速的高斯煙羽模式[16]很適合應急反應。高斯煙羽模式是計算大氣中氣載污染物下風向濃度中應用最廣泛的模式，此模式假定煙羽中污染物濃度在水平方向和垂直方向都遵循高斯分布，高斯煙羽模式：

(2)

2.2.2 干沉降

假定氣載放射性物質的沉積通量密度正比于近地面處氣載放射性核素濃度，則干沉降通量模型：

Wd=VdC(x,y,0)

(3)

式中：Wd為干沉積通量密度，Bq/(s·m2)；C(x,y,0)為地面處放射性核素密度，Bq/m3；Vd為沉積速度，m/s。

2.2.3 濕沉降

煙羽中的污染物濃度除干沉降外，還會因降水沖刷減小，污染物的濕沉降通量模型：

(4)

式中：Wd為濕沉積通量密度，Bq/(s·m2)；Λ表示沖洗系數(shù)，1/s；C(x0,y0,z)為(x0,y0)處高度為z的核素濃度，Bq/m3。

2.3 海洋懸浮物吸附沉降模型

海洋中懸浮物來源很廣，主要來源于河流攜帶、大氣灰塵、生物顆粒和地殼風化物等過程，不是一個靜止狀態(tài)，物質交換過程十分復雜。提出了懸浮物對放射性核素吸附沉降影響的箱式模型，考慮到懸浮物的更新過程，做出如下假設：

1)分析范圍內核素濃度均勻一致；

2)進入水中的懸浮物和沉積的懸浮物數(shù)量相等，處于動態(tài)平衡狀態(tài)；

3)懸浮物對放射性核素的吸收量很短時間內可以達到穩(wěn)定狀態(tài)，吸收時間忽略不計；

4)分析海域內水深為一平均值h；

5)Δt時間內水環(huán)境放射性核素濃度不變。

建立了海洋中核素動態(tài)吸附的箱式模型，懸浮物作用后水中放射核素活度計算模型：

(5)

式中：C為懸浮物吸附沉降后水中放射性活度，Bq/L；C0為懸浮物吸附沉降前水環(huán)境放射性活度，Bq/L；φ為懸浮物沉積通量，g/(cm2·a)；Δt為間隔時間，a，當Δt=0.01 a時，達到收斂精度要求；h為水深，m；Kd為分配系數(shù)L/kg。

2.4 生物富集模型

海洋中有浮游動物、浮游植物和魚類等生物，會通過表面吸附、體內吸收等多種方式富集核素，因此生物是富集核素的一個重要因素，為建立海洋生物富集模型，做出如下假設：

1)分析范圍內核素濃度均勻一致；

2)分析范圍內水中生物量分布均勻；

3)海洋生物總量處于動態(tài)平衡，且吸收的核素在生物圈內循環(huán)。

生物富集后水中放射性核素濃度計算模型為：

(6)

式中：C0為生物富集前海水中放射性活度，Bq/L；C為生物富集后海水中放射性核素濃度，Bq/L；Fd為分配系數(shù)，L/kg；Wb為水中生物量，kg/L。

3 計算結果及分析

3.1 衰變影響

根據(jù)2.1節(jié)中的模型，選擇半衰期為30.17 a的137Cs和半衰期為8.04 d的131I，分別計算了其放射性活度隨時間衰變后的剩余份額，如圖1所示。

圖1 衰變后剩余份額Fig.1 Remaining share after decay

從圖1可以看出，131I隨時間衰變較快，一個月之內就可以衰變?yōu)樵瓉淼氖种唬虼?，對于短期核素擴散，需要考慮其衰變影響。137Cs半衰期較長，對于短期核素擴散，可以忽略衰變影響。

3.2 干沉降影響

核泄漏事故發(fā)生后，氣溶膠粒子、元素碘和化合物碘混合在一起，很難精確測量各組分所占比例，因此選擇最小干沉降速率5×10-4m/s和最大干沉降速率4×10-3m/s進行分析?；?.2節(jié)中的模型，計算了干沉降通量的影響，地面高度下風向核素濃度如圖2所示，干沉降通量如圖3所示。

圖2 地面高度下風向放射性活度Fig.2 Radioactivity in wind direction at ground height

從圖2和圖3可以看出，地面核素濃度隨下風向距離的增大而先增大后迅速減小，在下風向約300 m達到最大值。干沉降通量比地面核素濃度低3～4個數(shù)量級，但隨著下風向距離的增大，作用面積增大，沉降總量會隨著作用面積和作用時間的增大而增大。發(fā)生核泄漏事故后，計算海洋中放射性核素的遷移和擴散，是否考慮大氣核素干沉降通量的影響，需要根據(jù)海洋核素濃度和大氣沉降作用時間確定。針對核泄漏事故應急響應的短期模擬，如果泄漏到海洋中的放射性核素很多，核素濃度很大，可以忽略大氣核素干沉降通量的影響；如果海洋中核素濃度較小，需要考慮核素干沉降通量的影響。長期核素擴散模擬，需考慮大氣中核素干沉降影響。干沉降的核素適合以面源作為海洋核素擴散的源項。

圖3 干沉降通量Fig.3 Dry sedimentation flux

3.3 濕沉降影響

基于2.2節(jié)中的模型，計算了濕沉降對海洋中核素濃度的影響。根據(jù)1.2節(jié)中的大氣環(huán)境，設定沖刷比例常數(shù)Λ=1.6×10-4/s，則濕沉降通量如圖4所示。

圖4 濕沉降通量Fig.4 Wet sedimentation flux

從圖4可以看出，濕沉降通量隨著下風向距離的增大迅速減小。300 m范圍內濕沉降通量比干沉降通量大很多，300 m外濕沉降通量比干沉降通量大2個數(shù)量級。計算海洋中放射性核素的遷移和擴散，是否考慮大氣核素濕沉降的影響，與干沉降判斷方法相同。小范圍降雨情況下，降雨區(qū)內濕沉降通量適合以點源作為海洋核素擴散的源項。

3.4 懸浮物吸附沉降影響

3.4.1 分配系數(shù)影響

根據(jù)2.3節(jié)懸浮物對核素的吸附沉降模型和1.3節(jié)懸浮物的環(huán)境參數(shù)，不考慮核素的衰變等效應，只考慮懸浮物作用。設定水深為44 m，懸浮物的沉積通量0.76 g/(cm2·a)，懸浮物的分配系數(shù)為10～103L/kg，計算了不同分配系數(shù)時，海洋中核素剩余放射性活度隨時間的變化，如圖5所示。

圖5 不同分配系數(shù)下放射性活度隨時間的變化Fig.5 Radioactivity change with time under different partition coefficient

從圖5可以看出，在理想的假定條件下，分配系數(shù)為10 L/kg時，核素的放射性活度基本沒有變化，懸浮物對核素吸附沉降作用可忽略。分配系數(shù)為100 L/kg時，懸浮物對核素吸附沉降作用開始變得明顯，30 a后剩余60%左右。分配系數(shù)為500和103L/kg時，懸浮物的作用變得很大，30 a通過吸附沉降作用清除了大部分核素，剩余10%以內。

3.4.2 沉積通量影響

設定水深為44 m，懸浮物的分配系數(shù)為500 L/kg，懸浮物的沉積通量為0～5 g/(cm2·a)，計算了在不同懸浮物沉積通量下，海洋中核素剩余放射性活度比率隨時間的變化，如圖6所示。

圖6 不同沉積通量下放射性活度隨時間的變化Fig.6 Radioactivity change with time under different sedimentation flux of suspended solids

從圖6可以看出，懸浮物沉積通量越大，懸浮物吸附沉降作用越明顯。當沉積通量為0.01 g/(cm2·a)時，放射性活度在30 a內基本沒有變化；當沉積通量為0.1 g/(cm2·a)時，放射性活度開始降低，30 a后降低為原來的70%左右；當沉積通量為1～5 g/(cm2·a)時，放射性活度降低很快，懸浮物的影響程度較大，30 a后降低為原來的5%以下。

實際情況下懸浮物對核素有再懸浮和再解析作用，同時核素的分配系數(shù)和懸浮物的沉積通量也較小，懸浮物的作用會小很多。

3.5 生物影響

根據(jù)2.4節(jié)懸浮物對核素的富集模型和1.4節(jié)的參數(shù)，不考慮核素的衰變、懸浮物吸附沉降等效應，只考慮生物富集作用，分別計算了生物量為10-5、10-7和10-9kg/L時，核素放射性活度隨分配系數(shù)的變化，如圖7所示。

圖7 生物吸收率隨富集系數(shù)變化Fig.7 Bioaccumulation rate with partition coefficient

從圖7可以看出，生物量一定時，剩余放射性活度的比率隨分配系數(shù)的增加而減小，生物的富集作用越明顯。當海洋生物濃度為10-7kg/L和10-9kg/L時，海洋生物的富集作用非常小，可以忽略其影響。當海洋生物濃度為10-5kg/L時，生物的富集作用開始顯現(xiàn)，隨著分配系數(shù)的增加，放射性活度逐漸降低，當分配系數(shù)達到104L/kg時，在生物富集作用下，放射性活度減小了10%左右。實際情況下，海洋中的生物量遠低于10-5kg/L；平均分配系數(shù)也遠小于104L/kg，海洋生物的富集作用對海水中放射性活度影響非常小，短期和長期的核素擴散模擬均可以忽略。

3.6 各因素對比分析

綜合比較各因素的影響程度，研究了短期和長期核素在海洋中的擴散機制，給出了各因素的影響程度，遷移機制示意圖如圖8所示。

圖8 核素在海洋中的遷移機制Fig.8 Radionuclide migration mechanism in the ocean

從圖8可以看出，核泄漏事故開始幾個月內海洋中放射性核素濃度主要受源項、對流擴散、大氣沉降和半衰期較短核素衰變的影響，影響程度依次減弱。幾十年后，在海洋環(huán)流作用下，核素在大洋中分布均勻，同時大氣中大部分核素通過干、濕沉降均已落入海洋，131I基本全部衰變，對流擴散、大氣沉降和131I衰變影響可以忽略；而半衰期較長的核素137Cs，衰變影響變大，同時懸浮物對放射性核素吸附沉降的影響程度越來越明顯，生物富集效應也開始有一定影響，但影響仍很小。

4 結論

1)核素在海洋中短期擴散主要受源項、對流擴散、大氣沉降和短半衰期核素衰變的影響，影響程度依次減弱；核素長期擴散主要受源項、長半衰期核素衰變和懸浮物影響；海洋生物對核素濃度影響一直很小。

2)與已有工作相比，不但分析了核素在海洋中遷移的影響因素，而且建立模型量化研究了各因素的影響程度。

3)完善核素在海洋中遷移機制和遷移模型方面的理論。為核素擴散及核事故應急處置工作提供了理論支持。

在此基礎上，還需進一步研究核素在海洋中遷移的多因素耦合模型，建立核泄漏事故后果評價系統(tǒng)，為短期和長期的事故處理提供技術支撐。