東北黑土區(qū)小流域耕地土壤重金屬污染特征及健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià): 以海溝河小流域?yàn)槔?/h1>
2020-07-25 08:27:06高鳳杰劉媚媚郭欣欣
高鳳杰 王 鑫 韓 晶 劉媚媚 郭欣欣
(東北農(nóng)業(yè)大學(xué) 公共管理與法學(xué)院，哈爾濱 150030)
當(dāng)前，隨著社會(huì)經(jīng)濟(jì)的發(fā)展和人們生活水平的普遍提高，人們對(duì)農(nóng)產(chǎn)品質(zhì)量安全關(guān)注度越來越高[1]，耕地土壤重金屬污染成為國(guó)家和地方政府監(jiān)控的重點(diǎn)[2-3]。重金屬元素可以通過多種途徑進(jìn)入土壤，一旦超過土壤承受能力或土壤容量時(shí)，不僅會(huì)導(dǎo)致農(nóng)作物的減產(chǎn)，還會(huì)對(duì)動(dòng)物和人具有很強(qiáng)的毒害作用，從而危害生態(tài)系統(tǒng)和人類健康[4-5]。自2016年《土壤污染防治行動(dòng)計(jì)劃》[6]即“土十條”提出后，各地相繼開展土壤污染詳查以摸清農(nóng)用地土壤污染的面積、分布及其對(duì)農(nóng)產(chǎn)品質(zhì)量的影響，以期為進(jìn)一步土壤治理修復(fù)提出建設(shè)性指導(dǎo)建議[7]。據(jù)農(nóng)業(yè)農(nóng)村部環(huán)境監(jiān)測(cè)系統(tǒng)調(diào)查數(shù)據(jù)，我國(guó)受污染耕地集中在24個(gè)省(自治區(qū)、直轄市)的城郊、污水灌溉區(qū)和工礦等經(jīng)濟(jì)發(fā)展較快地區(qū)，其中重金屬含量超標(biāo)的農(nóng)作物種植面積約占污染物超標(biāo)農(nóng)作物種植面積的80%以上，尤其是Pb、Cd、Hg、Cu及其復(fù)合污染最為突出[8]，對(duì)區(qū)域環(huán)境及人體健康均構(gòu)成較大威脅。目前有關(guān)黑土重金屬污染健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估方面的研究還鮮有報(bào)道。海溝河小流域位于松嫩平原南端，距離省會(huì)哈爾濱市17 km。地勢(shì)低平，土壤肥沃，流域內(nèi)農(nóng)業(yè)開發(fā)歷史較早，且由于肩負(fù)著糧食產(chǎn)能提升的重?fù)?dān)，片面追求糧食高產(chǎn)和經(jīng)濟(jì)利益，導(dǎo)致農(nóng)業(yè)生產(chǎn)化肥農(nóng)藥施用量較高，加之流域經(jīng)濟(jì)區(qū)位優(yōu)勢(shì)，人口不斷集聚，工業(yè)生產(chǎn)及交通發(fā)展進(jìn)一步加劇流域土壤重金屬污染的態(tài)勢(shì)。耕地質(zhì)量提升與可持續(xù)利用問題值得重點(diǎn)關(guān)注。本研究通過采樣分析，重點(diǎn)剖析8種重金屬(Hg、Pb、As、Cd、Cr、Cu、Zn和Ni)在表層土壤的累積特征、土壤生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)狀況及其對(duì)人體健康的影響程度，以期為后續(xù)黑土土壤污染防治及耕地永續(xù)利用提供決策支撐。
1 材料與方法
1.1 研究區(qū)概況
海溝河是松花江一級(jí)支流阿什河主要支流之一，位于黑龍江省哈爾濱市南郊16 km處，流域是松嫩平原一部分，地理坐標(biāo)為126°55′45″～127°10′05″ E，45°34′18″～45°40′50″ N(圖1)，總面積為188.44 km2，高程54～366 m。地形呈東高西低之勢(shì)，東部為低山丘陵區(qū)，土地利用以林地為主，向西逐步過渡到平原。土壤類型主要是黑土，土壤質(zhì)地好肥力較高，是典型的黑土丘陵耕作區(qū)，耕地面積占流域總面積74.39%。氣候?qū)僦袦貛Т箨懶约撅L(fēng)氣候，多年平均氣溫3.9 ℃，年均降雨量500～600 mm。
圖1 土壤樣品空間分布示意圖Fig.1 Soil sampling sites and land use types
1.2 樣品的采集與測(cè)定
綜合考慮研究區(qū)地形、土地利用、水系和交通等基礎(chǔ)地理空間數(shù)據(jù)，采用網(wǎng)格法室內(nèi)均勻布點(diǎn)，用于指導(dǎo)野外實(shí)地采樣工作，每個(gè)網(wǎng)格面積約0.81 km2，共布設(shè)136個(gè)點(diǎn)位(圖1)。為避免農(nóng)作物生長(zhǎng)及耕作措施對(duì)采樣工作的影響，于2017年11月初作物收割完畢1個(gè)月后進(jìn)行土壤采樣。五點(diǎn)法采集四分法收集表層(0～20 cm)土壤，去除樣品中的雜草、石礫等，將樣品放置在60 ℃恒溫干燥箱中18 h，待樣品冷卻后，用研缽研磨，過100目篩備用。在實(shí)驗(yàn)室中土壤重金屬元素含量的測(cè)定嚴(yán)格按照《土壤環(huán)境質(zhì)量農(nóng)用地土壤污染風(fēng)險(xiǎn)管控標(biāo)準(zhǔn)(試行)》(GB 15618—2018)[9]執(zhí)行。Cr、Cu、Zn和Ni采用火焰原子吸收分光光度法測(cè)量，Pb和Cd利用石墨爐原子吸收分光光度法測(cè)量，Hg利用冷原子吸收分光光度法測(cè)量，As利用微波消解/原子熒光法測(cè)量[10]。消解所選用的試劑均為優(yōu)純級(jí)，水為超純水，整個(gè)過程選取空白樣和國(guó)家地球化學(xué)標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)GSS-3標(biāo)準(zhǔn)樣品進(jìn)行質(zhì)量控制，符合實(shí)驗(yàn)室質(zhì)量控制措施評(píng)價(jià)。
1.3 評(píng)價(jià)方法
1.3.1土壤重金屬累積評(píng)價(jià)
1)單因子污染指數(shù)
單因子指數(shù)法[11]通常被用來評(píng)價(jià)各種載體中的重金屬污染程度，其計(jì)算公式為：
Pi=Ci/Si
(1)
式中：Pi土壤中污染物i的環(huán)境質(zhì)量指數(shù)；Ci，污染物i的實(shí)測(cè)濃度，mg/kg；Si，污染物i的評(píng)價(jià)標(biāo)準(zhǔn)參考值，本研究以黑龍江省土壤背景值為參照，mg/kg。若Pi≤1時(shí)，則表明無(wú)污染；13時(shí)為重度污染。
2)綜合污染指數(shù)法
內(nèi)梅羅指數(shù)法[12-13]是在單因子污染指數(shù)的基礎(chǔ)上，綜合考慮污染機(jī)制或突出最大值的計(jì)權(quán)型多因子環(huán)境質(zhì)量指數(shù)，根據(jù)指數(shù)大小可分為5級(jí)，見表1。其計(jì)算公式為：
(2)
表1 內(nèi)梅羅指數(shù)土壤污染評(píng)價(jià)等級(jí)Table 1 Soil pollution evaluation grade of nemero index
3)地積累指數(shù)法
地積累指數(shù)法[14-15]最初被廣泛應(yīng)用于水環(huán)境沉積物中重金屬污染程度的定量指標(biāo)，近些年被國(guó)內(nèi)外學(xué)者應(yīng)用到土壤重金屬的評(píng)價(jià)當(dāng)中，具體分級(jí)標(biāo)準(zhǔn)見表2，其計(jì)算公式如下：
(3)
式中：Igeo，地積累指數(shù)；Cn，樣品中元素n的實(shí)測(cè)值，mg/kg；k，修正系數(shù)，用于校正區(qū)域背景值差異(一般為1.5)；Bn，第n種重金屬的黑龍江省土壤背景值，mg/kg。
表2 地積累指數(shù)(Igeo)分級(jí)Table 2 Classification of ground accumulation index (Igeo)
1.3.2土壤重金屬污染生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)
潛在生態(tài)危害指數(shù)法是由瑞典科學(xué)家Hakanson等[16-17]根據(jù)重金屬的性質(zhì)和環(huán)境行為的特點(diǎn)，綜合了環(huán)境學(xué)、毒理學(xué)和生態(tài)學(xué)等方面的內(nèi)容，定量刻畫土壤中重金屬的生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)程度。計(jì)算公式如下：
(4)
(5)
(6)
表3 土壤重金屬生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)的分級(jí)標(biāo)準(zhǔn)Table 3 Classification criteria of soil heavy metal ecological risk assessment
表4 重金屬毒性響應(yīng)系數(shù)表Table 4 Toxicity response coefficients of heavy metals
1.3.3健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)
芮玉奎等[18]在探討黃河流域土地利用方式對(duì)土壤重金屬污染影響中提到重金屬物質(zhì)在動(dòng)物和人體中很難被降解，且隨著重金屬污染日益加重，重金屬物質(zhì)在動(dòng)物和人體中不斷地集聚，容易對(duì)人體和動(dòng)物造成致畸、致癌、致突變，尤其會(huì)對(duì)胚胎的發(fā)育造成影響。為此，本研究選用美國(guó)環(huán)境保護(hù)組織的健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估模型進(jìn)行海溝河小流域土壤重金屬污染人體健康風(fēng)險(xiǎn)表征。在美國(guó)國(guó)家環(huán)境保護(hù)署(United states environmental protection agency，US EPA)框架下土壤重金屬的暴露途徑[19]主要有3種：經(jīng)口攝入(ADDing)、皮膚接觸(ADDderm)以及呼吸(ADDinh)。成人和兒童在3種暴露途徑下重金屬的暴露量用ADD表示，計(jì)算模型為：
經(jīng)口攝入土壤中重金屬的日均暴露量：
(7)
通過皮膚接觸土壤中重金屬的日均暴露量：
(8)
經(jīng)過呼吸攝入土壤中重金屬的日均暴露量：
(9)
公式中具體的參數(shù)含義及其取值見表5。
非致癌風(fēng)險(xiǎn)不同途徑下單個(gè)重金屬元素的危害指數(shù)用HQ表示，單個(gè)重金屬元素3種途徑下總的非致癌風(fēng)險(xiǎn)用HI表示，多種重金屬元素總的非致癌風(fēng)險(xiǎn)用THI表示。當(dāng)HI或者THI<1時(shí)，認(rèn)為風(fēng)險(xiǎn)較小或者可忽略；當(dāng)HI或者THI>1時(shí)，則認(rèn)為存在非致癌風(fēng)險(xiǎn)。
單個(gè)重金屬元素的致癌風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)(CR)及總的致癌風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)(TCR)的可接受水平在10-6～10-4，即當(dāng)致癌風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)≤10-6時(shí)，無(wú)明顯的致癌風(fēng)險(xiǎn)；致癌風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)在10-6～10-4，表示可能存在致癌風(fēng)險(xiǎn)；致癌風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)≥10-4，則表示存在顯著的致癌風(fēng)險(xiǎn)。計(jì)算公式如下：
土壤中單一重金屬經(jīng)3種暴露途徑后的非致癌風(fēng)險(xiǎn)：
(10)
土壤中的總的非致癌風(fēng)險(xiǎn)：
HI=∑HQi
(11)
土壤中單一重金屬經(jīng)3種暴露途徑后總的致癌風(fēng)險(xiǎn)：
CRi=∑ADDij×SFij
(12)
表5 重金屬暴露量參數(shù)取值[20]Table 5 Values of heavy metal exposure parameters[20]
土壤中總的致癌風(fēng)險(xiǎn)：
TCR=∑CRi
(13)
式中：RfD，參考劑量，表示單位時(shí)間單位體重?cái)z取的不會(huì)引起人體不良反應(yīng)的污染物的最大量，mg/(kg·d)；SF，斜率因子，表示重金屬在不同暴露途徑下的致癌幾率，(kg·d)/mg。RfD為參考劑量和SF致癌斜率因子的參數(shù)取值，見表6。
2 結(jié)果分析
2.1 土壤重金屬描述性統(tǒng)計(jì)分析
由表7可知，研究區(qū)土壤重金屬的平均含量分別為：Cu 16.334 mg/kg，Zn 70.684 mg/kg，Hg 0.063 mg/kg，As 0.058 mg/kg，Pb 24.486 mg/kg，Cd 0.213 mg/kg，Ni 21.775 mg/kg和Cr 49.649 mg/kg，分別為黑龍江省土壤背景值的0.83、1.03、1.92、0.01、1.02、2.63、1.01和0.85倍，其中Zn、Ni、Hg、Pb和Cd的含量都超過黑龍江省的土壤背景值。變異系數(shù)反映人類活動(dòng)等外界干擾對(duì)研究對(duì)象影響程度，其數(shù)值大小與干擾強(qiáng)弱成正相關(guān)，變異系數(shù)≤0.1為弱變異，0.1～1.0為中等變異，>1.0為強(qiáng)變異。各種金屬的變異系數(shù)分別為：Cu 0.348，Zn 0.861，Hg 0.329，As 0.568，Pb 0.120，Cd 0.297，Ni 0.249和Cr 0.228，可見，研究區(qū)的土壤重金屬的變異程度均為中等變異，表明研究區(qū)內(nèi)人類活動(dòng)的干擾強(qiáng)度較大。
2.2 土壤重金屬污染評(píng)價(jià)
2.2.1單因子污染指數(shù)
以黑龍江省的土壤背景值為參比值，8種重金屬單項(xiàng)污染指數(shù)(表8)平均值從大到小依次為Cd(2.628)>Hg(1.923)>Zn(1.033)>Pb(1.016)>Ni(1.008)>Cr(0.849)>Cu(0.829)>As(0.009)。從污染級(jí)別來看，As基本處于無(wú)污染級(jí)別；Cu、Pb、Ni和Cr基本為輕度污染，有1.47%的點(diǎn)位Cu達(dá)到中度污染；Zn和Hg涵蓋各個(gè)污染級(jí)別，其中有88.23%的點(diǎn)位Zn為無(wú)污染和輕度污染，有91.18%的點(diǎn)位Hg為輕度污染和中度污染；Cd無(wú)污染級(jí)別為零，而重污染占比32.35%，中度污染占比40.44%，輕度污染占比27.21%，可見研究區(qū)Cd的污染較為嚴(yán)重。
表6 重金屬在不同途徑下的暴露量及致癌率Table 6 Exposure to heavy metals in different pathways and carcinogenic rate
表7 土壤重金屬的參數(shù)統(tǒng)計(jì)Table 7 Parameter statistics of soil heavy metals
2.2.2內(nèi)梅羅污染指數(shù)
由表9可知，各樣點(diǎn)的內(nèi)梅羅綜合污染指數(shù)(P綜合)的平均值為2.149，已經(jīng)達(dá)到中等污染的程度，其中輕度污染樣點(diǎn)占47.80%，中度污染樣點(diǎn)占43.38%，重度污染樣點(diǎn)占8.82%，表明研究區(qū)土壤重金屬富集水平較高，污染程度較重。
2.2.3地積累指數(shù)分析
從表10可知，土壤中8種重金屬地積累指數(shù)平均值從大到小依次為：Cd(0.748)>Hg(0.244)>Pb(-0.572)>Ni(-0.621)>Cr(-0.857)>Zn(-0.894)>Cu(-0.926)>As(-7.620)。從樣點(diǎn)的污染程度分級(jí)來看，As、Pb和Cr的土地積累指數(shù)均為負(fù)數(shù)，處于無(wú)污染狀態(tài)；95%以上樣點(diǎn)的土壤中Cu和Ni均處于無(wú)污染水平；83.82%樣點(diǎn)的土壤中Zn處于無(wú)污染水平，Hg，有72.07%樣點(diǎn)處于1級(jí)水平，其余基本處于污染水平；Cd，66.18%樣點(diǎn)處于1級(jí)水平，而32.35%樣點(diǎn)處于2級(jí)水平，在8種重金屬中表現(xiàn)污染程度最高。
表8 土壤重金屬單因子污染指數(shù)Table 8 Single factor pollution index of soil heavy metal
表9 土壤重金屬內(nèi)梅羅污染指數(shù)Table 9 Nemero pollution index of soil heavy metal
表10 土壤重金屬污染地積累指數(shù)分級(jí)Table 10 Accumulation index of heavy metal pollution
2.2.4潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)
表11可知，研究區(qū)Hg和Cd的污染較重，單因子生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)中，Hg危害處于中等和較強(qiáng)級(jí)別的樣點(diǎn)占比分別為45.59%和47.06%，Cd危害處于中等和較強(qiáng)級(jí)別的樣點(diǎn)占比分別為60.29%和39.71%，其他因子基本處于輕微等級(jí)。綜合生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)RI表明，中等危害所占比率較高為69.12%，其余則為輕微風(fēng)險(xiǎn)等級(jí)。研究區(qū)土壤重金屬潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)危害已形成，其中Hg和Cd貢獻(xiàn)最大。
表11 土壤重金屬潛在生態(tài)危害指數(shù)Table 11 Potential ecological hazard index of heavy metals
2.3 重金屬健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)
由表12可知，3種暴露途徑導(dǎo)致的非致癌風(fēng)險(xiǎn)由大到小依次為經(jīng)口攝入>皮膚接觸>呼吸吸入，其中兒童經(jīng)口攝入和呼吸吸入2種途徑導(dǎo)致的風(fēng)險(xiǎn)值要顯著高于成人?？偟姆侵掳╋L(fēng)險(xiǎn)指數(shù)表明研究區(qū)兒童和成人THI均<1，表明研究區(qū)土壤重金屬污染基本無(wú)非致癌風(fēng)險(xiǎn)。根據(jù)US-EPA綜合風(fēng)險(xiǎn)信息數(shù)據(jù)庫(kù)對(duì)于有毒污染物的分類，研究區(qū)8種重金屬中僅有As、Cr，Cd及Ni具有致癌斜率，屬于致癌物質(zhì)，其在3種不同暴露途徑下的致癌風(fēng)險(xiǎn)值，見表13。3種暴露途徑下4種重金屬對(duì)成人的致癌風(fēng)險(xiǎn)由高到低依次為Cr(1.12E-03)>Ni(9.81E-06)>Cd(7.19E-07)>As(4.69E-07)，對(duì)兒童的致癌風(fēng)險(xiǎn)由高到低依次為Cr(2.16E-03)>Ni(1.89E-05)>Cd(1.39E-06)>As(9.04E-07)?？梢?，Cd和As對(duì)成人和兒童不存在明顯的致癌風(fēng)險(xiǎn)；Ni對(duì)成人存在弱致癌風(fēng)險(xiǎn)，對(duì)兒童存在較弱致癌風(fēng)險(xiǎn)，即兒童大于成人；而Cr對(duì)成人及兒童均存在顯著致癌風(fēng)險(xiǎn)，且對(duì)兒童致癌風(fēng)險(xiǎn)大于成人。
綜上，無(wú)論是致癌風(fēng)險(xiǎn)還是非致癌風(fēng)險(xiǎn)，在3種暴露途徑下，經(jīng)口攝入這一暴露途徑最為關(guān)鍵，且在3種暴露途徑下，兒童對(duì)于重金屬的致癌風(fēng)險(xiǎn)更加敏感，這與兒童的生理習(xí)慣和生活方式有關(guān)。一方面兒童身體的免疫力要低于成人的免疫力，另一方面兒童在戶外活動(dòng)和認(rèn)識(shí)世界中，會(huì)更多的接觸土壤，使得兒童更易遭受健康風(fēng)險(xiǎn)威脅。
3 結(jié) 論
1)海溝河小流域耕地表層土壤中8種重金屬平均含量分別為Cu 16.334 mg/kg、Zn 70.684 mg/kg、Hg 0.063 mg/kg、As 0.058 mg/kg、Pb 24.486 mg/kg、Cd 0.213 mg/kg、Ni 21.775 mg/kg和Cr 49.649 mg/kg，分別為黑龍江省土壤背景值的0.83、1.03、1.92、0.01、1.02、2.63、1.01和0.85倍，其變異系數(shù)
表12 研究區(qū)重金屬非致癌風(fēng)險(xiǎn)統(tǒng)計(jì)Table 12 Non-carcinogenic risk statistics of heavy metals in the study area
表13 研究區(qū)重金屬致癌風(fēng)險(xiǎn)統(tǒng)計(jì)Table 13 Carcinogenic risk statistics of heavy metals in the study area
均為中等變異，表明研究區(qū)受人為活動(dòng)干擾強(qiáng)烈。
2)單因子污染指數(shù)、綜合污染指數(shù)、地積累指數(shù)和潛在生態(tài)危害指數(shù)均表明海溝河小流域耕地土壤內(nèi)重金屬已經(jīng)出現(xiàn)了一定的積累和富集，潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)以中等風(fēng)險(xiǎn)等級(jí)為主，其中以Hg和Cd的污染較重。
3)健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估結(jié)果表明，經(jīng)口攝入暴露途徑是主要風(fēng)險(xiǎn)暴露途徑；研究區(qū)非致癌風(fēng)險(xiǎn)為零；8種重金屬中，As、Cr，Cd及Ni具有致癌斜率，屬于致癌物質(zhì)，其對(duì)成人和兒童的致癌風(fēng)險(xiǎn)從高到低均為Cr>Ni>Cd>As，其中Cr與Ni達(dá)到致癌風(fēng)險(xiǎn)標(biāo)準(zhǔn)，且2種重金屬對(duì)兒童的致癌風(fēng)險(xiǎn)均大于成人。
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中國(guó)農(nóng)業(yè)大學(xué)學(xué)報(bào)2020年8期
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——以內(nèi)蒙古自治區(qū)正藍(lán)旗沙地區(qū)為例
高鳳杰 王 鑫 韓 晶 劉媚媚 郭欣欣
(東北農(nóng)業(yè)大學(xué) 公共管理與法學(xué)院，哈爾濱 150030)
當(dāng)前，隨著社會(huì)經(jīng)濟(jì)的發(fā)展和人們生活水平的普遍提高，人們對(duì)農(nóng)產(chǎn)品質(zhì)量安全關(guān)注度越來越高[1]，耕地土壤重金屬污染成為國(guó)家和地方政府監(jiān)控的重點(diǎn)[2-3]。重金屬元素可以通過多種途徑進(jìn)入土壤，一旦超過土壤承受能力或土壤容量時(shí)，不僅會(huì)導(dǎo)致農(nóng)作物的減產(chǎn)，還會(huì)對(duì)動(dòng)物和人具有很強(qiáng)的毒害作用，從而危害生態(tài)系統(tǒng)和人類健康[4-5]。自2016年《土壤污染防治行動(dòng)計(jì)劃》[6]即“土十條”提出后，各地相繼開展土壤污染詳查以摸清農(nóng)用地土壤污染的面積、分布及其對(duì)農(nóng)產(chǎn)品質(zhì)量的影響，以期為進(jìn)一步土壤治理修復(fù)提出建設(shè)性指導(dǎo)建議[7]。據(jù)農(nóng)業(yè)農(nóng)村部環(huán)境監(jiān)測(cè)系統(tǒng)調(diào)查數(shù)據(jù)，我國(guó)受污染耕地集中在24個(gè)省(自治區(qū)、直轄市)的城郊、污水灌溉區(qū)和工礦等經(jīng)濟(jì)發(fā)展較快地區(qū)，其中重金屬含量超標(biāo)的農(nóng)作物種植面積約占污染物超標(biāo)農(nóng)作物種植面積的80%以上，尤其是Pb、Cd、Hg、Cu及其復(fù)合污染最為突出[8]，對(duì)區(qū)域環(huán)境及人體健康均構(gòu)成較大威脅。目前有關(guān)黑土重金屬污染健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估方面的研究還鮮有報(bào)道。海溝河小流域位于松嫩平原南端，距離省會(huì)哈爾濱市17 km。地勢(shì)低平，土壤肥沃，流域內(nèi)農(nóng)業(yè)開發(fā)歷史較早，且由于肩負(fù)著糧食產(chǎn)能提升的重?fù)?dān)，片面追求糧食高產(chǎn)和經(jīng)濟(jì)利益，導(dǎo)致農(nóng)業(yè)生產(chǎn)化肥農(nóng)藥施用量較高，加之流域經(jīng)濟(jì)區(qū)位優(yōu)勢(shì)，人口不斷集聚，工業(yè)生產(chǎn)及交通發(fā)展進(jìn)一步加劇流域土壤重金屬污染的態(tài)勢(shì)。耕地質(zhì)量提升與可持續(xù)利用問題值得重點(diǎn)關(guān)注。本研究通過采樣分析，重點(diǎn)剖析8種重金屬(Hg、Pb、As、Cd、Cr、Cu、Zn和Ni)在表層土壤的累積特征、土壤生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)狀況及其對(duì)人體健康的影響程度，以期為后續(xù)黑土土壤污染防治及耕地永續(xù)利用提供決策支撐。
1 材料與方法
1.1 研究區(qū)概況
海溝河是松花江一級(jí)支流阿什河主要支流之一，位于黑龍江省哈爾濱市南郊16 km處，流域是松嫩平原一部分，地理坐標(biāo)為126°55′45″～127°10′05″ E，45°34′18″～45°40′50″ N(圖1)，總面積為188.44 km2，高程54～366 m。地形呈東高西低之勢(shì)，東部為低山丘陵區(qū)，土地利用以林地為主，向西逐步過渡到平原。土壤類型主要是黑土，土壤質(zhì)地好肥力較高，是典型的黑土丘陵耕作區(qū)，耕地面積占流域總面積74.39%。氣候?qū)僦袦貛Т箨懶约撅L(fēng)氣候，多年平均氣溫3.9 ℃，年均降雨量500～600 mm。
圖1 土壤樣品空間分布示意圖Fig.1 Soil sampling sites and land use types
1.2 樣品的采集與測(cè)定
綜合考慮研究區(qū)地形、土地利用、水系和交通等基礎(chǔ)地理空間數(shù)據(jù)，采用網(wǎng)格法室內(nèi)均勻布點(diǎn)，用于指導(dǎo)野外實(shí)地采樣工作，每個(gè)網(wǎng)格面積約0.81 km2，共布設(shè)136個(gè)點(diǎn)位(圖1)。為避免農(nóng)作物生長(zhǎng)及耕作措施對(duì)采樣工作的影響，于2017年11月初作物收割完畢1個(gè)月后進(jìn)行土壤采樣。五點(diǎn)法采集四分法收集表層(0～20 cm)土壤，去除樣品中的雜草、石礫等，將樣品放置在60 ℃恒溫干燥箱中18 h，待樣品冷卻后，用研缽研磨，過100目篩備用。在實(shí)驗(yàn)室中土壤重金屬元素含量的測(cè)定嚴(yán)格按照《土壤環(huán)境質(zhì)量農(nóng)用地土壤污染風(fēng)險(xiǎn)管控標(biāo)準(zhǔn)(試行)》(GB 15618—2018)[9]執(zhí)行。Cr、Cu、Zn和Ni采用火焰原子吸收分光光度法測(cè)量，Pb和Cd利用石墨爐原子吸收分光光度法測(cè)量，Hg利用冷原子吸收分光光度法測(cè)量，As利用微波消解/原子熒光法測(cè)量[10]。消解所選用的試劑均為優(yōu)純級(jí)，水為超純水，整個(gè)過程選取空白樣和國(guó)家地球化學(xué)標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)GSS-3標(biāo)準(zhǔn)樣品進(jìn)行質(zhì)量控制，符合實(shí)驗(yàn)室質(zhì)量控制措施評(píng)價(jià)。
1.3 評(píng)價(jià)方法
1.3.1土壤重金屬累積評(píng)價(jià)
1)單因子污染指數(shù)
單因子指數(shù)法[11]通常被用來評(píng)價(jià)各種載體中的重金屬污染程度，其計(jì)算公式為：
Pi=Ci/Si
(1)
式中：Pi土壤中污染物i的環(huán)境質(zhì)量指數(shù)；Ci，污染物i的實(shí)測(cè)濃度，mg/kg；Si，污染物i的評(píng)價(jià)標(biāo)準(zhǔn)參考值，本研究以黑龍江省土壤背景值為參照，mg/kg。若Pi≤1時(shí)，則表明無(wú)污染；1
2)綜合污染指數(shù)法
內(nèi)梅羅指數(shù)法[12-13]是在單因子污染指數(shù)的基礎(chǔ)上，綜合考慮污染機(jī)制或突出最大值的計(jì)權(quán)型多因子環(huán)境質(zhì)量指數(shù)，根據(jù)指數(shù)大小可分為5級(jí)，見表1。其計(jì)算公式為：
(2)
表1 內(nèi)梅羅指數(shù)土壤污染評(píng)價(jià)等級(jí)Table 1 Soil pollution evaluation grade of nemero index
3)地積累指數(shù)法
地積累指數(shù)法[14-15]最初被廣泛應(yīng)用于水環(huán)境沉積物中重金屬污染程度的定量指標(biāo)，近些年被國(guó)內(nèi)外學(xué)者應(yīng)用到土壤重金屬的評(píng)價(jià)當(dāng)中，具體分級(jí)標(biāo)準(zhǔn)見表2，其計(jì)算公式如下：
(3)
式中：Igeo，地積累指數(shù)；Cn，樣品中元素n的實(shí)測(cè)值，mg/kg；k，修正系數(shù)，用于校正區(qū)域背景值差異(一般為1.5)；Bn，第n種重金屬的黑龍江省土壤背景值，mg/kg。
表2 地積累指數(shù)(Igeo)分級(jí)Table 2 Classification of ground accumulation index (Igeo)
1.3.2土壤重金屬污染生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)
潛在生態(tài)危害指數(shù)法是由瑞典科學(xué)家Hakanson等[16-17]根據(jù)重金屬的性質(zhì)和環(huán)境行為的特點(diǎn)，綜合了環(huán)境學(xué)、毒理學(xué)和生態(tài)學(xué)等方面的內(nèi)容，定量刻畫土壤中重金屬的生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)程度。計(jì)算公式如下：
(4)
(5)
(6)
表3 土壤重金屬生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)的分級(jí)標(biāo)準(zhǔn)Table 3 Classification criteria of soil heavy metal ecological risk assessment
表4 重金屬毒性響應(yīng)系數(shù)表Table 4 Toxicity response coefficients of heavy metals
1.3.3健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)
芮玉奎等[18]在探討黃河流域土地利用方式對(duì)土壤重金屬污染影響中提到重金屬物質(zhì)在動(dòng)物和人體中很難被降解，且隨著重金屬污染日益加重，重金屬物質(zhì)在動(dòng)物和人體中不斷地集聚，容易對(duì)人體和動(dòng)物造成致畸、致癌、致突變，尤其會(huì)對(duì)胚胎的發(fā)育造成影響。為此，本研究選用美國(guó)環(huán)境保護(hù)組織的健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估模型進(jìn)行海溝河小流域土壤重金屬污染人體健康風(fēng)險(xiǎn)表征。在美國(guó)國(guó)家環(huán)境保護(hù)署(United states environmental protection agency，US EPA)框架下土壤重金屬的暴露途徑[19]主要有3種：經(jīng)口攝入(ADDing)、皮膚接觸(ADDderm)以及呼吸(ADDinh)。成人和兒童在3種暴露途徑下重金屬的暴露量用ADD表示，計(jì)算模型為：
經(jīng)口攝入土壤中重金屬的日均暴露量：
(7)
通過皮膚接觸土壤中重金屬的日均暴露量：
(8)
經(jīng)過呼吸攝入土壤中重金屬的日均暴露量：
(9)
公式中具體的參數(shù)含義及其取值見表5。
非致癌風(fēng)險(xiǎn)不同途徑下單個(gè)重金屬元素的危害指數(shù)用HQ表示，單個(gè)重金屬元素3種途徑下總的非致癌風(fēng)險(xiǎn)用HI表示，多種重金屬元素總的非致癌風(fēng)險(xiǎn)用THI表示。當(dāng)HI或者THI<1時(shí)，認(rèn)為風(fēng)險(xiǎn)較小或者可忽略；當(dāng)HI或者THI>1時(shí)，則認(rèn)為存在非致癌風(fēng)險(xiǎn)。
單個(gè)重金屬元素的致癌風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)(CR)及總的致癌風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)(TCR)的可接受水平在10-6～10-4，即當(dāng)致癌風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)≤10-6時(shí)，無(wú)明顯的致癌風(fēng)險(xiǎn)；致癌風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)在10-6～10-4，表示可能存在致癌風(fēng)險(xiǎn)；致癌風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)≥10-4，則表示存在顯著的致癌風(fēng)險(xiǎn)。計(jì)算公式如下：
土壤中單一重金屬經(jīng)3種暴露途徑后的非致癌風(fēng)險(xiǎn)：
(10)
土壤中的總的非致癌風(fēng)險(xiǎn)：
HI=∑HQi
(11)
土壤中單一重金屬經(jīng)3種暴露途徑后總的致癌風(fēng)險(xiǎn)：
CRi=∑ADDij×SFij
(12)
表5 重金屬暴露量參數(shù)取值[20]Table 5 Values of heavy metal exposure parameters[20]
土壤中總的致癌風(fēng)險(xiǎn)：
TCR=∑CRi
(13)
式中：RfD，參考劑量，表示單位時(shí)間單位體重?cái)z取的不會(huì)引起人體不良反應(yīng)的污染物的最大量，mg/(kg·d)；SF，斜率因子，表示重金屬在不同暴露途徑下的致癌幾率，(kg·d)/mg。RfD為參考劑量和SF致癌斜率因子的參數(shù)取值，見表6。
2 結(jié)果分析
2.1 土壤重金屬描述性統(tǒng)計(jì)分析
由表7可知，研究區(qū)土壤重金屬的平均含量分別為：Cu 16.334 mg/kg，Zn 70.684 mg/kg，Hg 0.063 mg/kg，As 0.058 mg/kg，Pb 24.486 mg/kg，Cd 0.213 mg/kg，Ni 21.775 mg/kg和Cr 49.649 mg/kg，分別為黑龍江省土壤背景值的0.83、1.03、1.92、0.01、1.02、2.63、1.01和0.85倍，其中Zn、Ni、Hg、Pb和Cd的含量都超過黑龍江省的土壤背景值。變異系數(shù)反映人類活動(dòng)等外界干擾對(duì)研究對(duì)象影響程度，其數(shù)值大小與干擾強(qiáng)弱成正相關(guān)，變異系數(shù)≤0.1為弱變異，0.1～1.0為中等變異，>1.0為強(qiáng)變異。各種金屬的變異系數(shù)分別為：Cu 0.348，Zn 0.861，Hg 0.329，As 0.568，Pb 0.120，Cd 0.297，Ni 0.249和Cr 0.228，可見，研究區(qū)的土壤重金屬的變異程度均為中等變異，表明研究區(qū)內(nèi)人類活動(dòng)的干擾強(qiáng)度較大。
2.2 土壤重金屬污染評(píng)價(jià)
2.2.1單因子污染指數(shù)
以黑龍江省的土壤背景值為參比值，8種重金屬單項(xiàng)污染指數(shù)(表8)平均值從大到小依次為Cd(2.628)>Hg(1.923)>Zn(1.033)>Pb(1.016)>Ni(1.008)>Cr(0.849)>Cu(0.829)>As(0.009)。從污染級(jí)別來看，As基本處于無(wú)污染級(jí)別；Cu、Pb、Ni和Cr基本為輕度污染，有1.47%的點(diǎn)位Cu達(dá)到中度污染；Zn和Hg涵蓋各個(gè)污染級(jí)別，其中有88.23%的點(diǎn)位Zn為無(wú)污染和輕度污染，有91.18%的點(diǎn)位Hg為輕度污染和中度污染；Cd無(wú)污染級(jí)別為零，而重污染占比32.35%，中度污染占比40.44%，輕度污染占比27.21%，可見研究區(qū)Cd的污染較為嚴(yán)重。
表6 重金屬在不同途徑下的暴露量及致癌率Table 6 Exposure to heavy metals in different pathways and carcinogenic rate
表7 土壤重金屬的參數(shù)統(tǒng)計(jì)Table 7 Parameter statistics of soil heavy metals
2.2.2內(nèi)梅羅污染指數(shù)
由表9可知，各樣點(diǎn)的內(nèi)梅羅綜合污染指數(shù)(P綜合)的平均值為2.149，已經(jīng)達(dá)到中等污染的程度，其中輕度污染樣點(diǎn)占47.80%，中度污染樣點(diǎn)占43.38%，重度污染樣點(diǎn)占8.82%，表明研究區(qū)土壤重金屬富集水平較高，污染程度較重。
2.2.3地積累指數(shù)分析
從表10可知，土壤中8種重金屬地積累指數(shù)平均值從大到小依次為：Cd(0.748)>Hg(0.244)>Pb(-0.572)>Ni(-0.621)>Cr(-0.857)>Zn(-0.894)>Cu(-0.926)>As(-7.620)。從樣點(diǎn)的污染程度分級(jí)來看，As、Pb和Cr的土地積累指數(shù)均為負(fù)數(shù)，處于無(wú)污染狀態(tài)；95%以上樣點(diǎn)的土壤中Cu和Ni均處于無(wú)污染水平；83.82%樣點(diǎn)的土壤中Zn處于無(wú)污染水平，Hg，有72.07%樣點(diǎn)處于1級(jí)水平，其余基本處于污染水平；Cd，66.18%樣點(diǎn)處于1級(jí)水平，而32.35%樣點(diǎn)處于2級(jí)水平，在8種重金屬中表現(xiàn)污染程度最高。
表8 土壤重金屬單因子污染指數(shù)Table 8 Single factor pollution index of soil heavy metal
表9 土壤重金屬內(nèi)梅羅污染指數(shù)Table 9 Nemero pollution index of soil heavy metal
表10 土壤重金屬污染地積累指數(shù)分級(jí)Table 10 Accumulation index of heavy metal pollution
2.2.4潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)
表11可知，研究區(qū)Hg和Cd的污染較重，單因子生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)中，Hg危害處于中等和較強(qiáng)級(jí)別的樣點(diǎn)占比分別為45.59%和47.06%，Cd危害處于中等和較強(qiáng)級(jí)別的樣點(diǎn)占比分別為60.29%和39.71%，其他因子基本處于輕微等級(jí)。綜合生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)RI表明，中等危害所占比率較高為69.12%，其余則為輕微風(fēng)險(xiǎn)等級(jí)。研究區(qū)土壤重金屬潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)危害已形成，其中Hg和Cd貢獻(xiàn)最大。
表11 土壤重金屬潛在生態(tài)危害指數(shù)Table 11 Potential ecological hazard index of heavy metals
2.3 重金屬健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)
由表12可知，3種暴露途徑導(dǎo)致的非致癌風(fēng)險(xiǎn)由大到小依次為經(jīng)口攝入>皮膚接觸>呼吸吸入，其中兒童經(jīng)口攝入和呼吸吸入2種途徑導(dǎo)致的風(fēng)險(xiǎn)值要顯著高于成人?？偟姆侵掳╋L(fēng)險(xiǎn)指數(shù)表明研究區(qū)兒童和成人THI均<1，表明研究區(qū)土壤重金屬污染基本無(wú)非致癌風(fēng)險(xiǎn)。根據(jù)US-EPA綜合風(fēng)險(xiǎn)信息數(shù)據(jù)庫(kù)對(duì)于有毒污染物的分類，研究區(qū)8種重金屬中僅有As、Cr，Cd及Ni具有致癌斜率，屬于致癌物質(zhì)，其在3種不同暴露途徑下的致癌風(fēng)險(xiǎn)值，見表13。3種暴露途徑下4種重金屬對(duì)成人的致癌風(fēng)險(xiǎn)由高到低依次為Cr(1.12E-03)>Ni(9.81E-06)>Cd(7.19E-07)>As(4.69E-07)，對(duì)兒童的致癌風(fēng)險(xiǎn)由高到低依次為Cr(2.16E-03)>Ni(1.89E-05)>Cd(1.39E-06)>As(9.04E-07)?？梢?，Cd和As對(duì)成人和兒童不存在明顯的致癌風(fēng)險(xiǎn)；Ni對(duì)成人存在弱致癌風(fēng)險(xiǎn)，對(duì)兒童存在較弱致癌風(fēng)險(xiǎn)，即兒童大于成人；而Cr對(duì)成人及兒童均存在顯著致癌風(fēng)險(xiǎn)，且對(duì)兒童致癌風(fēng)險(xiǎn)大于成人。
綜上，無(wú)論是致癌風(fēng)險(xiǎn)還是非致癌風(fēng)險(xiǎn)，在3種暴露途徑下，經(jīng)口攝入這一暴露途徑最為關(guān)鍵，且在3種暴露途徑下，兒童對(duì)于重金屬的致癌風(fēng)險(xiǎn)更加敏感，這與兒童的生理習(xí)慣和生活方式有關(guān)。一方面兒童身體的免疫力要低于成人的免疫力，另一方面兒童在戶外活動(dòng)和認(rèn)識(shí)世界中，會(huì)更多的接觸土壤，使得兒童更易遭受健康風(fēng)險(xiǎn)威脅。
3 結(jié) 論
1)海溝河小流域耕地表層土壤中8種重金屬平均含量分別為Cu 16.334 mg/kg、Zn 70.684 mg/kg、Hg 0.063 mg/kg、As 0.058 mg/kg、Pb 24.486 mg/kg、Cd 0.213 mg/kg、Ni 21.775 mg/kg和Cr 49.649 mg/kg，分別為黑龍江省土壤背景值的0.83、1.03、1.92、0.01、1.02、2.63、1.01和0.85倍，其變異系數(shù)
表12 研究區(qū)重金屬非致癌風(fēng)險(xiǎn)統(tǒng)計(jì)Table 12 Non-carcinogenic risk statistics of heavy metals in the study area
表13 研究區(qū)重金屬致癌風(fēng)險(xiǎn)統(tǒng)計(jì)Table 13 Carcinogenic risk statistics of heavy metals in the study area
均為中等變異，表明研究區(qū)受人為活動(dòng)干擾強(qiáng)烈。
2)單因子污染指數(shù)、綜合污染指數(shù)、地積累指數(shù)和潛在生態(tài)危害指數(shù)均表明海溝河小流域耕地土壤內(nèi)重金屬已經(jīng)出現(xiàn)了一定的積累和富集，潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)以中等風(fēng)險(xiǎn)等級(jí)為主，其中以Hg和Cd的污染較重。
3)健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估結(jié)果表明，經(jīng)口攝入暴露途徑是主要風(fēng)險(xiǎn)暴露途徑；研究區(qū)非致癌風(fēng)險(xiǎn)為零；8種重金屬中，As、Cr，Cd及Ni具有致癌斜率，屬于致癌物質(zhì)，其對(duì)成人和兒童的致癌風(fēng)險(xiǎn)從高到低均為Cr>Ni>Cd>As，其中Cr與Ni達(dá)到致癌風(fēng)險(xiǎn)標(biāo)準(zhǔn)，且2種重金屬對(duì)兒童的致癌風(fēng)險(xiǎn)均大于成人。
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